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Artículo de método

Direct Imaging del impulsada por el láser ultrarrápido Molecular Rotación

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DOI:

10.3791/54917

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4 de febrero de 2017

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1Department of Chemistry, Tokyo Institute of Technology, 2Equipment Development Center, Institute for Molecular Science, 3Department of Photo-molecular Science, Institute for Molecular Science

En este artículo

Resumen

Presentamos un protocolo para crear una película en tiempo real de un paquete de ondas rotacionales moleculares utilizando una configuración de imágenes de explosión de Coulomb de alta resolución.

Resumen

Se presenta un método para visualizar la dinámica ultrarrápida paquete de ondas rotacionales moleculares inducidas por láser,. Hemos desarrollado una nueva configuración de 2 dimensiones de imagen explosión de Coulomb en el que se realiza un ángulo de cámara hasta entonces poco práctico. En nuestra técnica de imagen, las moléculas diatómicas son irradiados con un fuerte pulso de láser polarizada circularmente. Los iones atómicos eyectadas son acelerados perpendicularmente a la propagación del láser. Los iones se extiende en el plano de polarización del láser se seleccionan mediante el uso de una ranura mecánica y la imagen con un alto rendimiento, detector 2-dimensional instalado paralelo al plano de polarización. Debido a que se utiliza una polarización circular (isotrópica) Coulomb pulso explosión, la distribución angular observada de los iones expulsados ​​corresponde directamente a la función de onda de rotación al cuadrado en el momento de la irradiación del pulso. Para crear una película en tiempo real de rotación molecular, la técnica de imagen actual se combina con una bomba-sonda de femtosegundo optical configuración en la que los impulsos de la bomba rotativa create unidireccionalmente conjuntos moleculares. Debido a la alta capacidad imagen de nuestro sistema de detección, la condición experimental de la bomba-sonda puede ser fácilmente optimizado mediante el control de una instantánea en tiempo real. Como resultado, la calidad de la película observada es suficientemente alta para la visualización de la naturaleza detallada de onda de movimiento. También observamos que la presente técnica se puede implementar en configuraciones existentes de formación de imágenes estándar de iones, que ofrece un nuevo ángulo de la cámara o punto de vista de los sistemas moleculares y sin la necesidad de una amplia modificación.

Introducción

Para una comprensión más profunda y mejor aprovechamiento de la naturaleza dinámica de las moléculas, es esencial para visualizar con claridad los movimientos moleculares de interés. Explosión de imágenes Coulomb resuelta en el tiempo es uno de los enfoques de gran alcance para lograr este objetivo 1, 2, 3. En este enfoque, la dinámica molecular de interés son iniciados por un campo de láser ultracorto de la bomba y a continuación, se sondean por un pulso de sonda retardada en el tiempo. Tras la irradiación de la sonda, las moléculas se ionizan multiplican y dividen en fragmentos de iones debido a la repulsión de Coulomb. La distribución espacial de los iones expulsados ​​es una medida de la estructura molecular y la orientación espacial en la irradiación de la sonda. Una secuencia de medición escanear el tiempo de retardo de la bomba-sonda conduce a la creación de una película molecular. Es de destacar que, para el caso más sencillo - moléculas diatómicas - la distribución angular de los iones expulsadosrefleja directamente la distribución eje molecular (es decir, la función de onda de rotación al cuadrado).

Con respecto al proceso de la bomba, los recientes avances en el control coherente de movimiento molecular usando campos de láser ultracortos ha llevado a la creación de paquetes de ondas rotacionales altamente controlados 4, 5. Además, la dirección de rotación puede ser controlada activamente mediante el uso de un campo de polarización controlada por láser 6, 7, 8. Por lo tanto, se ha esperado que una imagen detallada de la rotación molecular, incluyendo naturalezas de onda, puede ser visualizado cuando la técnica de imagen de explosión Coulomb se combina con un proceso de este tipo de la bomba 9, 10, 11, 12, 13. Sin embargo, tenemos algunosveces encuentran dificultades experimentales asociados con los métodos de imagen existentes, como se menciona a continuación. El propósito de este trabajo es presentar una nueva forma de superar estas dificultades y de la creación de una película de alta calidad de los paquetes de ondas rotacionales moleculares. La primera película experimental de la rotación molecular tomada con el presente método, junto con sus implicaciones físicas, se han presentado en nuestro artículo anterior 11. El fondo de desarrollo, el aspecto teórico detallado de la técnica de imagen actual, y una comparación con otras técnicas existentes se dan en un próximo artículo. Aquí, nos centraremos principalmente en los aspectos prácticos y técnicos del procedimiento, incluyendo la combinación de la configuración óptica de la bomba-sonda típica y el nuevo aparato de imagen. Al igual que en el anterior documento, el sistema de destino está girando de forma unidireccional 11 moléculas de nitrógeno.

