Name: Direct Imaging von lasergetriebenen Ultrakurz Molecular Rotation (Video) | JoVE Journal
Uploaded: 2017-02-04T13:00:00.000+00:00
Duration: 10 min 52 s
Description: Erfahren Sie hochauflösende Echtzeitbildgebung ultrafaster Molekülrotation mit Coulomb-Explosions-Imaging. Diese Methode verbindet Quantenbewegung mit klassischer Mechanik und eröffnet neue Einblicke in molekulare Dynamik.

ai_agent_IP

ai_agent

maintenance

instantTrialDurationMinutes

isBiopharma

enableNewMyJoveSectionDesign

educationFeatures

seoMetaApi

ai_copilot_institution_blacklist

ai_chat_institution_blacklist

freeAccessWindow

ssoRoleCapture

scheduledMaintenanceBanner

joveLabsFeatures

disable_autoplay_for_bots

extended_trial_duration

5 minutes

Diese Arbeit wurde teilweise durch Zuschüsse von KAKENHI von der Japan Society for the Promotion of Science (JSPS) und dem Ministerium für Bildung, Kultur, Sport, Wissenschaft und Technologie (MEXT) Japan (#26104539, #26620020, #26810011, #15H03766, #15KT0060, #16H00826 und #16K13927), der Konica Minolta Science and Technology Foundation, dem "Planting Seeds for Research"-Programm von TokyoTech, dem Imaging Science Project des Center for Novel Science Initiatives (CNSI) an der TokyoTech unterstützt. die Nationalen Institute für Naturwissenschaften (NINS) (#IS261006); das gemeinsame RIKEN-IMS-Programm "Extreme Photonics" und das Consortium for Photon Science and Technology (CPhoST).

