Name: Herstellung und Messung von organischen Partikeln in der Harvard-Klimakammer (Video) | JoVE Journal
Uploaded: 2018-11-18T12:30:00.000+00:00
Duration: 9 min 46 s
Description: Erfahren Sie die Herstellung und Charakterisierung von organischem Partikelmaterial in der Harvard-Umweltkammer. Diese Methode ermöglicht stabile Langzeitmessungen zur Untersuchung atmosphärischer Chemie.

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Dieses Material basiert auf Arbeit von chemischen Wissenschaften Umweltprogramm in der Abteilung für Chemie des US National Science Foundation (NSF) unter Grant-Nummer 1111418, die atmosphärischen-Geowissenschaften-Abteilung der US National Science unterstützt Foundation (NSF) unter Grant-Nummer 1524731 sowie Harvard Faculty Publikation Award. Wir anerkennen Pengfei Liu, Qi Chen, sowie Mikinori Kuwata für nützliche Gespräche und Unterstützung bei den Experimenten und Eric Etcovitch als Voiceover des Videos.

Hinweis: Die wichtigsten gemessenen Umweltparameter Ozon (Ozon-Analysator), nicht enthalten und NO2 (NOx-Analysator), Relative Luftfeuchtigkeit (RH-Sensor), Temperatur (Typ K Thermoelement) und der Differenzdruck zwischen Beutel und der Kammer. Die Instrument-Marken sind in der Tabelle Materialien aufgeführt. Die Umgebungsparameter, gemessen durch die Instrumente müssen stabil und in Design-Anforderungen vor Beginn der Experimente sein. Die Klimakammer verwendet ein Feedback-System ständig überwacht und steuert so einstellen, dass die Umgebungsparameter innerhalb der Anforderungen im Laufe eines Experiments bleiben.
1. Starten Sie Verfahren
<ol><li>Parameter-Einstellung und Oxidantien Injektion<ol>
<li>Legen Sie die physikalischen Parameter der Klimakammer durch das Feedback-System (PID). Setzen Sie den Differenzdruck auf 4 Pa (30 mTorr). Wenn der Druck zu hoch oder zu niedrig ist, das Magnetventil öffnet oder schließt, um den Druck des Beutels innerhalb des eingestellten Bereichs einstellen.</li>
		<li>Schalten Sie den Ozongenerator, Ozon Strömung zu erzeugen, indem man die trockene Luft durch eine UV-Lampe. Legen Sie die Durchflussmenge auf 0,1 sLpm 100 ppb des endgültigen Ozonkonzentration in der HEC erreichen. Die Ozon-Monitor schalten Sie ein und aktivieren Sie die entsprechende Software.</li>
		<li>Die Relative Luftfeuchtigkeit des Beutels auf die ausgewiesenen Werte festgelegt. In diesem besonderen Experiment verwenden 40 % RH RH Ebene kann jedoch ändern von < 5 % bis 80 %. Die RH-Sensor und das Regelsystem stabil halten die Relative Luftfeuchtigkeit in der Tasche durch Einstellen des Verhältnisses der trockenen und feuchten Luftströmungen. Die trockene Luft-Versorgung erfolgt durch die reine Luft-Generator erzeugt Null Luft frei von Stickoxide, Kohlenwasserstoffe und Wasser (RH < 1 %). Eine Strömung von feuchter Luft bereitet sich in der Nähe von gesättigten Luftstrom erzeugen durch sprudelnden trockene Luft durch Reinstwasser (18 MΩ cm).</li>
		<li>Stellen Sie die Temperatur der Kammer bis 25,0 ±0.1 ° C. Eine interne Klimaanlage Plenum verteilt die Luft gleichmäßig durch eine Edelstahl-Decke mit Regelungstechnik, die die Temperatur im ausgewiesenen Werte zu halten.</li>
		<li>Warte auf andere Umweltparameter stabil zu sein und innerhalb der Design-Anforderungen.</li>
	</ol>
</li>
	<li>Verbinden Sie die Buchten von Instrumenten mit der Klimakammer. Starten Sie die selbst entwickelte Software durch Klicken auf die Schaltfläche " Start ". Überprüfen Sie die Echtzeit-Daten angezeigt, auf die selbst entwickelte Software, die die Feedback-Kontrolle (Abbildung 2) integriert.</li>
	<li>Schalten Sie alle Instrumente und warten Sie, bis sie vollständig aufwärmen.</li>
</ol>(2) Saatguterzeugung Partikel
Hinweis: Vor der Saat Partikel Injektion ist die anfängliche Partikelkonzentration unter 1 cm-3.
<ol><li>Produktion von Sulfatpartikeln Saatgut<ol>
<li>Injizieren Sie quasi Monodisperse trocken Sulfatpartikeln in den Beutel, sowohl die Umgebungsbedingungen besser zu simulieren, als auch als Medium für das condensational Wachstum der sekundären organischen Materialien handeln. Die Injektion von Samen Partikeln wird wie folgt durchgeführt.</li>
		<li>Lösen Sie Ammoniumsulfat (0,01 g) in hochreinem Wasser (18 MΩ∙cm auf) in einem 100 mL volumetrischen Kolben zur Vorbereitung einer (NH4) 2SO4-Lösung (0,1 G∙L-1).</li>
		<li>Verwenden Sie einen Zerstäuber, (NH4) 2SO4 Aerosol-Partikel bei einer Durchflussmenge von 3 sLpm zu produzieren.</li>
		<li>Übergeben Sie des Aerosol-Fluss durch eine Diffusion Trockner (Silica-Gel) um die Relative Luftfeuchtigkeit bringen bis zu 10 %.</li>
	</ol>
</li>
	<li>Samen Partikel Auswahl und Tasche Injektion<ol>
