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Article de méthode

Croissance et propriétés électrostatiques et chimiques du métal/LaAlO3/SrTiO3 hétérostructures

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DOI :

10.3791/56951

8 février 2018

Dans cet article

Résumé

Nous fabriquons métal/LaAlO3/SrTiO3 hétérostructures en utilisant une combinaison de laser pulsé dépôts et in situ pulvérisation magnétron. Par l’intermédiaire de magnétotransport et in situ expériences de spectroscopie photoélectronique des rayons x, nous étudions l’interaction entre des phénomènes électrostatiques et chimiques du gaz bidimensionnels d’électrons quasi formée dans ce système.

Résumé

Le système d’électrons 2D quasi (q2DES) qui se forme à l’interface entre LaAlO3 (LAO) et SrTiO3 (STO) a attiré beaucoup d’attention de la communauté électronique de l’oxyde. Une de ses caractéristiques de la marque de fabrique est l’existence d’une épaisseur de LAO critique de 4 cellules unitaires (uc) pour conductivité interfaciale à émerger. Bien que les mécanismes électrostatiques ont été proposés dans le passé pour décrire l’existence de cette épaisseur critique, l’importance des défauts chimiques a été récemment accentué. Nous décrivons ici la croissance des hétérostructures métal/LAO/STO dans un système cluster vide ultra-haut de (UHV) combinant laser pulsé dépôts (de croître l’AAT), pulvérisation magnétron (pour faire croître le métal) et spectrométrie de photoélectrons (XPS). Nous étudions par étapes de la formation et l’évolution de la q2DES et les interactions chimiques qui se produisent entre le métal et le LAO/STO. En outre, des expériences de magnétotransport élucider sur les transports et les propriétés électroniques de la q2DES. Ce travail systématique non seulement illustre une manière d’étudier l’interaction électrostatique et chimique entre le q2DES et son environnement, mais ouvre également la possibilité de couches de forme multifonctionnelle couple avec la riche physique observée dans deux dimensions systèmes d’électrons, ce qui permet la fabrication de nouveaux types d’appareils.

Introduction

Systèmes d’électrons 2D quasi (q2DES) ont été largement utilisés comme terrain de jeu pour étudier une multitude de basse dimension et phénomènes quantiques. À partir de l’article fondamental sur le système LaAlO3/SrTiO3 (LAO/STO)1, une rafale de différents systèmes qui hébergent des nouvelles phases électroniques interfaciales ont été créés. La combinaison de différents matériaux conduit à la découverte de q2DESs avec des propriétés supplémentaires, telles que de champ électrique ajustable spin polarisation2, électronique extrêmement élevée des mobilités3 ou phénomènes couplés ferroélectricité4. Bien qu’un immense corpus de œuvres a été consacré pour démêler la création et la manipulation de ces systèmes, plusieurs expériences et techniques ont donné des résultats contradictoires, même dans des conditions plus ou moins similaires. En outre, l’équilibre entre les interactions électrostatiques et chimiques s’est avéré essentiel pour bien comprendre que la physique à joue5,6,7.

Dans cet article, nous décrivons minutieusement la croissance des différents métaux/LAO/STO hétérostructures, utilisant une combinaison de dépôt par laser pulsé (PLD) et in situ pulvérisation magnétron. Alors, pour comprendre l’effet des différentes conditions de surface dans le q2DES enfoui à l’interface de LAO/STO, une étude électronique et chimique est effectuée, à l’aide des expériences de spectroscopie électronique et des transports.

Plusieurs méthodes ont été précédemment utilisés pour croissance cristalline LAO sur STO, le choix des techniques de dépôt approprié est une étape cruciale pour la fabrication d’hétérostructures oxyde de haute qualité (en plus des coûts possibles et le temps contraint). Au PLD, une impulsion courte et intense laser touche la cible du matériau désiré, qui est ensuite pratiqué l’ablation et obtient déposé sur le substrat comme une couche mince. Un des principaux avantages de cette technique est la possibilité de transférer efficacement la stoechiométrie de la cible du film, un élément clé pour atteindre la formation de la phase désirée. En outre, la capacité d’exécuter croissance couche par couche (suivie en temps réel à l’aide de la diffraction d’électrons à haute énergie de réflexion - RHEED) d’un grand nombre des oxydes complexes, la possibilité d’avoir plusieurs cibles à l’intérieur de la chambre à la (même) fois permettant la croissance de différents matériaux sans casser le vide) et la simplicité de l’installation faire cette technique, l’un des plus efficace et polyvalent.