<ol><li>Stapelfeldt, H., Constant, E., Sakai, H., Corkum, P. B. <a target="_blank" href="http://journals.aps.org/pra/abstract/10.1103/PhysRevA.58.426">Time-resolved Coulomb explosion imaging: A method to measure structure and dynamics of molecular nuclear wave packets.</a> Phys. Rev. A. 58, 426-433 (1998).</li>
<li>Hishikawa, A., Matsuda, A., Fushitani, M., Takahashi, E. J. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Visualizing+Recurrently+Migrating+Hydrogen+in+Acetylene+Dication+by+Intense+Ultrashort+Laser+Pulses%5BTitle%5D)+AND+%22Phys.+Rev.+Lett%22%5BJournal%5D)">Visualizing Recurrently Migrating Hydrogen in Acetylene Dication by Intense Ultrashort Laser Pulses.</a> Phys. Rev. Lett. 99, 258302(2007).</li>
<li>Légaré, F., et al. <a target="_blank" href="http://journals.aps.org/pra/abstract/10.1103/PhysRevA.71.013415">Laser Coulomb-explosion imaging of small molecules.</a> Phys. Rev. A. 71, 013415(2005).</li>
<li>Stapelfeldt, H., Seideman, T. <a target="_blank" href="http://journals.aps.org/rmp/abstract/10.1103/RevModPhys.75.543">Colloquium: Aligning molecules with strong laser pulses.</a> Rev. Mod. Phys. 75, 543-557 (2003).</li>
<li>Ohshima, Y., Hasegawa, H. <a target="_blank" href="http://www.tandfonline.com/doi/abs/10.1080/0144235X.2010.511769">Coherent rotational excitation by intense nonresonant laser fields.</a> Int. Rev. Phys. Chem. 29, 619-663 (2010).</li>
<li>Kitano, K., Hasegawa, H., Ohshima, Y. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Ultrafast+Angular+Momentum+Orientation+by+Linearly+Polarized+Laser+Fields%5BTitle%5D)+AND+%22Phys.+Rev.+Lett%22%5BJournal%5D)">Ultrafast Angular Momentum Orientation by Linearly Polarized Laser Fields.</a> Phys. Rev. Lett. 103, 223002(2009).</li>
<li>Fleischer, S., Khodorkovsky, Y., Prior, Y., Averbukh, I. S. <a target="_blank" href="https://arxiv.org/abs/1012.1253">Controlling the sense of molecular rotation.</a> New J. Phys. 11, 105039(2009).</li>
<li>Korobenko, A., Milner, A. A., Milner, V. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Direct+Observation%2C+Study%2C+and+Control+of+Molecular+Superrotors%5BTitle%5D)+AND+%22Phys.+Rev.+Lett%22%5BJournal%5D)">Direct Observation, Study, and Control of Molecular Superrotors.</a> Phys. Rev. Lett. 112, 113004(2014).</li>
<li>Rosca-Pruna, F., Vrakking, M. J. J. <a target="_blank" href="http://aip.scitation.org/doi/abs/10.1063/1.1458537">Revival structures in picosecond laser-induced alignment of I2 molecules. I. Experimental results.</a> J. Chem. Phys. 116, 6567-6578 (2002).</li>
<li>Dooley, P. W., et al. <a target="_blank" href="http://journals.aps.org/pra/abstract/10.1103/PhysRevA.68.023406">Direct imaging of rotational wave-packet dynamics of diatomic molecules.</a> Phys. Rev. A. 68, 023406(2003).</li>
<li>Mizuse, K., Kitano, K., Hasegawa, H., Ohshima, Y. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Quantum+unidirectional+rotation+directly+imaged+with+molecules%5BTitle%5D)+AND+%22Sci.+Adv%22%5BJournal%5D)">Quantum unidirectional rotation directly imaged with molecules.</a> Sci. Adv. 1, 1400185(2015).</li>
<li>Lin, K., et al. <a target="_blank" href="http://journals.aps.org/pra/abstract/10.1103/PhysRevA.92.013410">Visualizing molecular unidirectional rotation.</a> Phys. Rev. A. 92, 013410(2015).</li>
<li>Korobenko, A., Hepburn, J. W., Milner, V. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Observation+of+nondispersing+classical-like+molecular+rotation%5BTitle%5D)+AND+%22Phys.+Chem.+Chem.+Phys%22%5BJournal%5D)">Observation of nondispersing classical-like molecular rotation.</a> Phys. Chem. Chem. Phys. 17, 951-956 (2015).</li>
<li>Whitaker, B. J. <a target="_blank" href="http://scholar.google.com/scholar?hl=en&safe=off&q=author%3aWhitaker%2C+BJ+%22Imaging+in+Molecular+Dynamics%22">Imaging in Molecular Dynamics</a>. , Cambridge University Press. (2003).</li>
<li>Ullrich, J., et al. <a target="_blank" href="http://iopscience.iop.org/article/10.1088/0034-4885/66/9/203/meta">Recoil-ion and electron momentum spectroscopy: reaction-microscopes.</a> Rep. Prog. Phys. 66, 1463(2003).</li>
<li>Lee, S. K., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Coincidence+ion+imaging+with+a+fast+frame+camera%5BTitle%5D)+AND+%22Rev+Sci+Instrum%22%5BJournal%5D)">Coincidence ion imaging with a fast frame camera.</a> Rev Sci Instrum. 85, 123303(2014).</li>
<li>Lee, S. K., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Communication%3A+Time-+and+space-sliced+velocity+map+electron+imaging%5BTitle%5D)+AND+%22J.+Chem.+Phys%22%5BJournal%5D)">Communication: Time- and space-sliced velocity map electron imaging.</a> J. Chem. Phys. 141, 221101(2014).</li>
