Crecimiento y propiedades electrostáticas químico de Metal/LaAlO3/SrTiO3 heteroestructuras

El objetivo general de este procedimiento es fabricar e investigar heteroestructuras metálicas de tipo lantano-aluminato-estroncio utilizando una combinación de experimentos de deposición láser pulsada, magnetrón, pulverización catódica, espectroscopia de fotoemisión de rayos X y transporte de magneto. Este método puede ayudar a responder preguntas clave sobre la interacción entre los fenómenos electrostáticos y químicos del gas de electrones cuasi bidimensional formado en este tipo de sistemas. Las principales ventajas de esta técnica son su simplicidad y versatilidad, que en conjunto permiten el crecimiento capa por capa de alta calidad de películas ultrafinas de múltiples potencias.

Primero, llene un limpiador ultrasónico de 40 kilohercios con agua y caliente el baño a 60 grados centígrados. Añada a un vaso de vidrio de borosilicato suficiente acetona para llenar el vaso de precipitados hasta al menos el 20% de su volumen máximo. Coloque en el vaso de precipitados un sustrato monocristalino 001 orientado STO orientado a una sola cara, terminado en mezcla, terminado en una sola cara.

Sonicar el sustrato en acetona durante tres minutos. Seque el sustrato bajo un chorro de gas nitrógeno de una pistola de soplado. Repita la sonicación en isopropanol y agua desionizada en secuencia.

Monte el sustrato limpio en un cucharón de fluoruro de polivinilideno. Llene otro vaso de precipitados de vidrio de borosilicato con agua desionizada que fluye. Luego, llene aproximadamente el 20% de un vaso de precipitados de politetrafluoroetileno de tamaño similar con ácido fluorhídrico tamponado con fluoruro de amonio.

Utilice el cucharón para sumergir el sustrato en el grabado de óxido tamponado durante exactamente 30 segundos. Transfiera inmediatamente el sustrato grabado al vaso de precipitados de agua desionizada que fluye. Agite suavemente el sustrato en el agua desionizada que fluye durante dos minutos.

Seque el sustrato bajo una corriente de gas nitrógeno y recociendo el sustrato grabado en un ambiente de oxígeno a 1000 grados Celsius. A continuación, pula suavemente y mecánicamente un objetivo LAO de un solo cristal de una pulgada con papel de lija de óxido de aluminio de grano 180 lubricado con isopropanol. Una vez que la superficie parezca homogénea, seque el objetivo bajo un flujo de gas nitrógeno.

Monta el objetivo LAO pulido en un carrusel que permite la rotación del objetivo. Inserte el carrusel en la cámara de bloqueo de carga, evacúe la cámara y transfiera el carrusel a una cámara de deposición de láser pulsado. Una vez que la presión de la cámara de deposición de láser pulsado alcance de 10 a 9 milibares, suministre oxígeno a la cámara para lograr una presión parcial de oxígeno de 2x10 a 4 milibares, luego coloque un medidor de energía láser excimer en la trayectoria del rayo láser de fluoruro de criptón entre la segunda lente convergente y la ventana de cuarzo.

Ajuste el láser a una frecuencia arbitraria y lea la energía en el medidor. Seleccione la rotación del objetivo, retire el medidor de energía y pre-ablale el objetivo a tres o cuatro hercios durante 20.000 pulsos para limpiar su superficie. Antes de la preparación de la muestra, utilice la microscopía de fuerza atómica para confirmar la terminación, la morfología y la limpieza de la superficie del sustrato STO terminado.

Utilice la pasta de plata conductora para fijar el sustrato STO terminado a un portamuestras con la superficie terminada hacia arriba, asegurándose de que el sustrato esté en el centro del soporte. Caliente el portamuestras en una placa caliente a 100 grados centígrados durante 10 minutos para evaporar el solvente y solidificar la pasta para una conducción térmica óptima. Luego, deje que el portamuestras se enfríe a temperatura ambiente.

Inserte el portamuestras en la cámara de bloqueo de carga y transfiera el soporte a la cámara de espectroscopia de fotoelectrones de rayos X. Alinee la muestra con la superficie normal paralela al eje del analizador de electrones. Mueva la pistola de rayos X lo más cerca posible de la muestra sin permitir el contacto mecánico entre la pistola y el portamuestras.

Después de asegurarse de que la cámara esté bajo un vacío ultra alto, encienda la pistola de rayos X. Adquiera un espectro de estudio entre 12.000 y 0 electronvoltios, con un paso seleccionado de 0,2 electronvoltios, un tiempo de permanencia de 0,2 segundos, una energía de paso entre 30 y 60 electronvoltios y el tamaño de punto más pequeño posible. Adquirir un espectro de picos de interés para su posterior análisis elemental.

