Name: Ein experimentelles Protokoll für Femtosekunden NIR/UV - XUV Pumpe-Probe Experimente mit freie-Elektronen-Laser (Video) | JoVE Journal
Uploaded: 2018-10-23T12:30:00.000+00:00
Duration: 9 min 49 s
Description: Erfahren Sie, wie Femtosekunden-Pump-Probe-Experimente mit optischem Laser und Freie-Elektronen-Laser durchgeführt werden. Diese Methode ermöglicht die Untersuchung ultrafaster photochemischer Reaktionen in Gasphasenmolekülen.

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Die Autoren danken Evgeny Savelyev, Cédric Bomme, Nora Schirmel, Harald Redlin, Stefan Düsterer, Erland Müller, Hauke Höppner, Sven Toleikis, Jost Müller, Marie Kristin Czwalinna, Rolf Treusch, Thomas Kierspel, Terence Mullins, Sebastian Trippel, Joss Wiese, Jochen Küpper, Felix Brauβe, Faruk Krecinic, Arnaud Rouzée, Piotr Land-, pro Johnsson, Kasra Amini, Alexandra Lauer, Michael Burt, Mark Brouard, Lauge Christensen, Jan Thøgersen, Henrik Stapelfeldt, Nora Berrah, Maria Müller, Anatoli Ulmer, Simone Techert , Artem Rudenko, Daniela Rupp und Melanie Schnell, wer die Flash-Strahlzeit teilgenommen, in denen die spezifischen Daten gezeigt und diskutiert hier erworben wurden und wer dazu beigetragen, die Analyse und Interpretation. Die Arbeit der wissenschaftlichen und technischen Teams von FLASH, die das Experiment möglich gemacht haben, ist auch dankbar anerkannt. D.r. räumt Unterstützung von Chemie, Geowissenschaften, und Biowissenschaften Division, Office Basic Energiewissenschaften, Office of Science, U.S. Department of Energy, Grant Nr. DE-FG02-86ER13491. Die Experimente am Blitz wurden auch von der Helmholtz-Gemeinschaft über das Helmholtz Young Investigator-Programm unterstützt. Wir anerkennen die Max-Planck-Gesellschaft zur Förderung der Entwicklung und Inbetriebnahme der CAMP Ende-Station innerhalb der Max Planck Advanced Study Group am CFEL und für die Bereitstellung dieses Geräts für CAMP@FLASH. Die Installation des CAMP@FLASH war teilweise finanziert durch das BMBF Zuschüsse 05K10KT2, 05K13KT2, 05K16KT3 und 05K10KTB von FSP-302

<ol><li>Feldhaus, J., Arthur, J., Hastings, J. B. <a target="_blank" href="https://www.slac.stanford.edu/pubs/slacpubs/12250/slac-pub-12342.pdf">X-ray free-electron lasers.</a> J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys. 38, S799-S819 (2005).</li>
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<li>Amini, K., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Photodissociation+of+aligned+CH3I+and+C6H3F2I+molecules+probed+with+time-resolved+coulomb+explosion+imaging+by+site-selective+XUV+ionization%5BTitle%5D)+AND+%22Struct.+Dyn%22%5BJournal%5D)">Photodissociation of aligned CH3I and C6H3F2I molecules probed with time-resolved coulomb explosion imaging by site-selective XUV ionization.</a> Struct. Dyn. 5, 014301(2018).</li>
<li>Savelyev, E., et al. <a target="_blank" href="http://iopscience.iop.org/article/10.1088/1367-2630/aa652d">Jitter-correction for IR/UV-XUV pump-probe experiments at the FLASH Free-Electron Laser.</a> New J. Phys. 19, 043009(2017).</li>
<li>Dell'Angela, M., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Real-Time+Observation+of+Surface+Bond+Breaking+with+an+X-ray+laser%5BTitle%5D)+AND+%22Science%22%5BJournal%5D)">Real-Time Observation of Surface Bond Breaking with an X-ray laser.</a> Science. 339, 1302-1305 (2013).</li>
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<li>Johnsson, P., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Characterization+of+a+two-color+pump-probe+setup+at+FLASH+using+a+velocity+map+imaging+spectrometer%5BTitle%5D)+AND+%22Opt.+Lett%22%5BJournal%5D)">Characterization of a two-color pump-probe setup at FLASH using a velocity map imaging spectrometer.</a> Opt. Lett. 35, 4163-4165 (2010).</li>
<li>Glownia, J. M., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Time-resolved+pump-probe+experiments+at+the+LCLS%5BTitle%5D)+AND+%22Opt.+Express%22%5BJournal%5D)">Time-resolved pump-probe experiments at the LCLS.</a> Opt. Express. 18, 17620-17630 (2010).</li>
<li>Schulz, S., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Femtosecond+all-optical+synchronization+of+an+X-ray+free-electron+laser%5BTitle%5D)+AND+%22Nat.+Commun%22%5BJournal%5D)">Femtosecond all-optical synchronization of an X-ray free-electron laser.</a> Nat. Commun. 6, 5938(2015).</li>
<li>Strüder, L., et al. <a target="_blank" href="http://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0168900209023900">Large-format, high-speed, X-ray pnCCDs combined with electron and ion imaging spectrometers in a multipurpose chamber for experiments at 4th generation light sources.</a> Nucl. Instr. Meth. Phys. Res. A. 614, 483-496 (2010).</li>
<li>Löhl, F., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Electron+Bunch+Timing+with+Femtosecond+Precision+in+a+Superconducting+Free-Electron+Laser%5BTitle%5D)+AND+%22Phys.+Rev.+Lett%22%5BJournal%5D)">Electron Bunch Timing with Femtosecond Precision in a Superconducting Free-Electron Laser.</a> Phys. Rev. Lett. 104, 144801(2010).</li>
<li>Czwalinna, M. K. <a target="_blank" href="http://scholar.google.com/scholar?hl=en&safe=off&q=%22%28+%29%22">Dissertation (PhD Thesis)</a>. , Universität Hamburg. (2012).</li>
<li>Schorb, S., et al. <a target="_blank" href="http://aip.scitation.org/doi/full/10.1063/1.3695163">X-ray-optical cross correlator for gas-phase experiments at the LCLS free-electron laser.</a> Appl. Phys. Lett. 100, 121107(2012).</li>
<li>Beye, M., et al. <a target="_blank" href="http://aip.scitation.org/doi/abs/10.1063/1.3695164">X-ray pulse preserving single-shot optical cross-correlation method for improved experimental temporal resolution.</a> Appl. Phys. Lett. 100, 121108(2012).</li>
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</ol>