<li>John, J. J., et al. <a target="_blank" href="http://iopscience.iop.org/article/10.1088/1748-0221/7/08/C08001/meta">PImMS, a fast event-triggered monolithic pixel detector with storage of multiple timestamps.</a> Journal of Instrumentation. 7, 8001(2012).</li>
<li>Nomerotski, A., et al. <a target="_blank" href="http://iopscience.iop.org/article/10.1088/1748-0221/5/07/C07007">Pixel Imaging Mass Spectrometry with fast and intelligent Pixel detectors.</a> Journal of Instrumentation. 5, 07007(2010).</li>
<li>Luria, K., Christen, W., Even, U. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Generation+and+Propagation+of+Intense+Supersonic+Beams%5BTitle%5D)+AND+%22J.+Phys.+Chem.+A%22%5BJournal%5D)">Generation and Propagation of Intense Supersonic Beams.</a> J. Phys. Chem. A. 115, 7362-7367 (2011).</li>
<li>Eppink, A. T. J. B., Parker, D. H. <a target="_blank" href="http://aip.scitation.org/doi/abs/10.1063/1.1148310">Velocity map imaging of ions and electrons using electrostatic lenses: Application in photoelectron and photofragment ion imaging of molecular oxygen.</a> Rev. Sci. Instrum. 68, 3477-3484 (1997).</li>
<li>Gebhardt, C. R., Rakitzis, T. P., Samartzis, P. C., Ladopoulos, V., Kitsopoulos, T. N. <a target="_blank" href="http://aip.scitation.org/doi/abs/10.1063/1.1403010">Slice imaging: A new approach to ion imaging and velocity mapping.</a> Rev. Sci. Instrum. 72, 3848(2001).</li>
<li>Stöhr, J. <a target="_blank" href="http://scholar.google.com/scholar?hl=en&safe=off&q=author%3aSt%C3%B6hr%2C+J+%22NEXAFS+Spectroscopy%22">NEXAFS Spectroscopy</a>. , Springer. 132(1992).</li>
<li>Siders, C. W., Siders, J. L. W., Taylor, A. J., Park, S. -G., Weiner, A. M. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Efficient+High-Energy+Pulse-Train+Generation+Using+a+2+n-Pulse+Michelson+Interferometer%5BTitle%5D)+AND+%22Appl.+Opt%22%5BJournal%5D)">Efficient High-Energy Pulse-Train Generation Using a 2 n-Pulse Michelson Interferometer.</a> Appl. Opt. 37, 5302-5305 (1998).</li>
<li>Pitzer, M., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Direct+Determination+of+Absolute+Molecular+Stereochemistry+in+Gas+Phase+by+Coulomb+Explosion+Imaging%5BTitle%5D)+AND+%22Science%22%5BJournal%5D)">Direct Determination of Absolute Molecular Stereochemistry in Gas Phase by Coulomb Explosion Imaging.</a> Science. 341, 1096-1100 (2013).</li>
<li>Rakitzis, T. P., Samartzis, P. C., Kitsopoulos, T. N. <a target="_blank" href="http://aip.scitation.org/doi/10.1063/1.480396">Observing the symmetry breaking in the angular distributions of oriented photofragments using velocity mapping.</a> J. Chem. Phys. 111, 10415(1999).</li>
<li>Chang, B. -Y., Hoetzlein, R. C., Mueller, J. A., Geiser, J. D., Houston, P. L. <a target="_blank" href="http://aip.scitation.org/doi/10.1063/1.1148824">Improved two-dimensional product imaging: The real-time ion-counting method.</a> Rev. Sci. Instrum. 69, 1665(1998).</li>
<li>Wiley, W. C., McLaren, I. H. <a target="_blank" href="http://aip.scitation.org/doi/abs/10.1063/1.1715212">Time-of-Flight Mass Spectrometer with Improved Resolution.</a> Rev. Sci. Instrum. 26, 1150(1955).</li>
<li>Townsend, D., Minitti, M. P., Suits, A. G. <a target="_blank" href="http://aip.scitation.org/doi/10.1063/1.1544053">Direct current slice imaging.</a> Rev. Sci. Instrum. 74, 2530(2003).</li>
<li>Wu, G., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((A+new+crossed+molecular+beam+apparatus+using+time-sliced+ion+velocity+imaging+technique%5BTitle%5D)+AND+%22Rev.+Sci.+Instrum%22%5BJournal%5D)">A new crossed molecular beam apparatus using time-sliced ion velocity imaging technique.</a> Rev. Sci. Instrum. 79, 094104(2008).</li>
<li>Treacy, E. <a target="_blank" href="http://ieeexplore.ieee.org/document/1076303/">Optical pulse compression with diffraction gratings.</a> Quantum Electronics, IEEE Journal of. 5, 454-458 (1969).</li>
<li>Dörner, R., et al. <a target="_blank" href="http://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S037015739900109X">Cold Target Recoil Ion Momentum Spectroscopy: a 'momentum microscope' to view atomic collision dynamics.</a> Physics Reports. 330, 95-192 (2000).</li>
<li>Herwig, P., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Imaging+the+Absolute+Configuration+of+a+Chiral+Epoxide+in+the+Gas+Phase%5BTitle%5D)+AND+%22Science%22%5BJournal%5D)">Imaging the Absolute Configuration of a Chiral Epoxide in the Gas Phase.</a> Science. 342, 1084-1086 (2013).</li>
<li>Suzuki, Y. -I., Suzuki, T. <a target="_blank" href="http://journals.aps.org/pra/abstract/10.1103/PhysRevA.91.053413">Linear and circular dichroism in photoelectron angular distributions caused by electron correlation.</a> Phys. Rev. A. 91, 053413(2015).</li>
</ol>

