Name: Un protocolo Experimental de femtosegundo NIR/UV - XUV bomba sonda experimentos con láseres de electrones libres (Video) | JoVE Journal
Uploaded: 2018-10-23T12:30:00.000+00:00
Duration: 9 min 49 s
Description: Aprende a realizar experimentos bomba-sonda con láser de electrones libres para estudiar reacciones fotoquímicas ultrarrápidas en moléculas en fase gaseosa. Este método permite analizar la ruptura de enlaces y la reorganización atómica con precisión temporal.

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Los autores agradecen Evgeny Savelyev, Cédric Bomme, Nora Schirmel, Harald Redlin, Stefan Düsterer, Erland Müller, Hauke Höppner, Sven Toleikis, Jost Müller, Marie Kristin Czwalinna, Rolf Treusch, Thomas Kierspel, Terence Mullins, Sebastian Trippel, Joss Wiese, Jochen Küpper, Felix Brauβe, Faruk Krecinic, Arnaud Rouzée, Piotr Rudawski, por Johnsson, Kasra Amini, Alexandra Lauer, Michael Burt, marca Brouard, Lauge Christensen, Jan Thøgersen, Henrik Stapelfeldt, Nora Berrah, Maria Müller, Anatoli Ulmer, Simone Techert , Artem Rudenko, Daniela Rupp y Melanie Schnell, que participaron en el beamtime FLASH durante el cual fueron adquiridos los datos específicos se muestran y discuten aquí y que contribuyeron al análisis y la interpretación. El trabajo de los equipos científicos y técnicos en FLASH, que han hecho el experimento posible, es también agradece. D.R. reconoce apoyo de ciencias químicas, Geociencias y división de ciencias biológicas, oficina de ciencias básicas de energía, oficina de ciencia, Departamento de energía de Estados Unidos, Grant no. DE-FG02-86ER13491. Los experimentos en FLASH también fueron apoyados por la Helmholtz Gemeinschaft a través del programa de investigador joven de Helmholtz. Reconocemos a la sociedad Max Planck para la financiación del desarrollo y la puesta en marcha del campaña estación final en el Max Planck avanzado estudio grupo CFEL y para proporcionar a este equipo para CAMP@FLASH. La instalación de CAMP@FLASH fue financiada parcialmente por el BMBF becas 05K10KT2, 05K13KT2, 05K16KT3 y 05K10KTB de FSP-302