La principal dificultad experimental de laconfiguración de formación de imágenes, que se muestra esquemáticamente en la Figura 1 existente, tiene que ver con la posición del detector, o el ángulo de la cámara. Debido a que el eje de rotación coincide con la propagación láser eje 6, 7, 8 en rotación molecular inducida por láser de campo, no es práctico instalar un detector a lo largo del eje de rotación. Cuando el detector se instala a fin de evitar la irradiación con láser, el ángulo de la cámara corresponde a una observación lado de rotación. En este caso, es imposible reconstruir la orientación original de las moléculas de la imagen proyectada de iones (2D) 14. Un detector de imágenes en 3D 14, 15, 16, 17, 18, 19, con el que el tiempo de llegada al detector superior y el IMPAC iont posiciones se pueden medir, se ofrece una forma única de observar directamente la rotación molecular utilizando Coulomb explosión de imágenes 10, 12. Sin embargo, los recuentos de iones aceptables por disparo de láser son bajas (típicamente <10 iones) en el detector 3D, lo que significa que es difícil crear una película de larga duración del movimiento molecular con alta calidad de imagen 14. El tiempo muerto de los detectores (típicamente ns) también afecta a la resolución de la imagen y la eficiencia de la imagen. Asimismo, no es una tarea sencilla de hacer una buena superposición haz de bomba-sonda mediante el control de una imagen de iones en tiempo real con una tasa de repetición del láser de <~ 1 kHz. Aunque varios grupos han observado paquetes de ondas rotacionales utilizando la técnica de 3D, la información espacial era limitado y / o directa, y una visualización detallada de la naturaleza de onda, incluyendo estructuras nodales complicados, no se logró el 10, 12.

La esencia dela nueva técnica de formación de imágenes es el uso de la "nueva ángulo de la cámara" en la Figura 1. En esta configuración, la exposición haz de láser a un detector se evita, mientras que el detector 2D es paralelo al plano de rotación, que conduce a la observación de la dirección del eje de rotación. La hendidura permite que sólo el ion en el plano de rotación (el plano de polarización de los pulsos de láser) para contribuir a una imagen. Un detector 2D, que ofrece una tasa de conteo más alta (típicamente ~ 100 iones) que un detector 3D, se puede utilizar. La configuración de la electrónica es más simple que en el caso de la detección 3D, mientras que la eficacia de la medición es más alta. Tiempo de reconstrucción matemática, como Abel inversión 14, tampoco se necesita para extraer la información angular. Estas características conducen a la fácil de optimización del sistema de medición y a la producción de películas de alta calidad. Un aparato de formación de imágenes de partículas cargadas estándar 2D / 3D puede ser fácilmente modificado para la presente witho configuraciónut el uso de equipos costosos.

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Protocolo

NOTA: A través de este protocolo, aclaramos lo que en realidad no para desarrollar el presente método. parámetros exactos, incluyendo cámara y el diseño de la configuración óptica y los tamaños y los tipos de las piezas, no siempre son esenciales para aplicar el presente sistema a un aparato del lector. La esencia de los procedimientos será dado como notas en cada paso.

1. Construcción de un aparato de imagen 2D-rebanada

NOTA: En este paso, todas las piezas y equipos disponibles en el mercado, tales como una bomba de vacío y un detector, se han instalado según las instrucciones del fabricante o manuales de usuario.