Die Autoren erklären keinen Interessenkonflikt.

Aufgrund der Komplexität der die Versuchsaufbauten, Pumpe-Sonde Experimente mit freie-Elektronen-Lasern erfordern ein hohes Maß an Kompetenz und Erfahrung und bedarf sorgfältiger Vorbereitung und ausführliche Gespräche mit den wissenschaftlichen teams, arbeiten die Freie-Elektronen-Laser, der optischen Laser und der Endstation, sowohl vor als auch während des Experiments. Während der Durchführung der eigentlichen Experiment, genaue Bestimmung der räumlichen und zeitlichen Überschneidungen nahe Überwachung alle Diagnostik und timing-Systeme, wie beschrieben in diesem Protokoll sind unerlässlich.
Beachten Sie, dass die meisten der hier beschriebenen Methoden nur anwendbar für vielfältige spezifische Photon Energie die FEL da beide Effekte verwenden, die stark von der Photonenenergie abhängen. Zum Beispiel die Bestimmung der "groben" zeitliche Überlappung mit Streulicht gerichtet auf eine Fotodiode erwies sich als gut für photonenenergien arbeiten bis zu ~ 250 eV. Bei höheren photonenenergien wird das Signal durch die FEL-Impulse erzeugt so klein, dass es schwer zu erkennen ist. In diesem Fall eine offene SMA-Kabel, das ganz in der Nähe (weniger als einen Millimeter) kann, oder sogar in den FEL-Strahl gebracht werden erwies sich ein zuverlässiger Signal, das in Schritt 3.1 beschriebenen Verfahren durchzuführen) des Protokolls. In ähnlicher Weise das beste Ziel für die Bestimmung des "feinen" Zeitpunkts beschrieben Schritt 3.2), ist stark abhängig von der Photonenenergie. Für FEL Impulse in den XUV und weiche Röntgen-Bereich oberhalb 65,7 eV und ~ 57 eV-Photonen-Energie (entsprechend den 4d Ionisation Schwellen in Xenon und CH3I, beziehungsweise), Xe und CH3ich erwiesen sich geeignete Ziele für das Verfahren im Schritt 3.2 beschrieben. Die Methode mit CH3ich fand Arbeit für photonenenergien bis 2 keV (oben, es hat noch nicht getestet), während die Methode mit Xe getestet bis 250 eV. Für photonenenergien unter 50 eV kann die Anleihe Erweichung Prozess in H2 gebrauchte19sein. Bei photonenenergien über 400 eV ist ein ähnlicher Prozess in N2 auch geeignet20. Alternative Ansätze beziehen die Änderung im Reflexionsvermögen von einer festen Probe25,26,30 oder die Bildung von Seitenbänder in der Photoelektronen Spektrum31,32.
Um optimale zeitliche Auflösung ist es notwendig, die experimentellen Daten auf Tagesbasis Schuss für Schuss in der Datenanalyse zum Ausgleich des Ankunft Zeit Jitters zwischen der FEL und die optische Laserpulse zu sortieren, wie in Schritt 5 beschrieben. Allerdings hängt die Qualität der Pumpe-Sonde Daten und insbesondere die erreichbare Zeitauflösung stark auf die Leistung der FEL während des Experiments und Pulsdauern der optischen Laserimpulse und der FEL-Impulse, die zur Verfügung gestellt werden können Während dieser Zeit. Für die beispielhafte Daten hier gezeigt die Impulsdauer der UV Impulse wurden schätzungsweise 150 fs (FWHM) und die Impulsdauer FEL war schätzungsweise 120 fs (FWHM). Obwohl die totale Ankunft Zeit-Jitter von ca. 90 fs (rms) bevor Jitter-Korrektur auf ca. 27 fs (rms) mit dem Verfahren reduziert werden könnte hier12, die daraus resultierende Verbesserung der Gesamt Zeitauflösung von beschrieben die Experiment war wegen der relativ langen Pulsdauern der FEL und der optischen Laser eher klein. Beide können jedoch erheblich reduziert werden, wobei die Auswirkungen der Jitter-Korrektur-System werden bedeutsamer. Beispielsweise wird ein neue optische Laser derzeit installiert bei Blitz, die eine Impulsdauer (in der Nah-Infrarot) muss unter 15 fs, während neue FEL-Operation, die Modi auch getestet werden, die FEL Impulse mit Pulsdauern von wenigen Femtosekunden produzieren können oder sogar unten. Diese Entwicklungen werden bald Pumpe-Sonde Experimente Kombination von FEL und optische Laserpulse mit einer insgesamt zeitliche Auflösung von nur ein paar Dutzend Femtosekunden ermöglichen.
Während die zunehmende Verfügbarkeit von kurzen und intensiven XUV und Röntgen-Impulse von FELs produziert eine Reihe von NIR/UV - gelaicht hat XUV Pumpe-Sonde wie die hier beschriebenen Experimente, ähnliche Pumpe-Sonde Experimente auch mit hohen harmonischen Generation durchgeführt werden kann (HHG) Quellen33,34,35. Die wichtigste Einschränkung der FEL-basierten Experimente ist in der Regel die erreichbare Zeitauflösung, die grundsätzlich begrenzt durch die Synchronisation zwischen der FEL und der optischen Laser oder durch die Präzision ist mit denen die Relative timing zwischen der Pumpe und der Sonde Impulse sind messbar. Dies ist nicht der Fall für eine HHG Pumpe-Sonde experiment, wo die XUV und NIR Impulse untrennbar mit Sub-Zyklus Präzision synchronisiert sind und die daher in der Regel eine viel höhere zeitliche Auflösung haben können. Der große Vorteil der FEL-basierten Experimente, auf der anderen Seite ist der mehrere Größenordnungen höhere Photon Fluence, die Experimente, z.B.ermöglicht., weiter verdünnen Sie Ziele, die mit Stromquellen HHG nicht durchführbar sind vor allem bei höheren photonenenergien in das weiche Röntgen-Regime. Für die absehbare Zukunft bleibt Pumpe-Sonde Experimente mit FELs und HHG daher ergänzende, mit Überschneidungen im Großraum XUV wo beide für ähnliche Untersuchungen verwendet werden können. Einige der Schritte, um diese Experimente sind auch ähnlich, und einige der hier beschriebenen Methoden kann daher auch für HHG-basierte Pumpe-Sonde Experimente angewendet werden.