<ol><li>Feldhaus, J., Arthur, J., Hastings, J. B. <a target="_blank" href="https://www.slac.stanford.edu/pubs/slacpubs/12250/slac-pub-12342.pdf">X-ray free-electron lasers.</a> J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys. 38, S799-S819 (2005).</li>
<li>Pellegrini, C. <a target="_blank" href="https://link.springer.com/article/10.1140/epjh/e2012-20064-5">The history of X-ray free electron lasers.</a> Eur. Phys. J. H. 37, 659-708 (2012).</li>
<li>Bostedt, C., et al. <a target="_blank" href="https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0168900208020172">Experiments at FLASH.</a> Nucl. Instr. Meth. Phys. Res. A. 601, 108-122 (2009).</li>
<li>Fang, L., et al. <a target="_blank" href="http://iopscience.iop.org/article/10.1088/0953-4075/47/12/124006/meta">Probing ultrafast electronic and molecular dynamics with free-electron lasers.</a> J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys. 47, 124006(2014).</li>
<li>Rudenko, A., Rolles, D. <a target="_blank" href="http://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0368204815001553">Time-resolved studies with FELs.</a> J. Electron Spectrosc. Relat. Phenom. 204, 228-236 (2015).</li>
<li>Bostedt, C., et al. <a target="_blank" href="https://journals.aps.org/rmp/abstract/10.1103/RevModPhys.88.015007">Linac Coherent Light Source: The first five years.</a> Rev. Mod. Phys. 88, 015007(2016).</li>
<li>Wernet, P., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Orbital-specific+mapping+of+the+ligand+exchange+dynamics+of+Fe%28CO%295+in+solution%5BTitle%5D)+AND+%22Nature%22%5BJournal%5D)">Orbital-specific mapping of the ligand exchange dynamics of Fe(CO)5 in solution.</a> Nature. 520, 78-81 (2015).</li>
<li>McFarland, B. K. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Ultrafast+X-ray+Auger+probing+of+photoexcited+molecular+dynamics%5BTitle%5D)+AND+%22Nat.+Commun%22%5BJournal%5D)">Ultrafast X-ray Auger probing of photoexcited molecular dynamics.</a> Nat. Commun. 5, 4235(2014).</li>
<li>Erk, B., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Imaging+charge+transfer+in+iodomethane+upon+X-ray+photoabsorption%5BTitle%5D)+AND+%22Science%22%5BJournal%5D)">Imaging charge transfer in iodomethane upon X-ray photoabsorption.</a> Science. 345, 288-291 (2014).</li>
<li>Boll, R., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Charge+transfer+in+dissociating+iodomethane+and+fluoromethane+molecules+ionized+by+intense+femtosecond+X-ray+pulses%5BTitle%5D)+AND+%22Struc.+Dyn%22%5BJournal%5D)">Charge transfer in dissociating iodomethane and fluoromethane molecules ionized by intense femtosecond X-ray pulses.</a> Struc. Dyn. 3, 043207(2016).</li>
<li>Amini, K., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Photodissociation+of+aligned+CH3I+and+C6H3F2I+molecules+probed+with+time-resolved+coulomb+explosion+imaging+by+site-selective+XUV+ionization%5BTitle%5D)+AND+%22Struct.+Dyn%22%5BJournal%5D)">Photodissociation of aligned CH3I and C6H3F2I molecules probed with time-resolved coulomb explosion imaging by site-selective XUV ionization.</a> Struct. Dyn. 5, 014301(2018).</li>
<li>Savelyev, E., et al. <a target="_blank" href="http://iopscience.iop.org/article/10.1088/1367-2630/aa652d">Jitter-correction for IR/UV-XUV pump-probe experiments at the FLASH Free-Electron Laser.</a> New J. Phys. 19, 043009(2017).</li>
<li>Dell'Angela, M., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Real-Time+Observation+of+Surface+Bond+Breaking+with+an+X-ray+laser%5BTitle%5D)+AND+%22Science%22%5BJournal%5D)">Real-Time Observation of Surface Bond Breaking with an X-ray laser.</a> Science. 339, 1302-1305 (2013).</li>
<li>Öström, H., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Probing+the+transition+state+region+in+catalytic+CO+oxidation+on+Ru%5BTitle%5D)+AND+%22Science%22%5BJournal%5D)">Probing the transition state region in catalytic CO oxidation on Ru.</a> Science. 347, 978-982 (2015).</li>
<li>Ackermann, W., et al. <a target="_blank" href="https://www.nature.com/articles/nphoton.2007.76">Operation of a free-electron laser from the extreme ultraviolet to the water window.</a> Nat. Photonics. 1, 336-342 (2007).</li>
<li>Feldhaus, J. <a target="_blank" href="http://iopscience.iop.org/article/10.1088/0953-4075/43/19/194002/meta">FLASH-the first soft X-ray free electron laser (FEL) user facility.</a> J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys. 43, 194002(2010).</li>
<li>Emma, P., et al. <a target="_blank" href="https://www.nature.com/articles/nphoton.2010.176">First lasing and operation of an Angstrom-wavelength free-electron laser.</a> Nat. Photonics. 4, 641-647 (2010).</li>
<li>Krikunova, M., et al. <a target="_blank" href="http://iopscience.iop.org/article/10.1088/1367-2630/11/12/123019">Time-resolved ion spectrometry on xenon with the jitter-compensated soft X-ray pulses of a free-electron laser.</a> New J. Phys. 11, 123019(2009).</li>
