Se presenta un protocolo para la producción de vidrio sintético de fusión nuclear, similar a la trinitita.
Se requiere una suscripción a JoVE para ver este contenido. Inicie sesión o comience su prueba gratuita.
Artículo de método
Producción de masa fundida de vidrio sintético Nuclear
En este artículo
Resumen
Resumen
Se necesitan desechos nucleares sustitutos realistas dentro de la comunidad forense nuclear para probar y validar las técnicas de análisis posteriores a la detonación. Aquí describimos un proceso novedoso para producir escombros superficiales a granel utilizando un horno de alta temperatura. El material desarrollado en este estudio es física y químicamente similar a la trinitita (el vidrio fundido producido por la primera prueba nuclear). Se supone que este vidrio sintético de fusión nuclear es similar al material vitrificado producido cerca del epicentro (zona cero) de cualquier detonación nuclear en superficie en un entorno desértico. El proceso descrito aquí se puede aplicar para producir otros tipos de vidrio de fusión nuclear, incluido el que probablemente se forme en un entorno urbano. Esto se puede lograr simplemente modificando la matriz precursora a la que se aplica este proceso de producción. El vidrio fundido producido en este estudio ha sido analizado y comparado con la trinitita, revelando una morfología cristalina, estructura física, fracción de vacío y composición química comparables.
Introducción
Las preocupaciones sobre el posible uso malicioso de armas nucleares por parte de terroristas o naciones rebeldes han puesto de relieve la importancia del análisis forense nuclear con el propósito de atribución. 1 Son deseables técnicas rápidas de análisis posterior a la detonación para acortar el plazo de atribución tanto como sea posible. El desarrollo y la validación de esas técnicas requieren muestras realistas de desechos nucleares para sus ensayos. Las pruebas nucleares ya no se realizan en los Estados Unidos y los desechos de la superficie nuclear de la era de las pruebas no están fácilmente disponibles (con la excepción de la trinitita, el vidrio fundido producido por la primera prueba nuclear en el sitio de la trinidad) y, por lo tanto, se necesitan desechos sustitutos realistas.
El objetivo principal del método descrito aquí es la producción de desechos nucleares sustitutos realistas similares a la trinitita. Las muestras sintéticas de vidrio de fusión nuclear que están fácilmente disponibles para la comunidad académica se pueden utilizar para probar las técnicas de análisis existentes y para desarrollar nuevos métodos, como la termocromatografía, para un análisis rápido posterior a la detonación. 2 Con este objetivo en mente, el presente estudio se centra en la producción de muestras que imitan la trinitita pero que no contienen ninguna información sensible sobre el diseño de armas. Los componentes de combustible y manipulación dentro de estas muestras son completamente genéricos y la comparación con la trinitita se basa en la química, la morfología y las características físicas. Las similitudes entre la trinitita y el vidrio sintético de fusión nuclear producido en este estudio se han discutido previamente. 3
El propósito de este artículo es describir los detalles del proceso de producción utilizado en la Universidad de Tennessee (UT). Este proceso de producción se desarrolló teniendo en cuenta dos parámetros clave: 1) la composición del material incorporado al vidrio de fusión nuclear y 2) la temperatura de fusión del material. Existen métodos para estimar la temperatura de fusión de las redes de formación de vidrio4 y estas técnicas se han empleado aquí, junto con experimentación adicional para determinar la temperatura de procesamiento óptima para la matriz de trinitita. 5
Recientemente se han publicado métodos alternativos para la producción de residuos sustitutos. El uso de láseres de alta potencia tiene la ventaja de crear temperaturas lo suficientemente altas como para causar el fraccionamiento elemental dentro de la matriz objetivo. 6 Se han utilizado sustratos cromatográficos porosos para producir partículas pequeñas similares a las partículas de lluvia radiactiva utilizando métodos de fase condensada7. Este último método es el más útil para producir escombros particulados (lluvia radiactiva) y se ha demostrado con metales naturales. Las ventajas del método presentado aquí son 1) simplicidad, 2) reproducibilidad y 3) escalabilidad (los tamaños de muestra pueden variar desde pequeñas cuentas hasta grandes trozos de vidrio fundido). Además, este método es ampliable tanto en términos de producción como de variedad de escenarios explosivos cubiertos, y ya se ha demostrado utilizando materiales radiactivos. Una muestra ha sido activada con éxito en el Reactor de Isótopos de Alto Flujo (HFIR) en el Laboratorio Nacional de Oak Ridge (ORNL). Los compuestos naturales de uranio se añadieron a la matriz antes de la fusión y los productos de fisión se produjeron in situ por irradiación de neutrones.