<li>Die Aerosol-Strömung durch eine bipolare Ladegerät (85Kr) übergeben und ein Differential Mobility Analyzer (DMA), Größe der Partikel auswählen und vorbereiten eine quasi-Monodisperse Verteilung von Elektromobilität. Die Übertragungsfunktion wird erweitert, mit einen Mantel-Aerosol-Fluss in den DMA 10:3. Die ausgewählten Elektromobilität Durchmesser der Partikel verlassen die DMA variiert von 50 bis 150 nm je nach dem Experiment. Die typische Konzentration Nummernkreise von 4.000 bis 8.000 cm-3.</li>
		<li>Füttern Sie quasi monodispersen Aerosolen, die Tasche mit einer Durchflussmenge von 3 sLpm. Überwachen Sie die Partikel verlassen die Tasche mithilfe einer Scanning Mobility Particle Sizer (SMPS). Warten Sie, bis die Größenverteilung der Samen Teilchen stabil ist. Der Partikel-Verlust wegen der Biegung Schläuche sowie statische Aufladungen auf dem Beutel ist minimal, vor allem für Partikel-Größen in diesem Experiment verwendet (größer als 100 nm)29,30.</li>
	</ol>
</li>
</ol>3. Injektion von Gas Phase Vorstufen
<ol><li>Injektion der Gasphase Vorläufer<ol>
<li>Verwenden Sie eine Spritze, 1,00 mL der Lösung Isopren zurückzuziehen. Spülen Sie die Spritze dreimal mit der Lösung vor der endgültigen Rückzug.</li>
		<li>Legen Sie die Spritze in eine Spritze-Injektor. Legen Sie die Spitze der Nadel durch eine Gummidichtung in ein Rundboden-Fläschchen (25 mL). Heizen Sie den Kolben bis 90 ±1 ° C durch Heizleitung. Schalten Sie die Spritze Injektion und setzen Sie ihn auf einen geeigneten Wert (1,1 bis 4.4 μL∙min-1). Die Gasphase Konzentration des Vorläufers wird für verschiedene Experiment durch Steuerung der Spritze Injektionsrate eingestellt. Aktualisieren Sie für lange Experimente die Spritze nach Bedarf.</li>
		<li>Stellen Sie einen Strom von 2 sLpm der gereinigten Luft verdampfen und wegtragen Isopren im Rundboden Gefäss injiziert. Die Strömung der Luft ist groß genug, dass der Traubeneichen Tropfen an der Spitze der Spritze statt Tropfen in die Flasche verdampft wird. Dadurch bleibt die Konzentration des Vorläufers Gas Phase stabil.</li>
	</ol>
</li>
	<li>Das Einschalten der ultravioletten Licht im Inneren der HEC.</li>
</ol>(4) Instrument Messung
Hinweis: Die Kombination von Isopren und UV-Licht führt zu die Produktion von sekundären organischen Materials auf die Sulfat-Samen-Partikel.
<ol><li>Anzahl-Durchmesser Verteilung der Partikel verlassen die Tasche<ol>
<li>Probieren Sie den Abfluss aus dem Beutel mit den elektrostatischen-resistente Schläuche.</li>
		<li>Starten Sie die Aerosol-Mess-Software zu und erstellen Sie eine neue Datei, indem Sie auf Create A New File. Jeder Parameter wird festgelegt, wie in Abbildung 3dargestellt. Notieren Sie die Anzahl-Durchmesser Verteilung der Partikel die Tasche durch Klicken auf die Schaltfläche " OK " verlassen.</li>
	</ol>
</li>
	<li>Chemische Charakterisierung von organischen Partikeln.<ol>
<li>Öffnen Sie das Sampling-Ventil aus einem rostfreien Stahl im Inneren der Tasche. Die Stichprobe Aerosol Strömung in einem hochauflösenden Time-of-Flight Aerosol Massenspektrometer (HR-ToF-AMS).</li>
		<li>Starten Sie die Datenerfassungs-Software durch die Acquire -Taste am linken unteren Fenster (Abbildung 4). Hochauflösende Massenspektren der organischen PM werden während den zeitlichen Verlauf der Experimente aufgezeichnet. Die Gesamtkonzentration organische Masse wird auch gewonnen.</li>
	</ol>
</li>
	<li>Charakterisierung der Gasphase Arten<ol>
<li>Öffnen Sie das Probenahme-Ventil aus einem PTFE-Teflon-Rohr in der Tasche. Die Stichprobe Strömung wird um ein Proton-Transfer-Reaction Time-of-Flight-Massenspektrometer (PTR-TOF-MS) geführt. Die Massenspektren von gasförmigen Arten mit einer höheren Affinität der Proton als Wasser erhalten.</li>
		<li>Verwenden Sie die Parameter-Einstellungen der Ionenquelle der PTR-TOF-MS in Abbildung 5 gezeigt, in der PTR-Manager-Software. Starten Sie die Datenerfassung durch Zugriff auf das Dropdown-Menü Übernahme in die TofDAQ-Viewer -Software und drücken Sie dann Start. Die Zeitreihen der einzelnen Ionen durch diese Software aufzeichnen.</li>
	</ol>
</li>
</ol>5. Ende des Experiments und Bag Reinigung
<ol><li>Die Injektion von der Gasphase Vorstufen und die Aerosolpartikel Samen zu stoppen.</li>
	<li>Injizieren Sie reinen Luft bei 40 L∙min-1 für mehrere Tage ununterbrochen in den Beutel. Schalten Sie alle UV-Leuchten. Die Ozonkonzentration auf 600 ppb und stellen Sie die Temperatur auf 40 ° C. Auf diese Weise bleibt eine aggressive Oxidation Umgebung für mehrere Tage, um die Tasche zu schrubben. Wenn die Nummer Konzentration der Partikel in der Kammer weniger als 0,2 cm-3 ist, die Kammer gilt als sauber und eignet sich für den nächsten Versuch.</li>
</ol>