<li>Johnsson, P., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Characterization+of+a+two-color+pump-probe+setup+at+FLASH+using+a+velocity+map+imaging+spectrometer%5BTitle%5D)+AND+%22Opt.+Lett%22%5BJournal%5D)">Characterization of a two-color pump-probe setup at FLASH using a velocity map imaging spectrometer.</a> Opt. Lett. 35, 4163-4165 (2010).</li>
<li>Glownia, J. M., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Time-resolved+pump-probe+experiments+at+the+LCLS%5BTitle%5D)+AND+%22Opt.+Express%22%5BJournal%5D)">Time-resolved pump-probe experiments at the LCLS.</a> Opt. Express. 18, 17620-17630 (2010).</li>
<li>Schulz, S., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Femtosecond+all-optical+synchronization+of+an+X-ray+free-electron+laser%5BTitle%5D)+AND+%22Nat.+Commun%22%5BJournal%5D)">Femtosecond all-optical synchronization of an X-ray free-electron laser.</a> Nat. Commun. 6, 5938(2015).</li>
<li>Strüder, L., et al. <a target="_blank" href="http://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0168900209023900">Large-format, high-speed, X-ray pnCCDs combined with electron and ion imaging spectrometers in a multipurpose chamber for experiments at 4th generation light sources.</a> Nucl. Instr. Meth. Phys. Res. A. 614, 483-496 (2010).</li>
<li>Löhl, F., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Electron+Bunch+Timing+with+Femtosecond+Precision+in+a+Superconducting+Free-Electron+Laser%5BTitle%5D)+AND+%22Phys.+Rev.+Lett%22%5BJournal%5D)">Electron Bunch Timing with Femtosecond Precision in a Superconducting Free-Electron Laser.</a> Phys. Rev. Lett. 104, 144801(2010).</li>
<li>Czwalinna, M. K. <a target="_blank" href="http://scholar.google.com/scholar?hl=en&safe=off&q=%22%28+%29%22">Dissertation (PhD Thesis)</a>. , Universität Hamburg. (2012).</li>
<li>Schorb, S., et al. <a target="_blank" href="http://aip.scitation.org/doi/full/10.1063/1.3695163">X-ray-optical cross correlator for gas-phase experiments at the LCLS free-electron laser.</a> Appl. Phys. Lett. 100, 121107(2012).</li>
<li>Beye, M., et al. <a target="_blank" href="http://aip.scitation.org/doi/abs/10.1063/1.3695164">X-ray pulse preserving single-shot optical cross-correlation method for improved experimental temporal resolution.</a> Appl. Phys. Lett. 100, 121108(2012).</li>
<li>Bionta, M. R., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Spectral+encoding+method+for+measuring+the+relative+arrival+time+between+x+ray%2Foptical+pulses%5BTitle%5D)+AND+%22Rev.+Sci.+Instrum%22%5BJournal%5D)">Spectral encoding method for measuring the relative arrival time between x ray/optical pulses.</a> Rev. Sci. Instrum. 85, 083116(2014).</li>
<li>Redlin, H., et al. <a target="_blank" href="https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0168900210021935">The FLASH pump-probe laser system: Setup, characterization and optical beamlines.</a> Nucl. Instr. Meth. Phys. Res. A. 635, S88-S93 (2011).</li>
<li>Rolles, D., et al. <a target="_blank" href="http://iopscience.iop.org/article/10.1088/0953-4075/47/12/124035/meta">Femtosecond x-ray photoelectron diffraction on gas-phase dibromobenzene molecules.</a> J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys. 47, 124035(2014).</li>
<li>Maltezopoulos, T., et al. <a target="_blank" href="http://iopscience.iop.org/article/10.1088/1367-2630/10/3/033026/meta">Single-shot timing measurement of extreme-ultraviolet free-electron laser pulses.</a> New J. Phys. 10, 033026(2008).</li>
<li>Meyer, M., et al. <a target="_blank" href="http://photon-science.desy.de/research/research_highlights/archive/two_color_photoionization_in_xuv_free_electron_and_visible_laser_fields/index_eng.html">Two-color photoionization in XUV free-electron and visible laser fields.</a> Phys. Rev. A. 74, 011401(2006).</li>
<li>Radcliffe, P., et al. <a target="_blank" href="https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0168900207019699">An experiment for two-color photoionization using high intensity extreme-UV free electron and near-IR laser pulses.</a> Nucl. Instrum. Methods Phys. Res. A. 583, 516-525 (2007).</li>
<li>Gagnon, E., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Soft+X-ray-driven+femtosecond+molecular+dynamics%5BTitle%5D)+AND+%22Science%22%5BJournal%5D)">Soft X-ray-driven femtosecond molecular dynamics.</a> Science. 317, 1374-1378 (2007).</li>
<li>Wernet, P., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Real-time+evolution+of+the+valence+electronic+structure+in+a+dissociating+molecule%5BTitle%5D)+AND+%22Phys.+Rev.+Lett%22%5BJournal%5D)">Real-time evolution of the valence electronic structure in a dissociating molecule.</a> Phys. Rev. Lett. 103, 013001(2009).</li>
<li>Calegari, F., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Ultrafast+electron+dynamics+in+phenylalanine+initiated+by+attosecond+pulses%5BTitle%5D)+AND+%22Science%22%5BJournal%5D)">Ultrafast electron dynamics in phenylalanine initiated by attosecond pulses.</a> Science. 346, 336-339 (2014).</li>
</ol>