Die Autoren haben nichts offenzulegen.

Das vorliegende Verfahren ermöglicht es uns, eine Echtzeit-Film der molekularen Rotation mit einem Schlitz-basierte 2D-Imaging-Setup zu erfassen. Da die beobachteten Ionen durch den Schlitz passieren, Schritt 1.5 ist einer der entscheidenden Schritte. Die Ränder der Schlitz Messer müssen scharf sein. Wenn es einen kleinen Defekt, wie beispielsweise ein 0,3 mm Loch in dem Schlitz wird ein Kratzer in der Ionenbild (Abbildung 6) beobachtet. In einem solchen Fall sollte die Spaltklinge mit 2.000-Körnung wet...

Für ein tieferes Verständnis und eine bessere Nutzung der dynamischen Natur von Molekülen, ist es wichtig, klar zu molekularen Bewegungen von Interesse zu visualisieren. Zeitaufgelöste Coulomb Explosion Imaging ist eine der leistungsfähigen Ansätze dieses Ziel 1, 3 2, zu erreichen. In diesem Ansatz werden die Molekulardynamik von Interesse durch eine Pumpe ultrakurzen Laserfeld initiiert und werden dann durch eine zeitverzögerte Abtastimpuls sondiert. Bei der Sonde Bestrahlung werden Moleküle mehrfach ionisiert und in Fragmentionen aufgrund der Coulomb-Abstoßung gebrochen. Die räumliche Verteilung der ausgestoßenen Ionen ist ein Maß für die molekulare Struktur und die räumliche Orientierung an der Sondenbestrahlung. Eine Folge von Mess Abtasten der Pump-Probe-Verzögerungszeit führt zur Schaffung eines molekularen Films. Es ist bemerkenswert, dass für den einfachsten Fall - zweiatomigen Molekülen - die Winkelverteilung der ausgestoßenen Ionendirekt spiegelt die Molekülachse Verteilung (dh die quadriert Drehwellenfunktion). Im Hinblick auf den Pumpvorgang, die jüngsten Fortschritte bei der kohärenten Kontrolle der Molekularbewegung mit ultrakurzen Laserfeldern hat zur Schaffung geführt von stark kontrollierten Drehwellenpakete 4, 5. Weiterhin kann die Drehrichtung aktiv durch die Verwendung eines polarisationsgesteuerten Laserfeld 6, 7, 8 gesteuert werden. Es ist daher zu erwarten, dass ein detailliertes Bild der molekularen Rotation, einschließlich Wellen Naturen, sichtbar gemacht werden konnte , wenn die Coulomb - Explosion Abbildungstechnik mit einer solchen Pumpvorgang 9 kombiniert wird, 10, 11, 12, 13. Allerdings haben wir einigemal begegnen experimentellen Schwierigkeiten mit den bestehenden bildgebenden Verfahren verbunden sind, wie unten erwähnt. Der Zweck dieses Papiers ist es, einen neuen Weg zur Überwindung dieser Schwierigkeiten zu präsentieren und einen qualitativ hochwertigen Film von molekularen Drehwellenpaketen zu schaffen. Die erste experimentelle Film der molekularen Rotation mit dem vorliegenden Verfahren genommen, zusammen mit ihrer physischen Auswirkungen wurden in unseren früheren Papier 11 dargestellt. Der Hintergrund der Entwicklung, die detaillierten theoretischen Aspekt der vorliegenden Bildgebungstechnik, und ein Vergleich mit anderen Techniken wird in einer der nächsten Papier gegeben werden. Hier werden wir in erster Linie konzentrieren sich auf die praktischen und technischen Aspekte des Verfahrens, einschließlich der Kombination der typischen Pump-Probe-optischen Aufbau und die neue Bildgebungsgerät. Wie in der früheren Arbeit wird das Zielsystem unidirektional rotierenden Stickstoffmoleküle 11. Die wichtigsten experimentellen Schwierigkeiten derbestehenden Abbildungseinrichtung, die schematisch in 1 gezeigt ist , hat mit der Position des Detektors oder der Kamerawinkel zu tun. Weil die Drehachse mit der Laserausbreitungseinstimmt Achse 6, 7, 8 in laserfeldinduzierte Molekülrotation ist es nicht praktisch , einen Detektor entlang der Drehachse anzubringen. Wenn der Detektor installiert ist, um die Laserbestrahlung zu vermeiden, entspricht die Kamerawinkel einer Seiten Beobachtung der Rotation. In diesem Fall ist es unmöglich , die ursprüngliche Orientierung von Molekülen aus dem projizierten (2D) Ionenbild 14 zu rekonstruieren. Eine 3D - Bilddetektor 14, 15, 16, 17, 18, 19, mit denen die Ankunftszeit an der oberen Detektor und das Ionen impact Positionen gemessen werden, bot eine einzigartige Möglichkeit, direkt molekularen Rotation beobachten 10 unter Verwendung von Coulomb Explosion Imaging, 12. Jedoch sind die akzeptablen ion counts per Laserschuß niedrig (typisch &lt;10 Ionen) in dem 3D - Detektor, was bedeutet , dass es schwierig ist , einen langen Film der Molekularbewegung mit hoher Bildqualität 14 zu schaffen. Die Totzeit der Detektoren (typischerweise ns) wirkt sich auch auf die Bildauflösung und Bildbearbeitungseffizienz. Es ist auch keine einfache Aufgabe durch Überwachung eines Echtzeit-Ionenbild mit einer Laserwiederholungsrate von &lt;~ 1 kHz eine gute Pumpsondenstrahl überlappen zu lassen. Obwohl mehrere Gruppen Drehwellenpakete die 3D - Technik beobachtet haben, wurde die räumliche Information beschränkt und / oder direkte und eine detaillierte Darstellung der Wellennatur, einschließlich komplizierte Knotenstrukturen, nicht 10 erreicht, 12. Das Wesen derdie neue Imaging - Technik ist die Verwendung des &quot;neuen Kamerawinkel&quot; in Abbildung 1. In dieser Konfiguration Belichtungslaserstrahl zu einem Detektor vermieden wird, während die 2D-Detektor zur Rotationsebene parallel ist, zu der Beobachtung, von der Drehachsenrichtung führt. Der Schlitz erlaubt nur die Ionen in der Rotationsebene (die Polarisationsebene der Laserpulse) zu einem Bild beitragen. Ein 2D-Detektor, die eine höhere Zählrate (typischerweise ~ 100-Ionen) als ein 3D-Detektor bietet, kann verwendet werden. Der Aufbau der Elektronik ist einfacher als im Fall der 3D-Erkennung, während die Messeffizienz höher ist. Zeitaufwendige mathematischen Rekonstruktion, wie Abel Inversion 14 wird auch Winkelinformationen zu extrahieren , nicht benötigt werden . Diese Eigenschaften führen zu der einfachen Optimierung des Messsystems und auf die Herstellung von qualitativ hochwertigen Filmen. Ein Standard-2D / 3D-geladener Teilchen Bildgebungsgerät kann leicht an die vorliegende Einrichtung witho geändert werdenut die Verwendung teurer Ausrüstung.

<table><tbody><tr><td>CMOS-Kamera</td><td>Toshiba TELI</td><td>BU-238M-ES</td><td>ausgestattet mit SONY IMX174 Sensor</td></tr><tr><td>Hochspannungsschalter</td><td>Behlke</td><td>HTS-41-03-GSM</td><td></td></tr><tr><td>Hochspannungsschalter</td><td>Behlke</td><td>HTS-80-03</td><td></td></tr><tr><td>Digitaler Verzögerungsgenerator</td><td>Stanford Forschungssysteme</td><td>DG535</td><td></td></tr><tr><td>Digitaler Verzögerungsgenerator</td><td>Stanford Forschungssysteme</td><td>DG645</td><td></td></tr><tr><td>Mikrokanal-Platte</td><td>Photonis</td><td>3075</td><td></td></tr><tr><td>Gepulstes Ventil</td><td>LAMID LTD</td><td>Even-Lavie-Ventil&nbsp;</td><td>Modell mit hoher Wiederholung bei Raumtemperatur</td></tr><tr><td>Molekularstrahlabschäumer</td><td>Institute for Molecular Science</td><td>13C11</td><td>3 und 1,5 mm Mittelloch, 25 Grad voller Innenwinkel und ~50 mm Länge</td></tr><tr><td>Optischer Komparator</td><td>Nikon</td><td>V-24B</td><td></td></tr><tr><td>DPSS Laser</td><td>Lighthouse Photonics</td><td>Sprout</td><td></td></tr><tr><td>Femtosecond Ti:Saphir Oszillator</td><td>KMLabs</td><td>Halcyon</td><td></td></tr><tr><td>Femtosecond Ti:Saphir Verstärker</td><td>Quantronix</td><td>Odin-II HE</td><td></td></tr><tr><td>Motorisierter Lineartisch</td><td>Sigma Koki</td><td>KST(GS)-100X</td><td></td></tr><tr><td>Manueller X-Tisch</td><td>Sigma Koki</td><td>TSD-601S Hochauflösende</td><td></td></tr><tr><td>Spiegelhalterung</td><td>Newport</td><td>Suprema SX100-F2KN-254</td><td></td></tr><tr><td>Hochauflösende Spiegelhalterung</td><td>LIOP-TEC GmbH</td><td>SR100-100R-2-HS</td><td></td></tr><tr><td>Polarisationsprüfer</td><td>Paradigm Geräte, Inc.</td><td>O-Tool VIS</td><td></td></tr><tr><td>Kommunikationsschnittstelle für Instrumente</td><td>National Instruments</td><td>NI-MAX</td><td></td></tr><tr><td>Grafische Entwicklungsumgebung für Messprogramme</td><td>National Instruments</td><td>LabVIEW 2014</td><td></td></tr><tr><td>Dielektrischer Laserlinienspiegel</td><td>CVI/LEO</td><td>TLM2-400/800-45UNP</td><td></td></tr><tr><td>Dielektrischer Laserlinienspiegel</td><td>Altechna</td><td>Low GDD Ultrakurzpulsspiegel</td><td></td></tr><tr><td>Dielektrischer Laserlinienspiegel</td><td>Altechna</td><td>Low GDD Ultraschneller Spiegel</td><td></td></tr><tr><td>Femtosekunden-Polarisator</td><td>Advanced Thin Films</td><td>PBS-GVD</td><td></td></tr></tbody></table>