Los métodos dentro de la industria de fabricación de vidrio y los empleados para la inmovilización de residuos radiactivos8 han sido consultados en el desarrollo del método aquí presentado. Los efectos únicos de la radiación en las gafas son de interés inherente9 y constituirán un área importante de estudio a medida que se desarrolle aún más este método.
El método descrito a continuación es apropiado para cualquier aplicación en la que se desee una muestra de vidrio fundido a granel. Estas muestras se parecen más al material encontrado cerca del epicentro de una explosión nuclear. Se pueden producir muestras de varios tamaños, sin embargo, los métodos que emplean antorchas de plasma o láseres serán más útiles para simular restos de partículas finas. Además, los HTF comerciales no alcanzan temperaturas lo suficientemente altas como para causar el fraccionamiento elemental de una amplia gama de elementos. Este método debe emplearse cuando las características físicas y morfológicas son de primordial importancia.
Acceso restringido. Inicie sesión o comience una prueba gratuita para ver este contenido.
Protocolo
Precaución: El proceso descrito aquí incluye el uso de material radiactivo (por ejemplo, hexahidrato de nitrato de uranio) y varias sustancias corrosivas. Ropa de protección adecuada y el equipo deben ser utilizados (incluyendo una bata de laboratorio, guantes, protección para los ojos, y una campana de humos) durante la preparación de la muestra. Además, las áreas de laboratorio utilizados para este trabajo deben ser controlados regularmente por la contaminación radiactiva.
Nota:. Los compuestos químicos necesarios se enumeran en la Tabla 1 Esta formulación se desarrolló mediante el examen previamente reportó datos de composición para trinitita 10 Las fracciones de masa aquí presentados fueron determinados por un promedio de las fracciones de masa de varias muestras trinitita diferentes 10 La masa "desaparecidos".. (las fracciones que no suman a la unidad) existe para permitir cierta flexibilidad a la hora de agregar combustible, sabotaje, y otros componentes. Nuestro análisis independiente de varias muestras trinitita sugiere que el cuarzo es la única fase mineralsobrevivir en trinitita. 5 Por lo tanto, el cuarzo es el único mineral incluido en nuestra trinitita formulación estándar (STF). Aunque granos reliquia de otros minerales han sido reportados en trinitita, 11 estos tienden a ser la excepción, no la regla. En general, el cuarzo es el único mineral que se encuentra en el vidrio fundido. 10,12 Además, la arena de cuarzo es un componente común de asfalto y hormigón que será importante en la formación de la masa fundida de vidrio nuclear urbana.
-4| Promedió datos trinitita | Estándar trinitita Formulación (STF) | ||
| Compuesto | Fracción de masa | Compuesto | Fracción de masa |
| SiO 2 | 6.42x10 -1 | SiO 2 | 6.42x10 -1 |
| Al 2 O 3 | 1.43x10 -1 | Al 2 O 3 | 1.43x10 -1 |
| CaO | 9.64x10 -2 | CaO | 9.64x10 -2 |
| FeO | 1.97x10 -2 | 1.97x10 -2 | |
| MgO | 1.15x10 -2 | MgO | 1.15x10 -2 |
| Na2O | 1.25x10 -2 | Na2O | 1.25x10 -2 |
| K 2 O | 5.13x10 -2 | KOH | 6.12x10 -2 |
| MnO | 5.05x10 -4 | MnO | |
| TiO 2 | 4.27x10 -3 | TiO 2 | 4.27x10 -3 |
| Total | 9.81x10 -1 | Total | 9.91x10 -1 |
Tabla 1. Lista de compuestos químicos.
