Name: Vibrationsspektra einer N719-Chromophore/Titania Schnittstelle aus Empirisch-Potential-Molekulardynamik-Simulation, Solvated by a Room Temperature Ionic Liquid (Video) | JoVE Journal
Uploaded: 2020-01-25T12:00:00.000+00:00
Duration: 8 min 54 s
Description: Erfahren Sie, wie empirische Molekulardynamik-Simulationen mit DL_POLY Vibrationspektren von N719-Farbstoff auf Anatas-TiO₂ in ionischen Flüssigkeiten vorhersagen. Diese Methode validiert Kraftfelder gegen AIMD-Daten.

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Die Autoren danken Prof. David Coker für nützliche Diskussionen und der Science Foundation Ireland (SFI) für die Bereitstellung von High-Performance Computing-Ressourcen. Diese Forschung wurde durch das bilaterale Förderprogramm SFI-NSFC (Zuschussnummer SFI/17/NSFC/5229) sowie durch das Programm für forschung in Drittmittel (PRTLI) Zyklus 5 unterstützt, das vom Europäischen Fonds für regionale Entwicklung kofinanziert wird.

1. Durchführen der MD-Simulation mit DL_POLY
<ol><li>Konstruieren Sie die Anfangsstruktur der DSC-Systeme des N719-Farbstoffs, adsorbiert auf eine Anatase-Titania (101) Oberfläche, die von [bmim]+[NTf2] - entnommen aus früheren Arbeiten12,13. Zeichnen Sie die gewünschte Struktur mit der VESTA-Software.</li>
	<li>Wählen Sie den N719 cis-di(thiocyanato)-bis (2,2'-bipyridl-4-carboxylate-4'-carboxylic acid)-ruthenium (II)-sensiizing farbstoff ohne Gegenionen und stellen Sie das Vorhandensein von zwei oberflächengebundenen Protonen sicher, um für eine Gesamtsystemladungsneutralität zu sorgen. ANMERKUNG: In der Tat haben in der Tat in tiefen Studien von De Angelis et al. festgestellt, dass dies eine realistische Darstellung von N719 adsorbiert an anatase-titania21darstellt. Denn in Ref. 21 herrschte die überzeugendste Übereinstimmung mit den experimentellen Ergebnissen für eine Reihe von Eigenschaften; in experimentellen Systemen wird angenommen, dass die de-facto-Oberflächenprotonation aus den Kationen und Anionen von ILs hervorgehen wird, die zu einem gewissen Grad an Ladungsübertragung mit der Oberfläche21führen.</li>
	<li>Stellen Sie sicher, dass der Farbstoff durch zwei Carboxylatgruppen (d. h. Bidentate) chemisch auf die TiO2-Oberfläche adsorbiert wird. Diese anfängliche adsorbierte Farbstoffkonfiguration ähnelt der als I1 bezeichneten und von Schiffman et al.22gefundenen, die mit berücksichtigter Oberflächenprotonation als die stabilste bestimmt wurde. Konsultieren Sie refs. 12 & 13 für eine detaillierte Darstellung, wie dies geschieht, einschließlich chemisch-adsorption Koordinaten.</li>
	<li>Stellen Sie sicher, dass der sensibilisierende Farbstoff N719 (cis-di(thiocyanato)-bis(2,20-bipyridl-4-carboxylat-40-carboxylsäure)-ruthenium(II)) keine Gegenionen hat. Fügen Sie zwei oberflächengebundene Protonen zur Ladungsneutralität hinzu, wie in Ref. 12 & 13.</li>
	<li>Wählen Sie 12 Kation-Anionen-Paare von 1-Butyl-3-Methylimidazolium bis(Trifluormethylsulfonyl)imide, bestehend aus 480 Atomen12,13. Diese wurden von refs entnommen. 12 & 13.</li>
	<li>Entspannen Sie die RTIL-Konfiguration über empirische Potentiale, indem Sie das gut validierte Kraftfeld von Lopes et al.23verwenden. Modellanatase mit dem Matsui-Akaogi (MA) Kraftfeld und beinhalten die Beweglichkeit der Titanie in den Entspannungsprozess. Führen Sie unter Verwendung der DL-POLY-Details in Schritt 2.1 unten eine Geometrieoptimierung in DL-POLY anstelle von MD mit einem relativen Abschlussgradientengradienten von 0,001 durch, mit konjugierter Gradienten-Minimierung. Geben Sie hier die Optimierung in der FIELD-Datei anstelle der Dynamik an.</li>
	<li>Für die Anatase-Oberfläche (TiO2)96, bestehend aus 288 Atomen, stellen Sie sicher, dass sie entlang der x- und y- Laborachsen periodisch ist und auf das RTIL ein Paar paralleler (101) Oberflächen projiziert; die Abmessungen in x-Achse 23 und y-Achse bis 21 X. Dies wurde von refs übernommen. 12 & 13.</li>