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<li>Warneke, C., de Gouw, J. A., Kuster, W. C., Goldan, P. D., Fall, R. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Validation+of+Atmospheric+VOC+Measurements+by+Proton-Transfer-+Reaction+Mass+Spectrometry+Using+a+Gas-Chromatographic+Preseparation+Method%5BTitle%5D)+AND+%22Environmental+Science+and+Technology%22%5BJournal%5D)">Validation of Atmospheric VOC Measurements by Proton-Transfer- Reaction Mass Spectrometry Using a Gas-Chromatographic Preseparation Method.</a> Environmental Science and Technology. 37, 2494-2501 (2003).</li>
</ol>

Die Autoren erklären keine konkurrierenden finanziellen Interessen.

Die zunehmende Bedeutung für das Verständnis der Entstehung und Entwicklung von organischen Aerosole führt zu den Drang, Klimakammern zu bauen, solche Prozesse in einer kontrollierten Umgebung zu simulieren. Zur Zeit der Großteil der Klimakammern Batch-Reaktor-Modus19,31,32,33,34 basieren auf gab es sehr wenige Kammern, die nutzen kontinuierlich mischen Reaktor-Modus15,35. Betrieb der Klimakammer in kontinuierlich Flow Reaktor-Modus bietet den Komfort der kontinuierlichen Aerosol Probenahme für Tage oder sogar Wochen in ambient-ähnliche Konzentrationen. Es ist erwähnenswert, dass die Umgebungsbedingungen sehr viel komplexer als die gut kontrollierten Labor-Einstellungen sind. Beispielsweise schwankt die Temperatur des ambient, während in der Kammer es auf einen konstanten Wert gehalten wird. Die Reaktionszeit der Gase und Partikel in der Kammer wird kontrolliert und begrenzt durch die Residenz der Kammer, anstatt reichende Tage Reaktionszeit in der realen Welt. Die Verwendung von Schwarzlicht, statt natürliche Sonnenstrahlung kann auch OH-Radikale zu generieren und die Reaktionen in der Umgebungsluft zu simulieren. Aber manchmal Blacklight führen zu erhöhter Konzentration von OH Radicles im Vergleich zu denen in die Umgebung, die Oxidationsstufe der organischen Moleküle beeinflussen kann und muss sorgfältig geprüft werden. Jedoch von nur ein oder zwei Variablen tuning und alle anderen Variablen durch Klimakammer zu kontrollieren, können wir diesen chemisch/physikalische Prozesse systematisch untersuchen.
Die entscheidenden Schritte im Betrieb kontinuierlich Mischkammern gehört zu den Innendruck der Kammer in einem optimalen Bereich zu halten. Ein hoher Druck in der Kammer wird undicht der Gase und Partikel aus der Kammer, während ein Unterdruck in der Kammer wird Luft und Partikel aus dem Labor in die Kammer zu saugen und zu Verschmutzungen verursachen. Eine Manometer ist notwendig, um den Druck der Kammer innerhalb von sicheren Werte überwachen (< 5 Pa) im Laufe der Experimente. Ein weiteres häufiges beobachtete Problem für die Klimakammer ist unerwartete organische Partikel selbst Keimbildung. Ein niedriger VOC/Oxidationsmittel Injektionsrate oder einer höheren Saatgut Partikelkonzentration wird benötigt, um dieses Phänomen zu vermeiden. Je nach Zweck der Experimente können die Konzentrationen von Ozon, VOC und Samen Partikeln durch eine Größenordnung variieren. Die folgende Gleichung kann verwendet werden, um die Durchflussmenge, fInjektionder einzelnen Arten injiziert in die Kammer zu berechnen.
<img alt="Equation 1" src="/files/ftp_upload/55685/55685eq1.jpg" style="opacity: 0.9; font-size: 14px;">(1)
wo c-Ziel und cerste jedes repräsentieren die Endziel Konzentration der Reaktionspartner im Inneren der Kammer und die Ausgangskonzentration der Reaktionspartner, der von der Quelle generiert wird. Das Symbol finsgesamt repräsentieren den Gesamtdurchsatz aller Arten, die in der Kammer injiziert wurden.
Der dritte kritische Schritt erfolgreich die Klimakammer in Betrieb und Erhalt der Ergebnisse ist jedes Instrument vor den versuchen zu kalibrieren. Das SMPS-System kann durch die Injektion von bekannten Größe der PSL Partikel36kalibriert werden. Der NO-X und Ozon-Analysator sind kalibriert, mithilfe einer 5ppm keine Zylinder durch N2und 10 ppm Ozon durch N2, bzw.26verdünnt verdünnt. Die Kalibrierverfahren für AMS und PTR-MS sind kompliziert und Instrument-Handbücher oder vorherigen Literaturen27,37entnehmen.
Das oben beschriebene Klimakammer-Setup ist nicht nur für das Studium der Produktion und Entwicklung von organischen Aerosolen geeignet, sondern auch in verschiedene Partikel mit organischen Beschichtung sowie die Prüfung von Gasphasenreaktionen durch Einspritzen von Gas Beschichtung einsetzbar nur Vorstufen. Diese mehrere Richtungen bieten Klimakammer die Flexibilität bei der Untersuchung verschiedener Forschungsgebiete, die im Zusammenhang mit der Luftqualität, Klimawandel und menschliche Gesundheitsthemen.