direct imaging von lasergetriebenen ultrakurz molecular rotation

Direct Imaging of Laser-driven Ultrafast Molecular Rotation

Wir stellen eine Methode zur Visualisierung von laserinduzierten, ultraschnelle molekulare Drehwellenpaketdynamik. Wir haben ein neues 2-dimensionale Coulomb Explosion Imaging-Setup entwickelt, in denen ein bisher nicht praktikabel-Kamerawinkel realisiert wird. In unserer Imaging-Technik, zweiatomigen Moleküle werden mit einem zirkular polarisierten starken Laserpuls bestrahlt. Die ausgestoßenen Atomionen sind senkrecht zu der Laserausbreitungs beschleunigt. Die Ionen in der Laserpolarisationsebene liegen, werden durch die Verwendung eines mechanischen Schlitz ausgewählt, und mit einem Hochdurchsatz abgebildet wird, 2-dimensionalen Detektor installiert parallel zur Polarisationsebene. Weil ein zirkular polarisiertes (isotrop) Coulomb explodierenden Impuls verwendet wird, entspricht die beobachtete Winkelverteilung der ausgestoßenen Ionen direkt auf die quadrierten Rotationswellenfunktion zur Zeit der Pulsbestrahlung. Um eine Echtzeit-Film der molekularen Rotation, die vorliegende Abbildungstechnik schaffen mit einem Femtosekunden-Pump-Probe-o kombiniertptical Einrichtung, in der die Pumpimpulse schaffen rotierenden unidirektional molekularen Ensembles. Aufgrund der hohen Bild Durchsatz unseres Nachweissystems kann die Pump-Probe experimentellen Bedingungen leicht durch Überwachung eines Echtzeit-Momentaufnahme optimiert werden. Als Ergebnis ist die Qualität des beobachteten Film ausreichend hoch, um die detaillierte Wellennatur der Bewegung für die Visualisierung. Wir stellen ferner fest, dass die vorliegende Technik in bestehende Standard-Ionen-Imaging-Setups implementiert werden, eine neue Kamerawinkel oder Blickwinkel für die molekularen Systemen, ohne die Notwendigkeit für umfangreiche Änderungen an.

4A zeigt eine Sonden nur rohes Bild der N 2+ -Ionen ausgeworfen der Sonden Bestrahlung (Coulomb - Explosion), genommen für eine Sonde Laserschuss. Jeder helle Punkt entspricht einem Ion. 4B zeigt eine summierte Bild von 10.000 binarisiert RAW - Kamerabilder. Diese Bilder zeigen, dass unsere Imaging-Setup die Moleküle aller Orientierungswinkel in der Polarisationsebene zu überwachen. 4C zeigt die normierte Polarplot dem ...

Wir präsentieren ein Protokoll zur Erstellung eines Echtzeit-Films eines molekularen Rotationswellenpakets unter Verwendung eines hochauflösenden Coulomb-Explosionsbildgebungsaufbaus.

Direct Imaging von lasergetriebenen Ultrakurz Molecular Rotation

We present a method for visualizing laser-induced, ultrafast molecular rotational wave packet dynamics. We have developed a new 2-dimensional Coulomb ...

