Caracterizaciones de rendimiento del Metal de la transición solo átomo catalizador electroquímico CO2 reducción y síntesis

Resumen

Aquí, presentamos un protocolo para la síntesis y pruebas electroquímicas de átomos individuales de metal de la transición coordinan en grafeno vacantes como centros activos para la reducción selectiva de dióxido de carbono al monóxido de carbono en soluciones acuosas.

Resumen

Este protocolo presenta el método de síntesis del catalizador solo átomo Ni tanto como la prueba electroquímica de su actividad catalítica y selectividad en acuosa reducción de CO₂ . A diferencia de los nanocristales de metal tradicional, la síntesis de átomos metálicos solo consiste en un material de matriz que puede confinar los átomos individuales y evitar la agregación. Divulgamos un electrospinning y térmica método para preparar Ni solo átomos dispersión y coordinan en una cáscara de grafeno, como centros activos para la reducción de CO₂ a CO del recocido. Durante la síntesis, dopantes N juegan un papel fundamental en la generación de vacantes de grafeno para atrapar átomos de Ni. Aberración-corregido transmisión microscopía electrónica y tomografía de sonda atómica tridimensional se emplearon para identificar los sitios atómicos Ni solo vacantes de grafeno. Configuración detallada de electroquímica CO₂ reducción aparato juntada con una cromatografía de gases en línea también está demostrado. Comparado con Ni metálico, Ni solo átomo catalizador exhiben dramáticamente mejorada reducción de CO₂ y suprime la reacción de parte de evolución de₂ H.

Introducción

Conversión de CO₂ en productos químicos o combustibles usando energía limpia es cada vez más importancia como una ruta potencial para prevenir más CO₂ emisiones^{1,2,3,4, 5,6}. Sin embargo, esta aplicación práctica es actualmente cuestionada por la baja actividad y selectividad de CO₂ reacción de reducción (CO₂RR) debido a las altas barreras cinéticas y la competencia con la reacción de evolución de hidrógeno (HER) en medio acuoso ....

Protocolo

1. preparación de catalizadores de átomo de Ni Single (NiN-GS)

1. Preparación de la solución precursora de electrospinning
   1. Tomar un vial de centelleo de 20 mL, disolver 0,5 g de poliacrilonitrilo (M_w= 150.000), 0,5 g de polypyrrolidone (M_w= 1.300.000), 0,5 g de Ni (NO₃)₂·6H₂O y 0.1 g de Diciandiamida (DCDA) en 10 mL de dimetilformamida (DMF).
   2. La mezcla de DMF a 80 ° C y mantener la mezcla a 80 ° C con agitación constante hasta que se disuelvan todos los polímeros y sal y se observa una clara solución.
2. Electrospinning para producir fibras de polímer....

Resultados

Microscopía electrónica de barrido (SEM), análisis de microscopía electrónica de transmisión (madre) y espectroscopía de rayos x de energía dispersiva (EDX) imágenes de mapas se muestran en la figura 1 para la caracterización de la morfología de NiN-GS. Tridimensional átomo sonda tomografía (3D-APT) resultados se muestran en la figura 2 para la identificación directa de solo Ni distribución de sitios así como su vecino ambiente q.......

Discusión

En el proceso de centrifugado eléctrico anterior, cabe señalar dos pasos importantes en los procedimientos de síntesis de materiales: 1) la mezcla DMF (paso 1.1.2) y 2) el tipo bomba de ajuste (paso 1.2.2) para que coincida con la velocidad de giro de la calefacción. La imagen de SEM en la figura 1A muestra las nanofibras de carbono obtenidos interconectadas entre sí (~ 200 nm de diámetro). Fueron rotas en pequeños pedazos por la bola que muele para caracterizaciones como se muestra en la

Materiales

Lista de materiales utilizados en este artículo

Nombre	Empresa	Número de catálogo	Comentarios
bomba de jeringa	KD Scientific	KDS-100
mueble para tubos	Lindberg/Blue M	TF55035A-1
molinillo de bolas	SPEX SamplePrep	5100
estación de trabajo electroquímica	BioLogic	VMP3
medidor de pH	Orion	320 PerpHecT	Calibración de 2 puntos antes de usar
cromatógrafo de gases	Shimadzu	GC-2014	un sistema de separación combinado que consta de tamiz molecular 5A, Hayesep Q, Hayesep T y Hayesep N
controlador de flujo másico	Alicat Scientific	MC-50SCCM-D/5M sistema
agua ultrapura	Millipore	Synergy
desecador al vacío	PolyLab	55205
poliacrilonitrilo	Sigma-Aldrich	181315	Mw=150.000
polipirrolidona	Sigma-Aldrich	437190	Mw=1.300.000
Ni(NO3)26H2O	Sigma-Aldrich	244074
diciandiamida	Sigma-Aldrich	D76609
dimetilformamida	Sigma-Aldrich	227056
papel de fibra de carbono	AvCarb	MGL370
Nafion 117 membrana	Fuel Cell Store	117	utilizada como membrana de intercambio de protones en la celda H
KHCO3	Sigma-Aldrich	431583	purificada aún más por electrólisis lámina
platino	Beantown Chemical	126580
electrodo de calomel saturado	CH Instruments	CHI150
electrodo de carbono vítreo	HTW GmbH	SIGRADUR	1 cm y veces; cera de 2 cm
	Apiezon	W-W100
Nafion 117 solución	Sigma-Aldrich	70160	utilizada como ionómero en la preparación de tintas catalizadoras
gas de conformado	Airgas	UHP	5% H2 equilibrado con
dióxido de carbono	Ar Airgas	LaserPlus
gas sandard	Airgas	personalizado	500 ppm CO, 500 ppm CH4, 1000 ppm H2 equilibrado con
gas Ar sandard	Air Liquide	personalizado	100 ppm de H2, 100 ppm de CO y otros alcanos equilibrados con Ar

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