  1. Como en la construcción de un aparato de formación de imágenes / ion típico 2D 3D 14, el diseño y construcción de una cámara de vacío con bombeo diferencial que tiene espacio suficiente para acomodar una válvula de impulsos, skimmers de haz molecular, óptica de iones (una pila de 100 mm anillos con unos 50 mm hoyos), una unidad de imagen de iones fuera del eje (apelectrodo ulsed ahuyentador y una pila de placas de microcanales respaldados por una pantalla de fósforo), y un tubo de vuelo de iones (> 200 mm región de desplazamiento).
  2. Coloque la válvula de impulsos a la partición de la cámara por medio de cuatro postes roscados (15 cm, Φ12 mm), para lo cual agujeros de los tornillos de la partición son concéntricos a la cámara. Instalar los skimmers de haces moleculares a la partición de la cámara directamente en frente de la boquilla utilizando una placa de homenaje.
    NOTA: En la construcción de un aparato de formación de imágenes de iones, es esencial que el eje del haz moleculares y eje del haz láser se cortan en el eje de la óptica de iones. Para lograr esto, es conveniente definir el eje del haz molecular como un eje de la cámara de origen. Paso 1.2 es para este propósito. Además, los orificios de skimmer deben estar en línea con la boquilla de la válvula, lo que garantiza que el centro de los haces moleculares puede entrar en la etapa de bombeo diferencial a través de un skimmer. También es importante tener en cuenta el peso de la válvula de impulsos; por lo tanto, suficientemente gruesamensajes roscadas deben ser utilizados para conectar la válvula de impulsos a la pared de separación. Mantener la distancia 15 cm entre la boquilla y la partición a fin de evitar el efecto de reflexión de la interferencia de gas y skimmer 20.
  3. Instalar óptica iónica a la fase final de la cámara de bombeo diferencial, como en una configuración de imagen de iones típico 21.
    NOTA: Este paso se lleva a cabo como sigue: Los postes de montaje roscados se atornillan a la partición de la cámara. En los postes, una pila de óptica iónica está bloqueado en su lugar con las tuercas. Debido a que los agujeros de los pernos para los puestos son concéntricos a la cámara, el eje de la óptica de iones coincide con la del haz molecular.
  4. Instalar las ventanas ópticas de vidrio (espesor de 1 mm, de diámetro 25 mm, sílice fundida) mediante la colocación de una junta tórica de P16 entre una brida de vacío con un agujero y una ventana, de modo que los pulsos de láser pueden intersectar el haz molecular.
    NOTA: A través de estas ventanas, pulsos láser pueden tener acceso a los middle de la primera y la segunda electrodos de iones y se cruzan el eje de la óptica de iones.
  5. Construir una unidad de imagen de iones fuera del eje (Figura 2).
    NOTA: En este paso, se refiere a la figura 2 para verificar la disposición 3-dimensional de la unidad. Todas las partes de electrodo (el detector de iones y el reflector) están montados en la placa de base 100 mm con pernos PEEK, mientras que las otras partes se montan con tornillos de acero inoxidable. La esencia es montar un detector de formación de imágenes 2D en la región de deriva de iones de manera que su superficie del detector es paralelo al eje de la óptica de iones y perpendicular al eje de propagación del láser. Por supuesto, todas las piezas que se utilizan en alta tensión deben estar aislados eléctricamente. Se recomienda que la distancia entre el eje (vuelo) óptica de iones y la superficie del detector es de unos pocos milímetros (en el presente caso, 5 mm). Con una distancia más larga, se necesitará más tiempo para empujar a los iones a un detector, y una distancia más corta podría provocar una descarga de entre el MCP surface y el reflector pulsada.
    1. Observe el borde de las cuchillas de hendidura (100 mm de longitud) con un microscopio óptico (~ 30X) y / o un comparador óptico y confirman que no hay abolladuras o arañazos mayor que 30 micras situado en el borde de las cuchillas de hendidura.
      NOTA: Las cuchillas de hendidura deben ser montados en paralelo y sin abolladuras y arañazos son aceptables. La desviación de la paralela conduce a la falta de homogeneidad de la detección de iones. Un defecto de la cuchilla se degrada una imagen observada (ver la sección de discusión).
    2. El uso de pequeñas garras de montaje, adjuntar las cuchillas de ranura para el soporte de cuchilla de hendidura, que consiste en un par de placas de 122,4 mm de aluminio conectados con un resorte, como en una pinza de la ropa. También insertar una varilla de aluminio cónico en el "contacto de ropa."
      NOTA: Las cuchillas de hendidura están montados en el lado mando (punto de esfuerzo) de la pinza de la ropa. Cuando se inserta una varilla de aluminio cónico de una forma de lápiz como afilado en el lado de apriete (punto de acción) de la clothespin, la anchura de la ranura se hace más grande con el aumento de la inserción profundidad de la varilla cónica (Véase la Figura 2B). Pasos 1.5.2-1.5.4 son para la construcción de la rendija, la anchura de los cuales se pueden ajustar durante la medición de formación de imágenes. Si no es necesario un ajuste de ancho, sólo tiene que instalar la cuchilla ranurada ~ 10 cm aguas arriba del haz de iones desde el detector usando piezas de montaje adecuados como garras de metal y vaya al paso 1.5.5.
    3. Fije la varilla de aluminio cónico de paso de cables de movimiento lineal de vacío (micrómetro / a base de fuelle, tamaño ICF70) y montar el soporte y la base de hendidura al plano lado de vacío del paso de cables.
    4. Instalar la unidad de ranura construido anteriormente en un puerto de vacío ICF70 que es perpendicular tanto al eje del detector y al eje de vuelo de iones.
      NOTA: La posición es de ~ 10 cm aguas arriba del haz de iones desde el centro del detector.
    5. Ajuste el ancho de la rendija de 1 ± 0,1 mm usando un micrómetro.
      NOTA: Por ejemplo, el uso de una ranura 1 mm para el 50-mm Newton esfera (nube de iones) corresponde a 2% de corte, que es mayor en la resolución de la técnica de rebanada estándar 22. El ancho de la ranura determina la resolución de la rebanada; Sin embargo, las anchuras más pequeñas conducen a las señales más débiles.
    6. Instalar un electrodo de repelente de impulsos rectangulares de chapa de acero (115 mm x 160 mm x 3 mm), como en la figura 2.
      NOTA: El reflector de impulsos debe ser paralelo al detector para garantizar la homogeneidad del campo eléctrico pulsante entre ellos.
    7. Instalar un detector de iones sensible a la posición que consiste en una pila de placas de microcanales respaldados por una pantalla de fósforo de manera que es paralela a la repelente de impulsos; siga el procedimiento de montaje estándar 14, 23.
    8. Instalar una ventana gráfica de vacío brida montada con una junta de cobre a la parte posterior de la pantalla de fósforo.
  6. Cablear la óptica iónica a las fuentes de alimentación de alta tensión y las partes de la deteHéctor (un repelente de impulsos, placas de microcanales, y una pantalla de fósforo) para pulsadas de alimentación de alta tensión (~ 50 ns Tiempo de ascenso / descenso) a través de conexiones pasantes actuales.
    NOTA: Se debe tener cuidado para asegurarse de que los cables no interrumpen la observación de la pantalla de fósforo a través de la ventana gráfica.
  7. Conectar la válvula de impulsos a la entrada de gas (3% de gas N 2 en Él; presión total de 3 MPa) con un tubo de acero y al controlador de válvula con un par de hilos de cobre revestidas.
    NOTA: Ambas conexiones pasan a través de pasamuros de vacío.
  8. Girar las bombas en el vacío y ajustar la presión de la cámara del detector de imagen menor que 10 -4 Pa, incluso cuando la válvula de impulsos está en funcionamiento.
    NOTA: Una presión más alta puede conducir al daño del electrodo de alta tensión y detectores. Cuando la presión es más alta, se requiere bombas más grandes o la reducción de la tasa de repetición de la válvula. Utilizando la presente cámara y la válvula de impulsos, un haz molecular de nitrógeno con un Rotatitemperatura por debajo de onal 6 K se puede generar 11. A esta temperatura de rotación, 99% de las moléculas están en el estado J ≤ 2 (J es el número cuántico rotacional).