Pourtant, autres techniques telles que l’épitaxie par jet moléculaire (MBE) permettent la croissance de croissance épitaxiale encore plus élevée de qualité. Au lieu d’avoir une cible d’un matériel spécifique, en MBE, chaque élément spécifique est sublimé vers le substrat, où ils réagissent entre eux pour former des couches atomiques bien définies. En outre, l’absence d’espèces très énergiques et distribution d’énergie uniforme plus permet la fabrication d’interfaces extrêmement forte8. Cette technique est cependant beaucoup plus complexe que le PLD quand il s’agit de la croissance des oxydes, puisqu’il doit être effectué en ultra-haute vide conditions (de sorte que la longue signifie libre parcours n’est pas détruite) et nécessite en général un plus grand investissement, coût - et LeRiz. Bien que le processus de croissance utilisé dans les premières publications de LAO/STO PLD, échantillons ayant des caractéristiques semblables ont été cultivées par MBE9. Il est également intéressant de noter que les hétérostructures LAO/STO ont été cultivés à l’aide de pulvérisation10. Bien que les interfaces atomiquement pointus ont été réalisées à des températures élevées (920 ° C) et des pressions d’oxygène élevée (0,8 mbar), conductivité interfaciale ne fut pas atteint.

Nous utilisons pour la croissance de bouchage des couches métalliques, magnetron sputtering, puisqu’elle offre un bon équilibre entre qualité et flexibilité. Autres techniques de basé le dépôt chimique en phase vapeur peuvent cependant être utilisé pour obtenir des résultats similaires.

Enfin, la combinaison de techniques de spectroscopie et de transport ont montré dans cet article illustre un moyen systématique de sonder les interactions chimiques et électroniques, soulignant l’importance du recoupement des approches différentes pour bien comprendre les nombreuses fonctionnalités de ces types de systèmes.

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Protocole

Remarque : Tous les 5 étapes décrites dans le présent protocole peuvent être suspendus et redémarrées à tout moment, avec la seule condition que l’échantillon est maintenu sous vide élevé à l’étape 3.4 à 5.

1. STO(001) substrat résiliation :

  1. Remplir un nettoyeur à ultrasons (avec un transducteur de 40 kHz) avec de l’eau et chauffer à 60 ° C. Remplissez une carafe en verre borosilicate avec de l’acétone. Indépendante de la taille gobelet, n’oubliez pas de remplir avec au moins 20 % de son volume maximum, pour s’assurer que les substrats sont bien immergés.
    1. Placez une hors de la boîte se terminant par mélange simple-côté poli (001) orientée STO monocristaux substrat (55 mm2 en taille latérale, 0,5 mm d’épaisseur, mal coupée à angle entre 0,01 et 0,02 °) à l’intérieur de la carafe en verre de borosilicate.
    2. Laisser agir le substrat dans l’acétone pour min. 3 sec le substrat à l’aide d’une soufflette azote avec une pression de 5 bar.
  2. Répéter la procédure de l’étape 1.1, mais à l’aide d’isopropanol et puis l’eau désionisée.
  3. Placer le substrat propre dans un porte-échantillon en Polyfluorure de vinylidène, PVDF, avec une forme de « louche » (Figure 1a). Remplir un deuxième verre de borosilicate Becher (Figure 1b) à l’eau désionisée.
    Remarque : Le bécher doit être assez grand pour que le porte-échantillon soit bien dedans.
  4. Place du substrat dans le porte-échantillon.
  5. Porter une protection appropriée, remplir un bécher (Figure 1b), généralement fait de polytétrafluoroéthylène, PTFE, à environ 20 % de son volume maximum, avec une solution tamponnée fluorhydrique (HF) (HF:NH4F = 1:7). Utilisez environ le même gobelet de taille que celui utilisé dans l’étape 1.3.
  6. Submerger le porte-échantillon dans HF pendant exactement 30 s et déplacer immédiatement dans l’eau déionisée pour arrêter les réactions chimiques ultérieures. Agiter légèrement.
  7. Après 2 min, enlever le porte-échantillon de l’eau désionisée. Retirez le substrat et séchez-le avec une soufflette azote.
    Remarque : On trouvera plus de détails au sein recette11 de Kawasaki.
    Mise en garde : La solution de HF utilisée est très corrosif et toxique. Toujours effectuer la manipulation et l’élimination des solutions de HF utilisées dans des environnements de travail appropriés. Les symptômes d’intoxication après un contact avec une partie du corps pourraient commencer à être visible vers le haut pour un jour après l’exposition et ne doit pas causer aucune douleur dans les premières heures. Il est également possible d’utiliser un processus de terminaison alternative basé sur une de solution acide HCl-HNO3 12 ou une recette de résiliation sans acide13.
  8. Insérez le support dans un four à tube (Figure 1c) à 20 ° C. La valeur de la pression partielle du four à environ 1 atm d’oxygène. Rampe de la température à 1000 ° C, à raison de 20 ° C/min. recuire les substrats pendant 3 heures à 1 000 ° C. Après les 3 heures, laisser le refroidir de l’échantillon jusqu'à 20 ° C. Enlever le substrat. Fermer la source d’oxygène.
  9. Répétez l’étape 1.1 pour éliminer les contaminations de surface ultérieures promues pendant le recuit.