1. Preparación de la STF
Nota: El equipo necesario incluye una microbalanza, espátulas de metal, un mortero y una maja de cerámica, una campana de humos químicos, guantes de látex, una bata de laboratorio y protección para los ojos.
- La mezcla de componentes no radiactivos
- Adquirir al menos 65 g de arena de cuarzo (SiO2), 15 g de Al 2 O 3 </ sub> en polvo, 10 g de polvo de CaO, 2 g de polvo de FeO, 2 g de polvo de MgO, 2 g de Na 2 polvo de O, 7 g de gránulos de KOH, 1 g de polvo de MnO y 1 g de TiO 2 en polvo ( compuestos enumerados en la Tabla 1).
- Utilice una microbalanza y pequeña espátula para medir con precisión las fracciones de masa de cada compuesto enumerados en la Tabla 1. Para obtener los mejores resultados preparan 100 g de la matriz de precursor no radiactivo al mismo tiempo.
- Use un mortero para pulverizar (a ~ 10-20 gránulos de tamaño de micras) ya fondo mezclar los compuestos, formando una mezcla en polvo homogénea que contiene 64,2 g de SiO2, 14,2 g de Al 2 O 3, 9.64 g de CaO, 1,97 g de FeO, 1,15 g de MgO, 1,25 g de Na 2 O. 6,12 g de KOH, 0,0505 g de MnO, y 0,427 g de TiO 2.
- Agitar la mezcla, utilizando un mezclador de bola, poco antes de que se tome la siguiente etapa.
- La mezcla del STF con uranio nitrato hexahidrato (UNH)
- Acquire al menos 1 g de UNH.
- Dentro de una campana de humos, pulverizar unos pocos cristales UNH (utilizando un mortero y almirez) para formar un polvo fino de 1-2 micras gránulos.
- Añadir 33.75 g de UNH por gramo de la matriz de precursor no radiactivo (esta relación es apropiado para la simulación de un arma simple con un rendimiento de 1 kilotones). 13
- Mezclar bien la mezcla de polvo, incluyendo la UNH, utilizando un mortero. Completar mezcla final poco antes de la etapa de fusión.
2. La producción de 1 gramo Melt Glass Muestra
Nota: El equipo necesario incluye una HTF nominal de 1.600 ° C o superior, crisoles de alta pureza de grafito, acero inoxidable largas pinzas, guantes resistentes al calor y protección para los ojos. Guantes resistentes al calor y protección para los ojos se deben usar al introducir o extraer muestras del horno. Gafas de seguridad tintados (o gafas de sol) son útiles, ya que reducen el resplandor del horno.
- Producción de una muestra no radiactivo
- Llenar un plato de cerámica gruesa (tal como un mortero) con ~ 100 g de arena de cuarzo puro y mantener a temperatura ambiente cerca de la ubicación del horno donde se fundieron las muestras.
- Precaliente el HTF a 1500 ° C.
- Mida cuidadosamente 1,00 g de la mezcla de polvo no radiactivo y colocar el polvo en un crisol de grafito de alta pureza.
- Coloque cuidadosamente el crisol en el HTF climatizada (con un largo par de pinzas de crisol de acero) y derretir la mezcla durante 30 min.
- Retire la muestra (de nuevo utilizando las pinzas) y verter la muestra fundida en el mortero lleno de arena.
- Deje que la cuenta de vidrio se enfríe durante 1-2 minutos antes de manipular.
- Pulir el grano para eliminar la arena residual (si es necesario).
- Producción de una muestra radiactiva
- Repita los pasos 2.1.1 y 2.1.2.
- Mida cuidadosamente 1,00 gramo de la mezcla de polvo radiactivo (incluyendo UNH) y colocar el powd er en un crisol de grafito de alta pureza con una espátula y microbalanza separada para evitar la contaminación cruzada.
- Repita los pasos 2.1.4 - 2.1.6 arriba.
- Monitorear el área alrededor del horno (usando un detector de mano de radiación y / o ensayos de banda magnética) para comprobar si hay contaminación radiactiva.
