El peróxido de hidrógeno (H2O2) es un subproducto ubicuo de numerosas reacciones bioquímicas catalizadas por enzimas, incluidas aquellas mediadas por lactato oxidasa, glutamato oxidasa y glucosaoxidasa 1. Su presencia generalizada en una amplia gama de procesos fisiológicos y patológicos 2,3,4 la convierte en una biomolécula crítica para comprender la salud humana y los estados de enfermedad. Por ello, la detección precisa deH2O2 a concentraciones ultrabajas es esencial para obtener conocimientos precisos sobre las condiciones corporales, lo que genera un interés significativo entre los investigadores en desarrollar metodologías de detección sensibles con un límite bajo de detección (LOD).
Los métodos tradicionales de detección deH2O2 5,6, como la espectroscopía, la cromatografía y la quimioluminiscencia, han sentado las bases para el análisis cuantitativo, pero sufren de limitaciones inherentes que dificultan su amplia aplicabilidad. Estas técnicas suelen depender de instrumentación voluminosa y costosa y requieren experiencia profesional especializada, lo que las hace poco prácticas para escenarios de detección in situ, portátiles o en el punto de atención. Por ello, existe una necesidad urgente de tecnologías alternativas de detección que combinen alta sensibilidad con miniaturización, bajo coste y facilidad de uso.
Con el avance de las microtecnologías nano, los transistores electroquímicos orgánicos (OECT) han surgido como una plataforma prometedora para aplicaciones de biodetección, debido a sus ventajas inherentes, incluyendo miniaturización, bajo voltaje de funcionamiento, excelente capacidad de amplificación de señales y biocompatibilidad 7,8,9. Los sensores basados en OECT se han explorado cada vez más para la detección deH2O2, con un enfoque principal en modificar materiales sensibles aH2O2 sobre microelectrodos para mejorar la sensibilidad a la detección. Por ejemplo, Cicoira et al.10 construyeron un sensor H2O2 basado en OECT con un rango de detección lineal de 5 μM a 103 μM y un LOD bajo de 5 μM cuando se usaba Pt como material fuente, drenaje y compuerta. Guo et al.11 fabricaron un OECT sobre un sustrato flexible de poliuretano (tereftalato de etileno)(PET) y un soporte transpozo. El dispositivo empleaba un electrodo de pasta de carbono serigrafiado modificado con nanotubos de carbono y nanopartículas Pt como electrodo de puerta, y PEDOT: PSS como material del canal, mostrando un rango de detección lineal de 0,5-100 μM y un LOD de 0,2 μM paraH2O 2. Qi et al.12 informaron de un OECT polimérico basado en polímero monoorgánico único orgánico mixto de conductor iónico-electrónico (OMIEC) ambipolar tipo donador-aceptor (D-A), que mostró un rango lineal de detección de 0,001-100 μM y un LOD de 1 nM paraH2O 2. El mencionado sensor H2O2 alcanzó un LOD bajo principalmente dependiendo del potencial de Nernst generado por el electrodo de puerta basado en Pt que cataliza H2O2, lo que podía regular el estado electroquímico (de) de dopaje de la capa del canal para aprovechar la excelente capacidad de amplificación de señal. Así, estudios previos en este campo han establecido una base teórica y experimental sólida para una optimización posterior.
El objetivo principal de este estudio es desarrollarun sensor H 2O 2 basado en OECT altamente controlable y sensible, aprovechando aún más el potencial de Nernst, un mecanismo clave que subyace al rendimiento de los sensores electroquímicos. Para lograrlo, proponemos un mecanismo sinérgico de potencialde Nernst 13, que se basa en una reacción en cascada que involucra dos componentes clave: electrodos de puerta basados en PT que electrocatalizanH2O2, y una capa de canal semiconductor apilada (PEDOT: BTB/PEDOT: PSS) que interactúa con iones de hidrógeno generados como subproducto deH2O2 catálisis. Este diseño se basa en investigaciones consolidadas: el azul de bromotimol (BTB), un conocido indicador químico para ácidos débiles ybases 14, se ha integrado con éxito con PEDOT (como PEDOT: BTB) en la puerta o capa de canal OECT para la detección del pH en estudios previos, validando la viabilidad de la reacción en cascada central en nuestro enfoque.
En comparación con métodos alternativos de detección H₂O₂ basados en OECT, nuestra estrategia sinérgica de Potencial Nernst ofrece ventajas claras. A diferencia de los diseños convencionales que dependen únicamente de la actividad catalítica de electrodos de puerta basados en Pt para generar potencial de Nernst, nuestro enfoque mejora la controlabilidad al acoplar este proceso catalítico con el comportamiento sensible al pH de la capa de canal apilado. Esta sinergia no solo mejora la sensibilidad del sensor, sino que también mejora su estabilidad y afinabilidad, abordando las limitaciones clave de los sensores basados en OECT existentes. Además, esta técnica se alinea con la tendencia más amplia de la biodetección basada en la OECT, que enfatiza la integración de materiales funcionales y mecanismos de reacción innovadores para ampliar los límites del rendimiento de detección.
En el contexto de la literatura más amplia sobre detecciónelectroquímica 15,16,17,18,19,20,21, los OECTs se han convertido en una piedra angular de la biodetección portátil debido a su capacidad para amplificar señales electroquímicas débiles, lo que los hace ideales para la detección de analitos de baja concentración. Nuestro trabajo se basa en esta base refinando el mecanismo impulsado por el potencial de Nernst, ofreciendo una nueva perspectiva sobre cómo optimizar el rendimiento del OECT para la detección de H2O2. Para los lectores que consideran la aplicabilidad de este método, nuestro diseño es especialmente adecuado para escenarios que requieren alta sensibilidad, portabilidad y controlabilidad, como diagnósticos en el punto de atención, monitorización in vitro y análisis ambiental o biológico de muestras in situ, donde los métodos tradicionales son poco prácticos. Al aclarar el marco conceptual y las ventajas de nuestro enfoque, esta introducción proporciona a los lectores el contexto necesario para evaluar si este método se alinea con sus necesidades específicas de aplicación.