Atmosphärische organische Partikel (PM) entsteht aus der Oxidation von flüchtigen organischen Verbindungen (VOC) durch die Biosphäre und anthropogene Aktivitäten1,2emittiert. Trotz der wichtigen Auswirkungen dieser Aerosol bleiben Partikel auf die Produktion-Mechanismen und Sichtbarkeit3, Klima, Gesundheit, unvollständig verstanden und gekennzeichnet, sowohl qualitativ als auch quantitativ. Eine Herausforderung für Laborstudien, die unbedingt von kleinem Umfang und Zeit sind, ist die atmosphärische Entwicklung der Gas- und Partikel-Phase-Arten zu simulieren. Verweilzeiten müssen lang genug sein, dass Verbindungen in Gas und Partikeln Phasen Oxidation und mehrstufigen Reaktion unterziehen können, als sie in ambient Umgebungen4,5,6,7würden, 8. Eine weitere Herausforderung ist die Arbeit im Labor bei Konzentrationen niedrig genug, die Umgebungsbedingungen9,10,11darstellen. Viele wichtige Prozesse skalieren mit Konzentrationen. Zum Beispiel kann übermäßig hohe Konzentration von Bio PM in einem Laborexperiment irrtümlich verschieben die Partitionierung schwerflüchtige Arten aus der Gasphase in die Partikel-Phase. Die Zusammensetzung der Phasen Gas und Partikel werden nicht-repräsentative der atmosphärischen Bedingungen. Der Harvard-Klimakammer wurde entwickelt, um auf diese Herausforderungen reagieren, vor allem mithilfe des Ansatzes einer kontinuierlichen Fluss-Konfiguration unter einem unbestimmten Zeitrahmen betrieben, wodurch niedrige Konzentrationen und lange Integrationszeiten für Signalerkennung. Die Kammer feiert ein rundes Jubiläum von zwölf Jahren der wissenschaftlichen Entdeckung im Jahr 2018.
Klimakammern variieren je nach Lichtquelle, die Strömung Mischsystem, Größe, und die Anzahl der Kammern Betriebssystem zusammen. Es gibt im freien Kammern, die natürliche Sonnenlicht12,13 erhalten sowie indoor Kammer, die mit künstlichen Licht14,15,16,17,18 ,19,20,21. Outdoor-Kammern können auch gebaut werden relativ große, minimiert Artefakte, die durch Wandeffekte, eingeführt werden können obwohl Herausforderungen die Variation der Beleuchtung wegen Wolken sowie Abweichungen in der Temperatur gehören. Obwohl indoor Kammern sorgfältig Temperatur und Relative Luftfeuchtigkeit kontrollieren können, unterscheiden sich die Intensität und das Spektrum des künstlichen Lichtes in der Regel aus dem natürlichen Sonnenlicht, das bestimmte photochemische Reaktionen14beeinträchtigen können. Kammern können auch als Batch-Reaktoren oder völlig gemischten Strömung Reaktoren (CMFR)22betrieben werden. Batch-Reaktoren sind in der Regel einfacher zu benützen und beizubehalten aber CMFR kann wochenlang betrieben werden, bei Bedarf um Signal Integration zu ermöglichen und dabei arbeiten bei niedrigen, atmosphärisch relevanten Konzentrationen.
Hierin werden die Hardware und den Betrieb der Harvard Environmental Chamber (HEC)7,23,24,25 detailliert beschrieben. Die HEC besteht aus einem 4,7 m3 Teflon PFA Beutel untergebracht in einem konstant-Temperatur-Kammer (2,5 × 2,5 × 2,75 m3)26. Reflektierende Aluminium-Platten decken die Innenwände der Kammer zur Multipath Beleuchtung durch den Beutel zu ermöglichen und damit zu einer Erhöhung der Rate der Photochemie. Der HEC ist als ein CMFR, mit einer gesamten Flussrate von 21 sLpm und entsprechend eine mittlere Verweilzeit von 3,4 h27betrieben. Ozonkonzentration, Temperatur und Luftfeuchtigkeit werden durch Feedback Kontrolle beibehalten. Ammoniumsulfat Partikel werden als Samen Partikel verwendet, um die Kondensation von organischen Bestandteilen auf anorganische Partikel in die Umgebung zu imitieren. Der Modus Durchmesser der anorganischen Sulfat Partikel wird gewählt, 100-200 nm, die Partikelgrößen, gemessen in der Feld-28zu simulieren. Bedienvorgänge sind im Abschnitt "Protokoll" hierin beschrieben einschließlich einer visuellen Präsentation, gefolgt von einer kurzen Diskussion von Anwendungen und Forschungsergebnisse der HEC.