	<li>Stellen Sie sicher, dass das gesamte DSC-System mit einem expliziten Lösungsmittel aus 827 Atomen12,13besteht; Für den Fall "in-vacuo", ohne RTIL-Lösung, sollte es 347 Atome im System geben.</li>
</ol>2. Durchführung einer kraftfeldbasierten MD-Simulation mit DL_POLY
<ol><li>Führen Sie MD mit DL-POLY mit verschiedenen Teilladungssätzen (vide infra) für 15 ps mit einem 1 fs-Zeitschritt und bei 300 K in einem NVT-Ensemble24,25, mit den Lopes et al.23 Kraftfeldparametern für das RTIL und dem Allzweck-OPLS-Modell für den Farbstoff26, wobei das gut studierte und zuverlässige Matsui-Akaogi-Potenzial für titania27 Kraftfeld wirkt. Um DL-POLY auf dem Terminal auszuführen, geben Sie DLPOLY ein. X & wo sich die Eingabedateien befinden.</li>
	<li>Führen Sie klassische SMD über diese oben genannten empirischen Kraftfelder durch, wie in DL_POLY28implementiert. Hier ist es nicht notwendig, eine grafische Benutzeroberfläche (GUI) in der Software zu verwenden, daher wird empfohlen, die Details mit dem umfassenden und einfach zu bedienenden Softwarehandbuch29einzugeben. Hier, in der CONTROL-Datei (überprüfen Sie ergänzende Informationen für die Eingabedateien), geben Sie 'Nose-Hoover' für NVT, und entscheiden Sie sich für Position-Geschwindigkeits-Trajektorie Druck alle 1 fs.</li>
	<li>Wenden Sie in der FIELD-Datei für Lennard-Jones-Parameter Lorentz-Berthelot-Kombinationsregeln25an. Unter Berücksichtigung des arithmetischen Mittels der Lennard-Jones (LJ)-Radien und des geometrischen Mittels der LJ-Welltiefen für die empirischen Kraftfelder, wie in Ref. 25 beschrieben, und geben Sie dies im unteren Abschnitt der FIELD-Datei unter der Registerkarte "Nicht-gebundene Wechselwirkungen" ein.</li>
	<li>Um die Elektrostatik mit großer Reichweite zu handhaben, wenden Sie die Ewald-Methode25an; verwenden Sie eine nicht gebundene Schnittlänge von rcut = 10 . 25 & 30 für genaue Details zur Optimierung elektrostatischer Parameter. Legen Sie den Real-Space-Zerfallsparameter für die Ewald-Methode inder CONTROL-Datei auf 3,14/r-Schnitt fest, und wählen Sie die Anzahl der Ewald-Wellenvektoren aus, um eine relative Toleranz in der Ewald-Auswertung von 1E-5 zu gewährleisten. geben Sie dies in der CONTROL-Datei an.</li>
	<li>Stellen Sie in der DATEI CONTROL sicher, dass rcut = 10 ° führen Sie eine Reihe von Potenzial-Energie-Evaluierungen mit einer REVCON-Datei (umbenannt in CONFIG) durch, bis der Systemdruck in OUTPUT auf wenige Prozent konvergiert, umr-Schnittzu wählen, aber vermeiden Sie einenr-Schnitt unter dem 2,5-fachen der größten LJ-Entfernung25,30. ANMERKUNG: Diese kurze 15 ps MD-Propagierungszeitskala wird so gewählt, dass sie der von 8,5 ps Born-Oppenheimer-MD (BOMD)-Simulationen mit einer identischen Startkonfiguration von Refs ähnelt. 9, 10 & 17, um einen direkten Vergleich von Schwingungsspektrenvorhersage zu ermöglichen, die sowohl von AI-20 als auch von forcefield-based MD ermöglicht wird (mit Vergleich und Validierung auch gegen Experimente).</li>
	<li>Extrahieren Sie aus der HISTORY-Datei (in die sowohl Geschwindigkeiten als auch Positionen bei jedem Zeitschritt gedruckt wurden, wie aus der CONTROL-Datei ausgeführt), extrahieren Sie die x-, y-, z-Geschwindigkeiten mit Python dye_atom_velocity_seperate.py (siehe Ergänzende Informationen) im Terminal. Es trennt die Geschwindigkeiten bei jedem Schritt.</li>
	<li>Berechnen Sie die VACF mithilfe vacf151005.py (siehe ergänzende Informationen). Geben Sie im Terminal ./classical_dye_autocorr.shein. es wird die VACF aller Farbstoffatome berechnen. Berechnen Sie Spektren aus MD (ob AIMD14,20 oder forcefield-basiert) mit massengewichteten Fourier-Transformationen der atomaren Geschwindigkeits-Autokorrelationsfunktion (VACF)31,32,33 mithilfe von Python-MWPS.py (siehe ergänzende Informationen). Geben Sie im Terminal ./run_all_4.shein. es wird die Massengewichteten Leistungsspektren berechnen.</li>
