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Artículo de método

Generación rápida de reacciones electroquímicas de electrolito de batería in-silico mediante minimización de energía multiescala 3T-VASP

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DOI:

10.3791/68854

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22 de agosto de 2025

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1College of Computer Science and Artificial Intelligence, Wenzhou University, 2Wenzhou University Artificial Intelligence and Advanced Manufacturing Institute, 3Tencent Quantum Laboratory, 4Tencent Quantum Laboratory

En este artículo

Resumen

El marco 3T-VASP combina la transformación de la estructura jerárquica con gradientes multiescala ab initio para reducir significativamente el número de pasos necesarios para escapar de los mínimos de energía locales y modelar las reacciones electroquímicas. Este protocolo presenta un método para generar subproductos de reacciones electroquímicas para varias combinaciones de componentes electrolíticos utilizando solo 100-150 cálculos estáticos de DFT.

Resumen

Los electrolitos son componentes importantes en las baterías de iones de litio. Sin embargo, la degradación de la batería debido a reacciones electroquímicas irreversibles en el electrolito puede consumir moléculas de electrolito y reducir severamente su vida útil efectiva. Por lo tanto, es importante estudiar las vías de reacción electroquímica en el electrolito de la batería para mejorar aún más la confiabilidad de la batería de iones de litio. Desafortunadamente, es difícil estudiar experimentalmente las vías exactas de reacción electroquímica del electrolito en el electrolito, que generalmente contiene muchas especies químicas (diferentes solventes, sales, moléculas aditivas e interfaces de electrodos). Estos subproductos de reacción pueden formar una compleja interfase de electrolito sólido (SEI) en la interfaz electrolito-electrodo (LiF, Li2CO3, Li2O, LiOH, compuestos de organolitito, etc.), que son más difíciles de analizar, en lugar de liberarse como pequeñas moléculas de gas más fáciles de analizar. Nuestra reciente publicación sobre la técnica de transformada tensorial escalonada en combinación con el software de teoría funcional de densidad (transformada tensorial escalonada- Vienna Ab-initio Simulation Package (VASP), o 3T-VASP) permite el uso práctico del enfoque ab-initio para generar subproductos de reacción electroquímica electrolítica físicamente significativos en solo 100-150 pasos DFT. En este trabajo, describimos el funcionamiento interno del código 3T-VASP (disponible públicamente en Github) con mayor detalle, junto con los pasos de preparación de la simulación necesarios para configurar correctamente el flujo de trabajo 3T-VASP para nuevos sistemas de electrolitos de interés más allá de los ejemplos presentados en la publicación original de 3T-VASP.

Introducción

La investigación de las vías de reacción electroquímica en nuevas composiciones de electrolitos de baterías es importante para identificar métodos para mejorar el rendimiento y la vida útil de las baterías de vehículos eléctricos1. Sin embargo, estos estudios suelen ser difíciles porque los electrolitos de las baterías suelen fabricarse mezclando diferentes componentes, como disolventes, sal y moléculas aditivas, que interactúan entre sí y con diferentes superficies (electrodos de cátodo y ánodo) bajo diferentes voltajes y temperaturas de funcionamiento de la batería2. En los experimentos, algunas de las reacciones irreversibles de descomposición electroquímica de electrolitos son más fáciles de investigar porque producen pequeños subproductos de moléculas de gas que se liberan de la solución de electrolito al aire (lo que facilita la investigación utilizando técnicas experimentales como la cromatografía de gases 3,4,5). Sin embargo, muchos de estos subproductos son moléculas más grandes o mezclas complejas de sólidos orgánicos-inorgánicos, como los compuestos complejos de polímeros de organolitio6, que no se liberarán al medio ambiente como moléculas de gas. Esto dificulta el estudio experimental de estas vías de reacción electroquímica más complejas2.