2. préparation de la cible de LAO de monocristaux :

  1. Mécaniquement, polir une cible de LAO de monocristaux (1 pouce de diamètre) doucement à l’aide de papier de verre et l’isopropanol solution comme lubrifiant. Séchez-le à l’aide d’une soufflette azote.
  2. Monter la cible dans un carrousel.
    Remarque : N’oubliez pas que le carrousel permet la rotation de la cible.
  3. Insérer le carrousel dans la chambre de loadlock (Figure 2). Laissez la cible dégazer dans le vide, tandis que la chambre de pompage en continu (jusqu'à ce qu’il atteigne une pression au niveau de 10-8 mbar). Transférer le carrousel dans la chambre PLD (Figure 3a et 3 b). Attendre que la pression de base est de l’ordre de mbar 10-9 .
    Remarque : En l’absence d’une loadlock la chambre et système de transfert dans le vide , le temps d’attente typique et pression de base peuvent être gravement affectées.
  4. Inspecter l’énergie du laser à l’aide d’un compteur d’énergie de laser excimère. Pour ce faire, utilisez une fente rectangulaire (6 x 16 mm) et un atténuateur externe juste après la source laser pour moduler la forme et l’énergie du faisceau (Figure 4a et 4 b). Placez le compteur d’énergie sur le parcours du faisceau laser, entre la deuxième lentille convergente et la fenêtre de quartz. Ensuite, tirez le laser à une fréquence arbitraire et lire l’énergie en utilisant le compteur d’énergie.
  5. La valeur de l’énergie soit la même (ou légèrement plus élevés) que celui utilisé au cours de la croissance (étape 3.12).
    Remarque : Les valeurs absolues de l’énergie du laser peut varier selon la géométrie de l’installation. Toutefois, de LAO cibles ablation, utiliser une fluence du laser d’environ 1 J/cm2 (fluence = zone d’énergie/spot). Aussi, utiliser un laser à excimère KrF pulsé de longueur d’onde λ = 248 nm, avec une durée d’impulsion caractéristique de 25 ns et exploité au minimum de 21 kV (pour une meilleure impulsion-pulse reproductibilité).
  6. Faire pivoter la cible de LAO à environ 10 tours/minute (en utilisant la plate-forme de la rotation de la carrousel, où la cible est montée).
    1. Adapter la vitesse de rotation de cible à la taille de tache et taux de répétition d’éviter deux photos consécutives en se chevauchants, susceptible de conduire à une surchauffe locale ou la fusion de la cible et le hors-stoechiométrie ultérieur au laser. Une description visuelle est fournie en Figure 4c.
  7. Insérer l’oxygène dans la chambre jusqu'à l’obtention d’une pression partielle d’oxygène de 2 x 10-4 mbar. Retirer le compteur d’énergie. Avant l’ablation de la cible de LAO à 3 ou 4 Hz à 20000 pulsations.
    Remarque : Le laser doit être configuré de sorte que l’angle entre le faisceau et la cible est de 45° (Figure 4d). Cette ablation relativement longue de la cible unique LAO s’est avérée pour avoir un rôle déterminant dans la reproductibilité à échantillon LAO/STO.