<table><tbody><tr><td>(-)-&alpha;-Pinen&nbsp;</td><td>Sigma-Aldrich</td><td>305715</td><td></td></tr><tr><td>2-Butanol&nbsp;</td><td>Sigma-Aldrich</td><td>294810</td><td></td></tr><tr><td>5,00 mL Spritze&nbsp;</td><td>Hamilton</td><td>201300</td><td></td></tr><tr><td>Aerosol-Partikel-Massenanalysator</td><td>Kanomax</td><td>3600</td><td></td></tr><tr><td>Kondensationspartikelzähler</td><td>TSI</td><td>3022</td><td></td></tr><tr><td>Differenzialmobilitätsanalysator</td><td>TSI</td><td>3081</td><td></td></tr><tr><td>Heizhaube</td><td>Cole-parmer</td><td>WU-36225-10</td><td></td></tr><tr><td>Massendurchflussregler</td><td>MKS</td><td>M100B</td><td></td></tr><tr><td>Nafion Tube</td><td>Perma Pure</td><td>MD-700-24F-1</td><td></td></tr><tr><td>Nanometer Aerosolsammler</td><td>TSI</td><td>3089</td><td></td></tr><tr><td>Ozongenerator</td><td>Jelight</td><td>600</td><td></td></tr><tr><td>Ozonmonitor</td><td>Ecosensors</td><td>UV-100</td><td></td></tr><tr><td>Drucksensor</td><td>Omega</td><td>PX409</td><td></td></tr><tr><td>RH Sensor</td><td>Rotronic</td><td>60587161</td><td></td></tr><tr><td>Rundboden, drei Halskolben</td><td>Aceglass</td><td>6944-04</td><td></td></tr><tr><td>Rasterelektronenmikroskop</td><td>Zeiss</td><td>N/A</td><td>Ultra plus FESEM</td></tr><tr><td>Rastermobilität Partikelmessgerät</td><td>TSI</td><td>3071A + 3772</td><td>Elektrostatischer Klassierer ist Modell 3071A und der Kondensationspartikel-Ocunter ist 3772</td></tr><tr><td>Siliziumsubstrat</td><td>University Wafer</td><td>1707</td><td></td></tr><tr><td>Spritzennadel</td><td>Hamilton</td><td>90025</td><td>25 G, 2 Zoll</td></tr><tr><td>Spritzenpumpe</td><td>Chemyx</td><td>Fusion Touch 200</td><td></td></tr><tr><td>Temperatursensor</td><td>National Instrument</td><td>USB-TC01</td><td></td></tr><tr><td>Wasserzirkulator</td><td>Brinkmann</td><td>RC6</td><td></td></tr></tbody></table>

herstellung und messung von organischen partikeln in der harvard-klimakammer

Production and Measurement of Organic Particulate Matter in the Harvard Environmental Chamber

Die Produktion und die Entwicklung der atmosphärischen organische Partikel (PM) sind für genaue Simulationen der Atmosphärenchemie und Klima nur unzureichend verstanden. Die komplexen Mechanismen und Reaktionswege machen dies eine anspruchsvolle Forschungsthema. Um diese Probleme zu lösen, braucht man eine Klimakammer, Bereitstellung von ausreichend Verweilzeit und Ende-zu-Konzentrationen von Vorstufen für sekundäre organische Materialien. Kammer der Harvard (HEC) wurde gebaut, um dieses Bedürfnis zu dienen, die Simulation der Herstellung von Gas- und Partikel-Phase-Arten von flüchtigen organischen Verbindungen (VOC). Die HEC hat ein Volumen von 4,7 m3 und eine mittlere Verweilzeit von 3,4 h unter typischen Betriebsbedingungen. Betrieben wird es als völlig gemischten Strömung Reaktor (CMFR), bietet die Möglichkeit der unbestimmte stationären Betrieb über Tage für Datenerfassung und Analyse von Proben. Die Bedienvorgänge werden in diesem Artikel ausführlich beschrieben. Verschiedene Instrumente werden verwendet, um das produzierte Gas und Partikeln zu charakterisieren. Eine hochauflösende Zeit des Kampfes Aerosol Massenspektrometer (HR-ToF-AMS) wird verwendet, um Partikel zu charakterisieren. Ein Proton-Transfer-Reaktion-Massenspektrometer (PTR-MS) wird für gasförmige Analyse verwendet. Beispielergebnisse werden vorgestellt, um die Verwendung der Klimakammer in einer Vielzahl von Anwendungen im Zusammenhang mit der physikalisch-chemischen Eigenschaften und Reaktionsmechanismen der organischen atmosphärischen Feinstaub zu zeigen.