Insgesamt ist es das Ziel dieses Experiments, hochauflösende Echtzeit-Schnappschüsse der ultraschnellen Molekülrotation zu machen. Diese Methode kann helfen, Schlüsselfragen auf dem Gebiet der Quantenmechanik und der Physikalischen Chemie zu beantworten, wie z.B. die Verbindung zwischen der molekularen Quantenbewegung und der Welt der klassischen Mechanik. Der Hauptvorteil dieser Technik besteht darin, dass wir hochauflösende Echtzeit-Bildgebung von Molekülen mit hohem Durchsatz aus einem Kamerawinkel durchführen können, der bisher nicht realisiert wurde.Diese Methode kann Aufschluss über die Rotationsdynamik von Molekülen geben. Es kann auch auf andere Systeme wie orientierte Moleküle und Photoressourcenaktionen angewendet werden. Die für das Experiment benötigte Ausrüstung besteht aus zwei Hauptkomponenten.Das erste ist ein zweidimensionales Schichtbildgebungsgerät, das in einer Vakuumkammer aufgebaut ist. Dieses Schema gibt eine Vorstellung davon, was sich in der Kammer befindet. Nach Lasern ionisierte zweiatomige Moleküle.Es gibt ionenoptische Elemente, um die Ionisationsprodukte zu führen. Es gibt einen Schlitz zur Auswahl von Ionen in der Polarisationsebene des Lasers und eine Elektrode, die als gepulster Abwehr fungiert. Er leitet Ionen zu einem parallelen Detektor, der aus Mikrokanalplatten besteht, die von einem Phosphorschirm unterstützt werden.Die zweite Komponente ist der optische Aufbau der Pumpsonde. Wie im Schema dargestellt, verwendet der Aufbau einen Titan-Saphir-Laserverstärker, um drei kolineare Emptosekundenpulse zu erzeugen. Der erste Puls ist linear polarisiert mit einer Mittenwellenlänge von 820 Nanometern und dient der molekularen Ausrichtung.Der zweite Impuls dient zur Richtungssteuerung. Es handelt sich um eine verzögerte Nachbildung des ersten Impulses, mit der Ausnahme, dass die lineare Polarisation um 45 Grad gegenüber dem ersten geneigt ist. Der dritte Impuls ist die Coulomb-Explosionsbildgebungssonde.Es liegt bei 407 Nanometern, ist zirkular polarisiert und hält 100 Femtosekunden. Diese drei Impulse gelangen auf dem gleichen Weg in die Vakuumkammer. Ein wichtiger Schritt ist die Einstellung des Polarisationszustands der Pulse mit Hilfe eines Polarisationsprüfers.Dieser Checker ermöglicht die Visualisierung des Polarisationszustands durch die polarisationswinkelabhängige Übertragungsintensität. Installieren Sie den Polarisationsprüfer im Strahlengang, kurz bevor er in die Kammer eintritt. Konzentrieren Sie sich auf den Polarisationszustand der bildgebenden Sonde.Das Ziel ist die zirkulare Polarisation. Um die Polarisation zu ändern, verwenden Sie die Wellenplatten im Pulsweg. Stellen Sie die Wellenplatten in ihren drehbaren Optikhalterungen ein.Stoppen, wenn der Stein anzeigt, dass die Polarisation zirkulär ist. Gehen Sie bei pulse one ähnlich vor, indem Sie die Wellenplatten anpassen. Am Ende sollte sein Polarisationswinkel vertikal sein.Manipulieren Sie die Wellenplatten des zweiten Impulses, um eine lineare Polarisation zu erzeugen, bei der der Winkel bei 45 Grad in Bezug auf den des ersten Impulses liegt. Entfernen Sie den Polarisationsprüfer und die Dumps aus dem Strahlengang und schließen Sie andere Setup-Vorbereitungen ab. Die zeitliche Überlappung der Impulse muss grob optimiert werden.Dazu sollten vier Elemente direkt vor der Fokussierlinse im System montiert werden. Das erste auf dem Weg ist ein optisches Fenster, das so dick ist wie die Fokussierlinse und das Kammerfenster zusammen. Als nächstes folgt ein nichtlinearer Kristall mit einer nichtlinearen Reaktion, die nur dann auftritt, wenn Pumpe und Sonde gleichzeitig interagieren.An dritter Stelle des Pfades befindet sich ein Dispersionsprisma. Schließlich gibt es noch ein Blatt weißes Papier, um das nichtlineare Signal zu registrieren. Arbeiten Sie mit einem Strahl der Pumpe und dem Sondenimpuls, indem Sie einen Strahlabwurf auf den zweiten Strahl der Pumpe platzieren.Suchen Sie mit dem motorisierten Tisch nach einem dritten harmonischen Signal. Drücken Sie die Move-Taste am Stage-Controller, um das dritte Signal zu scannen und zu suchen. Das Papier im Strahlengang zeigt das harmonische Signal mit einer weiß-blauen Fluoreszenz an.Lösen Sie anschließend die Blockade der zweiten Pumpe und die Blockpumpe eins mit einem Balkendumper. Verwenden Sie den manuellen Tisch in der Pumpe mit zwei Leitungen, um den Strahlengang einzustellen. Scannen Sie den mikrometerbasierten Tisch, bis die dritte Harmonische auftritt.Die Bestimmung der Zeit Nullpunkt oder der zeitlichen Überlappung ist abgeschlossen, wenn die Fluoreszenz auf dem Papier sichtbar ist. Bevor Sie fortfahren, entfernen Sie alle Elemente, die der Balkenlinie hinzugefügt wurden, um die zeitliche Überlappung zu finden. Das Besondere am Messaufbau ist die Platzierung der Kamera.Wie in diesem Schema angedeutet, steht die Detektoroberfläche senkrecht zur Polarisationsebene des Lasers. Die Kameraachse verläuft senkrecht zur Oberfläche des Detektors und damit parallel zur Linie der Laserausbreitung. Installieren Sie eine Digitalkamera am optischen Pfosten vor dem Vakuum-Sichtfenster, um sicherzustellen, dass sie richtig ausgerichtet ist.Installieren