3. croissance du PLD :

  1. Exécuter une analyse de microscopie de force atomique de la surface du substrat STO déjà terminée pour vérifier la résiliation, de morphologie et de propreté (Figure 5).
  2. À l’aide de pâte d’argent, coller le substrat, avec la surface terminée pointant vers le haut, sur un porte-échantillon. Bien que l’orientation du substrat n’est pas pertinente, n’oubliez pas qu’il est placé au centre de la porte (Figure 6a).
  3. Chauffez-le jusqu'à environ 100 ° C pendant 10 min pour que le solvant s’évapore et la pâte se solidifie (par conduction thermique optimale). Laisser le porte-échantillon et refroidir.
  4. Insérez le porte-échantillon à l’intérieur de la loadlock. En utilisant le bras au sein du cluster, transférer le porte-échantillon dans la chambre XPS pour analyser les pics de l’oxygène, carbone et titane (reportez-vous à l’étape 5 pour plus de détails).
  5. Transférer le porte-échantillon dans la chambre PLD, avec le substrat vers le bas vers l’objectif de LAO (Figure 6b).
  6. Insérer l’oxygène à l’intérieur de la chambre pour atteindre une pression partielle d’oxygène de 2 x 10-4 mbar. Augmenter la température de la porte-échantillon à 730 ° C (à 25 ° C/min).
  7. En utilisant la diffraction d’électrons réfléchissant à haute énergie (RHEED), aligner le faisceau d’électrons au pâturage angle (entre 1° et 3°) avec la surface du substrat afin que les taches de diffraction sont observées sur l’écran de phosphore. Suivre en temps réel l’intensité de chaque tache à l’aide d’un logiciel d’analyse CCD caméra et l’image. Utiliser une source de tension de 30 kV et courant de 40 µA.
  8. Placez le porte-échantillon 63 mm loin de la cible.
    Remarque : La distance de la cible-à-substrat peut nécessiter une certaine optimisation selon la géométrie de l’installation PLD utilisée.
  9. Tirer au laser afin de calibrer l’énergie afin qu’il corresponde à environ 1 J/cm2 (de la même façon qu’à l’étape 2.4). Encore une fois, utilisez une fente rectangulaire (6 x 16 mm) et un atténuateur externe juste après la sortie de laser pour moduler la forme et l’énergie du faisceau (Figure 4a et 4 b).
  10. Régler la fréquence du laser à 1 Hz. arrêt de tir laser et retirer le compteur d’énergie.
  11. Actionnez la rotation de l’objectif de LAO (même manière que dans l’étape 2.6). Initier les oscillations RHEED lecture. Attendez qu’il se stabilise.
  12. Commencer à tirer au laser. Observer le panache (Figure 6c) et les oscillations RHEED (Figure 6d). Arrêter le laser à la pointe de l’un de l’oscillation selon l’épaisseur désirée.
    Remarque : N’oubliez pas que chaque oscillation représente une maille (uc) cultivé. Dans le but de cette expérience, poussent les uc 1 et 2 pour le transport et les expériences spectroscopiques, respectivement.
  13. Après la croissance est terminée, arrêter le pistolet RHEED et passez à l’étape après recuite.
    Remarque : L’étape après recuite est faite juste après que la croissance est terminée.
    1. Pour commencer l’après recuit, augmenter la pression partielle d’oxygène dans la chambre de 2 x 10-4 mbar (pression de croissance) à 1 x 10-1 mbar et abaisser la température de la porte-échantillon de 730 ° C (température de croissance) à 500 ° C.
    2. Après que la température et la pression sont stabilisées, introduisent une pression partielle de l’oxygène statique d’environ 300 mbar, tout en gardant la température des échantillons titulaire à 500 ° C. Laisser l’échantillon dans ces conditions pendant 60 min.
  14. Refroidir l’échantillon à 25 ° C/min tout en la gardant dans la même pression partielle d’oxygène jusqu'à ce qu’il atteigne la température ambiante.
  15. Transférer l’échantillon dans la chambre XPS pour cerner l’évolution possible de valence dans le pic de titane ou de la concentration relative de La/Al (reportez-vous à l’étape 5 pour plus de détails).
  16. Pour s’assurer que la surface de LAO est vierge, transférer l’échantillon dans l’abstrait à la chambre pulvérisation (Figure 7a), qui est conservée en tout temps à une pression de l’ordre de 10-8 mbar.
    Remarque : Effectuant ces expériences ex-situ provoquera l’accumulation de carbone et l’eau sur la surface qui conduit finalement à modifié les résultats.

