Síntesis y rendimiento catalítico de Oro intercalados en las Murallas de sílice mesoporoso

El objetivo general de este procedimiento es sintetizar nuevos materiales catalíticos con nano oro intercalado en las paredes de sílice meso porosa. Esto se logra formando primero mis células con la adición de surfactante, que actúa como molde para la formación de sílice meso porosa. A continuación, se añade una fuente de silicio y un agente de modificación de la superficie a la solución antes de añadir un precursor de oro gota a gota para dar lugar a nanopartículas de oro.

Después de agitar durante 24 horas, la solución se transfiere a un horno para su procesamiento hidrotermal. Durante el tratamiento de procesamiento hidrotermal, la sílice se polimeriza para formar su estructura meso porosa y el precursor de oro comienza a crecer a nanoescala. El paso final es calcinar el material para eliminar cualquier resto de tensioactivo y obtener una estructura meso porosa bien definida.

En última instancia, la absorción fiz, la difracción de rayos X y la microscopía electrónica de transmisión se utilizan para mostrar que las nanopartículas de oro se interponen en las paredes bien definidas de la sílice meso porosa. La principal ventaja de este método frente a otros, como la precipitación directa, es que los materiales sintetizados aquí son muy robustos térmicamente. Por lo general, las personas nuevas en este método tendrán dificultades porque una síntesis exitosa requiere el control del proceso sobre la temperatura y las condiciones de la solución.

La nanotecnología se define como un régimen de tamaño, el régimen de nanoescala en el que las propiedades de un material cambian en función del cambio del tamaño de las partículas. En este caso, estamos hablando de nanopartículas de oro, y el oro también sufre por ser un metal blando que se derrite fácilmente. Por lo tanto, la prueba de principio aquí que podemos demostrar para agregar estabilidad térmica al oro debería ser aplicable a todos los sistemas metálicos.

Para comenzar la preparación del oro intercalado en la pared de sílice meso porosa o GMS, agregue 2.0 gramos de P 1 23 a 75 mililitros de solución de ácido clorhídrico de dos molares. A temperatura ambiente, aplique agitación magnética a la solución. A una velocidad de 350 rotaciones por minuto hasta que P 1 23 se disuelva por completo, la solución será clara.

Agregue cuatro gramos de TEOS a un vial pequeño, seguido de 180 microlitros de T-E-S-P-T-S. Agite lentamente el vial para mezclar los dos productos químicos en otro vial, disuelva 38 miligramos de ácido clorobórico en un mililitro de agua desionizada. Aumente la temperatura de la solución P 1 23 a 35 grados Celsius en un baño de aceite con temperatura controlada por termopar.

A continuación, añada toda la mezcla de TEOS y T-E-S-P-T-S a la solución P 1 23 y mantenga la solución a una agitación magnética vigorosa de 700 rotaciones por minuto. Después de que la solución se revuelva durante dos minutos, agregue toda la solución de ácido cloro ORIC preparada gota a gota dentro de los 30 segundos. Agite la solución a 700 rotaciones por minuto durante 24 horas a 35 grados centígrados.

Después de 24 horas, transfiera la solución a una botella sellada y guárdela en un horno a 100 grados centígrados durante 72 horas. A esto se le llama procesamiento hidrotermal. Después del procesamiento hidrotermal, filtre la solución con un papel de filtración número uno y presión negativa debajo de un embudo.

A continuación, lave la muestra dos veces con agua y tres veces con etanol para eliminar el ácido clorhídrico restante. Durante cada proceso de lavado, agregue agua o etanol un centímetro por encima del sólido y espere a que el material se seque. Transfiera la precipitación de la filtración a un crisol cerámico a la calcina en un horno.

Configure el programa de rampa para aumentar de 25 a 550 grados Celsius durante dos horas y para mantener 550 grados Celsius durante cuatro horas. A continuación, deje que la muestra permanezca en el horno con la puerta cerrada hasta que la temperatura caiga por debajo de los 40 grados centígrados. Después de la calcinación, transfiera el producto a un vial de vidrio con una espátula de plástico, el material sintetizado tiene un color rojo a través de la oxidación del benzoalcohol.

Como reacción de referencia, los materiales GMS se prueban y muestran una alta selectividad y reciclabilidad. Dado que la oxidación del benzoalcohol es una reacción en fase líquida sin un disolvente separado, transfiera cinco mililitros de benzoalcohol a un matraz de 25 mililitros y tres cuellos. A continuación, añada 10 miligramos del catalizador GMS al benzoalcohol.

Configure un baño de aceite a temperatura controlada con agitación magnética a 100 grados centígrados. Para garantizar un control preciso y uniforme de la temperatura de reacción. Coloque el matraz con alcohol benzoilo y catalizador en el baño de aceite y revuelva a 150 rotaciones por minuto.

