Ein experimentelles Protokoll für Femtosekunden NIR/UV - XUV Pumpe-Probe Experimente mit freie-Elektronen-Laser

Diese Methode kann helfen, wichtige Fragen in Physik und Chemie zu beantworten, wie z. B. welche Bindungen zuerst gebrochen werden oder wie sich Atome und Elektronen während einer chemischen Reaktion neu anordnen. Der Hauptvorteil dieser Technik besteht darin, dass die extreme ultraviolette Strahlung eines Freie-Elektronen-Lasers oder FEL als standortspezifische Sonde fungieren kann, da sie nur bestimmte Atome innerhalb eines Moleküls ionisiert. Das Lernen, räumliche und zeitliche Überlappungen zwischen fel und optischen Laserstrahlen zu erreichen, profitiert von der visuellen Demonstration, da sehr spezifische Diagnosen verwendet werden und die Effekte subtil sein können.

Demonstriert wird dieses Verfahren zeigt Demitrios Rompotis, Physiker am FLASH Free-Electron Laser bei DESY. Überprüfen Sie zunächst, ob der Ionendetektor, der Elektronendetektor und die Hochspannungsleistung für die Ionenspektrometerelektroden ausgeschaltet sind. Schließen Sie die FEL- und optischen Laserläden mit der Instrumentensoftware.

Konfigurieren Sie die in der Strahlleitung installierten Filter und Dämpfer so, dass die FEL-Pulsenergie und die optische Laserleistung auf weniger als 1% Übertragung reduziert werden. Fügen Sie dann den Anzeigebildschirm des Cerium YAG-Strahls in den Interaktionsbereich ein. Öffnen Sie den FEL-Shutter und untersuchen Sie den Bildschirm über eine CCD-Kamera.

Wenn der Strahlfleck auf dem Bildschirm nicht nachweisbar ist, erhöhen Sie die Strahlintensität leicht. Sobald der Strahlfleck gefunden wurde, markieren Sie die FEL-Strahlposition als Interessensbereich für die Kameradatenerfassungssoftware. Öffnen Sie dann den optischen Laserverschluss und schließen Sie den FEL-Shutter.

Passen Sie die Lenkspiegel an, um den optischen Laserstrahl an der markierten FEL-Strahlposition auszurichten. Wiederholen Sie diesen Balkenblockierungsprozess, um die räumliche Überlappung zu verfeinern und sicherzustellen, dass die Überlappung stabil ist. Sobald die Balken ausgerichtet sind, entfernen Sie den Strahlanzeigebildschirm.

Schalten Sie die Detektoren und die Spektrometerelektrodenleistung ein. Stellen Sie sicher, dass eine schnelle Photodiode, die mit einem schnellen Oszilloskop verbunden ist, senkrecht zum FEL-Strahl zusammen mit einem beweglichen Netz installiert wird, um eine kleine Menge verstreuter Photonen zur Diode zu leiten. Reduzieren Sie die FEL-Pulsenergie und die optische Laserleistung auf 1%-Übertragung.

Schließen Sie dann die FEL- und optischen Laserläden. Legen Sie das Streunetz in den Balken ein. Passen Sie die Netzposition, die FEL-Pulsenergie und die optische Laserleistung so an, dass jeder einzelne Strahl ein klares Signal erzeugt und beide Signale die gleiche Höhe haben.

Schließen Sie dann den optischen Laserverschluss. Konfigurieren Sie das schnelle Oszilloskop, um die beste verfügbare Zeitbasis zu verwenden und etwa 100 Durchschnittswerte für eine Spur zu sammeln. Zeichnen Sie eine Referenzspur des FEL-Strahls allein auf und speichern Sie sie.

Schließen Sie dann den FEL-Shutter und öffnen Sie den optischen Laserverschluss. Vergleichen Sie die Spur des optischen Lasers mit der FEL-Referenzspur. Dann verschieben Sie die Ankunftszeit des optischen Laserpulses so, dass der Beginn des optischen Lasersignals genau mit dem Beginn des FEL-Signals übereinstimmt.

Wiederholen Sie die Strahlblockierung und den Signalbeginnvergleich, um zu bestätigen, dass die FEL- und optischen Laserpulse präzise ausgerichtet sind. Beachten Sie die Zeit, zu der sich fel und optische Laserpulse als erste Schätzung von T0 überlappen. Um mit der Feinabstimmung T0 zu beginnen, dämpfen Sie den FEL und den optischen Laser so weit, dass die Ionen- und Elektronendetektoren beim Einleiten von Xenongas nicht beschädigt werden. Stellen Sie sicher, dass sich das Spektrometer in der Zeit des Flugmodus befindet.

Dann führen Sie Xenongas entweder durch den Gasstrahl oder durch Zuführen von Xenongas in die evakuierte Kammer durch ein Nadelventil ein. Wenn die letztgenannte Methode verwendet wird, erreichen Sie einen Kammerdruck zwischen einem mal 10 bis dem negativen sieben und einmal 10 bis zu den negativen sechs Millibar. Zeichnen Sie eine Xenon-Ionen-Zeit des Flugspektrums auf.

Schließen Sie dann den FEL-Verschluss und passen Sie die FEL-Pulsenergie so ein, dass Xenon zwei plus und Xenon drei plus zu den stärksten Xenon-geladenen Zuständen in der Zeit des Flugspektrums gehören und höhere Xenon-geladene Zustände so weit wie möglich unterdrückt werden. Schließen Sie dann den FEL-Shutter und öffnen Sie den optischen Laserverschluss. Stellen Sie die optische Laserleistung so ein, dass die Laserpulse in erster Linie Xenon plus mit nur einer geringen Menge Xenon zwei plus erzeugen.