4. magnetron Sputtering des incrustateurs métalliques :

Remarque : Selon le métal désiré, paramètres, tels que des pressions Ar, dépôts courants et la distance de la cible-à-substrat peut varier légèrement. Il est conseillé d’optimiser chaque procédé de dépôt selon la géométrie de l’installation de pulvérisation utilisée. La procédure suivante décrit la déposition de 3 nm de Co.

  1. Placer l’échantillon avec la surface vers le bas vers la cible.
  2. Insérer des Ar pur à l’intérieur de la chambre de pulvérisation pour parvenir à une atmosphère de propos 4.5x10-4 mbar (environ 100 sccm).
  3. Positionner le substrat (LAO/STO) environ 7 cm de la cible de Co.
  4. Avec l’obturateur fermé, rampe le courant jusqu'à environ 100 mA (36 W) afin que le plasma s’enflamme.
  5. Avec un plasma stable (Figure 7b), abaisser le courant à 80 mA (dépôts actuels) ainsi que l’afflux d’Ar à 5,2 sccm. Veiller à ce que le plasma reste stable.
  6. Avant de bredouiller la cible de Co pendant environ 5 min enlever n’importe quelle couche oxydée qui se sont formées à la surface.
  7. Avec l’échantillon à la température ambiante, ouvrir la trappe et dépôt pour 25 s. fermer l’obturateur pour conclure la déposition.
    1. Pour des expériences de transport, déposez une couche de forme ultérieure d’environ 3 nm de Al (Atotech dont la surface, formant une couche de protection AlOx au contact de l’air) pour éviter l’oxydation de la couche métallique sous-jacente.
      Remarque : Le taux de croissance n’est pas mesuré directement à l’intérieur de la chambre. Pour ce faire, se développer divers échantillons avec des temps différents dépôts tout en utilisant les mêmes paramètres. Ensuite, mesurez l’épaisseur de chaque échantillon à l’aide de rayons x réflectométrie. Effectuer cette procédure une fois pour chaque cible métallique utilisé.
  8. Rampe le courant jusqu'à zéro, fermez la source de l’Ar et la chambre de la pompe.
  9. Transférer une fois de plus le porte-échantillon dans la chambre XPS (Figure 8a) afin d’inspecter le changement possible de valence au niveau 2 p Ti, mais aussi une oxydation possible à l’interface métal/LAO (reportez-vous à l’étape 5 pour plus d’informations).

5. en spectrométrie de photoélectrons Situ :

  1. Placer l’échantillon avec la surface parallèle aligné normal à l’axe d’analyseur électronique (Figure 8b).
  2. Approcher le pistolet à rayons x aussi près que possible de l’échantillon (éviter le contact mécanique entre l’extrémité du pistolet et le porte-échantillon pour éviter tout dégât) et allumez-le.
    1. Dans cette expérience, utiliser une source Mg Kα avec une énergie d’excitation de 1253,6 eV. Définir le filament pour réaliser une émission de courant de 20 mA à une tension d’anode de 15 kV. Au sujet de l’optique-analyseur électronique, choisissez une fente d’entrée de 2 mm de diamètre et d’une sortie à fente avec une forme rectangulaire de 5 x 11 mm.
      Remarque : Reportez-vous au manuel de l’installation XPS utilisé pour plus d’informations concernant les émissions maximales courants et tensions de l’anode. En outre, la taille des feuillets d’entrée et de sortie peut être différente pour les autres configurations spécifiques. Si l’analyseur a des caractéristiques différentes, choisissez les fentes de façon à éviter de trop forte intensité dans l’unité de comptage électronique.
  3. Après avoir allumé le pistolet à rayons x, ce que la chambre soit dans des conditions de vide extrêmement élevées (10-10 mbar plage). Recueillir les spectres d’enquête (entre 0 et énergie de liaison 1200 eV) avec une étape sélectionnée de 0,05 eV, un temps de pause de 0,5 s, une énergie passe entre 30 et 60 eV et un mode objectif suffisant pour réaliser le possible de plus petite taille de spot. Ajustez les valeurs selon la résolution destiné.
    1. Localiser la position des sommets pertinents (Figure 8c). Pour l’amélioration des statistiques, mesurer chaque pic plusieurs fois et les spectres collectés en moyenne.
  4. Analyser les spectres à l’aide de logiciels de traitement adéquat XPS.
    1. Afin d’identifier les électrons d’une transition donnée, définir une gamme d’énergie qui comprend le sommet à analyser.
    2. Créer une courbe de fond appropriée (normalement un arrière-plan Shirley14) et il en soustraire les données d’origine.
    3. À l’aide de références bibliographiques15, recherchez les pics possibles qui composent le pic mesuré. Une attention particulière aux tableaux des distances et des intensités relatives des différents sommets.
      Remarque : Un plus en profondeur de regarder les données XPS est fourni dans la section « Résultats représentant » aussi bien comme Réf.7.