2. Construcción de un sistema óptico de la bomba-sonda

NOTA: Para este paso, véase la Figura 3 para entender dónde y cómo los siguientes pasos se llevan a cabo. El propósito de este paso es crear tres fs pulsos colineales de un Ti comercial: amplificador de láser de zafiro para el experimento de bomba-sonda 11. El primer impulso fue para la alineación molecular (linealmente polarizada, centro de longitud de onda de 820 nm, la intensidad de pico <30 TW / cm 2), el segundo fue para el control de la dirección (una réplica retardada de la primera uno, salvo para la polarización lineal 45 ° inclinado desde el eje de polarización del primer impulso), y el tercero era la sonda de imagen explosión Coulomb (polarizada circularmente, 407 nm, 1 00 fs, 600 TW / cm2). A lo largo de este paso, todas las partes disponibles comercialmente y equipos, tales como un comprobador de polarización y una etapa de óptica, se instalan y se utilizan de acuerdo con las instrucciones del fabricante o manuales del usuario.

NOTA: En este paso, todos los componentes ópticos están instalados y utilizados de acuerdo con los procedimientos estándar de los experimentos ópticos y guía del fabricante para la óptica. Todos los espejos de inflexión y dicroicos utilizados son espejos multicapa de dieléctrico con el fin de evitar la pérdida de potencia del láser durante los muchos reflejos en el camino óptico. Algunas de las ópticas y cristales utilizados se muestran en la lista de materiales para este artículo.

