Présenté ici est un protocole pour analyser les changements nanostructuraux au cours de biais in situ avec la microscopie électronique de transmission (TEM) pour une structure métallique empilée isolant-métal. Il a des applications significatives dans la commutation résistive barres transversales pour la prochaine génération de circuits logiques programmables et matériel de neuromimétisme, pour révéler leurs mécanismes de fonctionnement sous-jacents et l’applicabilité pratique.
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Article de méthode
Microscopie électronique de transmission in situ avec biais et fabrication de barres transversales asymétriques basées sur la phase mixte a-VOx
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Dans cet article
Résumé
Résumé
L’architecture de barre transversale de commutation résistive est fortement désirée dans le domaine des mémoires numériques en raison des avantages à faible coût et à haute densité. Différents matériaux présentent une variabilité des propriétés de commutation résistives en raison de la nature intrinsèque du matériau utilisé, ce qui entraîne des divergences sur le terrain en raison des mécanismes de fonctionnement sous-jacents. Cela met en évidence la nécessité d’une technique fiable pour comprendre les mécanismes à l’aide d’observations nanostructurales. Ce protocole explique un processus détaillé et une méthodologie d’analyse nanostructurale in situ à la suite d’un biais électrique à l’aide de la microscopie électronique de transmission (TEM). Il fournit des preuves visuelles et fiables des changements nanostructuraux sous-jacents dans les opérations de mémoire en temps réel. La méthodologie de fabrication et de caractérisation électrique des structures asymétriques à barre transversale incorporant de l’oxyde de vanadium amorphe est également incluse. Le protocole expliqué ici pour les films d’oxyde de vanadium peut être facilement étendu à tout autre matériel dans une structure en métal-diélectrique-métal en sandwich. On prévoit que les barres transversales de commutation résistives serviront la logique programmable et les circuits neuromorphiques pour les dispositifs de mémoire de prochaine génération, compte tenu de la compréhension des mécanismes de fonctionnement. Ce protocole révèle le mécanisme de commutation d’une manière fiable, opportune et rentable dans n’importe quel type de matériaux de commutation résistive, et prédit ainsi l’applicabilité de l’appareil.
Introduction
Les mémoires d’oxyde de changement de résistance sont de plus en plus utilisées comme pierre angulaire pour de nouvelles architectures de mémoire et de logique en raison de leur vitesse de commutation compatible, de leur structure cellulaire plus petite et de la capacité d’être conçues dans des tableaux de barres transversales tridimensionnelles (3D) degrande capacité 1. À ce jour, plusieurs types de commutation ont été signalés pour les dispositifs de commutationrésistive 2,3. Les comportements courants de commutation des oxydes métalliques sont unipolaires, bipolaires, résistatifs complémentaires et commutation volatile des seuils. En ajoutant à la complexité, une seule cellule a été signalé pour montrer les performances de commutation résistive multifonctionnelleainsi que 4,5,6.
Cette variabilité signifie que des investigations nanostructurales sont nécessaires pour comprendre les origines des différents comportements de mémoire et des mécanismes de commutation correspondants pour développer la commutation clairement définie dépendante de l’état pour l’utilité pratique. Les techniques couramment rapportées pour comprendre les mécanismes de commutation sont le profilage en profondeur avec spectroscopie photoélectron à rayons X (XPS)7,8, spectroscopie de masse ionique secondaire nanométrique (nano-SIMS)6, spectroscopie de photoluminescence nondestructive (PL)8, caractérisation électrique de différentes tailles et épaisseurs d’oxyde fonctionnel des dispositifs, nanoindentation7, microscopie électronique de transmission (TEM), spectroscopie de rayons X énergisante (EDX), et spectroscopie de perte d’énergie électronique (EELS) sur la lamella transversale dans une chambre TEM6,8. Toutes les techniques ci-dessus ont fourni des informations satisfaisantes sur les mécanismes de commutation. Cependant, dans la plupart des techniques, plus d’un échantillon est nécessaire pour l’analyse, y compris les dispositifs vierges, électroformés, réglés et réinitialisés, pour comprendre le comportement complet de commutation. Cela augmente la complexité expérimentale et prend beaucoup de temps. En outre, les taux d’échec sont élevés, parce que la localisation d’un filament sous-échelle dans un dispositif de quelques microns de taille est difficile. Par conséquent, les expériences in situ sont importantes dans les caractérisations nanostructurales pour comprendre les mécanismes de fonctionnement, car elles fournissent des preuves dans des expériences en temps réel.