6. magnétotransport expériences :

  1. À l’aide d’une machine ultrasonique de coin-collage, Drahtbonden l’échantillon de métal/LAO/STO avec fils Al ou Au contact de l’interface enfoui ( Figure 9a).
    Remarque : Sélectionnez une distance appropriée de cale à l’échantillon, de force et de temps, selon la configuration utilisée et le type de transport mesure porte.
  2. Utiliser une géométrie 8 fils (van der Pauw - canal 1 - 4 et 4 en géométrie Hall - canal 2-). Pour ce faire, démarrez en contactant l’un des canaux du détenteur de mesure du transport aux quatre coins de l’échantillon en géométrie van der Pauw. Ensuite, contactez un deuxième canal aux contacts fait auparavant dans l’échantillon (Figure 9b).
  3. Vérifier si les contacts sont bons en mesurant la résistance avec un multimètre. Pour s’assurer que l’échantillon soit uniforme, vérifier que la résistance mesurée dans des directions différentes est d’environ la même chose, alors que la van der Pauw R ≈R100010 condition est satisfaite.
    Remarque : Si R100 et R010 sont sensiblement différentes, la mesure de van der Pauw devrait être réalisée dans les deux sens (Réf.16à la suite). Des études antérieures rapportent fort transport électrique anisotrope biens immobiliers à LAO/STO17.
  4. Fixer le support dans une configuration de transport.
    1. Mesurer la résistance (canal 1) jusqu'à 2 K.
    2. À basse température, mesure séquentiellement la magnétorésistance (canal 1) et à effet Hall (canal 2) en balayant un champ magnétique externe et perpendiculaire (à partir de -9 à 9 T), sourcing un courant de typiquement 10 à 100 µA pour échantillons de métal/LAO/STO.
    3. Répétez l’étape 6.4.2. pour 5 K, 10 K, 50 K, 100 K, 200 K et 300 K, afin d’observer l’évolution de la magnétorésistance avec la température.

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Résultats

Le système complet expérimental utilisé pour la croissance et caractérisation est illustré à la Figure 2. Ayant différentes configurations connectées en UHV à travers une chambre de répartition est fortement recommandé de veiller à ce que la surface de l’échantillon après que chaque processus de croissance est conservée intacte. La chambre PLD (Figure 3), le magnetron sputtering (Figure 7) et la cham...

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Discussion

Pendant résiliation du substrat, on doit être extrêmement prudent avec la fois submergée en solution HF. Nous avons observé sous - et over - etched surfaces variables seulement 5 s en ce qui concerne la recette originale. En outre, nous avons observé une dépendance entre la taille de palier de substrat et submergeant de temps. Petites tailles d’étape (inférieure à 100 nm) submergeant 30 s pourrait conduire à l’eau-forte excessive, même si par la suite la procédure recuite peut être suffisante pour reconstruire correcteme...

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Déclarations de divulgation

Les auteurs n’ont rien à divulguer.

Remerciements

Cet ouvrage a reçu le soutien de l’ERC Consolidator Grant #615759 « MINT », la région Île-de-France DIM « Oxymore » (projet « NEIMO ») et le projet ANR « NOMILOPS ». H.N. a été partiellement soutenue par le programme de base-de-Core EPSRC-JSPS, JSPS subvention pour la recherche scientifique (B) (#15 H 03548). A.S. a été soutenu par la Deutsche Forschungsgemeinschaft (HO 53461-1 ; études postdoctorales a.s.). D.C.V. remercie le Ministère Français de l’enseignement supérieur et de recherche et le CNRS pour le financement de sa thèse de doctorat. J.S. remercie l’Université Paris-Saclay (programme D'Alembert) et le CNRS pour le financement de son séjour au CNRS/Thales.