Los autores declaran a no hay intereses contrapuestos.

Debido a la complejidad de las configuraciones experimentales, experimentos de la bomba-probe con láseres de electrones libres requieren un alto nivel de conocimientos y experiencia y necesidad de mucho cuidado, preparación y discusiones detalladas con los equipos que operan los láser de electrones libres, el láser óptico y la estación final, tanto antes como durante el experimento. Al realizar el experimento real, determinación precisa de la coincidencia espacial y temporal cerca monitoreo de todos los diagnósticos y sistemas de distribución como se describe en este protocolo, son esenciales.
Tenga en cuenta que la mayoría de los métodos descritos aquí es sólo aplicable para una gama de energía de fotones específicos de la vil ya que se basan en efectos que dependen fuertemente de la energía del fotón. Por ejemplo, la determinación de la superposición temporal "áspera" con la luz dispersada en un fotodiodo fue encontrada para trabajar bien para energías del fotón hasta ~ 250 eV. A más altas energías del fotón, la señal generada por los pulsos FEL se convierte tan pequeña que es difícil de detectar. En este caso, un cable SMA abierta que puede ser traído muy cerca (menos de un milímetro) a o incluso en la viga FEL fue encontrado para producir una señal más confiable para realizar el procedimiento descrito en el paso 3.1) del protocolo. Del mismo modo, el mejor objetivo para determinar el momento de "fino", descrito en el paso 3.2), es fuertemente dependiente en la energía del fotón. Para pulsos FEL en la región de rayos x suave 65,7 eV y eV ~ 57 energía de fotones (que corresponde al umbral de ionizaciónd 4 en xenón y CH3, respectivamente), Xe y CH3y XUV donde encontré objetivos adecuados para el procedimiento se describe en el paso 3.2. El método CH3me encontré a trabajar para las energías del fotón hasta 2 keV (por encima del cual no todavía se ha probado), mientras que el método Xe ha sido probado hasta 250 eV. Energías de fotones por debajo de 50 eV, el enlace H2 proceso de ablandamiento puede ser usado19. Energías del fotón sobre 400 eV, un proceso similar en el N2 es conveniente20. Acercamientos alternativos implican el cambio en la reflectividad de una muestra sólida25,26,30 o la formación de bandas laterales en el espectro de fotoelectrones31,32.
Con el fin de lograr la mejor resolución temporal, es necesario ordenar los datos experimentales sobre una base del plano por plano en el análisis de datos para compensar la inquietud del tiempo de llegada entre el FEL y los pulsos del láser óptico, tal como se describe en el paso 5. Sin embargo, la calidad de los datos de la sonda de la bomba y, en particular, la resolución temporal posible, depende fuertemente en el rendimiento de la vil durante el experimento y en la duración de pulso de los pulsos del láser óptico y los pulsos FEL que pueden proporcionar durante ese tiempo. Para los datos ejemplares mostrados aquí, la duración del pulso de los impulsos de la UV se estimaba que 150 fs (FWHM) y la duración del pulso FEL era estimada para ser 120 fs (FWHM). Aunque el tiempo de llegada total-jitter de aproximadamente 90 fs (rms) antes de corrección de jitter puede reducirse a aproximadamente 27 fs (rms) utilizando el procedimiento descrito aquí12, la mejora resultante de la resolución temporal total de la experimento fue más bien pequeña debido a la duración relativamente larga del pulso del FEL y del láser óptico. Ambos pueden, sin embargo, reducidas sustancialmente, en cuyo caso el impacto del esquema de corrección de jitter será más importantes. Por ejemplo, un nuevo láser óptico está instalado actualmente en FLASH, el cual tendrá una duración de pulso (en el infrarrojo cercano) a continuación fs 15, mientras que la nueva operación de FEL modos también se están probando que puede producir pulsos FEL con duraciones de pulso de unos pocos femtosegundos o incluso a continuación. Estos desarrollos permitirán pronto experimentos de bomba-probe combinando FEL y pulsos de láser óptico con una resolución general temporal de sólo unas pocas decenas de femtosegundos.
Mientras que la mayor disponibilidad de cortos e intensos pulsos XUV y rayos x producidos por FELs ha frezado un número de NIR/UV - XUV bomba-sonda experimentos como el descrito aquí, experimentos similares bomba sonda también se pueden realizar con alta generación armónica (HHG) fuentes de33,34,35. La principal limitación de los experimentos basados en vil suele ser la resolución temporal posible, que es fundamentalmente limitada por la sincronización entre el FEL y el láser óptico o por la precisión con que el pariente de la sincronización entre la bomba y el pulsos de la sonda se pueden medir. Esto no es el caso de experimentar una bomba-sonda basada en HHG, donde los impulsos XUV y NIR intrínsecamente están sincronizados con precisión sub-ciclo y por lo tanto, en general, que puede tener una resolución temporal mucho más alta. La gran ventaja de los experimentos basados en FEL, es por otra parte, lo varios órdenes de magnitud mayor del fotón fluence, que permite experimentos, por ejemplo., por diluir los objetivos que no sean factibles con fuentes de alimentación de HHG, especialmente en mayores energías del fotón en el régimen suave de la radiografía. En el futuro previsible, experimentos de la bomba-probe con FELs y HHG serán siendo por lo tanto complementarios, con cierta superposición en la región XUV donde tanto pueden ser utilizados para investigaciones similares. Algunos de los pasos para llevar a cabo estos experimentos también son similares, y algunos de los métodos descritos aquí pueden por lo tanto aplicarse también para los experimentos basados en HHG bomba-sonda.