Fluya gas oxígeno con una pureza del 99,9% en el matraz a dos mililitros por minuto controlado por un controlador de flujo másico. Cuando la temperatura del baño de aceite alcance los 100 grados centígrados y se estabilice, introduzca el gas oxígeno en el matraz de tres cuellos. Mantenga el caudal de oxígeno y la temperatura constantes y permita que la reacción continúe durante seis horas.

Después de la reacción, filtre el producto con un papel de filtración número uno. Recoja la fase líquida y transfiérala a un vial de cromatografía de gases en la mezcla de viales con cuatro partes de ácido acético de grado HPLC. Para cada muestra de una parte, coloque el vial en un muestreador automático de cromatógrafo de gases para su análisis.

Lave el precipitado sólido en el papel de filtro con agua desionizada y luego etanol antes de permitir que el precipitado se seque al aire con una espátula. Recoge el sólido seco, que es el catalizador reciclado. Repita este procedimiento con catalizador reciclado tres veces en cada repetición, ajuste la cantidad de benzo alcohol para que la cantidad de catalizador reciclado permanezca en la misma proporción.

Pesa tres porciones separadas de 300 miligramos de GMS sintetizado. Las porciones de GMS sintetizado en viales de vidrio marcadas como lote uno, lote dos y lote tres. El lote uno servirá como grupo de control, mientras que el lote dos y el lote tres se someterán a procesamiento térmico.

Programe el horno para que pase de 25 grados centígrados a 400 grados centígrados en 0,5 horas y, a continuación, mantenga los 400 grados centígrados durante cuatro horas. Coloque el lote dos en un crisol e inicie el programa permitiendo que la muestra permanezca en el horno con la puerta cerrada hasta que la temperatura caiga por debajo de los 40 grados centígrados. Para el lote tres, programe el horno para que aumente de 25 grados Celsius a 650 grados Celsius en 0.75 horas y mantenga sus 650 grados Celsius durante cuatro horas.

Coloque el lote tres en un crisol y comience el programa como antes. Deje que la muestra permanezca en el horno con la puerta cerrada hasta que la temperatura caiga por debajo de los 40 grados centígrados en el instrumento de absorción fiz. Los materiales GMA se someten a los materiales GMS a 90 grados Celsius durante 60 minutos, y luego a 350 grados Celsius durante 480 minutos.

Ejecute un análisis completo de isotermas en los materiales de DGA para obtener datos de absorción efervescente. Disperse la muestra de GMS en un microscopio electrónico de transmisión de carbono de 200 mallas o en una rejilla TEM, y observe la muestra bajo un microscopio electrónico de transmisión. También ejecute difracción de rayos X con radiación alfa K de cobre como se describe en el protocolo de texto.

Una imagen TEM del GMS revela que la matriz de sílice formó canales largos bien definidos con una pared estable. Se identificó que el diámetro del poro era de alrededor de cinco nanómetros y tenía una forma hexagonal, como es típico de la sílice meso porosa. La comparación de la isoterma de absorción BET fiz, para la matriz de sílice sin interconexión de oro con la isoterma para GMS con oro e intercalada en las paredes revela que no hay diferencia significativa entre los dos materiales.

Ambos muestran la forma típica de los materiales meso porosos, con un bucle de histéresis que indica que la interconexión áurea no impuso ninguna alteración en la estructura de los poros. También se muestra la estructura de poros de BET y la mala distribución de BJH para la calcina del material GMS a diferentes temperaturas. La calcinación a alta temperatura no alteró la matriz de silicio meso poroso.

Además, tanto la estructura de los poros como la distribución de los poros permanecieron iguales después del tratamiento a temperatura de hasta 650 grados Celsius, lo que indica que el oro no se agregó ni bloqueó los poros. La estabilidad térmica del oro en GMS se verifica aún más por difracción de rayos X a través del patrón de difracción del material GMS, calcinado a diferentes temperaturas. La ubicación del pico, la intensidad del pico y el ancho del pico no muestran ningún cambio debido al proceso de calcinación, lo que indica que las partículas de oro no cambiaron de tamaño o morfología.

Un maestro, esta técnica se puede hacer en 120 horas si se realiza correctamente. Al intentar esta síntesis, es importante controlar las condiciones de reacción con precisión, ya que el agente de plantilla es sensible a pequeños cambios en la temperatura y la concentración del pH. La realización de esta tecnología ha proporcionado a los investigadores un paradigma mediante el cual podemos impartir estabilidad térmica a los sistemas de catalizadores. Esto se está implementando actualmente en sistemas de mejora de biomasa y tecnologías antico para una amplia cartera de tecnologías de energía renovable.