  1. Girar el (Ti: zafiro amplificador) láser de femtosegundo sistema y adquirir una salida del láser de más de 1,5 mJ / pulso, a ~ 35 duración fs, una longitud de onda central 820 nm, y una tasa de repetición 500 Hz.
  2. Preparar una trayectoria óptica del pulso de sonda (imágenes)ef "> 10, 11, 12.
    1. Instalar un cristal no lineal (BBO, tipo I, espesor 0,2 mm, 29,2 °, para el segundo armónico generación de una luz de 820 nm) en la trayectoria óptica de 820 nm para obtener los segundos armónicos (> 0,2 MJ) de la salida del láser 820-nm fundamental. Usa los segundos armónicos generados (407 nm de luz) como un pulso de sondeo después de que es reflejado por espejos dicroicos y se separa de la luz fundamental 820 nm.
    2. La construcción de un camino óptico, como se muestra por la línea azul en la figura 3. El uso de soportes de los espejos de dirección del haz, alinee esta viga que pasar por el centro de ambas ventanas instaladas en el paso 1.4.
      NOTA: Los componentes clave se componen de un atenuador (la combinación de un medio-placa de onda y un polarizador), una etapa lineal motorizado para el escaneado de retardo, y waveplates para el ajuste de la polarización.
  3. Preparar una trayectoria óptica para la bomba (ex rotacionalcitación) pulsos de 24, 25, 26.
    1. La construcción de un camino óptico, como se muestra por la línea roja en la figura 3, y obtener un par de pulsos de fs tiempo- y polarización-sintonizable.
      NOTA: El pulso residual 820-nm (~ 1 mJ) después de la segunda generación armónica en el paso 2.2.1, expulsado del espejo dicroico, se utiliza para crear estos impulsos de la bomba. La energía del impulso típico de cada pulso de bombeo es de 0,25 mJ. Los componentes clave se componen de un atenuador (la combinación de un medio-placa de onda y un polarizador), un divisor de haz de 50:50, una etapa lineal manual para la sintonización de retraso de tiempo, waveplates para el ajuste de la polarización, y un telescopio para el punto de tamaño mejoramiento.
    2. Mediante el ajuste de la inclinación de los soportes de los espejos en el camino óptico, alinear el par de haces de bombeo para ser paralelas y hacer pasar su centro a través del centro de ambas ventanas instaladas en el paso 1.4.
      NOTA: Para comprobar esto, unaherramienta de alineación, un bloque de aluminio con papel gráfico adjunto, se utiliza. La herramienta se puede colocar en la misma posición con alta reproducibilidad usando el orificio roscado de una mesa óptica. Dos orificios de los tornillos en línea son elegidos como una guía del camino paralelo. A medida que la herramienta de alineación se posiciona en uno de los agujeros seleccionados, los haces están alineados de modo que golpeen el mismo punto de la herramienta de alineación. Repetir el posicionamiento de la herramienta y la alineación de la viga hasta que el rayo golpea el mismo punto de la herramienta para ambas posiciones de alineación de herramientas. Debido a que los orificios de los tornillos en la mesa óptica están en línea con alta precisión, estos procedimientos conducen a la creación de los haces paralelos.
  4. Ajustar los estados de polarización de los pulsos.
    1. Instalar un comprobador de polarización justo antes de los impulsos entran en la cámara de modo que los pulsos láser incide en el detector del corrector.
    2. Ajustar el ángulo de las waveplates utilizando una óptica de rotación montar en cada opticamino cal. Obtener el pulso de polarización circular de la sonda, la primera bomba de pulso de polarización vertical, y el segundo pulso de bombeo polarizada linealmente; para la segunda bomba, inclinar el plano de polarización de 45 ° de la de la primera bomba.
      NOTA: Con el uso de un comprobador de la polarización, el estado de polarización de cada impulso puede ser visualizado como una intensidad de la transmisión dependiente del ángulo polar. Para obtener una polarización circular, ajustar el ángulo de placa de onda para lograr una imagen isotrópica, por ejemplo.
    3. Retire el corrector de polarización de la trayectoria óptica.
      NOTA: La primera bomba inicia la dirección de rotación-undefined 4, 9, 10. En el momento de la alineación molecular instantáneo, la segunda bomba se brilla para crear un par asimétrico y para iniciar la rotación unidireccional 12, 13. Desde un pulso sonda polarizada circularmente ioniza THmoléculas E sin preferencia angular en el plano de polarización, es adecuado para una medición de la distribución angular.
  5. Encuentra la coincidencia temporal de cada pulso.
    1. Instalar un cristal no lineal (BBO, espesor 0,2 mm, tipo 2, para la tercera armónica generación de luz 820-nm), una ventana óptica que tiene el mismo espesor (3 mm) como la suma de la ventana de la cámara (1 mm) y la lente de enfoque plano-convexa (2 mm), y un prisma de dispersión justo antes de los impulsos entran en la cámara.
      NOTA: Un procedimiento estándar para determinar el tiempo cero (solapamiento temporal de la bomba y el pulso de la sonda) en el experimento de la bomba-sonda es para detectar una respuesta no lineal, que se observa sólo cuando tanto la bomba como el pulso sonda de interactuar simultáneamente con un medio de . Aquí, el solapamiento temporal del impulso de sonda de 407 nm y el pulso de la bomba de 820 nm en el cristal no lineal conduce a una generación de 267 nm. Tenemos que estimar la superposición temporal de las vigas en el VAcámara cuum mientras paso 2.5.1 se lleva a cabo antes de que los impulsos entran en la cámara (y la ventana de la lente y la cámara de enfoque). Por lo tanto, para compensar el retardo de tiempo introducido por la ventana de la cámara y la lente de enfoque, se instala una ventana óptica 3-mm. Dos bombas y una sonda pasan a través de la ventana y luego el cristal, y posteriormente se dispersan por un prisma. Coloque una hoja de papel blanco después del prisma para detectar la generación de los terceros armónicos de 267 nm como una fluorescencia azul-blanco. Todas las piezas mencionadas están montadas en un soporte óptico.
    2. Bloquear la línea de la bomba 2 en la figura 3 con un dumper viga.
    3. Al pulsar el botón de desplazamiento en un controlador de fase, escanear la etapa motorizada y encontrar una generación de 267 nm.
      NOTA: Cuando la longitud de la trayectoria óptica de los pulsos de la bomba y la sonda son los mismos dentro de la duración de los pulsos de láser, aparece una señal de tercera-armónicos. Esta posición etapa se considera como tiempo 0, durante el cual tanto la bomba como lasonda están golpeando simultáneamente las moléculas.
    4. Bomba de bloque 1 y la bomba de desbloqueo 2 (quitar el dumper haz).
    5. Analiza la etapa manual basado en micras instalado en la línea de la bomba 2 y encontrar la posición en la que se produce la emisión de 267 nm.
    6. Retire el cristal, la ventana, y el prisma de la línea óptica.
      NOTA: En esta etapa, los tres impulsos se solapan temporalmente en el haz molecular dentro de las duraciones de láser. La resolución temporal de la configuración se puede medir como una correlación cruzada mediante el control y el trazado de la energía de 267 nm durante la exploración de la plataforma motorizada en la trayectoria de la sonda. En la presente configuración, el ancho total a la mitad del máximo de la función de correlación es ~ 120 fs. El ancho de pulso se optimiza para obtener la potencia de salida más alta de los segundos armónicos. Después de que el segundo armónico generación, los pulsos pasan a través de las lentes de cristal, waveplates, espejos dicroicos, polarizadores, y la ventana de la cámara, lo que lleva a un chirrido. Debido a que el retardo de grupo dispersión de los materiales en la región de 400 nm es mucho mayor que en la región de 800 nm, se minimiza la óptica de transmisión en la trayectoria de la sonda. Para mejorar la resolución de tiempo, la gestión de la dispersión, que incluye un sistema de espejo modulada pulsada, será útil.

3. Configuración de un Sistema de Medición

NOTA: En este paso, todas las piezas disponibles en el mercado y equipos, tales como una fuente de alimentación y generadores de retardo, están instalados y utilizados de acuerdo con las instrucciones del fabricante o manuales de usuario.