El modelado ab-initio, como la teoría funcional de la densidad (DFT), es un método prometedor para estudiar las posibles vías de degradación electroquímica en el electrolito in silico7. Sin embargo, la simple minimización de energía DFT de la estructura compleja del electrolito (mezcla líquida con concentraciones experimentalmente razonables de componentes electrolíticos en un cuadro de condición de contorno periódico) en su mayoría no generará estructuras de baja energía correspondientes a subproductos de reacciones electroquímicas físicamente significativos. Las estructuras minimizadas por DFT suelen tener una energía más alta y representan subproductos no físicos que corresponden a vías de degradación electroquímica incorrectas, porque las estructuras quedan atrapadas en mínimos de energía locales durante el procedimiento de minimización de energía de DFT. Métodos como la dinámica molecular ab-initio (AIMD)8,9, el campo de fuerza de la red neuronal 10,11,12,13,14,15,16 o la metadinámica basada en DFT 17,18,19 a menudo se utilizan para explorar estructuras electrolíticas más diversas, que pueden incluir subproductos de reacciones electroquímicas más significativos. A menudo también se intenta a menudo el cribado computacional para generar componentes electrolíticos que se predice que son electroquímicamente másestables20. Sin embargo, todos estos métodos tienen sus propios inconvenientes, tales como: requerir recursos computacionales grandes y extensos7, una gran cantidad de datos de entrenamiento ab-initio 13 o conocimiento previo sobre los eventuales subproductos de la reacción electroquímica para sesgar la simulación en resultados específicos21.

Recientemente hemos introducido un método para realizar la minimización de la energía de la estructura ab-initio de manera multiescala conectando los gradientes de energía obtenidos de cualquier método ab-initio, como las fuerzas atómicas DFT calculadas con el software Vienna Ab-initio Simulation Package (VASP)22, con los gradientes de la función de transformación de estructura calculados con PyTorch (3T-VASP)23,24. Este enfoque permite al usuario simplemente configurar una caja de simulación llena de múltiples tipos y recuentos de moléculas componentes de electrolito y ejecutar una calculadora externa de energía atómica y fuerza (como un campo de fuerza clásico o VASP DFT). La minimización de la energía de la estructura se realiza automáticamente de forma multiescala, lo que respeta los modos naturales de transformación de la estructura de las moléculas relevantes (traslaciones y rotaciones de diferentes segmentos de la molécula). Debido a que una simulación 3T-VASP generalmente se "completa" dentro de 100-150 llamadas DFT estáticas mientras genera subproductos de reacción físicamente significativos (muchos de estos se observaron experimentalmente en la literatura anterior)24, es posible ejecutar muchos conjuntos diferentes de trayectorias 3T-VASP para generar vías de reacción electroquímica potencialmente significativas y subproductos en el electrolito para una mayor investigación computacional o experimental. Los principios y las matemáticas detrás de la minimización de la estructura de gradiente multiescala se han discutido en profundidad en una publicación anterior24. En este trabajo, nuestro objetivo es detallar aún más la arquitectura del software 3T-VASP y el flujo de trabajo computacional, la configuración del entorno informático necesario para ejecutar 3T-VASP, la preparación de archivos de entrada para la simulación 3T-VASP de nuevos sistemas, el monitoreo de simulaciones 3T-VASP y el ejemplo de trayectorias de salida.

Primero, es necesario comprender la arquitectura general del software 3T-VASP, como se muestra en la Figura 1. 3T-VASP funciona identificando y explotando los modos de transformación de la estructura natural en la molécula (porque estas son transformaciones de estructura que son más fáciles de realizar para las moléculas mientras mantienen una energía de estructura ab-initio relativamente baja)24. Si bien es posible programar manualmente estos modos de transformación de estructuras para cada nueva especie de molécula (es engorroso hacerlo), 3T-VASP ofrece automatizar este proceso para el usuario explotando la información disponible en el archivo de campo de fuerza clásico que representa la molécula24. Una vez que se determinan estos modos de transformación de la estructura para los componentes de la molécula de electrolito deseados, el usuario debe especificar el cuadro de condición de contorno periódico y sus parámetros de vector de red (la caja puede estar originalmente vacía o parcialmente llena con cationes individuales o superficie de electrodo) para llenarse aún más con los tipos y números deseados de otras moléculas de electrolito (como disolventes, iones de sal, aditivos). El algoritmo 3T utilizará entonces el campo de fuerza clásico (se incluye una calculadora de campo de fuerza clásica incorporada con 3T-VASP) o el software VASP del entorno informático para calcular la energía atómica y las fuerzas para realizar la transformación de estructuras a múltiples escalas, lo que puede minimizar la energía de la estructura en un número modesto de llamadas DFT estáticas24. Esta reducción de costos computacionales permite repetir la trayectoria de reacción electroquímica y la generación de subproductos para un gran número de estructuras iniciales.