Die Verfügbarkeit von kurzen und intensiven extreme Ultraviolet (XUV) und röntgenpulse von freie-Elektronen-Laser (FELs)1,2 eröffnet neue Möglichkeiten für Femtosekunden Pumpe-Sonde Experimente, die Nutzung der Website und Element-Spezifität der inneren Schale Foto-Aufnahme-Prozess3,4,5,6. Solche Experimente können verwendet werden, z.B., zu untersuchen molekulare Dynamik und aufladen Transfer-Prozesse in Flüssigkeiten7 und Gasphase Moleküle8,9,10,11 , 12, und für Echtzeit-Beobachtungen der katalytischen Reaktionen und ultraschnelle Chemie13,14 mit einer zeitlichen Auflösung von 100 Femtosekunden oder unten Oberfläche. Der Pumpe-Sonde Versuch erfolgt durch die Kombination eines synchronisierten optische Femtosekunden-Lasers mit der FEL, erwähnt die bei allen Beispielen oben, die intrinsische Ankunftszeit Jitter zwischen der optischen Laser und die FEL Impulse muss gemessen werden auf einen Schlag für Schlag-Basis und für die Datenanalyse zur Erreichung den bestmöglichen Zeitauflösung korrigiert.
Im Rahmen einer großen Zusammenarbeit wurden mehrere Pumpe-Sonde Experimente kombinieren optische Laser mit einem freie-Elektronen-Laser kürzlich durchgeführten9,10,11,12, sowohl auf die FLASH XUV FEL15 ,16 und LCLS Röntgen FEL17 Einrichtungen und ein experimentelles Protokoll für die Durchführung und Analyse von diesen Experimenten entwickelt wurde, ist die im folgenden vorgestellt. Die Methode ist für ein vorbildliches Experiment auf der Flash-freie-Elektronen-Laser durchgeführt, um ultraschnelle Photochemie in Gasphase Moleküle durch Geschwindigkeit Karte Ion imaging11,12Studie gezeigt. Aber die meisten der Strategien gelten auch für ähnliche Pumpe-Sonde-Experimente mit anderen Zielen oder anderen experimentellen Techniken und können auch zu anderen FEL-Einrichtungen angepasst werden. Während einige der einzelnen Schritte hier vorgestellten oder Varianten davon bereits in der Literatur18,19,20erörtert worden sind, bietet dieses Protokoll eine umfassende Beschreibung der wichtigsten Schritte, darunter auch einige, die profitieren Sie von den neuesten technischen Verbesserungen in der Synchronisation und bei der Timing-Diagnose, die Stabilität und die zeitliche Auflösung für Pumpe-Sonde Experimente12deutlich verbessert haben, 21.
Das folgende Protokoll übernimmt eine Pumpe-Sonde-Endstation, wie das CAMP Instrument bei Flash-22, ausgestattet mit eine Ionen-Time-of-Flight, ein Ion-Dynamik-Bildgebung oder eine Geschwindigkeit Karte imaging (VMI) Ionen-Spektrometer; ein überschwängliches oder Überschall Gasstrahl; und eine synchronisierte Nah-Infrarot (NIR) oder ultravioletten (UV)-Femtosekunden-Laser, dessen Impulse überlappt werden können in der Nähe-so oder so mit dem freie-Elektronen-Laser-Strahl, wie in Abbildung 1schematisch skizziert. Darüber hinaus eine entsprechende Suite der Diagnose tools wie eine abnehmbare Träger Sichtschirm (zB. ein Paddel, beschichtet mit Ce:YAG Pulver oder eine dünne Ce:YAG Kristall) in der Interaktion-Region, eine schnelle Photodiode empfindlich auf FEL und Laser-Impulse und eine Reihe Ankunftszeit Monitor (BAM)23,24 oder "Timing-Tool"25,26,27 erforderlich sind, von denen alle sind in der Regel in der Pumpe-Sonde Endstation integriert oder werden zur Verfügung gestellt durch die FEL-Anlage, wenn vor dem Experiment angefordert. Schließlich übernimmt der Schuss für Schuss Jitter-Korrektur, dass die experimentelle Daten aufgezeichnet und auf einen Schlag für Schlag-Basis zugänglich und verknüpfte zu den Schuss für Schuss-Messungen des Jitters Haufen Ankunftszeit Zeit mithilfe einer einzigartigen "Haufen ID" oder durch ein anderes entsprechende Regelung.
FLASH sind die spezifischen Systeme, die entscheidend für Pumpe-Sonde Experimente sind:
<ul><li>Das aktive, optisches Feedback und Stabilisierungssystem des Pumpe-Test-Lasers, der master laseroszillator, der eine ausgewogene optische Kreuz-Korrelator, die Pumpe-Test-Lasers Oszillator Ausgabe der master laseroszillator stabilisiert enthält, und ein Kreuz-Korrelator ("Drift-Korrelator"), langsam driftet von der Laser-Verstärker in Bezug auf die Oszillator-21zu korrigieren.</li>
	<li>Der Haufen Ankunftszeit Messgeräten für (BAMs) die Variationen von Schuss zu Schuss in der Elektron-Haufen-Ankunftszeit an verschiedenen Positionen in der Beschleuniger in Bezug auf den Master laser Oszillator23,24. Sie eignet sich für ein aktives Feedback Schleife um das Timing des Elektrons zu stabilisieren Trauben in Bezug auf den master laseroszillator, wodurch langsam driftet in der Ankunftszeit. Darüber hinaus befindet sich die BAM geschlossen, um das Experiment (BAM-4DBC3) für einen Schuss zu Schuss Jitter-Korrektur in der Datenanalyse, die im Detail im Schritt 5.1 des experimentellen Protokolls genutzt werden.</li>
	<li>Die Pumpe-Sonde Streifen Laserkamera, welche Maßnahmen die relative zeitliche Steuerung zwischen den Pumpe-Sonde laser-Output und die Dipol-Strahlung von der Elektron-Gruppe am Ende des Beschleunigers erzeugt, bevor es in der Beam Dump28geführt wird.</li>
	<li>Der Fokus-Kamera, die Bilder der "virtuelle" Laser Fokus mithilfe den Teil des Laserstrahls, die durch den letzten drehen Spiegel hinter die Fokussierung undicht ist Objektiv um langsame räumliche Abweichungen der optischen Laser parasitär zu überwachen.</li>
</ul>Ähnliche Systeme gibt es bei anderen FEL-Anlagen und sind entscheidend für eine zuverlässige Pumpe-Sonde Experiment durchführen.