	<li>Führen Sie eine Fourier-Transformation auf diesen VACFs mit allgemein verfügbarer Software durch.</li>
	<li>Beachten Sie, dass die beste DFT-Behandlung in AIMD (z. B. Verwendung von expliziter Lösung und genauer Behandlung der Dispersion, zusammen mit einer canny Wahl der funktionellen) ist wichtig für das Benchmarking mit experimentellen Daten12,13,20 und Die Messung/ Anpassung der vergleichlichen Leistung von empirisch-potenziellen MD, insbesondere der große Einfluss von Elektrostatik und Auswahl für Teilladungen16. Siehe Refs. 12 und 13 und diese zu untersuchen, um eine eingehende Würdigung zu erhalten, und, wenn sie AIMD tun wollen (was in der vorliegenden Studie nicht der Fall ist), in einer solchen Situation in der Zukunft entsprechend handeln, falls sich die Notwendigkeit ergeben sollte, AIMD durchzuführen.</li>
</ol>3. Vergleich der Ergebnisse der einzelnen Kraftfelder
ANMERKUNG: Es ist wichtig, Teilladungssätze für den RTIL für empirisch-potenzialbasierte MD-Simulation in Schritt 2 zu bewerten, um einen vergleichfertigen Vergleich gegeneinander zu ermöglichen, Experiment und ab initio-MD Ergebnisse in explizitem RTIL-Lösungsmittel (mit der PBE-Funktion mit Grimme-D3-Dispersion, angesichts seiner überlegenen Leistung bei der Vorhersage von Schwingungsspektren)20; diese waren wie folgt:
<ol><li>Beachten Sie, dass bei literaturabgeleiteten RTIL-Gebühren die Anionengebühren aus der Extended Hückel Theory34,35, basierend auf AIMD-Trajektorien23, zu finden sind, da in Ref. 20 keine Anionenladungsparametrierung vorliegt, wobei die Kationengebühren lopes et al.23 eine Tabelle der Literaturgebühren vorbereiten und in das FIELD-Dateiformat für DL-POLY eintragen.</li>
	<li>Beachten Sie, dass Mulliken RTIL-Gebühren mittels Mulliken-Bevölkerungsanalyse berechnet werden sollen. Führen Sie die Mulliken-Analyse durch, indem Sie durchschnittlich über vier Punkte der ab initio MD-Trajektorie20,renormalisieren und eine Tabelle der Literaturgebühren vorbereiten und in das FIELD-Dateiformat für DL-POLY setzen.</li>
	<li>Beachten Sie, dass extended Hückel Theory (EHT) Ladungen aus der endgültigen Konfiguration der AIMD-Trajektorien20mit EHT, die sowohl auf RTIL-Anionen als auch kationen angewendet werden, angepasst werden sollen. Führen Sie die EHT-Analyse durch durchschnittlich über vier Punkte der ab initio MD-Trajektorie20durch , wie im MOE-Softwarepaket implementiert (durch Auswahl des Menüs "Charge Analysis" nach dem Lesen in der Konfigurationsdatei)35, renormalisieren und bereiten Sie eine Tabelle der Literaturgebühren vor und werden in das FIELD-Dateiformat für DL-POLY eingefügt.</li>
	<li>Beachten Sie, dass Hirshfeld RTIL-Gebühren aus der Hirshfeld-Ladungsanalyse berechnet werden sollen, indem sie über vier Punkte der ab initio MD-Trajektorie20für Anionen und Kationen20, wie im MOE-Softwarepaket implementiert ( durch Auswahl des Menüs "Charge Analysis" nach dem Lesen in der Konfigurationsdatei)35berechnet werden. Aus der Renormalisierung dieser so erhaltenen Ladungen, tabellarisch diese in der entsprechenden Form in der DATEI DL-POLY FIELD.</li>
	<li>Beachten Sie, dass die verschiedenen Ladungssätze für die [bmim]+[NTf2]- Atome in Tabelle 1 & Tabelle 2dargestellt sind, die auch den Mittelbetrag zeigen, um den einige der atomaren Ladungen geändert werden mussten, um Symmetrie und Gesamtladungserhaltung zu berücksichtigen.</li>
	<li>Beachten Sie, dass die endgültigen Ladungssätze die Summe der Ladungen haben sollen, die sich auf +1 auf das Kation und -1 auf dem Anion summieren. Das Kation und die Anion sind in Abbildung 1a bzw. Abbildung 1bdargestellt. Die zugrunde liegenden DFT-Stichprobenspektren, von denen diese Ladungssätze im Großen und Ganzen inspiriert wurden, haben eine implizite Ladungsübertragung und führen tendenziell zu Ladungen, die näher bei 1 usd liegen.</li>
</ol>

