Article de méthode

Spectroscopie de piézoréflectance des transitions optiques dans les cristaux stratifiés de van der Waals

107 vues

⸱

DOI :

10.3791/70205

⸱

22 mai 2026

 ,  , 
1Wrocław University of Science and Technology

Dans cet article

Résumé

Nous présentons un protocole reproductible de spectroscopie de piézoréflectance par modulation de déformation qui permet la mesure de ΔR/R par détection de verrouillage pour les cristaux de van der Waals transférés sur piézocéramique, et les résultats aboutissent à la caractérisation de transitions optiques directes à travers des spectres ΔR/R en utilisant un ajustement en troisième dérivée avec la formule d’Aspnes.

Résumé

L’objectif de ce protocole est de permettre l’identification précise des transitions optiques directes dans les semi-conducteurs de van der Waals par spectroscopie de piézoréflectance. La méthode applique une petite modulation périodique de la déformation à un échantillon monté sur un transducteur piézoélectrique et détecte la variation de réflectance avec un amplificateur de verrouillage, produisant des spectres de type dérivé dans lesquels un signal de fond est éliminé et où les caractéristiques de bord de bande deviennent prononcées. Le flux de travail détaille l’assemblage d’une installation optique à large bande à voie unique (source halogène, monochromateur, optique de microscope, photodiode en silicium), l’intégration d’un préamplificateur à faible bruit et d’une électronique verrouillable, ainsi qu’une connexion sûre haute tension à la piézocéramique. Les instructions par étapes couvrent l’exfoliation et le transfert des éclats, l’application d’adhésif ultra-fin, les contacts électriques en pâte d’argent avec durcissement à température ambiante, ainsi que l’acquisition du composant AC (ΔR) et du composant DC (R) – réflectance référencée par le chopper. Le traitement des données comprend la correction de base, le calcul de ΔR/R, et l’ajustement avec des formes de raies standard de la troisième dérivée pour extraire les énergies de transition, les élargissements, les phases et les forces relatives. Les réglages représentatifs et les guides de dépannage optimisent le rapport signal/bruit tout en préservant la précision spectrale. Comparée au contraste de réflectance et à la photoréflectance, cette approche améliore les résultats pour les transitions réactives à la déformation et reste efficace lorsque la modulation intrinsèque du champ électrique est faible. Le protocole supporte la cartographie à l’échelle micrométrique et la compatibilité des couches fines au volume, et il est encouragé à compléter par des mesures par photoluminescence ou Raman, offrant ainsi une voie robuste et généralisable pour la caractérisation optique des semi-conducteurs en couches.

Introduction

La spectroscopie piézoréflectance (PzR) est une variante de la spectroscopie de modulation par modulation de déformation qui exploite des interactions lumière-matière bien établies pour extraire avec grande précision des énergies excitoniques et de transitions bande àbande 1. Dans PzR, l’échantillon est monté sur un transducteur piézoélectrique ; Une tension alternative appliquée génère une petite déformation périodique (δa/a) qui perturbe le réseau cristallin et module la structure de bande électronique, principalement le gap de bande. Cela induit des changements synchrones dans la fonction diélectrique complexe et donc dans la réflectance, ΔR, qui sont détectés par des méthodes sensibles à la phase (lock-in) pour produire des formes de raies similaires à des dérivées avec le fond à variation lente fortement supprimé. L’objectif est de permettre une caractérisation optique quantitative des cristaux de van der Waals (vdW) et des microstructures semi-conductrices – y compris les superréseaux, les puits quantiques et les hétérojonctions – en révélant des caractéristiques faibles de bord de bande souvent invisibles dans le contraste de réflectance conventionnel (RC) et en fournissant une maîtrise contrôlée du couplage déformation-exciton pertinent pour les applications électroniques et optoélectroniquesavancées 2,3,4. 5,6. Le protocole est compatible avec les éclats à l’échelle micrométrique et peut être co-enregistré avec des mesures de photoluminescence ou de Raman pour une analyse multimodale sous contrainte accordable. De plus, nous étudions une configuration sans adhésif dans laquelle les cristaux de vdW sont exfoliés directement sur des piézocéramiques pour mesurer la micropiézoréflectance (μPzR) dans des éclats vdWde taille micron 7.