<table><tbody><tr><td>Xenon</td><td>Linde</td><td></td><td>minican</td></tr><tr><td>CH3I (Methyliodid)</td><td>Sigma Aldrich</td><td>67692</td><td>oder eine andere geeignete Probe</td></tr><tr><td>FEL Pump-Probe Endstation</td><td>CAMP@FLASH oder LAMP@LCLS</td><td></td><td>oder eine ähnliche Endstation an einer anderen FEL-Einrichtung</td></tr>, <tr><td>schnelle XUV Fotodiode</td><td>Opto Diode Corp.</td><td></td><td></td>AXUVHS11</tr><tr><td>Bias T</td><td>Tektronix</td><td>PSPL5575A</td><td></td></tr><tr><td>schnell ( &ge; 2 GHz) Oszilloskop</td><td>LeCroy WaveMaster</td><td>8600A</td><td></td></tr></tbody></table>

ein experimentelles protokoll für femtosekunden nir/uv - xuv pumpe-probe experimente mit freie-elektronen-laser

An Experimental Protocol for Femtosecond NIR/UV - XUV Pump-Probe Experiments with Free-Electron Lasers

Dieses Protokoll beschreibt die wichtigsten Schritte bei der Durchführung und Analyse von Femtosekunden-Pumpe-Sonde-Experimente, die einen optische Femtosekunden-Laser mit einem freie-Elektronen-Laser kombinieren. Dazu gehören Methoden, um festzulegen, dass die räumliche und zeitliche Überschneidungen zwischen der optischen und freie-Elektronen-Laserimpulse während das Experiment sowie wichtige Aspekte der Datenanalyse, z. B. Korrekturen für Ankunft Zeit Jitter, die notwendig, um sind erhalten Sie qualitativ hochwertige Pumpe-Sonde Datensätze mit den besten zeitlicher Auflösung. Diese Methoden sind für ein vorbildliches Experiment durchgeführt, bei der freie-Elektronen-Laser FLASH (Free-Electron LASer Hamburg) um ultraschnelle Photochemie in Gasphase Moleküle durch Geschwindigkeit Karte Ionen-Bildgebung zu studieren unter Beweis gestellt. Die meisten der Strategien gelten jedoch auch für ähnliche Pumpe-Sonde-Experimente mit anderen Zielen oder anderen experimentellen Techniken.