Abbildung 6zeigt ein Beispiel für die Zeitreihe der organischen Massenkonzentration von HR-ToF-AMS während eines Experiments aufgezeichnet. Experimentelle Bedingungen wurden 490 ppb von Isopren mit UV-Licht einschalten, um OH-Radikalen als Oxidationsmittel zu bieten. Die Massenkonzentration von organischen PM stetig nach dem Beginn des Experiments bis nach ca. 4 h Steady State erreicht wurde. Die Entwicklung der Gasphase organische Verbindungen wurde gleichzeitig mit der PTR-TOF-MS. Abbildung 7 zeigt die Zeitreihe der C4H6O+ Intensität unter das gleiche Experiment signalisieren die ergibt sich aus großen Isopren untersucht Oxidationsprodukte (z. B. Methyl-Vinyl-Keton, Methacrolein und mehrere organische Hydroperoxide). Nach Beleuchtung begonnen wurde, die C4H6O+ Signalintensität erhöht und weiter tun, bis der Steady State nach 50 min erreicht wurde.
Die Abbildungen zeigen die zeitliche Entwicklung der sekundären organischen Materials in der HEC. Nach der Injektion, Reaktion und Spin bis Steady-State zeigen die AMS-Daten, dass die Partikel aus organischen Verbindungen bestehen, und die Konzentration der organischen Bestandteile mit der Zeit steigt. Die PTR-MS-Daten zeigen, dass der übergeordnete Vorläufer aus der Gasphase verloren und Produkt der ersten Generation Arten angezeigt werden, nachdem die Reaktion initiiert wird. Datenanalyse von Online- und offline-Messungen in der Regel konzentrieren sich auf die Steady-State Periode. Es gibt die Möglichkeit, Experimente durchzuführen, die erfordern Tage aufhören, weil die Konzentrationen der Gas- und Partikel-Phase bleiben Arten stabil auf unbestimmte Zeit von der CMFR Bedienung Feedback Steuerelemente auf wichtige Kammer Parameter verwenden. Zusammenfassend lässt sich sagen der HEC dient zur Atmosphärenchemie zu simulieren und damit testen Hypothesen und Verständnis zu wichtigen Themen im Zusammenhang mit der Luftverschmutzung zu verstehen, das Klima beeinflusst von Partikeln und sogar Auswirkungen auf die Gesundheit von Aerosolen.
<img alt="Figure 1" class="xfigimg" src="/files/ftp_upload/55685/55685fig1.jpg"> Abbildung 1 . Eine schematische Flussdiagramm der Harvard Environmental Chamber (HEC). Die Linien repräsentieren die Aerosol-Fluss. Die linke Tafeln zeigen die Instrumente zur Überwachung der Reaktionsbedingungen. Die richtigen Platten Liste dieser Instrumente verwendet, um die Partikel zu charakterisieren und gas Phase Arten. Diese Zahl ist von König Et Al. 26 <a href="https://www.jove.com/files/ftp_upload/55685/55685fig1large.jpg" target="_blank">Bitte klicken Sie hier für eine größere Version dieser Figur.</a> 
<img alt="Figure 2" class="xfigimg" src="/files/ftp_upload/55685/55685fig2.jpg"> Abbildung 2 . Grafische Benutzeroberfläche für das selbst entwickelte Programm, Monitor Temperatur, Ozon, Luftfeuchtigkeit und Druck, unter anderen Arten. <a href="https://www.jove.com/files/ftp_upload/55685/55685fig2large.jpg" target="_blank">Klicken Sie bitte hier, um eine größere Version dieser Figur.</a>
<img alt="Figure 3" class="xfigimg" src="/files/ftp_upload/55685/55685fig3.jpg"> Abbildung 3 . Grafische Benutzeroberfläche der Software verwendet, um die Zahl-Durchmesser-Verteilung über ein SMPS aufzuzeichnen. <a href="https://www.jove.com/files/ftp_upload/55685/55685fig3large.jpg" target="_blank">Bitte klicken Sie hier für eine größere Version dieser Figur.</a>
<img alt="Figure 4" class="xfigimg" src="/files/ftp_upload/55685/55685fig4.jpg"> Abbildung 4 . Grafische Benutzeroberfläche der Software bedienbar die Aerosol-Massenspektrometer. <a href="https://www.jove.com/files/ftp_upload/55685/55685fig4large.jpg" target="_blank">Bitte klicken Sie hier für eine größere Version dieser Figur.</a>
<img alt="Figure 5" class="xfigimg" src="/files/ftp_upload/55685/55685fig5.jpg"> Abbildung 5 . Grafische Benutzeroberfläche der Software zu steuern, die Protonen-Transfer-Reaktion-Massenspektrometer (PTR-MS) <a href="https://www.jove.com/files/ftp_upload/55685/55685fig5large.jpg" target="_blank">Klicken Sie bitte hier, um eine größere Version dieser Figur.</a>
<img alt="Figure 6" class="xfigimg" src="/files/ftp_upload/55685/55685fig6v2.jpg"> Abbildung 6 . Beispiel-Messungen für Bio PM als zeichnet sich durch die Aerosol-Massenspektrometer. Die rote Linie stellt die gesamte Signalintensität für organische Ionen. Die gezeigten Daten entsprechen kurz nachdem der Isopren injiziert wurde und die UV Beleuchtung begonnen. <a href="https://www.jove.com/files/ftp_upload/55685/55685fig6large.jpg" target="_blank">Bitte klicken Sie hier für eine größere Version dieser Figur.</a>
<img alt="Figure 7" class="xfigimg" src="/files/ftp_upload/55685/55685fig7v2.jpg"> Abbildung 7 . Ein Beispiel für die Signalintensität C 4 H 6 O+ Ion ein Hauptprodukt von Isopren Photooxidation Messung von Protonen-Transfer-Reaktion Massenspektrometrie ist. Signalintensität begann um 8 min. nach Beleuchtung erhöhen und erreichte Steady-State 50 min. <a href="https://www.jove.com/files/ftp_upload/55685/55685fig7large.jpg" target="_blank">Klicken Sie bitte hier, um eine größere Version dieser Figur.</a>

Dieses Whitepaper beschreibt Betriebsverfahren für die Harvard Environmental Chamber (HEC) und verwandte Instrumente zur Messung gasförmiger und Partikel-Arten. Die Klimakammer wird verwendet, um zu produzieren und sekundäre organische Arten hergestellt aus organischen Vorstufen, insbesondere in Bezug auf atmosphärische organischen Partikeln zu studieren.