Comparé au contraste de réflectance, généralement appliqué aux cristaux vdW et aux hétérostructures 8,9, la piézoréflectance offre plusieurs avantages pratiques et analytiques. Parce que le signal PzR détecté par verrouillage est intrinsèquement normalisé à ΔR/R, la forme de la raie spectrale est préservée même lorsque le débit absolu dérivede 1, à condition que le flux de photons soit suffisant pour un bon rapport signal/bruit. La nature dérivée des spectres de modulation supprime les arrière-plans lentement variables et accentue les transitions optiques liées à un point critique de la densité optique totale des états, ce qui améliore la résolution énergétique et permet une extraction fiable même des transitions excitoniques interbandes faibles et de bandeà bande 11,12. Les mesures PzR sondent sélectivement uniquement les transitions dont les paramètres (énergie de transition E, intensité I ou Γ élargissante) répondent à la déformation appliquée ; Par conséquent, les régions spectrales insensibles à la contrainte ne produisent aucun signal, tandis que les transitions véritablement réactives se distinguent par un contrasteélevé 1,13,14. En revanche, RC repose sur la soustraction de deux spectres de réflectance mesurés indépendamment (échantillon et référence provenant généralement du substrat), de sorte que tout petit décalage ou dérive se traduit par une grande base de base non nulle sur toute la plage spectrale ; les transitions faibles peuvent donc être masquées par ce fond, une limitation explicitement démontrée dans les matériaux où RC ne parvient pas à résoudre les caractéristiques interbandes qui restent présentes dans PzR (par exemple, FePS₃ et NiPS₃), tandis que les transitions fortes dans MoS₂ restent visibles par l’une ou l’autre méthode7.

En tant que contrepartie modulée en contrainte de la réflectance conventionnelle, PzR définit une branche distincte de la spectroscopie de modulation dans laquelle une contrainte uniaxiale ou coplanaire périodique isole des caractéristiques de type dérivée directement liées aux potentiels de déformation et aux règles de sélectionde symétrie 1,15,16,17,18,19,20,21,22,23 ,24. Située dans les six décennies de spectroscopie de modulation, la réflectance piézomodulée a évolué de sa première application des années 1960 dans la mesure de semi-conducteurs de groupes IV/III–V en une sonde polyvalente des potentiels de déformation, du caractère porteur et de la structure excitonique à travers des cristaux en vrac, des hétérostructures et des matériaux vdW 1,15,16,18,19,25,26 ,27. PzR est apparu au début des années 1960 avec des démonstrations marquantes de la piézoréflectance dans Ge15 et Si28, ainsi que de la piézo-électroréflectance à travers Ge, GaAs et Si. La théorie/expérimentation fondamentale du début des années 1970 a consolidé le formalisme et fourni des revuescomplètes 1,25. Une renaissance ultérieure a établi PzR comme une sonde directe des potentiels de déformation dans la limite élastique et comme une technique sensible à l’étatvibronique 17, qui a catalysé des applications aux hétérostructures contraintes dans les années 1990 – résolvant le caractère électron/trou et la localisation spatiale dans les épicouches, puits quantiques et superréseaux sous des géométries uniaxiales ou coplanairescontrôlées 18. Dans les années 2000 et au-delà, le champ d’application s’est étendu aux nanostructures semi-conductrices et aux matériaux van der Waals (vdW) – capturant les transitions d’état confiné dans les points quantiquesde surface 19 et sondant les structures de bandes électroniques dans les TMD et alliages26,27. Un fil conducteur central de cette littérature est l’application d’une contrainte bien contrôlée, modulée périodiquement : via des transducteurs piézoélectriques sur des monocristaux, sur des films métalliquesévaporés 21,22, ou par une flexion à basse fréquence de cristaux ioniques et métalliques (par exemple, KI, KBr, Cu)23, complétée par un appareil permettant une contrainte uniaxiale combinéestatique et dynamique 24. S’appuyant sur ce corpus, notre méthode vise les opportunités ouvertes pour les cristaux de vdW et les hétérostructures – sondant des transitions excitoniques pouvant être faibles ou invisibles dans le contraste de réflectance, permettant le couplage de contrainte, et intégrant PzR avec des mesures PL ou la spectroscopie Raman pour une caractérisation multimodale résolue pardéformation 19,26,27 . Ainsi, les lecteurs peuvent positionner PzR à côté et en combinaison avec des sondes optiques établies lors de l’évaluation de l’adéquation de leurs systèmes.

Accès restreint. Veuillez vous connecter ou commencer un essai pour afficher ce contenu.

Protocole

1. Assemblage du système pour les mesures de piézoréflectance (ΔR/R) avec la technique de verrouillage

  1. Construire le chemin optique pour effectuer des mesures de piézoréflectance en configuration sombre à l’aide d’une source lumineuse halogène à large bande, d’un monochromateur, d’une fente de sortie avec ouverture réglable, d’optiques à guidage de faisceau, d’un étage d’échantillonnage avec microcontrôleurs XYZ, d’une lentille micro-objective et d’un détecteur (par exemple, détecteur de photodiode à code PIN en silicium). Acheminez un aperçu du faisceau vers une caméra CCD pour l’alignement (Figure 1).

figure-protocol-1
Figure 1 : Schéma de la configuration expérimentale. Section rose uniquement pour les mesures de réflectance référencées par l’hélicoptère avec un meilleur rapport signal/bruit. Veuillez cliquer ici pour voir une version agrandie de cette figurine.