Wenn die FEL und optisches Laserpulsen im Großraum Wechselwirkung der Ionen-Spektrometer, zeitliche Überlappung, d.h.räumlich überlappende sind., finden Sie den Verzögerungswert T0, an dem FEL und Laser Impulse genau zur gleichen Zeit kommen, ergeben Sie durch Variation der Verzögerung zwischen FEL und NIR Impulsen und analysiert das Verhältnis von die Xe2 + Xe3 + -Ion als Funktion der Verzögerung, wie oben in Abschnitt 3.2.1 beschrieben. Wenn die NIR-Puls nach FEL Puls kommt (das muss eine Photonenenergie von 67,5 eV oder höher), das Xe3 + -Ionen Ausbeute durch Post-Ionisierung erhöht wird angeregt, metastabile Xe2 + Ionen, die beim Zerfall Auger erstellt werden Prozess im Anschluss an die Xe (d) Inner-Schale Ionisation18, wie in Abbildung 2dargestellt. Das Verhältnis der Xe2 + Xe3 + Plotten Ion ergeben, wie eine Funktion der Verzögerung ergibt somit eine Treppenfunktion, die angebracht werden können, um den genauen Wert des T0zu extrahieren.
Eine ähnliche Schrittfunktion wie erhalten Sie durch die Variation der Verzögerung zwischen FEL und Laser-Impulse und durch die Analyse der Ionen-Time-of-Flight-Spuren oder Ion Schwung Bilder von hoch geladenen Jod-Ionen, wie ich3 + oder ich4 +, erstellt in der Ionisation des CH3 ich, wie oben in Schritt 3.2.2 beschrieben). In diesem Fall erscheint ein niedrig-Energie-Beitrag als eine zusätzliche Spitze in Mittelpunkt der hochbrisanten Jod-Peaks im Spektrum der Flugzeit oder einen hellen Fleck in der Mitte der entsprechenden Schwung Bilder, wie in Abbildung 3dargestellt. Die niedrig-Energie-Ionen werden erstellt, wenn die CH3ich Moleküle sind zunächst von der Laserpuls dissoziiert und das Ion-Fragment wird dann Post-ionisiert durch den FEL Puls9,10. Diese Methode kann verwendet werden, wenn entweder NIR oder UV-Impulse für den Pumpe-Sonde Versuch verwendet werden, solange die FEL-Photonen-Energie höher als 57 eV ist das Jod 4d innere Schale Ionisation Schwelle in CH3ich.
Zur korrekt für den Jitter in die relative Ankunftszeit der FEL Impulse im Hinblick auf die Laserpulse Schlag für Schlag von den Haufen Ankunftszeit Monitor (BAM) in Abbildung 4dargestellte aufgezeichneten Daten können zum Sortieren verwendet werden die aufgezeichneten Pumpe-Sonde Daten in die Post-Analyse, wie oben in Abschnitt 5 erläutert. Dies verbessert in der Regel die zeitliche Auflösung und Gesamtqualität der Pumpe-Sonde Daten erheblich, wie in Abbildung 4 und ausführlicher im Savelyev Et Al. 201712gezeigt.
<img alt="Figure 1" class="xfigimg" src="/files/ftp_upload/57055/57055fig1.jpg"> Abbildung 1: Versuchsaufbau. Skizze des experimentellen Aufbaus für eine UV-Pumpe XUV-Sonde Versuch auf Moleküle der Gasphase. Die UV (266 nm) Laserstrahl wird als dritte harmonische eines 800 nm Titan: Saphir (Ti:Sa)-Balkens mit Beta Barium Borat (BBO) Kristalle und komprimierte mit einem Prisma-Kompressor erzeugt. Es ist so überlappt mit dem XUV FEL Strahl mit einem gebohrten Spiegel und konzentriert in einem Überschall Gas-Strahl in der Mitte des einen doppelseitigen Geschwindigkeit Karte bildgebende Spektrometer22,29. Ionen und Elektronen Dynamik Distributionen sind an entgegengesetzten Enden des Spektrometers mit einem MCP/Phosphor Bildschirm Assembly, gefolgt von einer CCD-Kamera aufgenommen. <a href="https://cloudflare.jove.com/files/ftp_upload/57055/57055fig1large.jpg" target="_blank">Bitte klicken Sie hier für eine größere Version dieser Figur.</a>