La disponibilidad de corto e intenso ULTRAVIOLETA extrema (XUV) y pulsos de rayos x de láseres de electrones libres (FELs)1,2 ha abierto nuevas oportunidades para experimentos de sonda bomba de femtosegundo explotar el sitio - y elemento-especificidad de la cáscara interior foto-absorción proceso3,4,5,6. Tales experimentos pueden usarse, por ejemplo, para investigar la dinámica molecular y transferencia de la carga de procesos en líquidos7 y fase gaseosa las moléculas8,9,10,11 , 12, y observaciones en tiempo real de reacciones catalíticas y ultrarrápida química13,14 con una resolución temporal de 100 femtosegundos, o por debajo de la superficie. Si el experimento de la sonda de la bomba se realiza mediante la combinación de un láser de femtosegundo ópticos sincronizados con el FEL, que era el caso en todos los ejemplos mencionados, la inquietud intrínseca de hora de llegada entre el láser óptico y los pulsos FEL debe ser medida sobre la base de una plano por plano y corregido para el análisis de datos con el fin de lograr la mejor resolución temporal posible.
Dentro de una gran colaboración, varios experimentos de la bomba-probe combinando óptico láser con un láser de electrones libres han sido realizados9,10,11,12, tanto en el FLASH XUV FEL15 ,16 y las instalaciones de17 FEL de rayos x LCLS y un protocolo experimental para realizar y analizar estos experimentos se ha desarrollado, que se presenta en el siguiente. El método se demuestra un experimento ejemplar realizado en el FLASH láser de electrones libres para estudiar ultrarrápida fotoquímica de moléculas en fase gaseosa mediante velocidad mapa ion imagen11,12. Sin embargo, la mayoría de las estrategias también es aplicable a los experimentos similares de bomba-probe con otros objetivos u otras técnicas experimentales y también puede ser adaptada a otras instalaciones FEL. Presentaron algunos de los pasos individuales o variaciones de éstos ya se han discutido en la literatura18,19,20, este protocolo proporciona una descripción completa de los pasos clave, incluyendo algunos que se aprovechan de las últimas mejoras técnicas en la sincronización y en el diagnóstico de sincronización, que ha mejorado considerablemente la estabilidad y la resolución temporal para bomba sonda experimentos12, 21.
El siguiente protocolo asume una bomba-sonda-estación final, como el instrumento de campo en FLASH22, equipado con un tiempo de vuelo de ion, una ion ímpetu la proyección de imagen o un mapa de velocity imaging spectrometer de ion (VMI); un efusivo o supersónico jet del gas; y una sincronizada y de infrarrojo cercano (NIR) o ultravioleta (UV) láser de femtosegundo, cuyos pulsos pueden ser superpuestos collinearly o cerca-collinearly con el láser de electrones libres, como bosquejado esquemáticamente en la figura 1. Además, un conjunto apropiado de diagnóstico herramientas tales como una pantalla de visualización de haz desmontable (e.g. una paleta Ce:YAG polvo capa un cristal fino Ce:YAG) en la región de interacción, un rápido fotodiodo sensible a los pulsos FEL y láser y un montón hora de llegada monitor (BAM)23,24 o "herramienta de sincronización"25,26,27 son necesarios, que generalmente están integrados en la estación final de la punta de prueba de bomba o son proporcionados por la instalación FEL, si solicitado antes del experimento. Por último, la corrección de tiro por tiro jitter asume que los datos experimentales están registrada y accesible sobre una base del plano por plano y vinculado a las mediciones de tiro por tiro de la inquietud de llegada-hora de grupo mediante un ID único del manojo del"" o por otro esquema equivalente.
En FLASH, los sistemas específicos que son cruciales para los experimentos de la sonda de la bomba son:
<ul><li>La regeneración activa, todo óptico y sistema de estabilización del bomba sonda láser para el oscilador láser principal, que incluye un equilibrado Cruz-correlador óptico que estabiliza salida bomba sonda láser oscilador el oscilador láser principal, y un Cruz-correlator "(correlator de la deriva del) para corregir derivas lento del amplificador del láser con respecto a la del oscilador21.</li>
	<li>Los monitores de tiempos de llegada de manojo (BAMs) que miden las variaciones de plano a plano en la hora de llegada de manojo de electrón en diversas posiciones en el acelerador con respecto al maestro láser oscilador23,24. Pueden ser utilizados para un activo feedback loop para estabilizar el momento del electrón racimos en relación con el oscilador láser principal, reduciendo así la deriva lenta en el tiempo de llegada. Por otra parte, el BAM se encuentra cerrado a la experiencia (BAM 4DBC3) se puede utilizar para una corrección jitter de plano a plano en el análisis de datos, que se encuentra en detalle en el paso 5.1 del protocolo experimental.</li>
	<li>La bomba-sonda láser racha cámara, que mide el tiempo relativo entre la punta de prueba de bomba láser salida y la radiación del dipolo generado por el manojo de electrones en el extremo del acelerador antes de que se basa en el rayo descarga28.</li>
	<li>El enfoque de la cámara, que imágenes centran el láser "virtual" utilizando la parte del haz láser que se escapa a través del último espejo da vuelta detrás el enfoque de la lente para monitorear parasitariamente lentas derivas espaciales del láser óptico.</li>
</ul>Sistemas similares existen en otras instalaciones FEL y son cruciales para llevar a cabo un experimento de sonda de bomba confiable.

<table><tbody><tr><td>Xenon</td><td>Linde</td><td></td><td>minican</td></tr><tr><td>CH3I (yoduro de metilo)</td><td>Sigma Aldrich</td><td>67692</td><td>u otra muestra adecuada</td></tr> de <tr><td>la estación final de la bomba-sonda FEL</td><td>CAMP@FLASH o LAMP@LCLS</td><td></td><td>o una estación final similar en otra instalación FEL</td></tr><tr><td>fotodiodo XUV rápido</td><td>Opto Diode Corp.</td><td></td><td></td>AXUVHS11</tr><tr><td>sesgo T</td><td>Tektronix</td><td>PSPL5575A</td><td></td></tr><tr><td>rápido ( &ge; 2 GHz) osciloscopio</td><td>LeCroy WaveMaster</td><td>8600A</td><td></td></tr></tbody></table>

un protocolo experimental de femtosegundo nir/uv - xuv bomba sonda experimentos con láseres de electrones libres

An Experimental Protocol for Femtosecond NIR/UV - XUV Pump-Probe Experiments with Free-Electron Lasers

Este protocolo describe los pasos fundamentales para realizar y analizar experimentos de sonda bomba de femtosegundo que combinan un unidad láser de femtosegundo con un láser de electrones libres. Esto incluye métodos para establecer que las espaciales y temporales se superponen entre los pulsos del láser óptico y electrones libres durante el experimento, así como aspectos importantes del análisis de datos, tales como correcciones de variación de tiempo de llegada, que son necesarios para obtener conjuntos de datos de la sonda de la bomba de alta calidad con resolución temporal. Estos métodos se han demostrado para un experimento ejemplar realizado en el láser de electrones libres (Free-electron LASer Hamburgo) de FLASH para estudiar ultrarrápida fotoquímica de moléculas en fase gaseosa por medio de la proyección de imagen ion mapa de velocidad. Sin embargo, la mayoría de las estrategias también es aplicable a experimentos similares de bomba-probe con otros objetivos u otras técnicas experimentales.