Sie zusätzlich einen Lüfter hinter der Kamera. Um unerwünschtes Licht zu reduzieren, legen Sie einen Vorhang über den Bereich zwischen dem Ansichtsfenster und dem Objektiv. Wenn die Kamera an den Computer angeschlossen ist, starten Sie die Steuerungssoftware und maximieren Sie die Verstärkung der Kamera.Beginnen Sie mit der Aufnahme von Bildern, die aus der molekularen Ionisation resultieren. Die Kamerabilder sollten die gesamte Oberfläche des Detektors abdecken, wenn die Kamera richtig positioniert ist. Überwachen Sie die aufgenommenen Bilder weiter, um den Kamerafokus anzupassen.Die Größe der Spots durch die Ionen sollte so scharf und so klein wie möglich sein. Für Messungen suchen Sie zunächst das Signal und optimieren die Einstellungen für die Ionenbildgebung. Verwenden Sie dazu nur den Sondenimpuls, indem Sie die Pumpimpulsstrahlen blockieren.Der Puls wandert durch eine plankonvexe Linse, um ihn auf die Molekularstrahlen zu fokussieren. Ein Impulsgenerator stellt die Zeit der Hochspannungsschalter für die Ionenoptik ein. Stellen Sie es auf die geschätzte Ankunftszeit der Stickstoffmolekül-Ionen ein.Überwachen Sie das Ionenbild, während Sie die Objektivposition und die Gaspulszeit anpassen, um das größte und hellste Bild zu erhalten. Verwenden Sie anschließend den Impulsgenerator, um die Zeit der Hochspannungsschalter zu ändern. Nutzen Sie die Zeit für den Coulomb explodierten doppelt ionisierten Stickstoffkanal.Verringern Sie am Computer die Bildrate der Kamera und erhöhen Sie die Belichtungszeit. Passen Sie außerdem die ionenoptischen Vorspannungen so an, dass die beobachtete Ionenverteilung zu einer unverzerrten Ellipse wird. Fahren Sie mit der Suche nach der räumlichen Überlappung der Pumpsonde fort.Entsperren Sie die Pumpe eins, aber lassen Sie die Pumpe zwei blockiert. Verwenden Sie das Teleskop, um den Pumpimpulsstrahlabfall in einer hochauflösenden Spiegelhalterung zu positionieren, um die Strahlposition zu ändern. Während das Teleskop justiert ist, überwachen Sie den Spot aufgrund der Pumpimpulse.Wenn die kleinste Spotgröße zu sehen ist, befindet sich der Strahlabfall im Molekularstrahl. Stellen Sie sicher, dass der Sondenpuls die vom Pumppuls bestrahlten Moleküle abbildet. Dazu muss die Verzögerungsstufe aus ihrer Nullposition bewegt werden.Bewegen Sie den motorisierten Tisch für Stickstoff etwa 600 Mikrometer nach vorne. Wie in diesem Beispiel sollte das zuvor isotrope Bild entlang der Polarisationsrichtung von Pumpe eins stark anisotrop werden. Blockieren Sie an dieser Stelle die erste Pumpe und entsperren Sie die zweite Pumpe.Verwenden Sie die hochauflösende Spiegelhalterung zwei, um die Überlappung der Pumpsonde zu finden. Stellen Sie den Spiegel ein, während der optische Weg der ersten Pumpe unverändert bleibt. Die Ausrichtung sollte entlang des schrägen Winkels der Polarisationsrichtung von Pumpe zwei in Bezug auf die Polarisation von Pumpe eins erfolgen.Um die unidirektionale Rotationsdynamik zu beobachten, lösen Sie die Blockierung beider Pumpenstrahlen. Verwenden Sie die manuelle Verzögerungsstufe, um die Verzögerung zwischen den Pumpenstrahlen einzustellen. Stellen Sie den Tisch auf vier Pikosekunden bei molekularem Stickstoff ein.Richten Sie den motorisierten Tisch im Sondenstrahl ein, um Sondenverzögerungen zu scannen. Überprüfen Sie, ob eine unidirektionale Drehung in Kamerabildern erkannt werden kann, wenn die Sondenverzögerung gescannt wird. Für einen Film mit unidirektionaler molekularer Rotation ändern Sie die Bildrate und die Belichtungszeit der Kamera.Verwenden Sie die Computersteuerung, um Daten zu erfassen und die Zeitwerte der Sonde schrittweise zu durchlaufen. Dies ist ein reines Sonden-Rohbild von doppelt ionisiertem Stickstoff, der nach einem Schuss Sondenbestrahlung ausgestoßen wurde. Jeder helle Fleck entspricht einem Ion.Dieses Bild wird erzeugt, wenn 10.000 solcher binarisierten Bilder summiert werden. Die reale Raumgröße beträgt 80 Millimeter mal 50 Millimeter. Beachten Sie, dass Falschfarben verwendet werden, um die Signalintensität anzuzeigen.Letztendlich können die Daten verwendet werden, um ein normalisiertes Polardiagramm zu erstellen, bei dem der Radialwert proportional zu einer winkelabhängigen Wahrscheinlichkeit ist. Ein klarer Beweis für eine unidirektionale Molekülrotation ist in dieser Serie ausgewählter Schnappschüsse zu finden, die nach der Bestrahlung mit zwei Pumppulsen aufgenommen wurden. Es gibt drei Serien.Das eine hat das Ionenbild, in dem die elliptische Form in einen Kreis umgewandelt wurde. Die zweite hat ein entsprechendes Polardiagramm. Schließlich gibt es eine Serie, die mit einem Modell erstellt wurde, das aus überlappenden Bildern von Hanteln in verschiedenen Ausrichtungswinkeln konstruiert wurde, gewichtet mit beobachteten Winkelwahrscheinlichkeiten.Nach ihrem Debüt ebnete diese Technik den Weg für Forscher auf dem Gebiet der Molekularwissenschaften, die Quantennatur der molekularen Rotation zu erforschen. Nachdem Sie sich dieses Video angesehen haben, sollten Sie ein gutes Verständnis dafür haben, wie Sie die ultraschnelle molekulare Rotation mit Hilfe von Phaser-Gun-Laserpulsen steuern und visualisieren können.