figure-introduction-1
Figura 1: Flujo de trabajo computacional de 3T-VASP. (A) Preprocesamiento de estructuras de entrada 3T-VASP (red periódica de condición de contorno y moléculas pequeñas). La parametrización del campo de fuerza de moléculas pequeñas se puede realizar automáticamente utilizando el servidor web SwissParam, modificarse manualmente después de la parametrización del servidor web LigParGen o cargarse desde un caché basado en la parametrización previamente finalizada. La segmentación de micro y macro grupos del algoritmo 3T se realiza automáticamente analizando las subestructuras de las moléculas en función de sus enlaces giratorios. El archivo de entrada de red PBC tiene el formato de archivo VASP POSCAR y debe diseñarse para tener suficiente espacio físico vacío para empaquetar el número deseado de moléculas de entrada. La red PBC puede ser una caja vacía llena de unos pocos iones o una estructura superficial con algún espacio vacío. (B) Los tipos y números deseados de moléculas pequeñas se colocan en el espacio vacío en la red de PBC usando PackMol. (C) Minimización de la estructura 3T de gradiente multiescala utilizando la calculadora de campo de fuerza incorporada (3T-FF, principalmente para permitir la dispersión de líquidos y crear una estructura inicial físicamente razonable para 3T-VASP sin permitir reacciones químicas). (D) Minimización de la estructura 3T de gradiente multiescala utilizando software externo como la calculadora VASP (3T-VASP permite que continúen las reacciones electroquímicas). Haga clic aquí para ver una versión más grande de esta figura.

Varios programas informáticos externos de código abierto, como GROningen Machine for Chemical Simulations (GROMACS), un software clásico de dinámica molecular basado en campos de fuerza, que es útil para ejecutar simulaciones de dinámica molecular a gran escala25 e InterMol, una base de código de biblioteca de Python desarrollada por Shirts et al. para conversiones de formato de archivo de dinámica molecular26, se utilizan para permitir la parametrización automatizada del campo de fuerza de la molécula y la extracción de enlaces giratorios. VASP se utiliza para permitir la reacción electroquímica durante la fase ab initio (ciclos 3T-VASP). Los pasos necesarios para instalar estas dependencias se presentan en este artículo.

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Protocolo

1. Configuración de un entorno informático para ejecutar 3T-VASP

NOTA: Se recomienda utilizar Linux27 para los siguientes pasos.