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<li>Finnie, K. S., Bartlett, J. R., Woolfrey, J. L. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Vibrational+spectroscopic+study+of+the+coordination+of+%282%2C+2%27-bipyridyl-4%2C+4%27-dicarboxylic+acid%29+ruthenium+%28II%29+complexes+to+the+surface+of+nanocrystalline+titania%5BTitle%5D)+AND+%22Langmuir%22%5BJournal%5D)">Vibrational spectroscopic study of the coordination of (2, 2'-bipyridyl-4, 4'-dicarboxylic acid) ruthenium (II) complexes to the surface of nanocrystalline titania.</a> Langmuir. 14, 2744-2749 (1998).</li>
<li>León, C. <a target="_blank" href="http://scholar.google.com/scholar?hl=en&safe=off&q=author%3aLe%C3%B3n%2C+C+%22Vibrational+Spectroscopy+of+Photosensitizer+Dyes+for+Organic+Solar+Cells%22">Vibrational Spectroscopy of Photosensitizer Dyes for Organic Solar Cells</a>. , Cuvillier. (2006).</li>
</ol>

Die Autoren haben nichts zu verraten.

Ab initio Simulationstechniken sind teuer durchzuführen und daher würde die Simulation auf viel längeren Zeitskalen die Verwendung von empirischen Kraftfeldern für zumindest einen Teil des DSC-Systems erfordern. Zu diesem Zweck wurde ein gleichwertiges atomistisches Modell der [bmim]+[NTf2]- solvated interface erstellt, das ein empirisches, klassisches Simulations-Kraftfeld für MD verwendet. Die Anatase wurde mit dem Matsui-Akaogi (MA) Kraftfeld modelliert, während die Farbstruktur mit OPLS-Paramete...