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Matériaux

Liste des matériaux utilisés dans cet article
NomEntrepriseNuméro de catalogueCommentaires
Dépôt laser pulséSURFACEPLD Workstation + système
KrF Excimer LasercohérentCompex Pro 201F
Réflexion Diffraction d’électrons à haute énergie (canon à électrons)R-Dec Co., Ltd.RDA-003Gdistribué en Europe par SURFACE.
Diffraction d’électrons à haute énergie par réflexion (caméra CCD)k-Space Associates, Inc.kSA 400
Atténuateur de faisceau laser variableMetroluxML 2100
Capteur laser excimercohérentJ-50MUV-248
LaAlO3 cibleCrysTecCible monocristalline
SrTiO3 sous-traiteCrysTecPlusieurs tailles différentes. Possibilité de commander TiO2 terminé.
Acide HF tamponnéTechnicBOE 7:1acide fluorhydrique tamponné = BOE 7:1 (HF : NH4F = 12,5 : 87,5 %) in  ; Qualité VLSI.
Pâte d’argentDuPont4929NComposite d’argent conducteur.
Nettoyeur à ultrasonsBransonic12Nettoyage par ultrasons Bain
Tube FourAET TechnologiesFour de traitement thermique
Bécher en verre borosilicatéVWR213-1128Iow form
Beaker en PTFEDynalonBeaker
Support de substrat « dipper"Eberlé ;Goustillage
magnétronde pulvérisationPLASSYS5 chambres pour cibles.
Cibles métalliquesNeyco S.A.Pureté > 99,9 %
spectroscopie photoélectronique à rayons XOmicronSystème XPS
Source de rayons XOmicronDAR 400Source de rayons X à double anode.
Analyseur d’énergieOmicronEA 125
Microscopie à force atomiqueBruker InnovaAFM
Sondes de microscopie à force atomiqueOlympusOMCL-AC160TS-R3Micro Cantilevers
Liaison par filKulicke & Soffa4523AD
PPMSQuantum DesignPPMS Aimant Dynacool9T.
de cluster UHVen PTFE sur mesure Système Système de personnalisé