Herstellung und Messung von organischen Partikeln in der Harvard-Klimakammer

The production and the evolution of atmospheric organic particulate matter (PM) are insufficiently understood for accurate simulations of atmospheric ...

Das übergeordnete Ziel dieses Projektes ist es, organische Sonderstoffe in der Umweltkammer herzustellen und deren chemische und physikalische Eigenschaften zu charakterisieren. Die Harvard Environmental Chamber wurde gebaut, um die Bildung organischer Partikel und die Reaktion von Gasphasenkomponenten bei nahezu Umgebungsbedingungen zu untersuchen. Dies ist das zehnjährige Bestehen des Kammerbetriebs.Der einzigartige Teil dieser Kammer ist, dass sie als vollständig gemischter Durchflussreaktor betrieben wird, der die Möglichkeit bietet, den stationären Betrieb über Tage hinweg durchzuführen. Um den stationären Betrieb zu gewährleisten, verwendet die Kammer ein Rückmeldesystem, um wichtige Kammerparameter zu steuern und stabil zu halten. Wir können verschiedene Online- und Offline-Messungen durchführen, die Tage benötigen, um fertig zu werden, da die Konzentrationen der Gas- und Partikelphasenarten auf unbestimmte Zeit stabil bleiben.Die Harvard Environmental Chamber besteht aus drei Teilen. Der erste Teil sind die Saatgutbereiche von Generationen und das Erzeugungssystem für flüchtige organische Verbindungen. Der zweite Teil ist die Umweltkammer selbst, und der dritte Teil ist das Instrument, das dieses System analysiert.Die Verwendung von Samenpartikeln in den Reaktionen in der Harvard Environmental Chamber ist eine kritische Technik, die eine stabile Erzeugung von organischen Partikelphasenmaterialien ermöglicht. Wir wählen speziell anorganische Salze als Samenpartikel und werden in Reaktionen mit organischen Materialien beschichtet. Später machen wir Datenanalysen zu den organischen Materialien, und da wir anorganische Salze wählen, können die Interferenzen von Samenpartikeln minimiert werden.Eines der Instrumente, die wir hier in unserem Labor verwenden, ist eine hochauflösende Zeit des Fluges Aerosol Mass Spectrometer, oder kurz AMS. Es ist ein Instrument, das von Aerodyne Research mercelized, und heute ist es weit verbreitet sowohl in Labor-und Feldstudien, einschließlich Luftwaffen-Einsätze. Das AMS liefert Echtzeitmessungen der nicht feuerfesten Partikelchemischen Zusammensetzung und kann auch in einem Modus betrieben werden, der Informationen über die Partikelgröße liefert, indem es die Partikelzeit des Fluges misst.Durch die Kombination von Informationen über Größe und Informationen der chemischen Zusammensetzung aus dem Massenspektren können wir masseniomerische Verteilungen für die gemessenen Ionen erhalten. Zu den gemessenen Umgebungsparametern gehören Ozon, NO und NO2, relative Luftfeuchtigkeit, Temperatur und der Differenzdruck zwischen dem Beutel und der Kammer. Stellen Sie die physikalischen Parameter der Umgebungskammer durch das Rückkopplungssystem ein.Stellen Sie den Differenzdruck auf vier Pascal oder 30 Mini Torr ein. Schalten Sie den Ozongenerator ein, um Ozonfluss zu erzeugen, indem Sie die trockene Luft durch eine UV-Lampe passieren. Stellen Sie den Durchfluss auf 0,1 Standardliter pro Minute ein.Legen Sie die relative Luftfeuchtigkeit des Beutels auf die angegebenen Werte fest. Stellen Sie die Temperatur der Kammer auf 25 plus oder minus 0,1 Grad Celsius ein. Verbinden Sie Geräteeinlässe mit der Umweltkammer.Starten Sie die selbst entwickelte Software, indem Sie auf die Schaltfläche Start klicken. Überprüfen Sie die Echtzeitdaten, die auf der selbst entwickelten Software angezeigt werden, die die Feedback-Steuerung integriert. Schalten Sie alle Instrumente ein und warten Sie, bis sie sich vollständig aufwärmen.Ammoniumsulfat in hochreinem Wasser in 100 Milliliter Volumetglas auflösen, um eine Ammoniumsulfatlösung vorzubereiten. Verwenden Sie einen Zerstäuber, um Ammoniumsulfatpartikel mit einer Durchflussrate von drei Standardlitern pro Minute zu produzieren. Passieren Sie den Aerosolstrom durch einen Diffusionstrockner, um die relative Luftfeuchtigkeit auf 10 % zu senken, und passieren Sie den Aerosolfluss durch ein bipolares Ladegerät und einen Differenzmobilitätsanalysator, um die Partikel zu vergrößern und eine quasi-monodisierte Verteilung durch Elektromobilität vorzubereiten.Verwenden Sie eine Spritze, um einen Milliliter Isoprenlösung zurückzuziehen. Spülen Sie die Spritze dreimal mit der Lösung vor dem endgültigen Entzug. Legen Sie die Spritze in einen Spritzeninjektor.Setzen