Synthese und Leistungsbewertung von ZnCoS/ZnCdS mit Zwillingskristallstruktur für die multifunktionale Redox-Photokatalyse in Energieanwendungen

Unser Team untersucht hybride Nanostrukturen für saubere Energie und Umwelten und konzentriert sich auf nanokatalytische Mechanismen, um Effizienz, Selektivität und Skalierbarkeit bei der solaren chemischen Umwandlung und der Umweltremedabilisierung durch Photokatalyse und Elektrokatalyse zu verbessern. Jüngste Fortschritte umfassen 2D-Nanomaterialien, kohlenstoffbasierte Nanokompositen und metabisulfitbasierte Heterojunctions für Photoredoxanwendungen in der Wasserstoffentwicklung, CO2-Umwandlung, Kunststoffreformierung und organischer Synthese, wodurch Solar-zu-chemische Effizienz und Nachhaltigkeit gesteigert werden. Meine Arbeit konzentriert sich auf die Entwicklung fortschrittlicher Nanokatalysatoren für künstliche Photosynthese und photothermische Katalyse, wodurch bedeutende Verbesserungen bei der solarbetriebenen Wasserstoff- und Synthesegasproduktion erzielt werden und gleichzeitig die grundlegende Oberflächenchemie und Reaktionsmechanismen umgesetzt werden, die nachhaltige Energieumwandlungen vorantreiben.

Unser Protokoll nutzt Zinkkupfersulfid über Zinkkadmiumsulfid zwischen Schnellwurf-, Wurtzit- und Zinkblende-Übergängen sowie Zinkkupfersulfid-Elektronenreservoirs, was überlegene Ladungstrennungen, sichtbares Licht sowie doppelfunktionelle Wasserstoffentwicklungen und Benzaldehydproduktion mit deutlich erhöhter Effizienz ermöglicht. Meine zukünftige Forschung konzentriert sich auf die Entwicklung fortschrittlicher Photokatalysatoren und Elektrokatalysatoren für die Umwandlung von Kohlenmonoxid, Methan, Nitrat-zu-Ammoniak-Umwandlung, Wasserstoffproduktion und -speicherung, Biomassumwandlung und Kunststoffupcycling, mit dem Ziel, skalierbare, effiziente und nachhaltige Anwendungen von Solar-zu-Chemie-Energie mit einer Effizienz von mehr als 5 % zu erreichen. Zunächst stellen Sie einen 100-Milliliter-Becher auf die Arbeitsfläche und gießen 40 Milliliter Ethylenglykollösung hinein. Mit einem Pfannenwender geben Sie Zinkacetatdihydrat, Kobaltacetattetrahydrat und Thioacetamid in die Lösung.

Die Lösung wird 30 Minuten lang mit Ultraschall behandelt. Dann rühren Sie es vier Stunden lang kontinuierlich bei Umgebungstemperatur um. Übertragen Sie die resultierende Mischung in einen 100-Milliliter-synthetischen, polymerbezogenen Edelstahlautoklaven.

Dann die Lösung in einen vorgeheizten Ofen geben und 12 Stunden bei 180 Grad Celsius erhitzen. Sammeln Sie mit einer Zentrifuge den dunkelgrauen Niederschlag. Anschließend wird der Niederschlag dreimal gewaschen, jeweils mit deionisiertem Wasser und Ethanol.

Trocknen Sie die gewaschene dunkelgraue Probe über Nacht bei 60 Grad Celsius im Ofen, um ein dunkelgraues Zinkkobaltsulfidpulver zu erhalten. Um Zink-Cadmiumsulfid zu synthetisieren, gießen Sie 40 Milliliter deionisiertes Wasser in einen 100-Milliliter-Becher. Mit einem Pfannenwender geben Sie Zinkacetatdihydrat, Kadmiumacetatdihydrat, Natriumsulfidhydrat und Thioacetamid in die Lösung.

Unterziehen Sie die Lösung 30 Minuten einer Ultraschallbehandlung, gefolgt von dreistündigem Rühren bei Umgebungstemperatur. Gib als Nächstes 0,2 molare natriumhydroxidhaltige wässrige Lösung tropfweise in die gerührte Lösung, um den pH-Wert auf 7,0 anzupassen. Übertragen Sie die angepasste Lösung in ein 100-Milliliter-Synthetik-Polyester-Autoklaven, das mit Polymer ausgekleidet ist.

Dann geben Sie die Lösung in einen Ofen und erhitzen Sie sie 24 Stunden lang bei 180 Grad Celsius. Mit einer Zentrifuge wird der gelbliche Niederschlag gesammelt und anschließend dreimal mit deionisiertem Wasser und Ethanol gewaschen. Geben Sie den gewaschenen gelblichen Niederschlag in einen Ofen und trocknen Sie ihn über Nacht bei 60 Grad Celsius, um Zink-Cadmiumsulfid-Festpulver zu erhalten.