Si el FEL y los pulsos del láser óptico están superpuestos espacialmente en la región de interacción del espectrómetro de iones, la superposición temporal, es decir., el valor de retardo T0, en la que pulsos FEL y láser llegan exactamente al mismo tiempo, puede encontrarse variando el retardo entre pulsos FEL y NIR y mediante el análisis de la relación de la Xe2 + a3 + ion Xe rendimiento como una función de retraso, como se explicó anteriormente en la sección 3.2.1. Cuando el pulso NIR llega después de que el pulso FEL (que debe tener una energía del fotón del eV 67,5 o superior), el Xe3 + ion rendimiento se incrementó debido a la ionización de excitado, metastable Xe2 + ion que se crean durante el decaimiento de la barrena proceso que sigue el Xe (4d) ionización interno-shell18, como se muestra en la figura 2. Trazar la relación de la Xe2 + Xe3 + ion rendimiento como una función de retraso por lo tanto produce una función escalón, que se puede caber para extraer el valor exacto de T0.
Una función similar de paso puede obtenerse variando el retardo entre pulsos FEL y láser y mediante el análisis del ion tiempo de vuelo rastros o imágenes de impulso de iones de iones altamente cargados de yodo, i3 + o4 +, creado en la ionización de CH3 que, como se explicó anteriormente en el paso 3.2.2). En este caso, una contribución de bajo consumo de energía aparece como un pico adicional en el centro de los picos de yodo muy cargado en el espectro de tiempo de vuelo o como un punto brillante en el centro de las correspondientes imágenes de impulso, como se muestra en la figura 3. Los iones de baja energía se crean cuando el CH3I moléculas son disociadas en primer lugar por el pulso del laser y el fragmento iónico posterior entonces es ionizado por el FEL pulso9,10. Este método se puede utilizar si se utilizan pulsos NIR o UV para el experimento de la punta de prueba de bomba, como la energía del fotón FEL es superior a 57 eV, que es el umbral de ionización interno cáscarad yodo 4 CH3I.
Para correcto para la variación en el tiempo de llegada relativo de los impulsos de FEL con respecto a los pulsos del láser, el plano por plano los datos registrados por el monitor de tiempos de llegada de manojo (BAM), se muestra en la figura 4, pueden utilizarse para ordenar los datos de la sonda de bomba registrada en la análisis posterior, como se explicó anteriormente en la sección 5. Esto normalmente mejora la resolución temporal y la calidad general de los datos de la sonda de bomba considerablemente, como se muestra en la figura 4 y, más detalladamente, en Savelyev et al 201712.
<img alt="Figure 1" class="xfigimg" src="/files/ftp_upload/57055/57055fig1.jpg"> Figura 1: montaje Experimental. Croquis de la instalación experimental de un experimento de UV-bomba XUV-probe en moléculas en fase gaseosa. La UV (266 nm) láser se produce como el tercer armónico de una viga de titanio 800-nm: zafiro (Ti:Sa) usando cristales de borato de bario Beta (BBO) y comprimidos mediante un compresor de prisma. Que es collinearly coincidía con el rayo de XUV FEL utilizando un espejo perforado y centrado dentro de un haz de gas supersónica en el centro de una de22,doble velocidad mapa imagen espectrómetro29. Distribuciones de impulso de iones y electrones se registran en los extremos opuestos del espectrómetro usa un MCP/fósforo pantalla seguida por una cámara CCD. <a href="https://cloudflare.jove.com/files/ftp_upload/57055/57055fig1large.jpg" target="_blank">Haga clic aquí para ver una versión más grande de esta figura.</a>
<img alt="Figure 2" class="xfigimg" src="/files/ftp_upload/57055/57055fig2.jpg"> Figura 2: dependencia de la demora de la producción de ion Xe. Espectro de tiempo de vuelo de ion XE (desconectada MCP la señal grabada por un digitalizador de rápida) en energía de fotones eV 83 y con el NIR laser pulsos a 1 μs antes (traza superior, negro) y después (rastro de fondo, rojo) los pulsos FEL. El cambio en el Xe2 + a3 + cociente de Xe es claramente visible. <a href="https://cloudflare.jove.com/files/ftp_upload/57055/57055fig2large.jpg" target="_blank">Haga clic aquí para ver una versión más grande de esta figura.</a>
<img alt="Figure 3" class="xfigimg" src="/files/ftp_upload/57055/57055fig3.jpg"> Figura 3: dependencia de la demora de la producción de ion yodo y el impulso. (A) Zoom en el4 + pico en el espectro de tiempo de vuelo del ión de CH3grabé en 727 eV energía de fotones y con los pulsos del láser UV que llegan antes (línea roja) y después (línea negra) los pulsos FEL. La línea azul y verde, respectivamente, muestran el espectro de tiempo de vuelo para FEL y UV laser pulso solo. Esta figura ha sido modificada de Boll et al. 201610. (B) imagen de impulso de iones del iones3 + CH3grabé con 107 eV energía de fotones y la UV láser de pulsos que llegan antes los pulsos FEL. (C) igual que (B), pero con los pulsos de UV que llegan después de los pulsos FEL. La escala de color (B) y (C) muestra la producción de iones en unidades arbitrarias. <a href="https://cloudflare.jove.com/files/ftp_upload/57055/57055fig3large.jpg" target="_blank">Haga clic aquí para ver una versión más grande de esta figura.</a>
<img alt="Figure 4" class="xfigimg" src="/files/ftp_upload/57055/57055fig4.jpg"> Figura 4: variación de tiempo de llegada relativo del FEL pulsos con respecto a los pulsos del láser óptico. (A) datos de hora de llegada monitor (BAM) para todos los tiros FEL grabados durante un análisis ejemplar demora del manojo de tiro por tiro. El valor de referencia 0 BAM fue fijado a la media valor BAM para esta exploración. (B) Ion rendimiento de la energía cinética baja I3 + iones producidos en un experimento de bomba sonda UV-XUV en difluoroiodobenzene antes de la corrección de la inquietud de llegar de plano a plano. La línea roja muestra que un lo menos-cuadrados ajuste de una función de distribución acumulativa (función de error de Gauss) a los datos experimentales. El ajuste del parámetro σ es una medida de la resolución temporal total del experimento de prueba de bomba. (C) como en (B) pero con las imágenes de solo tiro recurrió en nuevos contenedores de retardo utilizando los datos BAM. Las barras de error representan una desviación estándar. Figura adaptada de Savelyev et al 201712. <a href="https://cloudflare.jove.com/files/ftp_upload/57055/57055fig4large.jpg" target="_blank">Haga clic aquí para ver una versión más grande de esta figura.</a>