In farbsensibilisierten Solarzellen (DSCs) wird der optische Bandspalt von Halbleitern durch einen lichtabsorbierenden oder sensibilisierenden Farbstoff überbrückt. DSCs erfordern ein kontinuierliches Aufladen: Daher ist ein Redoxelektrolyt unerlässlich, um diese konstante Ladungszufuhr zu fördern (typischerweise in Form eines I-/I3-, in einem organischen Lösungsmittel). Dies erleichtert den Durchgang von Löchern vom sensibilisierenden Farbstoff zum Elektrolyten, mit injizierten photo-erregten Elektronen in das Metalloxidsubstrat, das in einen externen Kreislauf durchgeht, wobei schließlich eine Rekombination an der Kathode1stattfindet. Ein entscheidender Aspekt, der den positiven Aussichten der DSCs für eine Vielzahl von Anwendungen in der realen Welt zugrunde liegt, ist ihre einfache Herstellung, ohne dass Rohstoffe hochreinheitsind müssen; dies steht in krassem Gegensatz zu den hohen Kapitalkosten und der Ultrareinheit, die für die Silizium-Photovoltaik erforderlich sind. Auf jeden Fall ist die Aussicht, die Arbeitszeitskalen von DSCs durch den Austausch weniger stabiler Elektrolyte mit ionischen Flüssigkeiten (RTILs) mit geringer Volatilität (Room-Temperature Ionic Liquids) mit geringer Volatilität deutlich zu verbessern, und verspricht. Die feststoffähnlichen physikalischen Eigenschaften von RTILs in Kombination mit ihren flüssigkeitsähnlichen elektrischen Eigenschaften (wie geringe Toxizität, Entflammbarkeit und Volatilität)1 führen dazu, dass diese eher ausgezeichnete Kandidatenelektrolyte für den Einsatz in DSC-Anwendungen darstellen.
Angesichts dieser Aussichten für RTILs in DSCs ist es kaum verwunderlich, dass in den letzten Jahren die Aktivität bei der Untersuchung von DSC-Prototyp-Schnittstellen N719-Chromophor/Titania mit RTILs erheblich zugenommen hat. Insbesondere wurden wichtige Arbeiten an solchen Systemendurchgeführt 2,3,4,5, die eine breite Palette von physikalisch-chemischen Prozessen berücksichtigen, einschließlich der Ladung-Auffüllung Kinetik in Farbstoffen2,5, die mechanistischen Schritte der Elektronen-Loch-Dynamik und Übertragung3, und natürlich die Auswirkungen der Nanoskalige von Titaniensubstraten auf diese und andere Prozesse4.
Angesichts beeindruckender Fortschritte in der DFT-basierten molekularen Simulation, insbesondere AIMD6, als sehr nützliches prototypisches Designwerkzeug in der Materialwissenschaft und insbesondere für DSCs7,8,9,10,11, wobei die kritische Bewertung einer optimalen Funktionsauswahl8,9Haben sich AIMD-Techniken bisher als sehr nützlich bei der Prüfung von relativ signifikanten Dispersions- und explizit-RTIL-Lösungseffekten auf Farbstruktur, Adsorptionsmodi und Schwingungseigenschaften auf DSC-Halbleiteroberflächen erwiesen. Insbesondere die Einführung von AIMD hatte zu einigen Erfolgen bei der Erreichung einer vernünftigen, semiquantitativen Erfassung und Vorhersage wichtiger elektronischer Eigenschaften wie Bandlücken sowie struktureller Bindungen geführt.13und Schwingungsspektren14In refs. 12-14 wurden AIMD-Simulationen ausgiebig an dem fotoaktiven N719-Chromophor-Farbstoff durchgeführt, der an die Anatase-Titania-Oberfläche gebunden ist, und bewerteten sowohl elektronische als auch strukturelle Eigenschaften in Gegenwart beider [bmim]+[NTf2]-12,13und [bmim]+[I]-14RTILs, zusätzlich zu Schwingungsspektren für den Fall von [bmim]+[I]-14. Insbesondere die Steifigkeit der Halbleiteroberfläche15, abgesehen von seiner inhärenten vergleichenden Fotoaktivität, führte dazu, dass sich die Oberfläche innerhalb der AIMD-Simulation leicht veränderte, was (101) Anatase-Schnittstellen12,13,14eine geeignete Wahl. Wie Ref. 12 zeigt, verringerte sich der mittlere Abstand zwischen den Kationen und der Oberfläche um etwa 0,5 °C, die durchschnittliche Trennung zwischen den Kationen und Anionen verringerte sich um 0,6 ° und die spürbare Veränderung der RTILs in der ersten Schicht um den Farbstoff, wo sich das Kation auf aver befand. 