<img alt="Figure 2" class="xfigimg" src="/files/ftp_upload/57055/57055fig2.jpg"> Abbildung 2: Verzögerung-Abhängigkeit der Xe Ion Ertrag. XE Ion Time-of-Flight Spektrum (entkoppelten MCP-Signal aufgezeichnet von einem schnellen Digitizer) mit 83 eV-Photonen-Energie und NIR Laser pulsiert ankommenden 1 μs vor (oben, schwarze Spur) und nach (unten, rote Spur) der FEL-Impulse. Die Änderung in der Xe2 + Xe3 + -Verhältnis ist deutlich sichtbar. <a href="https://cloudflare.jove.com/files/ftp_upload/57055/57055fig2large.jpg" target="_blank">Bitte klicken Sie hier für eine größere Version dieser Figur.</a>
<img alt="Figure 3" class="xfigimg" src="/files/ftp_upload/57055/57055fig3.jpg"> Abbildung 3: Verzögerung-Abhängigkeit der Jod-Ionen Ausbeute und Dynamik. (A) Zoom-in auf die ich4 + Peak im Spektrum Ion Time-of-Flight CH3ich nahm am 727 eV-Photonen-Energie und mit der UV-Laserpulsen vor (rote Linie) und nach (schwarze Linie) die FEL-Impulse. Die blaue und grüne Linie zeigen jeweils, die Time-of-Flight-Spektrum für FEL und UV-laser-Puls allein. Diese Zahl wurde von Boll Et Al. 201610geändert. (B) Ion Dynamik Bild ich3 + -Ionen aus CH3ich bei 107 eV-Photonen-Energie und mit der UV nahm-laser-Impulse vor der FEL-Impulse ankommen. (C) dasselbe wie (B), aber mit der UV-Pulsen nach FEL Impulse ankommen. Die Farbskala (B) und (C) zeigt den Ionen-Ertrag in beliebigen Einheiten. <a href="https://cloudflare.jove.com/files/ftp_upload/57055/57055fig3large.jpg" target="_blank">Bitte klicken Sie hier für eine größere Version dieser Figur.</a>
<img alt="Figure 4" class="xfigimg" src="/files/ftp_upload/57055/57055fig4.jpg"> Abbildung 4: Relative Ankunft Zeit Jitter von der FEL-Impulse im Hinblick auf die optischen Laserpulse. (A) Schuss für Schuss Haufen Ankunftszeit Monitor (BAM)-Daten für alle FEL Aufnahmen aufgezeichnet während eines beispielhaften Verzögerung-Scans. Der Referenzwert BAM0 wurde auf die mittlere BAM Wert für diese Überprüfung festgelegt. (B) Ionen ergeben geringe kinetische Energie ich3 + -Ionen in einem UV-XUV-Pumpe-Sonde-Experiment auf Difluoroiodobenzene vor der Korrektur von Schuss zu Schuss Ankunft Jitter produziert. Die rote Linie zeigt, dass eine kleinste-Quadrate eine kumulative Verteilungsfunktion (Gauss-Error-Funktion) an die experimentellen Daten Passform. Die Fit-Parameter σ ist ein Maß für die zeitliche Gesamtauflösung des Experiments Pumpe-Sonde. (C) wie in (B) , aber mit der Single-Shot-Bilder zurückgegriffen in neue Verzögerung Lagerplätze mit der BAM-Daten. Die Fehlerbalken repräsentieren eine Standardabweichung. Abbildung von Savelyev Et Al. 201712angepasst. <a href="https://cloudflare.jove.com/files/ftp_upload/57055/57055fig4large.jpg" target="_blank">Bitte klicken Sie hier für eine größere Version dieser Figur.</a>

Dieses Protokoll beschreibt die wichtigsten Schritte für die Durchführung und Analyse von Pumpe-Sonde Experimente einen optische Femtosekunden-Laser mit einem freie-Elektronen-Laser kombiniert, um ultraschnelle photochemische Reaktionen in der Gasphase Moleküle zu studieren.

Ein experimentelles Protokoll für Femtosekunden NIR/UV - XUV Pumpe-Probe Experimente mit freie-Elektronen-Laser

This protocol describes key steps in performing and analyzing femtosecond pump-probe experiments that combine a femtosecond optical laser with a ...