  1. la sincronización de impulsos
    1. Dividir la salida de 80,8 MHz de un oscilador de femtosegundo a 500 Hz con una rápida divisor de frecuencia, y utilizar esta salida dividida para activar el generador de retardo digital 1 y un amplificador de fs.
    2. Utilice una de las salidas retardadas de generador de retardo 1 como un disparador para la válvula de impulsos.
      NOTA: Limitar la tasa de repetición de la válvula para mantener Vacu aceptablescondiciones um (menos de 10 -3 Pa, por ejemplo). En este caso, nos fijamos el valor a 250 Hz.
    3. Instalar un fotodiodo rápido equipado con un filtro de transmisión 400 nm justo después de los rayos salen de la cámara, y el uso de la salida de este diodo como un disparador para el generador de retardo digital 2.
      NOTA: El pulso de la sonda se usa como origen de tiempos para la electrónica de formación de imágenes de iones.
    4. Conectar tres interruptores de alta tensión al generador de retardo digital 2 con cables coaxiales.
  2. Convertir todas las fuentes de alimentación de alta tensión y se enciende.
  3. Aumentar la tensión con los valores objetivo.
    NOTA: Los voltajes objetivo dependen del tamaño del aparato y el sistema de interés. Los valores típicos en el presente caso se muestran en la leyenda de la Figura 1. Para obtener imágenes sin distorsiones, afinando las tensiones de polarización se requiere 13 (véase el paso 4.1.7). Un rápido aumento en el valor de la tensión podría dar lugar a la aprobación de la gestióno daño de la electrónica. Recomendamos un aumento de menos de 100 V / s para el funcionamiento diario y un aumento de 100 V / 300 s para el primer uso en el vacío.
  4. Instalación y posicionamiento de la cámara de imagen
    1. Instalar una cámara digital equipada con una lente de la cámara f = 25 mm en el poste de óptica frente a la ventana de vacío creado en el paso 1.5.5. Asegúrese de que el eje de la cámara es perpendicular a la superficie del detector. Debido a que el visor es perpendicular al nivel del suelo, usar una guía de nivel de agua para alinear la base de la cámara en posición horizontal con respecto al suelo.
      NOTA: Los ajustes finos de la posición se realizan en un paso posterior.
    2. Instalar un ventilador de refrigeración de la cámara de modo que el viento golpea la cámara de la parte posterior.
    3. Cubrir la zona entre la lente de la cámara y el visor de vacío con una cortina de modo que la luz no deseada, como la iluminación ambiente de la habitación, no entra en la cámara.
    4. Conectar la cámara a un ordenadora través de un puerto USB 3.0.
    5. Iniciar el software de control de cámara y maximizar la ganancia de la cámara introduciendo el valor máximo en la sección de control de ganancia del software.
    6. Ajuste el tamaño de la imagen a los habituales 1.200 x 750 píxeles.
      NOTA: A pesar de un tamaño de imagen más grande conduce a una resolución más alta, la velocidad de datos del puerto USB 3.0 limita la velocidad de cuadro aceptable. En los presentes ajustes, más de 250 fps se puede lograr, que es lo suficientemente alta para obtener una imagen por cada carga de impulso de gas (250 Hz).
    7. Iniciar la captura de imágenes con la cámara haciendo clic en el botón "Grab". ajustar manualmente la posición de la cámara de modo que la imagen cubre toda el área del detector 2D. Fijar el montaje de la cámara con un perno.
    8. Mediante la supervisión de una imagen en tiempo real capturada, ajustar el anillo de enfoque de la lente de la cámara de modo que el tamaño del punto luminoso de iones se convierte en el mínimo.

4. mediciones

NOTA: El me método asurement usada aquí es una combinación de procedimientos reportados 14, 27 y la configuración de imagen actual. A lo largo de este paso, todas las piezas disponibles en el mercado y equipos, tales como la electrónica de alta tensión, están instalados y utilizados de acuerdo con las instrucciones del fabricante o manuales de usuario.