1,5 Jahre weiter vom Zentrum des Farbstoffs entfernt, wurden direkt durch explizite Dispersionswechselwirkungen in RTIL-solvatierten Systemen verursacht. Das unphysikalische Knicken der adsorbierten N719-Farbstoffkonfiguration war auch ein Ergebnis der Einführung expliziter Dispersionseffekte im Vakuum. In Ref. 13 wurde untersucht, ob diese strukturellen Auswirkungen der expliziten RTIL-Lösung und funktionellen Selektion das Verhalten der DSSCs beeinflussten, und kam zu dem Schluss, dass sowohl die explizite Lösung als auch die Behandlung der Dispersion sehr wichtig sind. In Ref. 14 wurden mit hochwertigen experimentellen Schwingungsspektraldaten anderer Gruppen systematisch die besonderen Effekte auf beide expliziten [bmim]+[I]-Lösung und genaue Handhabung der Dispersion in Refs etabliert. 12 & 13 über die Reproduktion markanter Spektralmodus-Features; dies führte zu der Schlussfolgerung, dass eine explizite Lösung neben der genauen Behandlung von Dispersionswechselwirkungen wichtig ist und frühere Befunde sowohl für strukturelle als auch für dynamische Eigenschaften im Falle der AIMD-Modellierung von Katalysatoren in expliziten Lösungsmitteln widerspricht.16. In der Tat haben Mosconi et al. auch eine beeindruckende Bewertung der expliziten Lösungseffekte auf die DFT-Behandlung der DSC-Simulation durchgeführt.17. Bahers et al.18untersuchte experimentelle Absorptionsspektren für Farbstoffe zusammen mit den zugehörigen Spektren auf TD-DFT-Ebene; Diese TD-DFT-Spektren stimmten hinsichtlich ihrer berechneten Übergänge sehr gut mit ihren experimentellen Gegenstücken überein. Darüber hinaus wurden Absorptionsspektren von Pyrrolidin(PYR)-Derivaten von Preat et al. in mehreren Lösungsmitteln untersucht.19, die signifikante Einblicke in die geometrischen und elektronischen Strukturen der Farbstoffe bietet und angemessene strukturelle Modifikationen hervorlegt, die dazu dienen, die Eigenschaften der PYR-basierten DSSCs zu optimieren - ein Geist des simulationsgeführten/rationalisierisierten "molekularen Designs".
Der wichtige Beitrag von DFT und AIMD zur genauen Modellierung der Eigenschaften und Der Funktion der DSCs, einschließlich so wichtiger technischer Fragen wie explizite Lösung und angemessene Behandlung von Dispersionswechselwirkungen aus strukturellen, elektronischen und schwingungstechnischen Standpunkten7,8,9,10,11,12,13,jetzt- in der Die aktuelle Arbeit - der Fokus richtet sich auf die pragmatische Frage, wie gut empirische Potentialansätze auf die apposite und vernünftige Vorhersage der strukturellen und schwingungsfähigen Eigenschaften solcher prototypischen DSC-Systeme zugeschnitten werden können, wobei der auf Anatase (101) adsorbierte N719-Farbstoff (101) im [bmim]+[NTf2]- RTIL als Beispiel genommen wird. Dies ist nicht nur wegen des großen Korpus von kraftfeldbasierten molekularen Simulationsaktivitäten und methodischen Maschinen wichtig, die zur Verfügung stehen, um dSC-Simulation7zu bewältigen, und Metalloxidoberflächen breiter, sondern auch wegen ihrer erstaunlich reduzierten Rechenkosten gegenüber DFT-basierten Ansätzen, zusammen mit der Möglichkeit einer sehr effizienten Kopplung an voreingenommene Probenahmeansätze, um effizienter Phasenraum und strukturelle Entwicklung in hochviskosen RTIL-Lösungsmitteln zu erfassen. von soliden physikalischen Eigenschaften bei Umgebungstemperaturen dominiert werden. Motiviert durch diese offene Frage der Messung und Optimierung von Kraftfeldansätzen, die sowohl von DFT und AIMD als auch von experimentellen Daten für Schwingungsspektren14informiert werden, wenden wir uns daher der drängenden Aufgabe zu, die empirisch-potenzielle Leistung bei der Schwingungsspektrenvorhersage von MD zu bewerten, indem wir massengewichtete Fourier-Transformationen der Atomgeschwindigkeits-Autokorrelationsfunktion (VACF) des N719-Farbstoffs verwenden. Ein zentrales Anliegen ist, wie verschiedene partielle Ladungsparametrierungen des RTIL die Schwingungsspektrenvorhersage beeinflussen können, und diesem Punkt wurde besondere Aufmerksamkeit gewidmet, sowie die umfassendere Aufgabe, Kraftfelder für eine optimale Spektralmodusvorhersage relativ zu Experiment und AIMD20anzupassen.