Diese Methode kann helfen, wichtige Fragen in Physik und Chemie zu beantworten, wie z. B. welche Bindungen zuerst gebrochen werden oder wie sich Atome und Elektronen während einer chemischen Reaktion neu anordnen. Der Hauptvorteil dieser Technik besteht darin, dass die extreme ultraviolette Strahlung eines Freie-Elektronen-Lasers oder FEL als standortspezifische Sonde fungieren kann, da sie nur bestimmte Atome innerhalb eines Moleküls ionisiert. Das Lernen, räumliche und zeitliche Überlappungen zwischen fel und optischen Laserstrahlen zu erreichen, profitiert von der visuellen Demonstration, da sehr spezifische Diagnosen verwendet werden und die Effekte subtil sein können.Demonstriert wird dieses Verfahren zeigt Demitrios Rompotis, Physiker am FLASH Free-Electron Laser bei DESY. Überprüfen Sie zunächst, ob der Ionendetektor, der Elektronendetektor und die Hochspannungsleistung für die Ionenspektrometerelektroden ausgeschaltet sind. Schließen Sie die FEL- und optischen Laserläden mit der Instrumentensoftware.Konfigurieren Sie die in der Strahlleitung installierten Filter und Dämpfer so, dass die FEL-Pulsenergie und die optische Laserleistung auf weniger als 1% Übertragung reduziert werden. Fügen Sie dann den Anzeigebildschirm des Cerium YAG-Strahls in den Interaktionsbereich ein. Öffnen Sie den FEL-Shutter und untersuchen Sie den Bildschirm über eine CCD-Kamera.Wenn der Strahlfleck auf dem Bildschirm nicht nachweisbar ist, erhöhen Sie die Strahlintensität leicht. Sobald der Strahlfleck gefunden wurde, markieren Sie die FEL-Strahlposition als Interessensbereich für die Kameradatenerfassungssoftware. Öffnen Sie dann den optischen Laserverschluss und schließen Sie den FEL-Shutter.Passen Sie die Lenkspiegel an, um den optischen Laserstrahl an der markierten FEL-Strahlposition auszurichten. Wiederholen Sie diesen Balkenblockierungsprozess, um die räumliche Überlappung zu verfeinern und sicherzustellen, dass die Überlappung stabil ist. Sobald die Balken ausgerichtet sind, entfernen Sie den Strahlanzeigebildschirm.Schalten Sie die Detektoren und die Spektrometerelektrodenleistung ein. Stellen Sie sicher, dass eine schnelle Photodiode, die mit einem schnellen Oszilloskop verbunden ist, senkrecht zum FEL-Strahl zusammen mit einem beweglichen Netz installiert wird, um eine kleine Menge verstreuter Photonen zur Diode zu leiten. Reduzieren Sie die FEL-Pulsenergie und die optische Laserleistung auf 1%-Übertragung.Schließen Sie dann die FEL- und optischen Laserläden. Legen Sie das Streunetz in den Balken ein. Passen Sie die Netzposition, die FEL-Pulsenergie und die optische Laserleistung so an, dass jeder einzelne Strahl ein klares Signal erzeugt und beide Signale die gleiche Höhe haben.Schließen Sie dann den optischen Laserverschluss. Konfigurieren Sie das schnelle Oszilloskop, um die beste verfügbare Zeitbasis zu verwenden und etwa 100 Durchschnittswerte für eine Spur zu sammeln. Zeichnen Sie eine Referenzspur des FEL-Strahls allein auf und speichern Sie sie.Schließen Sie dann den FEL-Shutter und öffnen Sie den optischen Laserverschluss. Vergleichen Sie die Spur des optischen Lasers mit der FEL-Referenzspur. Dann verschieben Sie die Ankunftszeit des optischen Laserpulses so, dass der Beginn des optischen Lasersignals genau mit dem Beginn des FEL-Signals übereinstimmt.Wiederholen Sie die Strahlblockierung und den Signalbeginnvergleich, um zu bestätigen, dass die FEL- und optischen Laserpulse präzise ausgerichtet sind. Beachten Sie die Zeit, zu der sich fel und optische Laserpulse als erste Schätzung von T0 überlappen. Um mit der Feinabstimmung T0 zu beginnen, dämpfen Sie den FEL und den optischen Laser so weit, dass die Ionen- und Elektronendetektoren beim Einleiten von Xenongas nicht beschädigt werden. Stellen Sie sicher, dass sich das Spektrometer in der Zeit des Flugmodus befindet.Dann führen Sie Xenongas entweder durch den Gasstrahl oder durch Zuführen von Xenongas in die evakuierte Kammer durch ein Nadelventil ein. Wenn die letztgenannte Methode verwendet wird, erreichen Sie einen Kammerdruck zwischen einem mal 10 bis dem negativen sieben und einmal 10 bis zu den negativen sechs Millibar. Zeichnen Sie eine Xenon-Ionen-Zeit des Flugspektrums auf.Schließen Sie dann den FEL-Verschluss und passen Sie die FEL-Pulsenergie so ein, dass Xenon zwei plus und Xenon drei plus zu den stärksten Xenon-geladenen Zuständen in der Zeit des Flugspektrums gehören und höhere Xenon-geladene Zustände so weit wie möglich unterdrückt werden. Schließen Sie dann den FEL-Shutter und öffnen Sie den optischen Laserverschluss. Stellen Sie die optische Laserleistung so ein, dass die Laserpulse in erster Linie Xenon plus mit nur einer geringen Menge Xenon zwei plus erzeugen.