Después del análisis XPS inicial de la muestra, transfiera el soporte de muestra a la cámara PLD y coloque el soporte de modo que el sustrato mire hacia el objetivo LAO. Suministre oxígeno a la cámara para lograr una presión parcial de oxígeno de 2x10 al 4º milibar. Aumente la temperatura del portamuestras a 730 grados Celsius a 25 grados Celsius por minuto, luego configure la pistola de difracción de electrones de alta energía de reflexión a un voltaje de fuente de 30 kilovoltios y una corriente de aproximadamente 50 microamperios.

Con el portamuestras, colóquelo a 63 milímetros del objetivo, alinee el haz de electrones leído con la superficie del sustrato en un ángulo rasante entre uno y tres grados, de modo que los puntos de difracción aparezcan en la pantalla de fósforo. Supervise las intensidades puntuales en tiempo real a través de una cámara CCD y un software de análisis de imágenes. Una vez que la lectura se estabilice, encienda el láser.

Observe el penacho y controle las oscilaciones de lectura. Detenga el láser en el pico de una oscilación al alcanzar el grosor deseado. Apague la pistola de lectura, reduzca la temperatura del soporte a 500 grados centígrados y aumente la presión parcial de oxígeno de la cámara a 0,1 milibares.

Una vez que la temperatura y la presión sean estables, aumente la presión parcial de oxígeno a 300 milibares y recoche la muestra a 500 grados centígrados durante 60 minutos. Analice la muestra de LAO/STO con XPS. Transfiera el portamuestras con el sustrato LAO/STO a la cámara de pulverización catódica al vacío.

Coloque el soporte de modo que el sustrato esté a unos 7 cm del objetivo de cobalto. Suministre gas argón puro a la cámara de pulverización catódica. Con el obturador del objetivo cerrado, aumente la corriente a unos 100 miliamperios para encender el plasma.

Reduzca la corriente a 80 miliamperios y disminuya el suministro de argón a 5,2 sccm, pulverize previamente el objetivo de cobalto y luego abra el obturador y deposite el cobalto durante 25 segundos. Cierre el obturador para finalizar la deposición. Para los experimentos de transporte, deposite una capa de recubrimiento de tres nanómetros de aluminio para evitar la oxidación de la capa metálica subyacente al exponerla al aire.

De lo contrario, analice la muestra con XPS después de la deposición de cobalto. Retire el portamuestras del sistema y transfiera la muestra a un soporte de medición de transporte. En la etapa de muestra de una máquina de unión de cuña ultrasónica, utilice cables de aluminio u oro de 0,025 milímetros de diámetro para unir las cuatro esquinas de la muestra a un canal del soporte de medición de transporte en geometría de casco.

Asegúrese de que los alambres se adhieran bien a la superficie de la muestra. Luego, une las cuatro esquinas con alambre a un segundo canal en geometría de Vanderpow. Compruebe los contactos con un multímetro.

Monte el soporte en una configuración de transporte y mida la resistencia del magneto y el efecto del casco a varias temperaturas. Las mediciones de transporte de magneto mostraron un comportamiento sorprendentemente variado dependiendo de la capa de metal depositada. Las muestras de LAO/STO cubiertas con metales reactivos mostraron rastros de casco en forma de S, lo que indica que se había formado un sistema de electrones bidimensional de cuásidos interfaciales.

Muestras similares de LAO/STO de celdas de dos unidades cubiertas con metales nobles, mostraron trazas lineales del casco con cambios de resistencia de solo unas pocas decenas de miliohmios en 4 teslas. Consistente con una interfaz aislante en la que solo se detectó la capa metálica. La XPS de una muestra de LAO/STO de una celda unitaria cubierta de tantalio mostró picos de óxido de tantalio y supresión parcial o total de la característica de tantalio metálico, lo que sugiere que el oxígeno tendía a difundirse hacia el metal desde la superficie de la perovskita.

Los átomos de titanio albergaron algunos de los electrones liberados a la red por la formación de vacantes de oxígeno en la superficie de la perovskita, cambiando el estado de valencia del titanio de 4 a 3 y formando un sistema de electrones 2D cuásido. La relación de intensidad de titanio 3+ a titanio 4+ fue de aproximadamente el 20%Cambiar el ángulo de despegue de electrones de 0 a 50 grados tuvo un efecto mínimo en la intensidad del titanio 3+, lo que indica que el sistema de electrones 2D de cuásidos se extendió más allá de la profundidad máxima de sondeo XPS de cinco nanómetros. Una vez dominado, el procedimiento completo para una muestra se puede realizar en aproximadamente uno o dos días.

Al intentar realizar el crecimiento de PLD, preste especial atención a la calidad tanto de los sustratos como de los objetivos utilizados. Realice análisis adicionales si las muestras cultivadas no muestran las propiedades esperadas. Debido a su versatilidad, este procedimiento permite la creación y el análisis altamente controlados de prácticamente cualquier tipo de heteroestructuras de óxido, así como la posibilidad de explorar una multitud de nuevos efectos físicos interfaciales y superficiales.