Présenté est un protocole pour la conduite in situ TEM avec biais électrique pour métal isolant-métal (MIM) piles de dispositifs asymétriques de commutation résistive point de croisement. L’objectif principal de ce protocole est de fournir une méthodologie détaillée pour la préparation de la lamella à l’aide d’un faisceau ion focal (FIB) et d’une configuration expérimentale in situ pour le TEM et le biais électrique. Le processus est expliqué à l’aide d’une étude représentative des dispositifs asymétriques à points croisés basés sur de l’oxyde de vanadium amorphe à phase mixte (a-VOx)4. Également présenté est le processus de fabrication des dispositifs à points croisés incorporant un -VOx, qui peut être facilement mis à l’échelle jusqu’à barres transversales, en utilisant des processus de fabrication micro-nano standard. Ce processus de fabrication est important car il intègre dans les barres transversales un-VOx qui se dissout dans l’eau.
L’avantage de ce protocole est qu’avec une seule lamella, des changements nanostructuraux peuvent être observés dans TEM, contrairement aux autres techniques, où un minimum de trois dispositifs ou lamellae sont nécessaires. Cela simplifie considérablement le processus et réduit le temps, les coûts et les efforts tout en fournissant des preuves visuelles fiables des changements nanostructuraux dans les opérations en temps réel. En outre, il est conçu avec des procédés de fabrication de micro-nano standard, des techniques de microscopie et des instruments de manière innovante pour établir sa nouveauté et combler les lacunes de la recherche.
Dans l’étude représentative décrite ici pour un-VOx-basedcross-point dispositifs, le protocole in situ TEM aide à comprendre le mécanisme de commutation derrière apolaire et volatile seuil de commutation4. Le processus et la méthodologie développés pour observer les changements nanostructuraux d’un-VOx pendant le biais in situ peuvent être facilement étendus à la température in situ, et la température in situ et le biais simultanément, en remplaçant simplement la puce de montage lamella, et à tout autre matériau comprenant deux couches ou plus de matériel fonctionnel dans une structure en sandwich métal-isolant-métal. Il permet de révéler le mécanisme de fonctionnement sous-jacent et d’expliquer les caractéristiques électriques ou thermiques.
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Protocole
1. Processus de fabrication et caractérisation électrique
- Utilisez la photolithographie standard d’inversion d’image9 pour modeler l’électrode inférieure (couche BE 1) avec photorésistance des appareils en utilisant les paramètres suivants :
- Faire tourner le photorésiste à 3 000 r/min, le cuire au four à 90 °C pendant 60 s, exposer avec 25 mJ/cm2 avec un laser de 405 nm, cuire au four à 120 °C pendant 120 s, effectuer une exposition aux inondations avec 21 mW/cm2 et un laser de 400 nm, se développer à l’aide d’un développeur et rincer à l’eau déionisée.
- Déposer 5 nm de titane (Ti) pour l’adhérence et 15 nm de platine (Pt) sur le dessus avec un système d’évaporateur de faisceau d’électrons avec le substrat modelé sur la couche 1.
- Soulevez les métaux déposés en plaçant le substrat dans un bain d’acétone pendant ~20 minutes. Ensuite, appliquez des vibrations ultrasoniques pendant 2 min, et rincez avec de l’acétone et de l’alcool isopropylique (IPA) pour compléter les modèles BE. Répétez si le décollage n’est pas propre (figure 1A, étape 1).
- Modeler la couche d’oxyde fonctionnel (couche 2) avec photolithographie au-dessus du BE tel que décrit à l’étape 1.1.
- Déposer ~100 nm d’un-VOx et 5 nm de Ti sur le dessus de la couche 2 à l’aide d’un système de pulvérisation10.