  1. Configure el entorno de Conda28 dedicado a ejecutar 3T-VASP.
    1. Instale conda (como miniconda) en la máquina Linux siguiendo las instrucciones oficiales (consulte la Tabla de materiales para obtener el enlace).
    2. Cree un nuevo entorno de 3T Conda, actívelo e instale git ejecutando los siguientes comandos:
      conda create --name 3T python=3.11
      conda activate 3T
      conda install git -c conda-forge
    3. Clonar el repositorio de github 3T-VASP e ingresar al directorio
      git clone https://github.com/jpmailoa/External_3T.git
      External_3T de enfriamiento
    4. Instale mamba para administrar las dependencias de Conda e instale las bibliotecas necesarias para el entorno de Conda de 3T:
      conda install mamba -c conda-forge
      mamba install --file requirements.txt -c pytorch -c conda-forge -c rdkit
  2. Instale el software GROMACS en el entorno 3T.
    1. Instale GROMACS en el entorno 3T conda (las instrucciones de instalación se pueden encontrar en Tabla de materiales).
      NOTA: Si el usuario no planea procesar ninguna molécula nueva en un formato .pkl (consulte el paso 2.3) y puede trabajar con moléculas existentes que se han procesado previamente (en forma de archivo .pkl), esta instalación de GROMACS (paso 1.2) puede omitirse.
  3. Instale la versión modificada de InterMol en el entorno 3T.
    1. Siga estas instrucciones para instalar una versión de corrección de errores de InterMol:
      cd utils/Convert_Gromacs_LAMMPS/InterMol
      Python setup.py compilación
      Python setup.py instalar
      CD.. /.. /..
      NOTA: Si el usuario no planea procesar ninguna molécula nueva en un formato .pkl (consulte el paso 2.3) y puede trabajar con moléculas existentes que se han procesado previamente (en forma de archivo .pkl), esta instalación de InterMol (paso 1.3) puede omitirse.
  4. Especifique la ruta del software VASP en el código 3T-VASP.
    1. Instale el software VASP en el entorno 3T. Las instrucciones y tutoriales se pueden encontrar en Tabla de materiales.
    2. Abra el archivo 'utils/calculator_3T_VASP.py' y marque la función 'run_VASP'. Busque la siguiente línea predeterminada en el script de Python:
      os.system('nohup mpirun -n '+n_gpu+' --allow-run-as-root ~/software/vasp.6.2.1/bin/vasp_std')
      1. La línea predeterminada anterior debe modificarse a la llamada al sistema operativo que apunta al ejecutable VASP del usuario y especifica los recursos informáticos, por ejemplo:
        os.system('mpirun -np 2 /ruta/a/vasp/bin/vasp_std')
  5. Asegúrese de que las bibliotecas de terceros necesarias que no sean de Python estén disponibles en el entorno de 3T conda ejecutando estos comandos en el terminal de Linux (o instálelos si es necesario):
    Buen juego
    wget
    Descomprimir
    packmol
    NOTA: Estos comandos solo se llamarán durante el preprocesamiento del archivo de formato de campo de fuerza de molécula, por lo que si el usuario solo planea trabajar con archivos .pkl de moléculas preprocesados, no es necesario instalar las bibliotecas 'wget' y 'unzip'.
  6. Realice una ejecución de prueba para asegurarse de que 3T-VASP se ha configurado correctamente.
    1. Utilice Python para ejecutar cualquiera de los siguientes scripts de prueba, que se proporcionan en función de una publicación anterior24:
      Python randomize_3T_bulk_electrolyte_reduction.py
      Python randomize_3T_bulk_electrolyte_oxidation.py
    2. Una ejecución exitosa generará registros en el archivo de salida 'default.log', que se puede monitorear en una terminal de Linux separada (ejemplo que se muestra en la Figura 2).

figure-protocol-1
Figura 2: Ejemplo de contenido de un archivo de registro de 3T durante una ejecución de prueba después de una instalación exitosa. El archivo de registro predeterminado simplemente registra el número de paso actual de un ciclo 3T y el tiempo de cálculo que ha transcurrido desde el comienzo del ciclo. Haga clic aquí para ver una versión más grande de esta figura.