  1. Encontrar la señal y la optimización de la configuración de la imagen de iones
    1. Bloquear los impulsos de la bomba del sistema óptico con un dumper viga.
    2. En el medio de la primera y los segundos electrodos de la óptica de iones, instalar una lente plano-convexa (f = 120 mm) para enfocar el impulso de láser sonda para el haz molecular.
    3. Ajuste el tiempo de los interruptores de alta tensión (un retraso de salida del generador digital) a la hora de llegada estimada del N 2 + iones, que proporciona la mayor intensidad de la señal bajo la condición actual de gas 14,s = "xref"> 27.
      NOTA: El tiempo de llegada puede estimarse a partir de los sesgos óptica de iones y la distancia de vuelo, junto con la relación de masa a carga del objetivo de iones 28. De lo contrario, la exploración de la hora es la otra solución para la detección de una señal.
    4. Durante la supervisión de la imagen de iones, ajustar la posición de la lente con un xyz-etapa y el tiempo de pulso de gas (un retraso de salida del generador digital), y adquirir la señal más grande (la imagen más brillante y más grande).
    5. Cambiar el tiempo de los interruptores de alta tensión a la Coulomb explotó N 2 + canal 14, 27.
      NOTA: Debido a que la relación de masa a carga de N 2 + es cuatro veces menor que el de N + 2, el tiempo de llegada de N 2 + es casi dos veces más rápido que el de N + 2.
    6. Disminuir la velocidad de cuadros de la cámara a ~ 20 fps y aumentar el tiempo de exposición a 50 ms.
      NOTA: Con estaajuste, la imagen de la cámara incluye la señal de pulso durante 12 cargas de gas. Aunque esto lleva a la superposición de algunos iones, podemos evaluar fácilmente y reconocer la forma aproximada de la distribución de iones.
    7. Ajuste los sesgos óptica de iones de manera que la distribución de iones observado se convierte en una elipse distorsionada.
      NOTA: La disminución de la diferencia de polarización entre la primera y la segunda electrodos resultados en el alargamiento de la (eje de óptica iónica) dirección vertical en la presente disposición 29, 30. La tercera o posteriores óptica se utilizan para el ajuste fino de la forma. La distorsión de la elipse se degrada la resolución angular de la imagen reconstruida.
  2. Encontrar una superposición espacial de la bomba-sonda
    1. Desbloquear la bomba 1, la eliminación de un descargador de haz, pero mantener la bomba 2 bloqueado.
    2. Ajuste el telescopio para localizar la cintura del haz del pulso de bombeo en un haz molecular.
      NOTA: No chaESN la posición de la lente de enfoque delante de la ventana de la cámara, que está optimizado para el impulso de la sonda.
      Nota: Este procedimiento puede llevarse a cabo mediante la reflexión de los rayos láser para el espacio libre debajo de la presión atmosférica justo antes de que entren en la cámara de vacío. Mediante la medición de la distancia focal para la misma lente de entrada, el telescopio puede ser optimizado.
    3. Ajuste cuidadosamente la posición de la mancha del haz de bombeo con espejo de alta resolución montar 1 (Figura 2), y encontrar la señal de imagen mejorada en el ion debido a la coincidencia de la bomba-sonda. Antes o después de eso, la camiseta fijada a ~ 4 ps moviendo una etapa de retardo 600 micras adelante. Encuentre la imagen fuertemente anisotrópico a lo largo de la polarización de la bomba 1.
      NOTA: Debido a la superposición de tiempo más o menos se ha optimizado en el paso 2.5, sólo la superposición espacial necesita ser sintonizado. Si las constantes o paquete de ondas dinámica rotacional son conocidos por la molécula diana, una opción alternativa es establecer el retardo de la sonda a una instantaneouEs hora de alineación molecular. Por ejemplo, podría ocurrir en Δ t ~ 1/2 B, donde Δ t es la diferencia de tiempo entre la bomba y la sonda de pulso y B es la constante de rotación en Hz 10, 11. Para N2, ~ 8,3 ps. En ese momento, la superposición espacial de la bomba-sonda conduce a la distribución de iones que muestra el máximo en la dirección de polarización de la bomba (vertical en el presente caso) y la mínima en el eje perpendicular. Es más fácil para encontrar una firma de dicha alineación en comparación con el aumento bruto obtenido en Δ t ~ 0. Con respecto al cambio de la Δ t, tenga en cuenta que, de acuerdo con la velocidad de la luz, un movimiento 5 micras de la etapa corresponde a ~ 33.356 fs.
    4. Bomba de bloque 1 y la bomba de desbloqueo 2.
    5. Repita el paso 4.2.3 para la bomba 2. Encuentre un solapamiento de la bomba-sonda para la bomba 2 mediante el ajuste de montaje en espejo de alta resolución 2 (Figura 2), manteniendoel camino óptico de la bomba 1 sin cambios.
      NOTA: Asegúrese de que la polarización de la bomba 2 está inclinado de manera que se observa la alineación a lo largo de una dirección oblicua cuando el tiempo se establece en el momento de alineación.
  3. Brevemente observar la dinámica rotación unidireccional
    1. Bomba de desbloquear 1. Ajuste el retardo de tiempo entre las bombas 1 y 2 a la alineación de tiempo (por ejemplo, 4,0 ps para un caso N2 10, 11) con el retraso manual de la etapa 1 en la Figura 2.
    2. Comprobación para determinar si la rotación unidireccional puede ser reconocido a partir de imágenes de la cámara como se escanea el retardo de la sonda (con una platina motorizada o manual).
      NOTA: Cuando todos los procedimientos anteriores son bien cumplidas, uno puede ver las imágenes en las que la región más brillante gira suavemente en una dirección como el retraso de la sonda se escanea. Si una película tal no puede ser visto, repetir pasos cuidadosamente 4.1-4.2. El efecto de deriva de opmontajes ticos veces degrada la superposición del haz.
      NOTA: De acuerdo con la velocidad de la luz, un movimiento de 5 micras de la etapa corresponde a ~ 33.356 fs. A efectos meramente de observación, los procedimientos anteriormente mencionados son suficientes. Para el registro y el análisis detallado de la moción, pasar a las siguientes etapas.
  4. mediciones de configuración
    1. Aumentar la velocidad de cuadro de la cámara a 250 fps y disminuir el tiempo de exposición a ~ 4 ms.
      NOTA: Un marco de la cámara corresponde a una imagen de un láser de impulsos de carga tiro / gas.
    2. Iniciar el programa de medición, que controla los instrumentos, captura las imágenes, y analiza y visualiza los datos.
    3. Haga clic en el botón de ejecución y la captura de imágenes de 1.000, mientras que el bloqueo de los haces de bombeo.
    4. Numéricamente encajar la imagen sumada con una elipse y obtener el ε elipticidad y el centro de la elipse (x 0, y 0).
      NOTA: Cuando una imagen en bruto jas más de una elipse, debido a los múltiples canales de la explosión de Coulomb, limitar la región de interés y utilizar sólo una de las elipses.
    5. Captura de 100.000 imágenes mientras que el bloqueo de los haces de bombeo y el uso de la imagen obtenida como una referencia de la sonda de sólo.
      NOTA: La relación señal-ruido de la imagen de referencia de la sonda de sólo afecta a la calidad de la distribución angular. Por lo tanto, una medición relativamente largo (~ 400 s) se toma para este paso.
  5. Tomando una película de rotación molecular unidireccional
    1. Desbloquear los haces de bombeo.
    2. Ajuste el tiempo de sonda a un valor negativo (-100 t ~ fs, es decir, antes de que los haces de bombeo).
    3. Iniciar el punto de medición, incluyendo los siguientes pasos
      1. Capturar una imagen. Encuentra coordinar el centro de masa de cada punto ion brillante, y de binarización en la imagen mediante la asignación de "1" para el centro de las coordenadas de masas y "0" para los otros píxeles 27
      2. Resumiendo las imágenes binarizadas de 10.000 Marcos de la cámara ajustando "el número de imágenes" cuadro de entrada del programa a 10.000.
        NOTA: Para evitar el efecto de saturación, ajuste la profundidad de imagen de la imagen sumada a 16 bits.
      3. Convertir de coordenadas de la cámara (x, y) a la polar de coordenadas utilizando la elipticidad ε determinada en la etapa 4.4.4.
        NOTA: Este proceso se completa de la siguiente manera: En la región elíptica de interés, todas las coordenadas de píxeles (x, y) se convierten en sus coordenadas polares relativas phi utilizando la siguiente ecuación:
        figure-protocol-1
        Nota: Este paso es equivalente a la expansión de la imagen en la dirección vertical cuando la conversión de una elipse a un círculo.
      4. Convertir la imagen obtenida a un gráfico polar en el que la intensidad de la señal angular dependiente se representa como la distancia desde el origen.
        NOTA: Angle-dependiente de probabilidad P (Φ) se calcula utilizando la siguiente ecuación:

        figure-protocol-2
      5. Normalizar el diagrama polar, dividiéndolo por el de la referencia de la sonda de sólo.
        NOTA: Este paso se calibra tanto la polarización circular incompleta del impulso de la sonda y la falta de homogeneidad del detector de formación de imágenes.
      6. Mueva el momento de la sonda hacia adelante por ~ 33.356 fs.
        NOTA: Un cambio 33.356-fs del tiempo de la sonda corresponde a un movimiento 5 micras de la etapa lineal motorizado.
    4. Continuar el bucle hasta al menos un periodo de rotación avivamiento, 1/2 B (~ 8,3 ps para N 2), se pasa después de la hora de la bomba 2.

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Resultados

La figura 4A muestra una imagen cruda de la sonda de sólo de la N 2 + iones expulsado tras la irradiación sonda (explosión de Coulomb), tomada por una sonda de disparo de láser. Cada punto brillante corresponde a un ion. La figura 4B muestra una imagen sumado de 10.000 imágenes de la cámara en bruto binarizadas. Estas imágenes muestran que nuestra configuración de formación de imágenes puede supervisar las moléculas de todos los ángulos...

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Discusión

El presente procedimiento nos permite capturar una película en tiempo real de rotación molecular con una configuración de formación de imágenes 2D basado en hendidura. Debido a que los iones observados pasan a través de la ranura, paso 1.5 es uno de los pasos críticos. Los bordes de las cuchillas de ranura deben ser agudo. Cuando hay un pequeño defecto, tal como un 0,3 mm mella en la ranura, un rasguño se observa la imagen de ion en la (Figura 6). En tal caso, la hoja de hendidura debe ser pulida con pa...

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Divulgaciones

Los autores no tienen nada que revelar.

Agradecimientos

Este trabajo fue apoyado en parte por las subvenciones KAKENHI de la Sociedad Japonesa para la Promoción de la Ciencia (JSPS) y el Ministerio de Educación, Cultura, Deportes, Ciencia y Tecnología (MEXT) de Japón (#26104539, #26620020, #26810011, #15H03766, #15KT0060, #16H00826 y #16K13927); la Fundación de Ciencia y Tecnología Konica Minolta; el programa "Plantando Semillas para la Investigación" de TokyoTech; el Proyecto de Ciencia de la Imagen del Centro de Iniciativas de Ciencia Novedosa (CNSI) en los Institutos Nacionales de Ciencias Naturales (NINS) (#IS261006); el programa conjunto RIKEN-IMS sobre "Fotónica Extrema"; y el Consorcio para la Ciencia y Tecnología de Fotones (CPhoST).

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Materiales

Lista de materiales utilizados en este artículo
NombreEmpresaNúmero de catálogoComentarios
Cámara CMOSToshiba TELIBU-238M-ESequipada con sensor SONY IMX174
Interruptor de alta tensiónBehlkeHTS-41-03-GSM
Interruptor de alta tensiónBehlkeHTS-80-03
Generador de retardo digitalStanford research systemsDG535
Generador de retardo digitalStanford research systemsDG645
Placa de microcanalPhotonis3075
Válvula pulsadaLAMID LTDVálvula Even-Lavie Alta repetición, modelo a temperatura ambiente
Skimmers de haz molecularInstituto de Ciencia Molecular13C11Orificio central de 3 y 1,5 mm, ángulo interior completo de 25 grados y longitud de ~50 mm
Comparador ópticoNikonV-24B
Láser DPSSFotónica del faroFemtosegundo Sprout
Ti:Oscilador de zafiroKMLabsHalcyon
Femtosegundo Ti:ZafiroQuantronixOdin-II HE
Platina lineal motorizadaSigma KokiKST(GS)-100X
Platina X manualSigma KokiTSD-601S
espejo de alta resoluciónNewportSuprema SX100-F2KN-254
Montura de espejo de alta resoluciónLIOP-TEC GmbHSR100-100R-2-HS
Comprobador de polarizaciónParadigm Dispositivos, Inc.O-tool VIS
Interfaz de comunicación del instrumentoInstruments NI-MAX
Entorno de desarrollo gráfico para programas de mediciónNational InstrumentsLabVIEW 2014
Espejo dieléctrico de línea láserCVI/LEOTLM2-400/800-45UNP
Espejo dieléctrico de línea láserAltechnaLow GDD Espejoultrarrápido
Espejo dieléctrico de línea láserAltechnaLow GDD Espejo
Polarizador de femtosegundoAdvanced Thin FilmsPBS-GVD
Montura de National ultrarrápido

Referencias

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