direct-imaging-of-laser-driven-ultrafast-molecular-rotation

Research

Forschung

JoVE Journal

Chemistry

Chemie

Fluorescence Lifetime Imaging (FLIM) wurden als wesentliche Technik, um Bild die Umwelt und die Interaktion bestimmter Proteine ​​und Farbstoffe, die in lebenden Zellen entstanden. FLIM fluoreszierender molekularer Rotoren ermöglicht die Zuordnung der Viskosität in lebenden Zellen.

Fluorescence Lifetime Imaging für molekulare Rotoren in lebenden Zellen

Dieses Video beschreibt eine Methode, um die Assemblierung von Fusionsprotein-Kondensaten auf DNA-Molekülen an bestimmten Loci mit Hilfe von Einzelmolekül-Bildgebung zu visualisieren. Diese Kondensate werden durch LCD-LCD- und LCD-DBD-Wechselwirkungen gebildet, die die Rekrutierung von RNA-Polymerase II und eine verbesserte Gentranskription ermöglichen.

Einzelmolekül-Bildgebung zur Visualisierung der Ansammlung von Fusionsprotein-Kondensaten auf DNA-Vorhängen

Wir beschreiben die Erzeugung von ferninfraroter Strahlung mit einem optisch gepumpten molekularen Laser zusammen mit der Messung ihrer Frequenzen mit Heterodyn-Techniken. Das experimentelle System und die Techniken werden unter Verwendung von Difluormethan (CH2F2) als Lasermedium demonstriert, dessen Ergebnisse drei neue Laseremissionen und acht gemessene Laserfrequenzen umfassen.

Charakterisierung von Fern-Infrarot-Laseremissionen und die Messung ihrer Frequenzen

Wir präsentieren eine parametrische Antriebsmethode zur Kühlung eines ultrakalten Fermi-Gases in einer optischen Dipolfalle mit gekreuztem Strahl. Bei dieser Methode werden hochenergetische Atome selektiv aus der Falle entfernt, indem die Fallentiefe periodisch mit Frequenzen moduliert wird, die mit den anharmonischen Komponenten des Fangpotentials in Resonanz sind.

Kühlen eines Optisch Trapped Ultrakalte Fermi Gas von Zeitfahr

Für kleine chiralen Arten bietet Coulomb Explosion Imaging einen neuen Ansatz um die Händigkeit einzelner Moleküle bestimmen.

Coulomb Explosion Imaging als Instrument zur Unterscheidung zwischen Stereoisomere

Hier präsentieren wir Ihnen die Protokolle der Differential-Erkennung Analysen der Zeitaufgelösten Infrarot-Schwingungs-Spektroskopie und Elektron Beugung die Beobachtungen der Deformationen der lokalen Strukturen rund um Photoexcited Moleküle in einem einspaltigen ermöglichen Flüssigkristall, indem er eine atomare Perspektive auf die Beziehung zwischen der Struktur und der Dynamik dieses photoaktiven Materials.

Neuartige Techniken zur Beobachtung von Strukturdynamik von Photoresponsive Flüssigkristallen

Plasmonische gold Laptops können in Flüssigkeiten gefangen und bei kHz Frequenzen mit Zirkular polarisierte optische Pinzette gedreht. Einführung von Brownsche Dynamik Analyse-und leichte Scatteringspectroscopy führt auf ein leistungsfähiges System für Forschung und Anwendung in vielen Bereichen der Wissenschaft.

Bau und Betrieb eines lichtgetriebenen Gold Nanorod Rotary Motor Systems

Wir präsentieren Ihnen ein Protokoll zum Sondieren ultraschnelle Schwingungs Zusammenhänge in polyatomaren radikale kationen, die molekulare Dissoziation führen.

Messung der ultraschnellen Schwingungs Zusammenhänge in polyatomaren radikale kationen mit Strong-Feld adiabatische Ionisation

Das Manuskript wird beschrieben, wie zu synthetisieren und Transplantat einen molekulare Motor auf Oberflächen für einzelne molekulare Bildgebung.

Lichtgetriebenen molekularen Motoren auf Oberflächen für einzelne molekulare Bildgebung

Es werden Details zur Signalerzeugung und -optimierung, Messung, Datenerfassung und Datenverarbeitung für ein von Femtosekunden zeitaufgelöstes, von IR stimuliertes Raman-Spektrometer beschrieben. Als repräsentative Anwendung wird eine nahinfrarotstimulierte Raman-Studie über die Angereis-Zustands-Dynamik von Toluen gezeigt.

Ultraschnelle zeitaufgelöste Near-IR Stimulated Raman Messungen von funktionalen -konjugatsystemen

Erfahren Sie hochauflösende Echtzeitbildgebung ultrafaster Molekülrotation mit Coulomb-Explosions-Imaging. Diese Methode verbindet Quantenbewegung mit klassischer Mechanik und eröffnet neue Einblicke in molekulare Dynamik.

Direct Imaging von lasergetriebenen Ultrakurz Molecular Rotation

Weitere Videos entdecken