2. Preparación de archivos de entrada 3T-VASP

  1. Prepare la estructura de celosía de cajas periódicas en formato de archivo VASP POSCAR.
    1. Asigne a los archivos de celosía 3T-VASP el nombre '.vasp' y guárdelos en una subcarpeta de la carpeta 'input' (como la carpeta 'input/Electrolyte_Reduction'). Escriba los archivos en el formato de un archivo VASP POSCAR. A continuación se muestra un ejemplo de dicho archivo POSCAR de red PBC con tres cationes de litio en su interior, en la Figura 3.
  2. Prepare el archivo de anulación de propiedades de estructura de celosía de cuadro periódico.
    1. Asigne a estos archivos de anulación de propiedades de estructura de celosía 3T-VASP el nombre '.override', colóquelos en la subcarpeta de la carpeta 'input' (como la carpeta 'input/Electrolyte_Reduction' del paso 2.1) y escríbalos en formato JSON como un diccionario con la entrada de clave 'movable_group' y 'atom_charge_proximity' (consulte el ejemplo en la Figura 4).
  3. Prepare archivos de estructura de moléculas en el formato de archivo XYZ.
    1. Asigne a estos archivos de estructura de moléculas 3T-VASP el nombre '.xyz' (vea el ejemplo en la Figura 5) y colóquelos en la carpeta 'input'. 3T-VASP comprobará si el '.xyz' se ha convertido previamente en un archivo .pkl o no, y si no, la molécula se procesará utilizando un servidor web de parametrización de campo de fuerza SwissParam29 externo gratuito. Si la parametrización del campo de fuerza se basa en otro servidor web como LigParGen30 o se desea parametrización manual, consulte el paso 2.6.
  4. Prepare los archivos de entrada VASP de plantilla que se utilizarán durante cada paso de 3T-VASP.
    1. Utilice los archivos de entrada VASP estándar como INCAR, KPOINTS y POTCAR (no se necesita POSCAR). En el archivo INCAR, asegúrese de que el número de pasos en las ejecuciones de dinámica molecular NSW no esté establecido o establecido en el valor predeterminado de NSW = 0 (ejemplo que se muestra en la Figura 6). Coloque estos archivos en una subcarpeta de la carpeta 'templates/VASP' (como 'templates/VASP/Electrolyte_Reduction').
  5. Prepare un archivo de configuración de 3T que configure todos los demás archivos de entrada.
    NOTA: Este archivo de configuración debe proporcionarse en forma de un formato de lista JSON (con cada miembro de la lista siendo un bloque de diccionario que indica la configuración de un ciclo 3T)24 y colocarse en la carpeta 'configs' (como 'configs/Electrolyte_Reduction.json', ejemplo que se muestra en la Figura 7 a continuación). Los parámetros no especificados en cada ciclo heredarán los parámetros de la configuración del ciclo anterior.
  6. (Opcional) Si es necesario, utilice la parametrización manual o el servidor web LigParGen para parametrizar el campo de fuerza de la molécula.
    1. Utilice LigParGen o parametrización manual para moléculas que no pueden ser parametrizadas por SwissParam, como moléculas cargadas, estructuras resonantes o radicales. Consulte los ejemplos adicionales proporcionados como guía:
      Python example_LigParGen_FF_assignment.py
      Python example_manual_FF_assignment.py

figure-protocol-2
Figura 3: Ejemplo de archivo POSCAR de red PBC lleno de algunos iones de litio. (A) El tamaño de la caja es de 14 × 14 × 14 Å3, y hay suficiente espacio vacío para ser empaquetado posteriormente por moléculas de electrolito usando PackMol. (B) El archivo de red PBC, que es esencialmente un archivo VASP POSCAR que se puede visualizar directamente utilizando software de terceros como Visual Molecular Dynamics (VMD)31. Haga clic aquí para ver una versión más grande de esta figura.

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Figura 4: Ejemplo de archivo de anulación de propiedades de celosía PBC. Este diccionario describe las modificaciones de propiedades que deben aplicarse a los átomos dentro de la red PBC. La entrada de lista anidada de ejemplo para la clave 'movable_group' significa que el átomo de litio 0,1,2 son todos grupos individuales de átomos que pueden moverse de forma independiente durante la simulación 3T. Además de eso, se aplica un valor de carga parcial de +0.5 en cada átomo de litio usando la clave 'atom_charge_proximity'. Haga clic aquí para ver una versión más grande de esta figura.

figure-protocol-4
Figura 5: Ejemplo de un archivo XYZ de molécula. (A) Este archivo tiene el formato de un archivo XYZ de molécula estándar que contiene solo los elementos y coordenadas del átomo. (B) Este archivo XYZ de molécula se puede visualizar directamente utilizando software de terceros como VMD. Haga clic aquí para ver una versión más grande de esta figura.

figure-protocol-5
Figura 6: Ejemplo de un archivo VASP INCAR de plantilla 3T aceptable. La mayoría de las configuraciones de este archivo deben ajustarse en función de las necesidades del usuario. El único requisito para la relajación de 3T-VASP es que el valor de NSW no esté establecido o establecido en NSW = 0. Haga clic aquí para ver una versión más grande de esta figura.