Öffnen Sie den FEL-Verschluss, wenn die Einstellung abgeschlossen ist. Legen Sie auf der Grundlage des zuvor ermittelten groben T0-Wertes das FEL- und das optische Laserpuls-Timing so fest, dass die optischen Laserpulse etwa 200 Pikosekunden vor den FEL-Impulsen ankommen. Erwerben Sie eine Xenon-Ionen-Zeit des Flugspektrums und bestimmen Sie das Verhältnis von Xenon zwei plus zu Xenon drei plus aus den Spitzenbereichen.

Konfigurieren Sie dann die Laser so, dass die optischen Laserpulse etwa 200 Pikosekunden nach den FEL-Impulsen ankommen. Erwerben Sie eine weitere Zeit des Flugspektrums und bestimmen Sie das Verhältnis von Xenon zwei plus zu Xenon drei plus. Stellen Sie sicher, dass das Xenon-Drei-Plus-Signal in diesem Spektrum deutlich stärker ist als im vorherigen Spektrum.

Manchmal ist der Unterschied zwischen Laser früh und Laser spät im Xenon-Signal sehr klein wegen unzureichender räumlicher Überlappung. In einem solchen Fall sollte man das Verfahren der räumlichen Überlappung wiederholen, um einen großen Unterschied in den beiden Signalen zu erreichen. Stellen Sie das Laser-Timing auf die Hälfte zwischen den vorherigen beiden Werten ein und erfassen Sie eine weitere Zeit des Flugspektrums.

Vergleichen Sie das Verhältnis von Xenon zwei plus zu Xenon drei plus, um festzustellen, ob die optischen Laserpulse vor oder nach den FEL-Impulsen ankommen. Wenn die optischen Laserpulse vor den FEL-Impulsen ankommen, stellen Sie das Timing auf die Hälfte zwischen dem aktuellen Wert und dem Wert ein, bei dem die optischen Laserpulse 200 Pikosekunden nach den FEL-Impulsen ankamen. Erwerben Sie eine weitere Zeit des Flugspektrums und untersuchen Sie das Verhältnis von Xenon zwei plus xenon drei plus.

Stellen Sie das Laserpuls-Timing so lange ein, bis T0 mit einer Genauigkeit von mehr als 500 Femtosekunden angenähert wurde. Richten Sie dann einen Verzögerungscan über einen Bereich von plus oder minus einer Pikosekunde um die ungefähre Position von T0 in Schritten von nicht mehr als 50 Femtosekunden ein. Erfassen Sie eine Zeit des Flugspektrums und bestimmen Sie das Verhältnis von Xenon zwei plus zu Xenon drei plus für jeden Schritt.

Zeichnen Sie diese Verhältnisse in Bezug auf die Verzögerungszeiten, leiten Sie eine Schrittfunktion ab und berechnen Sie den Mittelpunkt der Schrittfunktion, um die exakte zeitliche Position von T0 zu erhalten. Die Xenon-Ionen-Zeit der Flugspektroskopie könnte verwendet werden, um festzustellen, ob ein 800 Nanometer Nah-IR-Puls in einem Xenon-Gasziel vor oder nach einem FEL-Puls mit einer Photonenenergie von mindestens 67,5 Elektronenvolt ankam. Nachderion des angeregten metastabilen Xenon splus trat auf, als der Near-IR-Puls nach dem FEL-Puls ankam, der die Xenon-Drei-Plus-Ausbeute erhöhte. Das Plotten des Xenon-Verhältnisses von Xenon zwei plus zu Xenon drei plus als Funktion der Verzögerungszeit bot eine Schrittfunktion, aus der T0 ermittelt werden konnte.

Jod-Ionen-Impulsbilder wurden auch verwendet, um T0 mit einer Photonenenergie von mindestens 57 Elektronenvolt zu bestimmen. Ein niedriger Energiebeitrag war als Spitze nur sichtbar, als der UV-Puls vor dem FEL-Puls ankam. T0 wurde aus einem Plot der Spike-Ionen-Ausbeute als Funktion der Verzögerungszeit extrahiert.

Shot-by-Shot-Daten, die von einem Bunch Arrival Time Monitor aufgezeichnet wurden, wurden verwendet, um den Jitter in der relativen Ankunftszeit der FEL-Pulse in Bezug auf die optischen Laserpulse zu korrigieren. Dies führte zu einer spürbaren Verbesserung der Datenqualität, insbesondere bei der zeitlichen Auflösung. Nach der Beherrschung kann die zeitliche und räumliche Überlappung zwischen den optischen Laserpulsen und dem FEL in etwa zwei bis drei Stunden erfolgen, während die anschließende Messung der Pumpsonde in der Regel mehrere Tage dauert.

Obwohl dieses Verfahren für Atome und Moleküle in der Gasphase entwickelt wurde, kann es auch auf andere Proben wie Nanopartikel oder Flüssigkeiten und Feststoffe angewendet werden. Vergessen Sie nicht, dass die Arbeit mit Hochleistungs-Femtosekundenlasern extrem gefährlich sein kann. Spezifische Sicherheitsschulungen sind obligatorisch.

Und wenn Sie mit Hochleistungslasern arbeiten, tragen Sie immer Ihre schützende Laserschutzbrille.