Un protocole pour la production de verre nucléaire fondu synthétique, similaire à la trinitite, est présenté.
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Article de méthode
Production de synthétique fondre le verre nucléaire
Dans cet article
Résumé
Résumé
Des débris nucléaires de substitution réalistes sont nécessaires au sein de la communauté de la criminalistique nucléaire pour tester et valider les techniques d’analyse post-détonation. Nous décrivons ici un nouveau procédé de production de débris de surface en vrac à l’aide d’un four à haute température. Le matériau développé dans cette étude est physiquement et chimiquement similaire à la trinitite (le verre fondu produit par le premier essai nucléaire). On suppose que ce verre synthétique de fusion nucléaire est similaire au matériau vitrifié produit près de l’épicentre (point zéro) de toute détonation nucléaire de surface dans un environnement désertique. Le processus décrit ici peut être appliqué pour produire d’autres types de verre de fusion nucléaire, y compris celui susceptible de se former dans un environnement urbain. Cela peut être accompli en modifiant simplement la matrice précurseur à laquelle ce processus de production est appliqué. Le verre fondu produit dans cette étude a été analysé et comparé à la trinitite, révélant une morphologie cristalline, une structure physique, une fraction de vide et une composition chimique comparables.
Introduction
Les préoccupations concernant l’utilisation malveillante potentielle d’armes nucléaires par des terroristes ou des nations voyous ont mis en évidence l’importance de l’analyse médico-légale nucléaire à des fins d’attribution. 1 Des techniques d’analyse post-détonation rapide sont souhaitables pour raccourcir autant que possible le délai d’attribution. La mise au point et la validation de telles techniques nécessitent des échantillons réalistes de débris nucléaires pour les essais. Les essais nucléaires n’ont plus lieu aux États-Unis et les débris nucléaires de surface de l’époque des essais ne sont pas facilement disponibles (à l’exception de la trinitite - le verre fondu produit par le premier essai nucléaire sur le site de la trinité) et donc des débris de substitution réalistes sont nécessaires.
L’objectif principal de la méthode décrite ici est la production de débris nucléaires de substitution réalistes similaires à la trinitite. Les échantillons de verre synthétique de fusion nucléaire, qui sont facilement accessibles à la communauté universitaire, peuvent être utilisés pour tester les techniques d’analyse existantes et pour développer de nouvelles méthodes telles que la thermochromatographie pour l’analyse rapide post-détonation. 2 Avec cet objectif à l’esprit, l’étude actuelle se concentre sur la production d’échantillons qui imitent la trinitite, mais ne contiennent aucune information sensible sur la conception des armes. Les composants du combustible et du tamper dans ces échantillons sont complètement génériques et la comparaison avec la trinitite est basée sur la chimie, la morphologie et les caractéristiques physiques. Les similitudes entre la trinitite et le verre nucléaire synthétique produit dans cette étude ont déjà été discutées. 3
Le but de cet article est de décrire en détail le processus de production utilisé à l’Université du Tennessee (UT). Ce processus de production a été développé en tenant compte de deux paramètres clés : 1) la composition du matériau incorporé dans le verre de fusion nucléaire, et 2) la température de fusion du matériau. Il existe des méthodes pour estimer la température de fusion des réseaux de formation du verre4 et ces techniques ont été employées ici, ainsi que des expériences supplémentaires pour déterminer la température de traitement optimale de la matrice de trinitite. 5
Des méthodes alternatives pour la production de débris de substitution ont été publiées récemment. L’utilisation de lasers de haute puissance présente l’avantage de créer des températures suffisamment élevées pour provoquer un fractionnement élémentaire au sein de la matrice cible. 6 Des substrats chromatographiques poreux ont été utilisés pour produire de petites particules semblables à des particules de retombées en utilisant des méthodes en phase condensée7. Cette dernière méthode est la plus utile pour produire des débris particulaires (retombées nucléaires) et a été démontrée avec des métaux naturels. Les avantages de la méthode présentée ici sont 1) la simplicité, 2) la reproductibilité et 3) l’évolutivité (la taille des échantillons peut aller de minuscules billes à de gros morceaux de verre fondu). De plus, cette méthode est extensible à la fois en termes de production et de variété de scénarios explosifs couverts, et elle a déjà été démontrée en utilisant des matières radioactives. Un échantillon a été activé avec succès au réacteur à isotopes à haut flux (HFIR) du Laboratoire national d’Oak Ridge (ORNL). Des composés d’uranium naturel ont été ajoutés à la matrice avant la fusion et des produits de fission ont été produits in situ par irradiation neutronique.