Activación 3. Muestra
Nota: Las ecuaciones que siguen se obtuvieron asumiendo el uso de armas de grado (enriquecido) uranio metálico. Tendrá que ser reducido de acuerdo con la fracción de masa de uranio elemental y el nivel de enriquecimiento de U 235 Las cantidades de UNH u óxido de uranio.
- La activación de una muestra del derretimiento de vidrio con uranio Fue
- Calcular la fracción de masa de uranio metálico requerido para la muestra usando la siguiente ecuación 13 (donde m U representa la fracción de masa de uranio y Y representa el rendimiento arma):
473 / 53473eq1.jpg "/> - Opcional: Se calcula la fracción de masa de manipulación indebida (por ejemplo, el uranio natural, plomo, tungsteno) utilizando la siguiente ecuación: 13
- Calcular el número objetivo de fisiones en la muestra usando la siguiente ecuación 13 donde M s representa la masa de la muestra en gramos y N f representa el número de fisiones que se producen en la muestra durante la irradiación:
- Calcular el tiempo de irradiación necesario utilizando la siguiente ecuación 13 donde m 235 representa la fracción de masa 235 U (nivel de enriquecimiento) y t TIR es el tiempo de irradiación en segundos:
- Irradiar la muestra paraT segundos IRR a un flujo de neutrones térmicos de 4,0 x 10 14 n / cm 2 / s. Por ejemplo, una irradiación de 60 seg en Pneumatic Tubo 1 (PT-1) en HFIR (con una térmica a la resonancia relación de 35) producirá aproximadamente 1,1 x 10 11 fisiones en una muestra que contiene 870 g de UNH (equivalente a 410 mg de uranio natural, o 3,0 g de 235 U). Esto se ha logrado por una perla de vidrio 0,433 g diseñado para simular una muestra de vidrio de fusión producida por un arma con un rendimiento 0,1 kilotones. Esta muestra se ha analizado a fondo por Cook et al. 14
- Siga los protocolos de seguridad vigentes para el manejo de la muestra radiactiva después de la irradiación.
- Calcular la fracción de masa de uranio metálico requerido para la muestra usando la siguiente ecuación 13 (donde m U representa la fracción de masa de uranio y Y representa el rendimiento arma):
- La activación de una muestra del derretimiento de cristal con plutonio de combustible (Factores de Planificación)
- Calcular la fracción de masa de plutonio metal requerido para la muestra usando la siguiente ecuación 13 donde m represen Puts la fracción de masa de plutonio e Y representa el rendimiento arma:
- Repita los pasos 3.1.2 y 3.1.3 anteriores.
- Determinar el tiempo de irradiación necesario para obtener el número deseado de fisiones en la muestra de vidrio fundido. Este tiempo dependerá de la composición y el grado del plutonio, así como el espectro de energía de neutrones.
- Calcular la fracción de masa de plutonio metal requerido para la muestra usando la siguiente ecuación 13 donde m represen Puts la fracción de masa de plutonio e Y representa el rendimiento arma:
Nota: Gran se debe tener cuidado cuando se trata de plutonio y análisis adicional será requerida. Al escribir estas líneas, sólo el uranio se ha utilizado en las muestras de vidrio de fusión sintéticos producidos en UT y irradiados en HFIR.
Acceso restringido. Inicie sesión o comience una prueba gratuita para ver este contenido.
Resultados
Las muestras no radiactivos producidos en este estudio han sido comparados con trinitita y las Figuras 1-3 muestran que las propiedades físicas y la morfología son, en efecto similar. La Figura 1 proporciona fotografías que revelan las similitudes en color y textura que se observan a nivel macroscópico. La figura 2 muestra microscopio electrónico de barrido (SEM) Imágenes secundarias Electron (SE) que revelan características similares a nivel micras. Se...
Acceso restringido. Inicie sesión o comience una prueba gratuita para ver este contenido.