figure-protocol-6
Figura 7: Ejemplo de archivo de configuración 3T. Cada elemento de la lista (un bloque) representa la configuración de un ciclo 3T ('mode' determina si el ciclo es una minimización 3T-FF o 3T-VASP). Cuando una clave no se especifica en el diccionario de un bloque, significa que se utilizará el par clave-valor del bloque anterior en su lugar. 'lattice_poscar' especifica la ubicación del archivo POSCAR de estructura de celosía de estilo VASP ('file', paso 2.1) y su archivo de anulación ('override', paso 2.2, si hay alguno disponible). 'molecule_xyz' especifica todas las especies de moléculas adicionales que nos gustaría agregar al cuadro PBC, con 'archivo' especificando la ubicación del archivo XYZ de la molécula y 'count' especificando el número de tales especies de moléculas que se agregarán al cuadro PBC. 'mode' especifica 'FF' (modo 3T-FF) o 'VASP' (modo 3T-VASP). 'n_epoch' especifica el número de pasos de minimización que deben realizarse en ese ciclo 3T. 'out_tag' especifica el nombre que debe usarse para los archivos de registro asociados a ese ciclo (y, por lo tanto, el usuario debe dar a los ciclos nombres únicos para evitar sobrescribir accidentalmente archivos de registro o salida importantes). 'print_freq' especifica la frecuencia con la que se debe escribir el archivo de registro de salida (1 = salida al archivo de registro en cada paso). Cuando se comienza a utilizar el modo 3T-VASP, el usuario debe especificar además la ubicación de la carpeta de los archivos de plantilla VASP en la tecla 'VASP_template' del diccionario 'lattice_poscar'. Haga clic aquí para ver una versión más grande de esta figura.

3. Ejecute minimizaciones de energía 3T-FF y 3T-VASP

  1. Realice una sola generación de trayectorias 3T-FF/3T-VASP.
    1. Para ver un archivo de configuración de ejemplo del paso 2.5 ('configs/Electrolyte_Reduction.json'), ejecute los comandos:
      pitón
      >> desde main_run_utils principal de importación
      >> main('configs/Electrolyte_Reduction.json')
      NOTA: Dependiendo de la configuración de la máquina del usuario, puede tardar varias horas en finalizar esta generación de trayectorias (contiene 250 llamadas estáticas VASP DFT). El usuario puede realizar un seguimiento del progreso inspeccionando el contenido del archivo 'default.log' en un terminal Linux separado (paso 1.6).
  2. Si desea la generación de trayectorias a gran escala, prepare un script de Python para automatizar la generación y utilización de archivos de configuración.
    1. Para el script de automatización a gran escala (Figura 8), escriba una función corta (como 'config_modify_func') para reemplazar frases específicas en el archivo de plantilla de configuración (como 'configs/Electrolyte_Reduction_template.json'). Esto generará automáticamente nuevos archivos de configuración para producir diferentes trayectorias 3T-VASP. Por ejemplo, ejecute el siguiente script de automatización a gran escala:
      Python randomize_3T_bulk_electrolyte_reduction.py
      NOTA: Una vez que el código 3T-VASP se haya configurado correctamente y se haya iniciado la simulación, la minimización de la estructura multiescala 3T se ejecutará en segundo plano. Dependiendo de la configuración de la máquina del usuario, puede tardar varios días en finalizar la generación de múltiples trayectorias. Este ejemplo de protocolo contiene 2500 llamadas estáticas VASP DFT (10 trayectorias 3T-VASP), que finalizarán en 30-40 h en un nodo de computación con 4 GPU Nvidia V100. Como se mencionó en el paso 3.1.1, el progreso general se puede rastrear verificando el contenido del archivo 'default.log' en una terminal Linux separada. 3T-VASP también volcará periódicamente la trayectoria de salida, que se puede revisar en tiempo real. En el ejemplo del archivo de configuración (Figura 7, paso 2.5), el campo 'out_tag' en un bloque 3T describe el nombre de los archivos de salida donde se escribirán los resultados de ese ciclo 3T. Por ejemplo, el valor 'out_tag' de 'FF_step3' significa que la trayectoria atómica de todo el ciclo se escribirá en 'FF_step3.xyz' (en forma de formato de archivo XYZ de varios fotogramas), mientras que la energía calculada por la calculadora de campo de fuerza 3T incorporada del modo 'FF' (o la energía DFT calculada por VASP en el modo 'VASP') se escribirá en 'FF_step3_outE.txt' (la unidad de energía en este archivo está en kilocaloría por mol [kcal/mol]).

figure-protocol-7
Figura 8: Ejemplo de script de automatización de generación de trayectorias 3T-VASP. Se debe proporcionar un archivo de configuración de plantilla como entrada de 'etiqueta' a la función 'multiple_runs'. Además de eso, también se debe proporcionar el número de trayectorias que se generarán (10) y la función que modifica el contenido del archivo de configuración de la plantilla para generar nuevos archivos de configuración aleatorios (la función 'config_modify_func'). Haga clic aquí para ver una versión más grande de esta figura.