Les méthodes de l’industrie du verre et celles employées à des fins d’immobilisation des déchets radioactifs8 ont été consultées dans le développement de la méthode présentée ici. Les effets uniques du rayonnement dans les lunettes sont d’un intérêt inhérent9 et constitueront un domaine d’étude important à mesure que cette méthode sera perfectionnée.
La méthode décrite ci-dessous convient à toute application où un échantillon de verre fondu en vrac est souhaité. Ces échantillons ressemblent le plus au matériau trouvé près de l’épicentre d’une explosion nucléaire. Des échantillons de différentes tailles peuvent être produits, mais les méthodes utilisant des torches à plasma ou des lasers seront plus utiles pour simuler des débris de particules fines. De plus, les HTF commerciaux n’atteignent pas des températures suffisamment élevées pour provoquer le fractionnement élémentaire d’une large gamme d’éléments. Cette méthode doit être utilisée lorsque les caractéristiques physiques et morphologiques sont d’une importance primordiale.
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Protocole
Attention: Le processus décrit ici comprend l'utilisation de matières radioactives (par exemple, l'hexahydrate de nitrate d'uranium) et de plusieurs substances corrosives. Les vêtements et les équipements de protection appropriés devraient être utilisés (y compris une blouse de laboratoire, des gants, des lunettes de protection, et une hotte) lors de la préparation de l'échantillon. En outre, les zones de laboratoire utilisées pour ces travaux doivent être surveillés régulièrement pour contamination radioactive.
Note:. Les composés chimiques nécessaires sont énumérés dans le tableau 1 Cette formulation a été développée par l'examen de données déclarées précédemment composition pour trinitite 10 Les fractions de masse rapportés ici ont été déterminées par la moyenne des fractions de masse pour plusieurs échantillons de trinitite différents 10 La masse "disparus".. (les fractions de ne pas correspondre à l'unité) existe pour permettre une certaine souplesse lors de l'ajout de carburant, de sabotage, et d'autres constituants. Notre analyse indépendante de plusieurs échantillons trinitite suggère que le quartz est la seule phase minéralesurvivre dans trinitite. 5 Par conséquent, le quartz est le seul minéral inclus dans notre trinitite formulation standard (STF). Bien que les grains reliques d'autres minéraux ont été signalés dans trinitite, 11 ceux-ci ont tendance à être l'exception plutôt que la règle. En général, le quartz est le seul minéral présent dans le verre fondu. 10,12 Aussi, sable de quartz est un composant commun d'asphalte et de béton qui sera important dans la formation du verre urbaine de fusion nucléaire.
-4| Données moyennées trinitite | Norme trinitite Formulation (STF) | ||
| Composé | Fraction de masse | Composé | Fraction de masse |
| SiO 2 | 6.42x10 -1 | SiO 2 | 6.42x10 -1 |
| Al 2 O 3 | 1.43x10 -1 | Al 2 O 3 | 1.43x10 -1 |
| CaO | 9.64x10 -2 | CaO | 9.64x10 -2 |
| FeO | 1.97x10 -2 | 1.97x10 -2 | |
| MgO | 1.15x10 -2 | MgO | 1.15x10 -2 |
| Na 2 O | 1.25x10 -2 | Na 2 O | 1.25x10 -2 |
| K 2 O | 5.13x10 -2 | KOH | 6.12x10 -2 |
| MnO | 5.05x10 -4 | MnO | |
| TiO 2 | 4.27x10 -3 | TiO 2 | 4.27x10 -3 |
| Le total | 9.81x10 -1 | Le total | 9.91x10 -1 |
Tableau 1. Liste des composés chimiques.