Discusión
Nota respecto a los pasos 1.2.2 y 1.2.3: La cantidad exacta de UNH variará dependiendo del escenario que se está simulando. Las fórmulas de planificación desarrollados por Giminaro et al. Se pueden utilizar para elegir la masa adecuada de uranio para una muestra dada 13 como se explica en la sección "Activación de ejemplo" de este artículo. También, óxido de uranio (UO 2 o U 3 O 8) se puede utilizar en lugar de UNH, si está disponible, y la fracción de masa ...
Acceso restringido. Inicie sesión o comience una prueba gratuita para ver este contenido.
Divulgaciones
Este trabajo se realizó bajo la subvención número DE-NA0001983 del Programa de Alianzas Académicas de Ciencias de la Administración Nacional de Seguridad Nuclear (NNSA).
Agradecimientos
Porciones de este estudio se han publicado previamente en el Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry. 3,13 Hay una patente pendiente para este método.
Acceso restringido. Inicie sesión o comience una prueba gratuita para ver este contenido.
Materiales
| Nombre | Empresa | Número de catálogo | Comentarios |
|---|---|---|---|
| Horno de alta temperatura (HTF) | Carbolita | HTF 18 | 1.800 ° C HTF utilizado para fundir muestras |
| Horno de caída de alta temperatura | CM Inc. | 1706 BL | 1.700 ° C Horno de caída utilizado para fundir muestras |
| Crisoles de grafito | SCP Science | 040-060-041 | 27 ml de crisoles de grafito de alta pureza (paquete de 10) |
| Pinzas de crisol | Grainger | 5ZPV0 | Pinzas de acero inoxidable de 26 pulgadas para manipular crisoles |
| Guantes resistentes al calor | Grainger | 8814-09 | Guantes utilizados para proteger las manos del calor durante la introducción/extracción |
| muestras Mortero & Mortero | Fisherbrand | S337631 | 300 ml, Mortero cerámico para pulverizar y mezclar |
| Micro | Balance Grainger | 8NJG2 | 220 g Cap, escala de alta precisión para medir la masa de polvo |
| Espátulas | Fisherbrand | 14374 | Espátulas metálicas para medir pequeñas cantidades de polvo |
| SiO2 | Sigma-Aldrich | 274739-5KG | Arena de cuarzo Número CAS: 14808-60-7 |
| Al2O3 | Sigma-Aldrich | 11028-1KG | Polvo de óxido de aluminio Número CAS: 1344-28-1 |
| CaO | Sigma-Aldrich | 12047-2.5KG | Polvo de óxido de calcio Número CAS: 1305-78-8 |
| FeO | Sigma-Aldrich | 400866-25G | Polvo de óxido de hierro Número CAS: 1345-25-1 |
| MgO | Sigma-Aldrich | 342793-250G | Polvo de óxido de magnesio Número CAS: 1309-48-4 |
| Na2O | Sigma-Aldrich | 36712-25G | Polvo de óxido de sodio Número CAS: 1313-59-3 |
| KOH | Sigma-Aldrich | 278904-250G | Pellets de hidróxido de potasio Número CAS: 12030-88-5 |
| MnO | Sigma-Aldrich | 377201-500G | Polvo de óxido de manganeso Número CAS: 1344-43-0 |
| TiO2 | Sigma-Aldrich | 791326-5G | Perlas de óxido de titanio Número CAS: 12188-41-9 |
Referencias
- Carnesdale, A. Nuclear Forensics: A Capability at Risk (Abbreviated Version). , Committee on Nuclear Forensics, National Research Council of the National Academies. Washington, D.C. (2010).
- Garrison, J. R., Hanson, D. E., Hall, H. L. Monte Carlo analysis of thermochromatography as a fast separation method for nuclear forensics. J Radioanal Nucl Chem. 291 (3), 885-894 (2011).
- Molgaard, J. J., et al. Development of synthetic nuclear melt glass for forensic analysis. J Radioanal Nucl Chem. 304 (3), 1293-1301 (2015).
- Fluegel, A. Modeling of Glass Liquidus Temperatures using Disconnected Peak Functions. ACerS 2007 Glas Opt Mater Div Meet, , (2007).