Um den Photokatalysator zu synthetisieren, lösen Sie 4 Milligramm Zinkkobaltsulfid und 0,196 Gramm Zinkkadmiumsulfid in 40 Milliliter deionisiertes Wasser. Nach der Ultraschalluntersuchung wird das gelbliche Niederschlag gesammelt und die Probe dreimal gewaschen, jeweils mit deionisiertem Wasser und Ethanol. Den gewaschenen gelblichen Niederschlag in einen Ofen geben und über Nacht bei 60 Grad Celsius trocknen.

Das Endprodukt ist ein gelbliches Zink-Kobaltsulfid- und Zink-Kadmiumsulfid-Festpulver. Geben Sie 20 Milligramm des synthetisierten Photokatalysators und 60 Milliliter Benzylalkohol-Wasserlösung in einen 100-Milliliter-Becher. Geben Sie den Becher in einen Ultraschallreiniger und führen Sie 30 Minuten lang Ultraschalluntersuchungen durch.

Anschließend wird die Lösung in eine dreihalsige obere Bestrahlungsreaktorzelle übertragen und eine magnetische Rührstange eingesetzt. Halten Sie die Lösung während des gesamten Reaktionsprozesses unter langsamem Rühren. Als Nächstes schließen Sie eine Feuchtigkeitsfalle an die nachgeschaltete Seite der Reaktorzelle an.

Anschließend wird der Auslass mit dem Gasprobenschleifeneingang des Gaschromatographiesystems verbunden. Außerdem wird der Ausgang der Gasprobenschleife mit dem Einlass der Reaktorzelle verbunden, um ein geschlossenes Gaszirkulationssystem zu bilden. Versiegeln Sie den Reaktor mit einem Glasfenster.

Anschließend wird das Stickstoffgas mit einer Durchflussrate von 50 Millilitern pro Minute für 30 Minuten durch den Reaktor gespült, um die gesamte Luft im Inneren zu entfernen. Jetzt schalten Sie die peristaltische Pumpe ein und stellen Sie die Durchflussrate auf 20 Milliliter pro Minute ein, um das Stickstoffgas im geschlossenen Gaszirkulationssystem zirkulieren zu lassen. Schalte die Xenonlampe bei 15 Volt ein und positioniere sie so, dass das Licht durch das Glasfenster strömt und die Lösung im Inneren des Reaktors erreicht.

Nach Abschluss der Reaktion filtern Sie mit einem 0,22-Mikrometer-Nylon-Spritzenfilter einen Milliliter der Suspension. Verdünnen Sie die gefilterte Suspension mit deionisiertem Wasser im Verhältnis 1 zu 9. Schließlich wird ein Hochleistungs-Flüssigkeitschromatographiesystem mit einem Photodiodendetektor und einer leistungsstarken 100-Ångström-Säule verwendet.

Die hochauflösenden Transmissionselektronenmikroskopie-Bilder bestätigten die Koexistenz von Zinkblende- und Wurtzitphasen im Zinkkadmiumsulfid, und eine Zwischenphasengrenze unterschied die beiden kristallinen Domänen deutlich. Die Interphasenstruktur der Zinkkobaltsulfid- und Zink-Cadmiumsulfid-Heterojunction wurde deutlich beobachtet und zeigt die erfolgreiche Einbindung von Zinkkobaltsulfid in die Zinkblende- und Wurtzit-Interphasen von Zinkkadmiumsulfid. Die UV-sichtbaren Absorptionsspektren zeigten, dass Zink-Cadmiumsulfid im sichtbaren Bereich eine höhere Absorptionsfähigkeit aufweist als Zink-Kobaltsulfid, und die Zink-Kobalt-Sulfid- und Zink-Cadmiumsulfid-Heterojunction eine leicht erhöhte Absorption gegenüber Zink-Kadmiumsulfid allein aufweisen.

Die optische Bandlücke von Zink-Cadmiumsulfid wurde basierend auf einer Talk-Plot-Analyse auf etwa 2,49 Elektronen berechnet. Stickstoffadsorptions-/Desorptionsisothermen zeigten, dass die Zinkkobaltsulfid- und Zinkkadmiumsulfidproben mesoporöse Eigenschaften aufwiesen, mit einem starken Anstieg der Adsorption bei relativem Druck nahe 1,0. Die Porengrößenverteilung von Zinkkobaltsulfid und Zinkkadmiumsulfid konzentrierte sich hauptsächlich zwischen 25 und 35 Nanometern, was die mesoporöse Natur des Materials bestätigt.