Este protocolo describe los pasos para realizar y analizar experimentos de bomba-probe combinando un unidad láser de femtosegundo con un láser de electrones libres para estudiar reacciones fotoquímicas ultrarrápidas en moléculas en fase gaseosa.

Un protocolo Experimental de femtosegundo NIR/UV - XUV bomba sonda experimentos con láseres de electrones libres

This protocol describes key steps in performing and analyzing femtosecond pump-probe experiments that combine a femtosecond optical laser with a ...

Este método puede ayudar a responder preguntas clave en física y química, como qué enlaces se rompen primero o cómo los átomos y electrones se reorganizan durante una reacción química. La principal ventaja de esta técnica es que la radiación ultravioleta extrema de un láser de electrones libres o FEL puede actuar como una sonda específica del sitio porque sólo ioniza átomos específicos dentro de una molécula. Aprender a lograr la superposición espacial y temporal entre los rayos láser FEL y ópticos se beneficia de la demostración visual porque se utilizan diagnósticos muy específicos y los efectos pueden ser sutiles.Demostrando este procedimiento estará Demitrios Rompotis, físico del flash free-electron Laser en DESY. En primer lugar, verifique que el detector de iones, el detector de electrones y la potencia de alto voltaje para los electrodos del espectrómetro iónico estén apagados. Cierre las persianas láser ópticas y FEL utilizando el software del instrumento.Configure los filtros y atenuadores instalados en la línea de haz para que la energía de pulso FEL y la potencia óptica del láser se reduzcan a menos del 1% de transmisión. A continuación, inserte la pantalla de visualización de la viga Cerium YAG en la región de interacción. Abra el obturador FEL y examine la pantalla a través de una cámara CCD.Si el punto de haz no es detectable en la pantalla, aumente ligeramente la intensidad del haz. Una vez localizado el punto de viga, marque la posición del haz FEL como una región de interés en el software de adquisición de datos de la cámara. A continuación, abra el obturador óptico láser y cierre el obturador FEL.Ajuste los espejos de dirección para alinear el rayo láser óptico con la posición marcada del haz FEL. Repita este proceso de bloqueo de haz para refinar la superposición espacial y verificar que la superposición es estable. Una vez alineadas las vigas, retire la pantalla de visualización de la viga.Encienda los detectores y la potencia del electrodo del espectrómetro. Asegúrese de que un fotodiodo rápido conectado a un osciloscopio rápido esté instalado perpendicularmente al haz FEL junto con una malla móvil para desviar una pequeña cantidad de fotones dispersos al diodo. Reduzca la energía de pulso FEL y la potencia óptica del láser a una transmisión del 1%.A continuación, cierre las persianas láser ópticas y FEL. Inserte la malla de dispersión en la viga. Ajuste la posición de la malla, la energía de pulso FEL y la potencia óptica del láser para que cada haz individual produzca una señal clara y ambas señales tengan la misma altura.A continuación, cierre el obturador óptico láser. Configure el osciloscopio rápido para utilizar la mejor base de tiempo disponible y para recoger alrededor de 100 promedios para un rastro. Registre y guarde un rastro de referencia de la viga FEL solo.A continuación, cierre el obturador FEL y abra el obturador óptico láser. Compare el rastro del láser óptico con la traza de referencia FEL. A continuación, cambie la hora de llegada del pulso del láser óptico para que el inicio de la señal láser óptica coincida exactamente con el inicio de la señal FEL.Repita el bloqueo del haz y la comparación de inicio de señal para confirmar que los pulsos láser ópticos y FEL están alineados con precisión. Observe la hora en que los pulsos de láser óptico y FEL se superponen como la estimación inicial de T0. Para comenzar a ajustar con precisión T0, atenúe el FEL y el láser óptico en un grado suficiente para evitar dañar los detectores de iones y electrones cuando se introduce gas de xenón en el sistema. Asegúrese de que el espectrómetro esté en modo de vuelo en tiempo de vuelo.A continuación, introduzca gas de xenón en la cámara ya sea a través del chorro de gas o permitiendo el gas de xenón en la cámara evacuada a través de una válvula de aguja. Si se utiliza este último método, alcance una presión de cámara entre uno por 10 y uno negativo siete y una por 10 a las seis milibares negativas. Registre un tiempo de iones de xenón del espectro de vuelo.A continuación, cierre el obturador FEL y ajuste la energía del pulso FEL para que los dos xenón dos y el xenón tres plus se encuentran entre los estados cargados de xenón más