- Oldham, C. J., Molgaard, J. J., Auxier, J. D., Hall, H. L. Comparison of Nuclear Debris Surrogates Using Powder X-Ray Diffraction. Southeastern Undergraduate Research Conference, , (2014).
- Liezers, M., Fahey, A. J., Carman, A. J., Eiden, G. C. The formation of trinitite-like surrogate nuclear explosion debris ( SNED ) and extreme thermal fractionation of SRM-612 glass induced by high power CW CO 2 laser irradiation. J Radional Nucl Chem. 304 (2), 705-715 (2015).
- Harvey, S. D., et al. Porous chromatographic materials as substrates for preparing synthetic nuclear explosion debris particles. J Radioanal Nucl Chem. 298 (3), 1885-1898 (2013).
- Hanni, J. B., et al. Liquidus temperature measurements for modeling oxide glass systems relevant to nuclear waste vitrification. J Mater Res. 20 (12), 3346-3357 (2005).
- Weber, W. J., et al. Radiation Effects in Glasses Used for Immobilization of High-Level Waste and Plutonium Disposition. J Mater Res. 12 (8), 1946-1978 (1997).
- Eby, N., Hermes, R., Charnley, N., Smoliga, J. A. Trinitite-the atomic rock. Geol Today. 26 (5), 180-185 (2010).
- Bellucci, J. J., Simonetti, A. Nuclear forensics: searching for nuclear device debris in trinitite-hosted inclusions. J Radioanal Nucl Chem. 293 (1), 313-319 (2012).
- Ross, C. S. Optical Properties of Glass from Alamogordo, New Mexico. , (1948).
- Giminaro, A. V., et al. Compositional planning for development of synthetic urban nuclear melt glass. J Radional Nucl Chem. , (2015).
- Cook, M. T., Auxier, J. D., Giminaro, A. V., Molgaard, J. J., Knowles, J. R., Hall, H. L. A comparison of gamma spectra from trinitite versus irradiated synthetic nuclear melt glass. J Radioanal Nucl Chem. , (2015).
- Fahey, J., Zeissler, C. J., Newbury, D. E., Davis, J., Lindstrom, R. M. Postdetonation nuclear debris for attribution. Proc Natl Acad Sci U S A. 107 (47), 20207-20212 (2010).
- Bellucci, J. J., Simonetti, A., Koeman, E. C., Wallace, C., Burns, P. C. A detailed geochemical investigation of post-nuclear detonation trinitite glass at high spatial resolution: Delineating anthropogenic vs. natural components. Chem Geol. 365, 69-86 (2014).
- Donohue, P. H., Simonetti, A., Koeman, E. C., Mana, S., Peter, C. Nuclear Forensic Applications Involving High Spatial Resolution Analysis of Trinitite Cross-Sections. J Radioanal Nucl Chem. , (2015).
- Eaton, G. F., Smith, D. K. Aged nuclear explosive melt glass: Radiography and scanning electron microscope analyses documenting radionuclide distribution and glass alteration. J Radioanal Nucl Chem. 248 (3), 543-547 (2001).
- Kersting, A. B., Smith, D. K. Observations of Nuclear Explosive Melt Glass Textures and Surface Areas. , Lawrence Livermore National Laboratory. (2006).
- IAEA Safeguards Glossary. , 2001st ed, IAEA. Vienna, Austria. (2001).
- Glasstone, S., Dolan, P. Effects of Nuclear Weapons. , 3rd ed, United States DOD/DOE. (1977).
- Carney, K. P., Finck, M. R., McGrath, C. A., Martin, L. R., Lewis, R. R. The development of radioactive glass surrogates for fallout debris. J Radioanal Nucl Chem. 299 (1), 363-372 (2013).
- Molgaard, J. J., Auxier, J. D., Hall, H. L. A Comparison of Activation Products in Different Types of Urban Nuclear Melt Glass. American Nuclear Society Annual Meeting, , American Nuclear Society. (2015).
Acceso restringido. Inicie sesión o comience una prueba gratuita para ver este contenido.
Reimpresiones y permisos
