Artículo de método

Un protocolo simple y eficaz para la inserción catalítico de polimerización norbornenos funcionales

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DOI:

10.3791/54552

27 de febrero de 2017

En este artículo

Resumen

Describimos la polimerización por inserción catalítica del ácido 5-norborneno-2-carboxílico y 5-vinil-2-norborneno para formar polímeros funcionales con una temperatura de transición vítrea muy alta.

Resumen

Norborneno puede ser polimerizado por una variedad de mecanismos, incluyendo la polimerización de inserción mediante el cual el doble enlace se polimeriza y la naturaleza bicíclico del monómero se conserva. El polímero, polinorborneno resultante, tiene una temperatura muy alta de transición vítrea, Tg, y propiedades ópticas y eléctricas interesantes. Sin embargo, la polimerización de norbornenos funcionales por este mecanismo es complicado por el hecho de que el monómero de norborneno endo sustituido tiene, en general, una reactividad muy baja. Además, la separación del monómero endo sustituido a partir del monómero exo es una tarea tediosa. A continuación, presentamos un protocolo sencillo para la polimerización de norbornenos sustituidos (endo: exo ca. 80:20) que lleva un ácido carboxílico o un doble enlace colgante. El proceso no requiere que pueden separar los dos isómeros, y procede con cargas de catalizador bajas (0,01-0,02% en moles). Los pend cojinete de polímerodobles enlaces de hormigas pueden ser transformados adicionalmente con un alto rendimiento, para proporcionar un cojinete de polímero de grupos epoxi colgantes. Estos procedimientos simples se pueden aplicar para preparar polynorbornenes con una variedad de grupos funcionales, tales como ésteres, alcoholes, imidas, dobles enlaces, ácidos carboxílicos, bromo-alquilos, aldehídos y anhídridos.

Introducción

Norborneno, NBE, el aducto de Diels-Alder de etileno y ciclopentadieno (obtenido por "cracking" de diciclopentadieno (DCPD)), se polimeriza fácilmente usando polimerización por radicales libres, 1 polimerización catiónica, metátesis polimerización por apertura de anillo de 2 3 y la inserción catalítica polimerización. 4, 5, 6, 7 A diferencia de los otros mecanismos, la polimerización de inserción catalítico conduce a la formación de una temperatura muy alta de transició....

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Protocolo

1. Preparación de poli (ácido 5-norborneno-2-carboxílico), PNBE (CO 2 H)

  1. Preparación de la NBE monómero (CO 2 H)
    1. Pesar ácido acrílico (AA) (327 g, 4,5 mol, 2 eq.) E hidroquinona (4,9 g, 4,5 x 10 -2 moles, 0,02 eq.) Y añadirlos a un matraz de 2 l de fondo redondo equipado con un condensador y una barra de agitación magnética. Se calienta el matraz a 150 ° C utilizando un baño de aceite de silicona.
    2. Una vez que se resuelva el reflujo, añadir DCPD (300 g, 2,3 mol, 1 eq.) En una sola porción, y luego aumentar la temperatura a 170 ° C.
    3. Dejar la reacción a esta temperatura durante 16 ....

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Resultados

Los monómeros NBE se preparan por simple reacción de Diels-Alder de DCPD y un dienófilo adecuado, por ejemplo ácido acrílico (AA). Normalmente, DCPD está agrietada para dar ciclopentadieno (CPD) antes de la reacción. 17 CPD recién abierto entonces se dedica a la reacción de Diels-Alder. Sin embargo, en este protocolo, ambos pasos de craqueo y de Diels-Alder se realizan de forma concomitante, en una reacción en un solo recipiente. Por lo tanto, tan pronto como se f.......

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Discusión

El método propuesto aquí es simple y fácilmente susceptible de aumento de escala. Todos los productos químicos podrían ser utilizados como se recibieron sin purificación. Tenga en cuenta que la realización de la reacción a una escala más baja (por ejemplo, balanzas ≤1 g) por lo general tienen rendimientos más bajos debido a una pérdida inevitable de material durante la manipulación y la colección.

Los catalizadores se forman in situ en la reacción de compuestos comerciales .......

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Divulgaciones

Los autores no tienen nada que revelar.

Agradecimientos

Los autores agradecen la financiación del Fonds de Recherche du Québec - Nature et Technologies, del Conseil Recherches en Sciences Naturelles et Génie (programa INNOV) y de PrimaQuébec.

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Materiales

Lista de materiales utilizados en este artículo
NombreEmpresaNúmero de catálogoComentarios
ácido acrílicoSigma-Aldrich147230
hidroquinonaSigma-AldrichH9003
diciclopendadenoSigma-Aldrich454338
paladio dicloruro dímeroSigma-Aldrich222380
plata hexfluoro antimonatoSigma-Aldrich227730
nitrógeno líquidoInstalación localNA
acetato de etiloFischer ScientificE14520
5-vinilo-2-norbornenoSigma-Aldrich148679
toluenoFischer ScientificT290-4
paladio dbaSigma-Aldrich227994
trifenilo fosfinaSigma-Aldrich93090
gel de sílice 40-63 micrasSilicycleSiliaflash
metanolFischer ScientificBPA412-20
diclorometanoEMD MilliporeDX08311
ácido fórmicoSigma-AldrichF0507
ácido acéticoSigma-Aldrich320099
solución de peróxido de hidrógenoSigma-Aldrich
acetonaFischer ScientificA18-200
216763

Referencias

  1. Gaylord, N. G., Mandal, B. M., Martan, M. Peroxide-induced polymerization of norbornene. J. Polym. Science, Polym. Lett. Ed. 14 (9), 555-559 (1976).
  2. Janiak, C., Lassahn, P. G. The vinyl homopolymerization of norbornene. Macromol. Rapid Comm. 22 (7), 479-493 (2001).
  3. Bielawski, C. W., Grubbs, R. H.

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