Sie die Nadelspitze durch eine Gummidichtung in einen runden Kolben mit Boden ein. Den Kolben mit Heizband auf 90 plus oder minus 1 Grad Celsius vorheizen. Schalten Sie die Spritzeninjektion ein und stellen Sie sie auf einen angemessenen Wert ein.Die Gasphasenkonzentration des Vorläufers wird für verschiedene Experimente angepasst, indem die Spritzeninjektionsrate gesteuert wird. Für lange Experimente, aktualisieren Sie die Spritze nach Bedarf. Führen Sie einen Durchfluss von zwei Standardliter pro Minute gereinigter Luft ein, um Isopren zu verdampfen und wegzutragen, das in den runden Kolben eingespritzt wird.Der Luftstrom ist so groß, dass der sessile Tröpfchen an der Spritzespitze verdampft, anstatt in den Kolben zu tropfen. Die Kombination von Isopren und UV-Licht führt zur Herstellung von sekundärem organischem Material. Starten Sie die Aerosol-Messsoftware und erstellen Sie eine neue Datei, indem Sie auf Neue Datei erstellen klicken.Jeder Parameter wird wie gezeigt festgelegt. Zeichnen Sie die Verteilungen des Anteils der Partikel auf, die den Beutel verlassen, indem Sie auf die Schaltfläche Okay klicken. Messen Sie den Aerosolfluss mit hilfe einer hochauflösenden Zeit des Flugaerosol-Massenspektrometers.Starten Sie die Datenerfassungssoftware, indem Sie die Acquire-Taste unten links im Bedienfeld drücken. Im Laufe der Experimente werden hochauflösende Massenspektren des organischen PM aufgezeichnet. Die gesamte organische Massenkonzentration wird ebenfalls ermittelt.Öffnen Sie den Abtastwert eines PTFE-Teflonrohrs im Beutel. Der abgetastete Durchfluss ist Richtschnur für eine Protonentransferreaktionszeit des Flugmassenspektrometers. In diesem Video werden Parametereinstellungen der Ionenquelle der Protonentransferreaktionszeit des Flugmassenspektrometers gezeigt.Starten Sie die Datenerfassung, indem Sie auf das Dropdown-Menü "Akquisition" im oberen Deck Ihrer Software zugreifen und dann auf Start drücken. Zeichnen Sie die Zeitreihen jedes Ionen durch diese Software auf. Stoppen Sie die Injektion der Gasphasenvorläufer und der Aerosolkernpartikel.Für mehrere Tage, kontinuierlich injizieren reine Luft bei 40 Liter pro Minute in den Beutel. Schalten Sie alle ultravioletten Lichter ein. Stellen Sie die Ozonkonzentration auf 600 Teile pro Milliarde und die Temperatur auf 40 Grad Celsius.Auf diese Weise wird eine aggressive Oxidationsumgebung für mehrere Tage aufrechterhalten, um den Beutel zu schrubben. Die aus dem Aerosol-Massenspektrometer gewonnenen Daten werden aufgezeichnet und verarbeitet. Die experimentellen Bedingungen sind 490 PPB Isopren mit UV-Leuchten eingeschaltet OH-Radikal als Oxidationsmittel zur Verfügung zu stellen.Die Massenkonzentration von sekundären organischen Materialien nahm zu Beginn des Experiments zu und erreichte nach etwa vier Stunden einen stabilen Zustand. Die Parzelle legt nahe, dass die Umweltkammer in der Lage ist, SOM aus den Gasvorstufen zu produzieren. Die Entwicklung der organischen Gasphasenverbindungen innerhalb der Kammer kann mit dem PTRTOFMS untersucht werden.Ein Beispielexperiment zur Isoprenphotooxidation wurde durchgeführt, wobei ca. 16 PPB Isopren kontinuierlich in die Kammer gebracht wurden. Die Abbildung zeigt die Zeitreihen des C4H6O+ion, eines der wichtigsten Oxidationsprodukte von Isopren, gemessen mit dem PTRTOFMS. Zu Beginn des Experiments gab es kein UV-Licht in der Kammer.Nach etwa acht Minuten wurde das UV-Licht eingeschaltet und es gab einen klaren Trend des steigenden C4H8O+ion. Nach ca. 50 Minuten erreicht die Reaktion einen stabilen Zustand. Laborkammerstudien sind wirklich wichtig auf dem Gebiet der Aerosolwissenschaft oder allgemeiner, atmosphärischer Wissenschaften, und das liegt daran, dass sie es uns ermöglichen, die komplexen chemischen und physikalischen Phänomene, die in der Atmosphäre auftreten, kontrolliert zu simulieren und zu untersuchen.Kammerstudien haben wesentlich dazu beigetragen, unser Verständnis der Bildung und Evolution von sekundären organischen Aerosolen zu entwickeln, z. B. SOA, die weltweit eine dominante Komponente der Partikel darstellen. Daher wurden Daten aus diesen Kammerstudien, die sich mit Fragen im Zusammenhang mit SOA befassten, zur Steuerung der Entwicklung chemischer Mechanismen verwendet und auch in Parametrisierungen für die SOA-Bildung und -Entwicklung in Modellen verwendet.

production-measurement-organic-particulate-matter-harvard

Research

Forschung

JoVE Journal

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