fuertes en el tiempo de espectro de vuelo y los estados cargados de xenón más altos se suprimen tanto como sea posible. A continuación, cierre el obturador FEL y abra el obturador óptico láser. Ajuste la potencia óptica del láser para que los pulsos láser produzcan principalmente xenón plus con sólo una pequeña cantidad de xenón dos más.Abra el obturador FEL cuando finalice el ajuste. De acuerdo con el valor T0 áspero previamente determinado, ajuste el tiempo de pulso láser óptico y FEL para que los pulsos del láser óptico lleguen alrededor de 200 picosegundos antes de los pulsos FEL. Adquirir un tiempo de iones de xenón del espectro de vuelo y determinar la relación de xenón dos más a xenón tres más de las áreas pico.A continuación, configure los láseres de tal manera que los pulsos ópticos del láser lleguen alrededor de 200 picosegundos después de los pulsos FEL. Adquirir otro tiempo de espectro de vuelo y determinar la relación de xenón dos más a xenón tres más. Verifique que la señal del xenón tres más sea significativamente más fuerte en este espectro que en el espectro anterior.A veces, la diferencia entre el láser temprano y el láser al final de la señal de xenón es muy pequeña debido a la superposición espacial insuficiente. En tal caso, se debe repetir el procedimiento de superposición espacial para lograr una gran diferencia en las dos señales. Establezca la sincronización del láser a mitad de camino entre los dos valores anteriores y adquiera otro tiempo de espectro de vuelo.Compare la relación de xenón dos más con xenón tres más para determinar si los pulsos ópticos del láser están llegando antes o después de los pulsos FEL. Si los pulsos ópticos del láser están llegando antes de los pulsos FEL, ajuste el tiempo a la mitad entre el valor actual y el valor al que llegaron los pulsos del láser óptico 200 picosegundos después de los pulsos FEL. Adquirir otro tiempo de espectro de vuelo y examinar la relación de xenón dos más a xenón tres más.Continúe ajustando el tiempo del pulso láser hasta que T0 se haya aproximado con una precisión superior a 500 femtosegundos. A continuación, configure un análisis de retardo sobre una región de más o menos un picosegundo alrededor de la posición aproximada de T0 en pasos de no más de 50 femtosegundos. Adquiera un tiempo de espectro de vuelo y determine la relación de xenón dos más a xenón tres más para cada paso.Trazar estas relaciones con respecto a los tiempos de retardo, derivar una función de paso y calcular el centro de la función de paso para obtener la posición temporal exacta de T0. El tiempo de iones de xenón de la espectroscopia de vuelo se podría utilizar para determinar si un pulso cercano a infrarrojo cercano a 800 nanómetros llegó en un objetivo de gas xenón antes o después de un pulso FEL con una energía fotónica de al menos 67,5 voltios de electrones. La ionización posterior al xenón metastable excitado dos más ocurrió cuando el pulso casi IR llegó después de que el pulso FEL aumentara el rendimiento de xenón tres más. Trazado de la relación de xenón dos más a xenón tres más en función del tiempo de retardo proporcionó una función de paso a partir de la cual se pudo determinar T0.También se utilizaron imágenes de impulso de iones de yodo para determinar T0 con una energía fotónica de al menos 57 voltios de electrones. Una contribución de baja energía era visible como un pico sólo cuando el pulso UV llegó antes del pulso FEL. T0 se extrajo de una gráfica del rendimiento de iones de pico en función del tiempo de retardo.Los datos de disparo a disparo registrados por un monitor de tiempo de llegada de grupo se utilizaron para corregir el jitter en la hora de llegada relativa de los pulsos FEL con respecto a los pulsos ópticos del láser. Esto produjo una mejora notable en la calidad de los datos, especialmente en la resolución temporal. Una vez dominado, establecer la superposición temporal y espacial entre los pulsos del láser óptico y el FEL se puede hacer en aproximadamente dos a tres horas, mientras que la medición de la sonda de la bomba que sigue normalmente toma varios días.Aunque este procedimiento fue desarrollado para átomos y moléculas en la fase gaseosa, también se puede aplicar a otras muestras como nanopartículas o líquidos y sólidos. No olvide que trabajar con láseres de femtosegundos de alta potencia puede ser extremadamente peligroso. La formación específica en seguridad es obligatoria.Y cuando trabaje con láseres de alta potencia, use siempre sus gafas protectoras de seguridad láser.

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Investigación

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Chemistry

Química

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