- Soulevez l’oxyde fonctionnel en plaçant le substrat dans un bain d’acétone et en appliquant manuellement des vibrations ultrasoniques pulsées avec des impulsions de 2 à 3 s pour finaliser les modèles d’oxyde fonctionnel. Répétez la procédure si les motifs ne sont pas propres. (Figure 1A, étape 2 et étape 3)
- De même, complétez les modèles d’électrode supérieure (TE) (couche 3) avec Ti_20 nm/Pt_200 nm à l’aide de la photolithographie d’inversion d’image, de l’évaporation du faisceau électronique et du processus de décollage décrit à l’étape 1. (Figure 1A, étape 4)
REMARQUE : Ceci complète la fabrication du dispositif de point de croix, figure 1B. - Effectuez une analyse électrique et de température sur l’appareil fabriqué pour comprendre ses performances de commutation de résistance.
- Utilisez le compteur source avec un système de mesure I-V à courant direct à deux sondes (DC) et une station de sonde pour les mesures électriques.
- Maintenez toujours la conformité actuelle pertinente pour éviter d’endommager les appareils.
- Pour analyser le comportement actuel de l’appareil, effectuez une analyse contrôlée par tension et appliquez des balayages de tension à partir d’une basse tension de 0,1 V en biais positif et en augmentant lentement jusqu’à ce que l’électroformation soit observée.
REMARQUE : L’électroformation est un événement unique au cours duquel quelques filaments conductrices à l’échelle nanométrique sont formés dans l’oxyde fonctionnel initialement isolant à une tension particulière, qui dépend des propriétés matérielles intrinsèques et des dimensions de l’appareil. À ce stade, une baisse soudaine de résistance ou une augmentation du courant est observée sur le graphique de tension actuelle en raison d’une trajectoire conductrice formée. - Après l’électroformation, appliquez des balayages de tension bidirectionnels pour obtenir des performances volatiles de commutation de seuil. Ajustez la tension pour atteindre un rapport ON/OFF élevé. Dans ce cas, un rapport de commutation d’environ 10 a été atteint.
- Analyser les caractéristiques de tension actuelle à différentes températures, de la température ambiante à 90 °C, en augmentant en 10 °C et en retour à la température ambiante à l’aide d’un stade à température contrôlée.
2. Gridbar et montage biaisé de copeaux
- Concevoir la barre de grille optimisée FIB dans le logiciel CAO et la fabriquer à l’aide de techniques d’usinage standard à l’interne pour monter les copeaux biaisés/chauffants utilisés pour les expériences in situ TEM, comme le montre la figure 2.
REMARQUE : La figure 2A montre des parties distinctes de la barre de grille pour monter trois copeaux simultanément dans les tranchées carrées. La figure 2B montre la section de tranchées carrées zoomées conçue pour s’adapter aux copeaux de biais/chauffant in situ disponibles dans le commerce pour TEM. - Nettoyez la puce biaisée en la plaçant dans une boîte de Pétri en verre remplie d’acétone et tournez doucement pendant 2 min. Retirez ensuite la puce et placez-la dans une boîte de Pétri remplie de méthanol et faites pivoter doucement pendant 2 min. Enfin, séchez-le avec de l’azote à basse pression.
REMARQUE : Les puces biaisées achetées commercialement, appelées puces électroniques, sont recouvertes d’un revêtement photorésistant pour se protéger. - Alignez la puce biaisée préchaurée dans des tranchées carrées de barre de grille, comme on le voit à la figure 2C.
- Fixez le couvercle de grille sur le dessus de la puce biaisée avec des vis pour finaliser le placement de la puce E sur la barre de grille (Figure 2D).
3. Préparation de Lamella, montage sur la puce biaisante utilisant le faisceau focalisé d’ion, et microscopie électronique de transmission in situ
- Fabriquer les échantillons séparément comme décrit dans la section 1 avec un BE plus épais de Ti_10 nm/Pt_100 nm, comme on le voit dans la figure 3A.