Öffnen Sie den FEL-Verschluss, wenn die Einstellung abgeschlossen ist. Legen Sie auf der Grundlage des zuvor ermittelten groben T0-Wertes das FEL- und das optische Laserpuls-Timing so fest, dass die optischen Laserpulse etwa 200 Pikosekunden vor den FEL-Impulsen ankommen. Erwerben Sie eine Xenon-Ionen-Zeit des Flugspektrums und bestimmen Sie das Verhältnis von Xenon zwei plus zu Xenon drei plus aus den Spitzenbereichen.Konfigurieren Sie dann die Laser so, dass die optischen Laserpulse etwa 200 Pikosekunden nach den FEL-Impulsen ankommen. Erwerben Sie eine weitere Zeit des Flugspektrums und bestimmen Sie das Verhältnis von Xenon zwei plus zu Xenon drei plus. Stellen Sie sicher, dass das Xenon-Drei-Plus-Signal in diesem Spektrum deutlich stärker ist als im vorherigen Spektrum.Manchmal ist der Unterschied zwischen Laser früh und Laser spät im Xenon-Signal sehr klein wegen unzureichender räumlicher Überlappung. In einem solchen Fall sollte man das Verfahren der räumlichen Überlappung wiederholen, um einen großen Unterschied in den beiden Signalen zu erreichen. Stellen Sie das Laser-Timing auf die Hälfte zwischen den vorherigen beiden Werten ein und erfassen Sie eine weitere Zeit des Flugspektrums.Vergleichen Sie das Verhältnis von Xenon zwei plus zu Xenon drei plus, um festzustellen, ob die optischen Laserpulse vor oder nach den FEL-Impulsen ankommen. Wenn die optischen Laserpulse vor den FEL-Impulsen ankommen, stellen Sie das Timing auf die Hälfte zwischen dem aktuellen Wert und dem Wert ein, bei dem die optischen Laserpulse 200 Pikosekunden nach den FEL-Impulsen ankamen. Erwerben Sie eine weitere Zeit des Flugspektrums und untersuchen Sie das Verhältnis von Xenon zwei plus xenon drei plus.Stellen Sie das Laserpuls-Timing so lange ein, bis T0 mit einer Genauigkeit von mehr als 500 Femtosekunden angenähert wurde. Richten Sie dann einen Verzögerungscan über einen Bereich von plus oder minus einer Pikosekunde um die ungefähre Position von T0 in Schritten von nicht mehr als 50 Femtosekunden ein. Erfassen Sie eine Zeit des Flugspektrums und bestimmen Sie das Verhältnis von Xenon zwei plus zu Xenon drei plus für jeden Schritt.Zeichnen Sie diese Verhältnisse in Bezug auf die Verzögerungszeiten, leiten Sie eine Schrittfunktion ab und berechnen Sie den Mittelpunkt der Schrittfunktion, um die exakte zeitliche Position von T0 zu erhalten. Die Xenon-Ionen-Zeit der Flugspektroskopie könnte verwendet werden, um festzustellen, ob ein 800 Nanometer Nah-IR-Puls in einem Xenon-Gasziel vor oder nach einem FEL-Puls mit einer Photonenenergie von mindestens 67,5 Elektronenvolt ankam. Nachderion des angeregten metastabilen Xenon splus trat auf, als der Near-IR-Puls nach dem FEL-Puls ankam, der die Xenon-Drei-Plus-Ausbeute erhöhte. Das Plotten des Xenon-Verhältnisses von Xenon zwei plus zu Xenon drei plus als Funktion der Verzögerungszeit bot eine Schrittfunktion, aus der T0 ermittelt werden konnte.Jod-Ionen-Impulsbilder wurden auch verwendet, um T0 mit einer Photonenenergie von mindestens 57 Elektronenvolt zu bestimmen. Ein niedriger Energiebeitrag war als Spitze nur sichtbar, als der UV-Puls vor dem FEL-Puls ankam. T0 wurde aus einem Plot der Spike-Ionen-Ausbeute als Funktion der Verzögerungszeit extrahiert.Shot-by-Shot-Daten, die von einem Bunch Arrival Time Monitor aufgezeichnet wurden, wurden verwendet, um den Jitter in der relativen Ankunftszeit der FEL-Pulse in Bezug auf die optischen Laserpulse zu korrigieren. Dies führte zu einer spürbaren Verbesserung der Datenqualität, insbesondere bei der zeitlichen Auflösung. Nach der Beherrschung kann die zeitliche und räumliche Überlappung zwischen den optischen Laserpulsen und dem FEL in etwa zwei bis drei Stunden erfolgen, während die anschließende Messung der Pumpsonde in der Regel mehrere Tage dauert.Obwohl dieses Verfahren für Atome und Moleküle in der Gasphase entwickelt wurde, kann es auch auf andere Proben wie Nanopartikel oder Flüssigkeiten und Feststoffe angewendet werden. Vergessen Sie nicht, dass die Arbeit mit Hochleistungs-Femtosekundenlasern extrem gefährlich sein kann. Spezifische Sicherheitsschulungen sind obligatorisch.Und wenn Sie mit Hochleistungslasern arbeiten, tragen Sie immer Ihre schützende Laserschutzbrille.

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Research

Forschung

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Chemistry

Chemie

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