1. Préparation de la STF
Remarque: L'équipement nécessaire comprend une microbalance, spatules en métal, un mortier et un pilon en céramique, une hotte chimique, gants en latex, une blouse de laboratoire et des lunettes de protection.
- Le mélange des composants non radioactifs
- Acquérir au moins 65 g de sable de quartz (SiO 2), 15 g de Al 2 O 3 </ sub> poudre, 10 g de poudre de CaO, 2 g de poudre de FeO, 2 g de poudre de MgO, 2 g de Na 2 O en poudre, 7 g de pastilles de KOH, 1 g de poudre de MnO et 1 g de poudre de TiO 2 ( composés énumérés dans le Tableau 1).
- Utilisez une microbalance et petite spatule de mesurer précisément les fractions de la masse de chaque composé comme indiqué dans le tableau 1. Pour de meilleurs résultats préparer 100 g de la matrice de précurseur non radioactif à un moment donné.
- Utilisation d'un mortier et d'un pilon à pulvériser (à ~ 10-20 granules de taille um) et bien mélanger les composés, en formant un mélange de poudre homogène contenant 64,2 g de SiO 2, 14,2 g de Al 2 O 3, 9,64 g de CaO, 1,97 g de FeO, 1,15 g de MgO, 1,25 g de Na 2 O. 6,12 g de KOH, 0,0505 g de MnO, et 0,427 g de TiO 2.
- Agiter le mélange, en utilisant un mélangeur à billes, peu de temps avant l'étape suivante est prise.
- Le mélange des STF avec Uranium hexahydrate de nitrate (UNH)
- Acquire au moins 1 g de UNH.
- L'intérieur d'une hotte, pulvériser quelques cristaux UNH (en utilisant un mortier et un pilon) pour former une poudre fine de 1-2 um granulés.
- Ajouter 33,75 pg de UNH par gramme de la matrice de précurseur non radioactif (ce rapport est approprié pour simuler une arme simple avec un rendement de 1 kilotonnes). 13
- Bien mélanger le mélange de poudre, y compris l'UNH, en utilisant un mortier et un pilon. Remplissez mélange final peu de temps avant l'étape de fusion.
2. Production de 1 gramme échantillon fondre le verre
Remarque: L'équipement nécessaire comprend une HTF évalué à 1 600 ° C ou plus, creusets de haute pureté de graphite, longs en acier inoxydable pince à creuset, des gants résistant à la chaleur, et des lunettes de protection. Des gants résistants à la chaleur et une protection oculaire doivent être portés lors de l'introduction ou du retrait des échantillons du four. Lunettes de sécurité teintées (ou des lunettes de soleil) sont utiles, car ils réduisent la lueur de la fournaise.
- Production d'un échantillon non radioactif
- Remplir un plat en céramique d'épaisseur (par exemple un pignon) avec ~ 100 g de sable de quartz pur et maintenir à la température ambiante à proximité de l'emplacement du four où les échantillons seront fondus.
- Préchauffer le FASS à 1500 ° C.
- Mesurer soigneusement 1,00 g du mélange de poudre non-radioactifs et placer la poudre dans un creuset en graphite de haute pureté.
- Placez soigneusement le creuset dans le FASS chauffée (en utilisant une longue paire de pince à creuset acier) et fondre le mélange pendant 30 min.
- Retirer l'échantillon (de nouveau en utilisant les pinces) et verser l'échantillon fondu dans le mortier rempli de sable.
- Laisser la perle de verre refroidir pendant 1-2 min avant de le manipuler.
- Polir le talon pour enlever le sable résiduel (si nécessaire).