Références

  1. Ohtomo, A., Hwang, H. Y. A high-mobility electron gas at the LaAlO3/SrTiO3 heterointerface. Nature. 427, 423-426 (2004).
  2. Stornaiuolo, D., et al. Tunable spin polarization and superconductivity in engineered oxide interfaces. Nat. Mater. 15 (3), 278-283 (2015).
  3. Chen, Y. Z., et al. Extreme mobility enhancement of two-dimensional electron gases at oxide interfaces by charge-transfer-induced modulation doping. Nat. Mater. 14 (8), 801-806 (2015).
  4. Rödel, T. C., et al. Universal Fabrication of 2D Electron Systems in Functional Oxides. Adv. Mater. 28 (10), 1976-1980 (2016).
  5. Xie, Y., Hikita, Y., Bell, C., Hwang, H. Y. Control of electronic conduction at an oxide heterointerface using surface polar adsorbates. Nat. Commun. 2, 494(2011).
  6. Scheiderer, P., Pfaff, F., Gabel, J., Kamp, M., Sing, M., Claessen, R. Surface-interface coupling in an oxide heterostructure: Impact of adsorbates on LaAlO3/SrTiO3. Phys. Rev. B. 92 (19), (2015).
  7. Vaz, D. C., et al. Tuning Up or Down the Critical Thickness in LaAlO3/SrTiO3 through In Situ Deposition of Metal Overlayers. Adv. Mater. 29 (28), 1700486(2017).
  8. Schlom, D. G. Perspective: Oxide molecular-beam epitaxy rocks. APL Mater. 3 (6), 1-6 (2015).
  9. Segal, Y., Ngai, J. H., Reiner, J. W., Walker, F. J., Ahn, C. H. X-ray photoemission studies of the metal-insulator transition in LaAlO3/SrTiO3 structures grown by molecular beam epitaxy. Phys. Rev. B. 80 (24), 241107(2009).
  10. Dildar, I. M., et al. Growing LaAlO3/SrTiO3 interfaces by sputter deposition. AIP Adv. 5 (6), 67156(2015).
  11. Kawasaki, M., et al. Atomic control of the SrTiO3 crystal surface. Science (80-). 266, 1540(1994).
  12. Zhang, J., et al. Depth-resolved subsurface defects in chemically etched SrTiO3. Appl. Phys. Lett. 94 (9), 1-4 (2009).
  13. Connell, J. G., Isaac, B. J., Ekanayake, G. B., Strachan, D. R., Seo, S. S. A. Preparation of atomically flat SrTiO3 surfaces using a deionized-water leaching and thermal annealing procedure. Appl. Phys. Lett. 101 (25), 98-101 (2012).
  14. van der Heide, P. X-ray Photoelectron Spectroscopy: An introduction to Principles and Practices. 2011, (2011).
  15. Wagner, C. D., Riggs, W. M., Davis, L. E., Moulder, J. F. Handbook of X-ray Photoelectron Spectroscopy. , John Wiley & Sons, Inc. Eden Prairie, Minnesota, USA. (1979).
  16. van der Pauw, L. J. A method of measuring the resistivity and Hall coefficient on lamellae of arbitrary shape. Philips Tech. Rev. 20, 220-224 (1958).
  17. Brinks, P., Siemons, W., Kleibeuker, J. E., Koster, G., Rijnders, G., Huijben, M. Anisotropic electrical transport properties of a two-dimensional electron gas at SrTiO3-LaAlO3 interfaces. Appl. Phys. Lett. 98 (24), 242904(2011).
  18. Lesne, E. Non-Equilibrium Spin Accumulation Phenomenon at the LaAlO3/SrTiO3(001) Quasi-Two-Dimensional Electron System. , Université Pierre et Marie Curie. France. Ph.D. Thesis (2015).
  19. Sato, H. K., Bell, C., Hikita, Y., Hwang, H. Y. Stoichiometry control of the electronic properties of the LaAlO3/SrTiO3 heterointerface. Appl. Phys. Lett. 102 (25), 251602(2013).
  20. Warusawithana, M. P., et al. LaAlO3 stoichiometry is key to electron liquid formation at LaAlO3/SrTiO3 interfaces. Nat. Commun. 4, (2013).
  21. Arras, R., Ruiz, V. G., Pickett, W. E., Pentcheva, R. Tuning the two-dimensional electron gas at the LaAlO3/SrTiO3(001) interface by metallic contacts. Phys. Rev. B. 85 (12), (2012).
  22. Fu, Q., Wagner, T. Interaction of nanostructured metal overlayers with oxide surfaces. Surf. Sci. Rep. 62 (11), 431-498 (2007).
  23. Chen, Y., et al. Metallic and Insulating Interfaces of Amorphous SrTiO3-based Oxide Heterostructures. Nano Lett. 11 (9), 3774-3778 (2011).
  24. Posadas, A. B., et al. Scavenging of oxygen from SrTiO3 during oxide thin film deposition and the formation of interfacial 2DEGs. J. Appl. Phys. 121 (10), (2017).
  25. Sing, M., et al. Profiling the interface electron gas of LaAlO3/SrTiO3 heterostructures with hard x-ray photoelectron spectroscopy. Phys. Rev. Lett. 102 (17), (2009).
  26. Hasegawa, S. Reflection High-Energy Electron. Charact. Mater. , (October 2012) 1925-1938 (2012).
  27. Wrobel, F., et al. Comparative study of LaNiO3/LaAlO3 heterostructures grown by pulsed laser deposition and oxide molecular beam epitaxy. Appl. Phys. Lett. 110 (4), 0-5 (2017).
  28. Blank, D. H. A., Dekkers, M., Rijnders, G. Pulsed laser deposition in Twente: from research tool towards industrial deposition. J. Phys. D. Appl. Phys. 47 (3), 34006(2014).
  29. Preziosi, D., Sander, A., Barthélémy, A., Bibes, M. Reproducibility and off-stoichiometry issues in nickelate thin films grown by pulsed laser deposition. AIP Adv. 7 (1), (2017).
  30. Hensling, F. V. E., Xu, C., Gunkel, F., Dittmann, R. Unraveling the enhanced Oxygen Vacancy Formation in Complex Oxides during Annealing and Growth. Sci. Rep. 7, 39953(2017).
  31. Xu, C., Bäumer, C., Heinen, R. A., Hoffmann-Eifert, S., Gunkel, F., Dittmann, R. Disentanglement of growth dynamic and thermodynamic effects in LaAlO3/SrTiO3 heterostructures. Sci. Rep. 6, 22410(2016).
  32. Breckenfeld, E., et al. Effect of growth induced (non)stoichiometry on interfacial conductance in LaAlO3/SrTiO3. Phys. Rev. Lett. 110 (19), (2013).

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