- Montez l’échantillon nouvellement préparé sur un talon métallique à l’aide de ruban de carbone conductrice et chargez-le dans la chambre FIB. Appliquez du ruban supplémentaire sur l’échantillon pour l’échouement afin d’éviter les problèmes de charge.
- Chargez la barre de grille montée sur puce biaisée dans la chambre à une inclinaison de 52 ° (voir la figure 3B). Ce sera perpendiculaire ou parallèle à la colonne de faisceau iion en fonction de la rotation de l’étape.
- Concentrez-vous, astigmate, et alignez le faisceau d’électrons sur une surface d’échantillon utilisant le panneau de commande physique de microscope et le logiciel sur des emplacements de préparation de lamella.
- Vérifiez la hauteur eucentrique de l’emplacement de l’échantillon focalisé et la coïncidence du faisceau de faisceaux d’électrons et du faisceau iion.
REMARQUE : La hauteur eucentrique est la position où l’image de l’échantillon ne bouge pas lorsque l’échantillon est incliné. - Cliquez sur le programme Auto TEM (programme automatique de préparation lamella) pour l’exécuter sur l’emplacement de l’échantillon ciblé à l’aide du logiciel de contrôle du microscope. Le programme automatique suit la séquence décrite ci-dessous.
REMARQUE : Cela complétera le processus de création d’un TEM lamella (Figure 4). Les progrès du programme AutoTEM peuvent être observés en direct sur l’écran de bureau.- Créer des marqueurs d’alignement fiducial croisés avec fraisage de silicium et déposer une couche protectrice du carbone de 1,5 μm d’épaisseur sur la zone de 20 μm x 5 μm entre les marqueurs d’alignement.
- Creusez des tranchées de chaque côté de la couche protectrice du carbone avec un courant de faisceau ion de 5 nA pour créer la lamella.
- Amincir la lamella avec un courant de faisceau ion de 1 nA d’abord, puis avec 300 pA courant de faisceau ion pour atteindre une épaisseur de 1 μm.
- Inclinez l’échantillon à 7° pour effectuer une coupe J sur la lamella pour la séparation du substrat.
- Inclinez l’échantillon à 0° (c.-à-d. perpendiculairement à la colonne de faisceau d’électrons) et attachez la lamella à l’aiguille manipulatrice en brandissant à l’aide de Pt (Figure 5A).
- Après attachement au micromanipulateur, séparez la lamella du substrat avec la coupe finale et rétractez lentement le micromanipulateur (Figure 5B).
- Concentrez le faisceau sur le bord supérieur de la puce biaisante sur la barre de grille, la position de montage lamella.
- Amenez la lamella lentement vers la puce biaisée avec l’aiguille du manipulateur( Figure 6A).
- Alignez la lamella au centre de l’écart de 17 μm sur le bord supérieur de la puce biaisée. Déplacez-le lentement vers le bas jusqu’à ce qu’il touche à peine la surface de la puce et souder les bords du bas de la lamelles à la puce à l’aide de Pt (Figure 6B).
- Couper le micromanipulateur libre de la lamella avec du silicium fraisant et rétracter le micromanipulateur.
- Connectez les bords supérieur de la lamella avec des traces pt aux deux électrodes de la puce biaisée pour les connexions électriques (Figure 6C).
REMARQUE : Le TE et le BE sont court-courts à ce stade, tant sur les côtés gauche que droit. - Amincir la région centrale de la lamella d’abord en utilisant 300 pA, puis avec 100 faisceaux d’ion pA pour rendre la lamella de moins de 100 nm d’épaisseur (Figure 6D) en inclinant le spécimen avant et arrière de 2° pour assurer des visages parallèles et une épaisseur uniforme.
- Polir la couche endommagée par le faisceau iion avec le faisceau Ga accélérant la tension de 5 kV à un angle de 5° à la surface sur les deux faces.
- Supprimez la connexion courte entre les électrodes supérieure et inférieure de l’appareil avec des coupes d’isolement dans la région éclaircie pour créer un chemin actuel de BE à TE à travers la région active (Figure 7A).
- Montez la puce biaisée avec lamella sur le support de puce biaisé, puis chargez le support de puce biaisé dans la chambre TEM.