- Production d'un échantillon radioactif
- Répétez les étapes 2.1.1 et 2.1.2 ci-dessus.
- Mesurer soigneusement 1,00 gramme du mélange de poudre radioactifs (y compris UNH) et placer le Powd er dans un creuset en graphite de haute pureté à l'aide d'une spatule et microbalance séparé pour éviter toute contamination croisée.
- Répétez les étapes 2.1.4 - 2.1.6 ci-dessus.
- Surveiller la zone autour du four (en utilisant un détecteur à main rayonnement et / ou analyses magnétiques) pour vérifier la contamination radioactive.
3. Activation de l'échantillon
Remarque: Les équations qui suivent ont été établies en supposant l'utilisation de qualité militaire (enrichi) en uranium métal. Les quantités de UNH ou oxyde d'uranium devront être mis à l'échelle en fonction de la fraction de la masse d'uranium élémentaire et le niveau de 235 U enrichissement.
- Activation d'un échantillon de fusion de verre avec de l'uranium Fue
- Calculer la fraction massique de l'uranium métal requise pour l'échantillon en utilisant l'équation ci-dessous 13 (où m U représente la fraction massique de l'uranium et Y représente le rendement de l'arme):
473 / 53473eq1.jpg "/> - Facultatif: Calculer la fraction massique de sabotage (par exemple, l'uranium naturel, le plomb, le tungstène) en utilisant l'équation ci-dessous: 13
- Calculer le nombre de fissions cible dans l'échantillon en utilisant l'équation 13 ci-dessous dans laquelle M représente la masse de l'échantillon en grammes f et N représente le nombre de fissions produites dans l'échantillon pendant l'irradiation:
- Calculer le temps d'irradiation nécessaire en utilisant l'équation ci-dessous 13 235 m où représente la 235 U fraction de masse (niveau d'enrichissement) et t irr est le temps d'irradiation en quelques secondes:
- Irradier l'échantillon pourT secondes irr à un flux de neutrons thermiques de 4,0 x 10 14 n / cm 2 / sec. Par exemple, une irradiation de 60 secondes dans pneumatique Tube 1 (PT-1) à HFIR (avec une thermique à résonance rapport de 35) produira environ 1,1 x 10 11 fissions dans un échantillon contenant 870 ug de UNH (l'équivalent de 410 pg de l'uranium naturel, ou 3,0 pg de 235 U). Ceci a été réalisé pour une 0,433 g de billes de verre conçu pour simuler un échantillon de verre à l'état fondu produit par une arme avec un rendement de 0,1 kilotonnes. Cet échantillon a été analysé en profondeur par Cook et al. 14
- Suivre les protocoles de sécurité relatives à la manipulation de la post-irradiation échantillon radioactif.
- Calculer la fraction massique de l'uranium métal requise pour l'échantillon en utilisant l'équation ci-dessous 13 (où m U représente la fraction massique de l'uranium et Y représente le rendement de l'arme):
- Activation d'un échantillon de fusion de verre avec du plutonium combustible (Facteurs de planification)
- Calculer la fraction de masse de plutonium métal nécessaire pour l'échantillon en utilisant l'équation ci-dessous 13 où M représen Puts de la fraction de masse de plutonium et Y représente le rendement de l'arme:
- Répétez les étapes 3.1.2 et 3.1.3 ci-dessus.
- Déterminer le temps d'irradiation nécessaire pour obtenir le nombre souhaité de fissions dans l'échantillon de verre à l'état fondu. Ce temps dépend de la composition et la qualité du plutonium ainsi que le spectre d'énergie des neutrons.
- Calculer la fraction de masse de plutonium métal nécessaire pour l'échantillon en utilisant l'équation ci-dessous 13 où M représen Puts de la fraction de masse de plutonium et Y représente le rendement de l'arme:
Remarque: Un grand soin doit être apporté au traitement du plutonium et des analyses supplémentaires seront nécessaires. Comme d'écrire ces lignes, seul l'uranium a été utilisé dans les échantillons de verre de fusion synthétiques produits à l'UT et irradiés à HFIR.