<table><tbody><tr><td>Da es sich um eine molekulare Simulation handelte, wurden keine experimentellen Geräte verwendet.</td><td></td><td></td><td></td></tr><tr><td>Der Name der Software war DL-POLY (die 'Classic'-Version ist unter der GnuPublic Lizenz verfügbar, via sourceforge)</td><td></td><td></td><td></td></tr></tbody></table>

vibrationsspektra einer n719-chromophore/titania schnittstelle aus empirisch-potential-molekulardynamik-simulation, solvated by a room temperature ionic liquid

Vibrational Spectra of a N719-Chromophore/Titania Interface from Empirical-Potential Molecular-Dynamics Simulation, Solvated by a Room Temperature Ionic Liquid

Die genaue molekulare Simulationsvorhersage von Schwingungsspektren und anderen strukturellen, energetischen und spektralen Eigenschaften von fotoaktiven Metalloxidoberflächen in Kontakt mit lichtabsorbierenden Farbstoffen ist eine ständige heikle und schwer fassbare Herausforderung in der physikalischen Chemie. In diesem Sinne eine molekulare Dynamik (MD) Wurde unter Verwendung optimierter empirischer Potenziale für eine gut repräsentative und prototypische, farbsensibilisierte Solarzelle (DSC) durchgeführt, die von einer weithin untersuchten Raumtemperatur-Ionenflüssigkeit (RTIL) unter dem Deckmantel einer [bmim]+[NTf2]- RTIL-Solvating einer N719-sensibilisierenden Farbstoffadsorbe auf 101 Anatase-Titania gelöst wurde. Dabei wurden wichtige Erkenntnisse darüber gewonnen, wie die Verwendung eines RTIL als elektrolytischer Lochakzeptor die dynamischen und schwingungspolitischen Eigenschaften eines N719-Farbstoffs moduliert und die Spektren für die DSC-Photo-aktive Schnittstelle über Fourier Transformation von massengewichteten Geschwindigkeits-Autokorrelationsfunktionen von MD abschätzt. Die erfassten Schwingungsspektren wurden mit den Experimentspektren und denen verglichen, die von der ab initio molekularen Dynamik (AIMD) abgetastet wurden; Insbesondere verschiedene empirisch-potentielle Spektren, die von MD generiert werden, geben Einen Einblick, wie sich die partielle Ladungsparametrierung der ionischen Flüssigkeit auf die Vorhersage von Schwingungsspektren auswirkt. In jedem Fall hat sich gezeigt, dass die sorgfältige Anpassung empirischer Kraftfeldmodelle ein wirksames Werkzeug im Umgang mit DSC-Schwingungseigenschaften ist, wenn sie von AIMD und einem Experiment validiert werden.