- Connectez les fils du support de puce biaisé au compteur source et à un PC de commande.
REMARQUE : Placez soigneusement les fils de connexion pour soulager la tension et minimiser les vibrations pendant l’expérience. - Attendez que la pression de la chambre TEM tombe à 4e-5 Torr, puis concentrez-vous, astigmate, et alignez le faisceau d’électrons sur une section transversale de la surface lamella à l’aide des boutons de commande TEM.
- Appliquez des balayages de tension ou une tension constante à différentes tensions biaisées et recueillez les micrographes TEM in situ.
REMARQUE : Les données relatives aux modèles de diffraction, à la spectroscopie des rayons X à diffraction électronique (EDX) et à la spectroscopie de perte d’énergie électronique (EELS) peuvent également être recueillies à différentes tensions biaisées in situ.
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Résultats
Les résultats obtenus à l’aide de ce protocole pour les dispositifs à pointscroisés a-VOx sont expliqués à la figure 8. La figure 8A montre le micrographe TEM de la lamella intacte. Ici, les modèles de diffraction (inset) indiquent la nature amorphe du film d’oxyde. Pour les mesures in situ du TEM, des tensions contrôlées ont été appliquées à partir de 25 mV à 8 V en étapes de 20 mV avec l’électrode inférieure (BE) positivement biais...
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Discussion
Cet article explique le protocole pour le biais in situ avec la microscopie électronique de transmission comprenant le processus de fabrication pour l’appareil, la conception de barre de grille pour le montage biaisant de puce, la préparation de lamella et le montage sur la puce biaisante, et TEM avec le biais in situ.
La méthodologie de fabrication des dispositifs à points croisés, qui peut être facilement mise à l’échelle jusqu’aux structures transversales, est expliquée. Le plafonnement ti ...
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Déclarations de divulgation
Les auteurs n’ont rien à divulguer.
Remerciements
Ces travaux ont été réalisés en partie au Micro Nano Research Facility de l’Université RMIT, dans le nœud victorien de l’Australian National Fabrication Facility (ANFF). Les auteurs reconnaissent les installations et l’assistance scientifique et technique du Microscopie, Microanalysis Facility de l’Université RMIT, un laboratoire lié de la Microscopie Australie. Le soutien aux bourses d’études du programme australian Postgraduate Award (APA)/Research Training Program (RTP) du gouvernement australien est reconnu. Nous remercions le professeur Madhu Bhaskaran, le professeur agrégé Sumeet Walia, le Dr Matthew Field et M. Brenton Cook pour leurs conseils et leurs discussions utiles.
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Matériaux
| Nom | Entreprise | Numéro de catalogue | Commentaires |
|---|---|---|---|
| Système de traitement de résine | EV group | EVG 101 | |
| Acetone | Chem-Supply | AA008 | |
| Puce de polarisation - E-chip | Protochips | E-FEF01-A4 | |
| Développeur | MMRC | AZ 400K | |
| Évaporateur à faisceau d’électrons - PVD 75 | Kurt J Leskar | PRO Line - eKLipse | |
| Système de faisceau | d’ions focalisésThermo Fisher - Système FEI | Scios DualBeamTM | |
| Plaques chauffantes | Brewer Science Inc. | 1300X | |
| Magnetron Sputterer | Kurt J Leskar PRO | Line | |
| Aligneur de masque | Karl Suss | MA6 | |
| Aligneur sans masque | Heildberg instruments | MLA150 | |
| Methanol | Fisher scientific | M/4056 | |
| Phototresist | MMRC | AZ 5412E | |
| Pt source pour évaporateur | à faisceau d’électronsUnicore | ||
| Le support de puce électronique Fusion | Protochips | Fusion 350 | |
| Source Ti pour évaporateur à faisceau d’électrons | Unicore | ||
| Microscope électronique à transmission | JEOL | JEM 2100F |
Références
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- Rupp, J. A., et al. Different threshold and bipolar resistive switching mechanisms in reactively sputtered amorphous undoped and Cr-doped vanadium oxide thin films. Journal of Applied Physics. 123 (4), 044502(2018).
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Réimpressions et autorisations