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Resultados

Si la minimización de energía 3T se configura correctamente, se debe observar una dispersión gradual de moléculas de electrolito dentro de la caja PBC durante la fase 3T-FF, sin que ocurra ninguna reacción química (Figura 9A). Es importante tener en cuenta que 3T-FF se basa en la energía del campo de fuerza clásico, por lo que es necesario que los parámetros del campo de fuerza sean lo suficientemente buenos como para garantizar que las moléculas mantengan sus geometrías correctas y que la t...

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Discusión

La principal ventaja del algoritmo 3T es su capacidad para permitir una rápida minimización de la energía de la estructura, que puede escapar fácilmente de los mínimos de energía local triviales al realizar la minimización de la estructura de manera jerárquica a través de la propagación inversa del gradiente tensorial multiescala. Debido a esto, el optimizador 3T tiende a generar estructuras físicas de baja energía en sistemas complejos, que son más difíciles de optimizar utilizando otros algoritmos de minimización de en...

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Divulgaciones

El código 3T-VASP está disponible públicamente (https://www.github.com/jpmailoa/External_3T) y se ofrece como un servicio comercial en la plataforma Tencent Elastic First-principle Simulation (TEFS) en Tencent Cloud. Los autores declaran no tener ningún conflicto de intereses adicional.

Agradecimientos

Este trabajo cuenta con el apoyo financiero del Programa de Investigación y Desarrollo "Pionero" y "Ganso Líder" de Zhejiang, número de subvención 2025C01222. El trabajo computacional fue financiado por Tencent y se realizó utilizando la plataforma Tencent Elastic First-principles Simulation (TEFS) en el sistema de computación en la nube de Tencent.

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Materiales

Lista de materiales utilizados en este artículo
NombreEmpresaNúmero de catálogoComentarios
CondaCondaLas instrucciones oficiales para instalar Conda en la máquina Linux se pueden encontrar en: https://docs.conda.io/projects/conda/en/stable/user-guide/install/linux.html 
Software GROMACSDepartamento de Química Biofísica, Universidad de Groningen2021.3Lanzamiento ejecutable de Gromacs a partir del 18 de agosto de 2021. El ejecutable estándar en la versión más reciente también debería funcionar, aunque aún no se ha probado. Las instrucciones de instalación de GROMACS en el entorno 3T conda se pueden encontrar en este enlace: https://manual.gromacs.org/documentation/2021.3/download.html y https://manual.gromacs.org/2021.3/install-guide/index.html
Software InterMolGrupo de Camisas, Universidad de Colorado BoulderExternal_3T versiónEl código original de InterMol desarrollado por el grupo Shirts tiene un error asociado con la conversión de campo de fuerza de Gromacs -> LAMMPS. Se requiere la versión de InterMol incluida en External_3T distribución de Github para corregir este error.
Archivos de entrada de artículos de JoVELaboratorio Cuántico de TencentEjemplos de archivos de entrada para este manuscrito de JoVE disponibles en la página de Github de 3T-VASP en https://www.github.com/jpmailoa/External_3T
Scripts de artículos de JoVELaboratorio Cuántico de TencentScripts de Python para este manuscrito de JoVE disponibles en la página de Github de 3T-VASP en https://www.github.com/jpmailoa/External_3T
Software VASPFísica Computacional de Materiales, Departamento de Física, Universidad de Vienavasp.6.2.1Versión ejecutable de VASP del 17 de mayo de 2021. El ejecutable VASP paralelo estándar en la versión más reciente también debería funcionar, aunque aún no se ha probado. Las instrucciones y tutoriales para VASP se pueden encontrar en estos enlaces: https://www.vasp.at/
https://www.vasp.at/tutorials/latest/  
Software VMDGrupo de Biofísica Teórica y Computacional, Universidad de Illinois en Urbana-Champaign1.9.3Ejecutable VMD estándar en la versión más reciente.

Referencias

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