Strukturelle Eigenschaften von Bindungsmotiven Repräsentative Bindungsmotive für die vier verschiedenen Teilladungssätze sind in Abbildung 2nach 15 ps MD dargestellt. In Abbildung 2akann für die (oben beschriebenen) literaturabgeleiteten Ladungen deutlich werden, dass es eine prominente Wasserstoff-Bindungs-Wechselwirkung mit einem Oberflächenprotonen gibt. Aus sorgfältigen Analysen der Flugba...

Eine farbsensibilisierte Solarzelle wurde von RTILs gelöst; Mit Hilfe optimierter empirischer Potenziale wurde eine molekulare Dynamiksimulation zur Berechnung von Schwingungseigenschaften eingesetzt. Die erhaltenen Schwingungsspektren wurden mit Experiment und ab initio molekularer Dynamik verglichen; verschiedene empirische Potentialspektren zeigen, wie sich die Partiellenladungsparametrierung der ionischen Flüssigkeit auf die Vorhersage von Schwingungsspektren auswirkt.

Vibrationsspektra einer N719-Chromophore/Titania Schnittstelle aus Empirisch-Potential-Molekulardynamik-Simulation, Solvated by a Room Temperature Ionic Liquid

The accurate molecular simulation prediction of vibrational spectra, and other structural, energetic and spectral characteristics, of photo-active ...

Dieses Protokoll befasst sich damit, wie gut empirische Potentialansätze auf die vernünftige Vorhersage struktureller und schwingungsbedingter Eigenschaften prototypisierter farbempfindlicher Solarzellensysteme zugeschnitten werden können. Dies ist wichtig, da die Berechnungskosten erstaunlich reduziert werden und die Möglichkeit besteht, verschiedene Stichprobenansätze zu verfolgen. Um eine molekulardynamische Simulation durchzuführen, öffnen Sie die DL_POLY Simulationssoftwaredatei und verwenden Sie das gut validierte Kraftfeld von Lopez, et al.um die Raumtemperatur ionische Flüssigkeitkonfiguration über empirische Potenziale zu entspannen. Dann verwenden Sie das Matsui-Akaogi Kraftfeld einschließlich der Beweglichkeit der Titania im Entspannungsprozess, um Anatase zu modellieren. Um eine Geometrieoptimierung mit einem konjugierenden Gradientenminimierungs-Relativen Abschlussgradienten von 0,0001 durchzuführen, geben Sie in der Felddatei eine Optimierung für 15 Pikosekunden mit einem Zeitstopp in einer Femtosekunde bei 300 Kelvin in einem NVT-Ensemble an.Um DL_POLY auf dem Terminal auszuführen, geben Sie DL_POLY ein. X.In der Steuerdatei, geben Sie Nose-Hoover für NVT an und ents

vibrational-spectra-n719-chromophoretitania-interface-from-empirical

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Chemie

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Vibrationsspektra einer N719-Chromophore/Titania Schnittstelle aus Empirisch-Potential-Molekulardynamik-Simulation, Solvated by a Room Temperature Ionic Liquid (Video) | JoVE Journal

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