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Résultats
Les échantillons non-radioactifs produits dans cette étude ont été comparés à trinitite et les figures 1-3 montrent que les propriétés physiques et la morphologie sont en effet similaires. La figure 1 fournit des photos qui révèlent les similitudes couleur et de texture qui sont observées au niveau macroscopique. La figure 2 montre microscope électronique à balayage (MEB) secondaires images Electron (SE) qui révèlent des caractéristiques similaires au n...
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Discussion
Remarque concernant les étapes 1.2.2 et 1.2.3: Le montant exact de UNH va varier en fonction du scénario simulé. Les formules de planification élaborés par Giminaro et al. Peuvent être utilisés pour choisir la masse appropriée de l'uranium pour un échantillon donné 13 tel que discuté dans la section «Activation de l'échantillon" de ce document. En outre, l'oxyde d'uranium (UO 2 ou U 3 O 8) peut être utilisé à la place de UNH, si disponible, et la ...
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Déclarations de divulgation
Ce travail a été effectué dans le cadre de la subvention numéro DE-NA0001983 du programme Stewardship Science Academic Alliances (SSAA) de la National Nuclear Security Administration (NNSA).
Remerciements
Certaines parties de cette étude ont déjà été publiées dans le Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry. 3.13 Un brevet est en instance pour cette méthode.
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Matériaux
| Nom | Entreprise | Numéro de catalogue | Commentaires |
|---|---|---|---|
| Four à haute température (HTF) | Carbolite | HTF 18 | 1 800 ° ; C HTF utilisé pour faire fondre des échantillons |
| Four à goutte à haute température | CM Inc. | 1706 BL | 1 700 ° ; C Four à goutte utilisé pour fondre des échantillons |
| Creusets en graphite | SCP Science | 040-060-041 | 27 ml Creusets en graphite de haute pureté (paquet de 10) |
| Pince à creuset | Grainger | 5ZPV0 | 26 po, acier inoxydablePince pour la manipulation des creusets |
| Gants résistants à la chaleur | Grainger | 8814-09 | Gants utilisés pour protéger les mains de la chaleur lors de l’introduction/retrait des échantillons |
| Mortier et Pilon | Fisherbrand | S337631 | 300 ml, Mortier et pilon en céramique pour poudrier et mélanger |
| Micro Balance | Grainger | 8NJG2 | 220 g Capuchon, balance de haute précision pour mesurer la masse de poudre |
| Spatules | Fisherbrand | 14374 | Spatules en métal pour mesurer de petites quantités de poudre |
| SiO2 | Sigma-Aldrich | 274739-5KG | Sable de quartz ; Numéro CAS : 14808-60-7 |
| Al2O3 | Sigma-Aldrich | 11028-1KG | Poudre d’oxyde d’aluminium ; Numéro CAS : 1344-28-1 |
| CaO | Sigma-Aldrich | 12047-2.5KG | Poudre d’oxyde de calcium ; Numéro CAS : 1305-78-8 |
| FeO | Sigma-Aldrich | 400866-25G | Poudre d’oxyde de fer ; Numéro CAS : 1345-25-1 |
| MgO | Sigma-Aldrich | 342793-250G | Poudre d’oxyde de magnésium ; Numéro CAS : 1309-48-4 |
| Na2O | Sigma-Aldrich | 36712-25G | Poudre d’oxyde de sodium ; Numéro CAS : 1313-59-3 |
| KOH | Sigma-Aldrich | 278904-250G | Pastilles d’hydroxyde de potasium ; Numéro CAS : 12030-88-5 |
| MnO | Sigma-Aldrich | 377201-500G | Poudre d’oxyde de manganèse ; Numéro CAS : 1344-43-0 |
| TiO2 | Sigma-Aldrich | 791326-5G | . Numéro CAS : 12188-41-9 |
Références
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Réimpressions et autorisations