  1. Intégrez la chaîne électronique en ajoutant un préamplificateur à faible bruit entre la photodiode et l’amplificateur verrouillable. Acheminez la composante AC et la composante DC du signal détecté vers l’amplificateur verrouillé.
  2. Connectez un générateur de tension fonction/AC à l’élément piézocéramique via des câbles isolés. Dirigez la sortie de référence du chopper vers le verrouillage pour les mesures de réflectance.
  3. Développer une application de contrôle et d’acquisition (par exemple, LabVIEW) qui communique avec le monochromateur et l’amplificateur verrouillé, lit le signal du détecteur et écrit les résultats dans un fichier texte. Configurez les pilotes d’instruments et les ports de communication sur l’ordinateur hôte. Voir la Figure 2 pour un exemple de diagramme en blocs applicatif.
  4. Connectez la sortie verrouillée à un ordinateur pour l’enregistrement des données. Après l’alignement optique, l’expérience peut être mise en pause avec le système éteint.

figure-protocol-2
Figure 2 : Flux de travail logiciel pour le contrôle du verrouillage monochromateur et l’acquisition de données. Schéma bloc du programme de contrôle (par exemple, LabVIEW). Veuillez cliquer ici pour voir une version agrandie de cette figurine.

REMARQUE : L’application de contrôle/acquisition dépend du matériel. Comme les configurations valides varient selon les modèles d’instruments et le câblage, un exemple spécifique de code LabVIEW n’est pas portable et n’est donc pas fourni. Pour une capture d’écran représentative, voir la Figure supplémentaire 1.

2. Préparation de l’échantillon

REMARQUE : Voir la Figure 3 pour l’équipement nécessaire.

  1. Diluez le matériau en vrac à caractériser (par exemple, un cristal de van der Waals tel que MoSe₂, MoS₂, WSe₂, WS₂) par un clivage répété à l’aide d’un ruban adhésif (Figure 4A) jusqu’à atteindre l’épaisseur souhaitée.
  2. Transférez les fragments amincis de la bande à un tampon PDMS en laminant le PDMS sur la bande (Figure 4B) et en décollant le PDMS après ~5 minutes afin que les éclats restent sur le PDMS (Figure 4C) pour un transfert ultérieur dans la piézocéramique.
  3. Nettoyez la surface piézocéramique en rinçant à l’acétone dans une hotte chimique certifiée. Séchez la surface avec de l’air propre et sec ou de l’azote.
    ATTENTION : L’acétone est hautement inflammable et volatile ; Évitez les sources d’inflammation, évitez l’inhalation et le contact cuné/visuel, et collectez les déchets dans des contenants homologués à l’intérieur d’une hotte à défumation. Portez des équipements de protection adaptés (blouse de laboratoire, lunettes de sécurité et gants résistants aux produits chimiques).
  4. Appliquez une couche très fine d’un médium adhésif sur la piézocéramique (Figure 4D) (par exemple, un vernis à ongles incolore comme adhésif fin, ou une couche de supercolle pour les films plus épais). Manipulez les adhésifs volatils dans une hotte chimique et laissez une quantité minimale de rester avant le transfert. Passez rapidement à l’étape suivante du protocole pour empêcher la fine couche d’adhésif de sécher.
    ATTENTION : De nombreux adhésifs contiennent des solvants inflammables ; Manipulez à l’intérieur d’une hotte chimique certifiée et éloignez-vous des sources d’allumage.
  5. Placez le PDMS qui transporte l’éclat sur l’adhésif humide de la piézocéramique, appuyez doucement pour assurer le contact (Figure 4E), attendez ~30 s et retirez (épluchez) le PDMS afin que le matériau reste sur la piézocéramique (Figure 4F). Vérifier l’adhérence par inspection visuelle (à l’œil ouvert) ; Si nécessaire ou préférable, confirmez au microscope optique.
    REMARQUE : Éviter le glissement latéral du tampon PDMS lors du contact pour éviter la déchirure ou le traînement des éclats ; Détache le PDMS en douceur.

figure-protocol-3
Figure 3 : Matériaux pour l’exfoliation et le transfert vers la piézocéramique. Veuillez cliquer ici pour voir une version agrandie de cette figure.

figure-protocol-4
Figure 4. Préparation étape par étape et transfert des éclats vdW exfoliés sur un actionneur piézocéramique. (A) Réduction de l’épaisseur du cristal en vrac par clivage répété à l’aide de ruban adhésif. (B) Lamination d’un tampon PDMS sur la bande pour récupérer les fragments amincés. (C) Écailler le tampon PDMS à l’aide d’une pince à épiler ; Des flocons exfoliés sont visibles à l’œil propre sur le PDMS (selon l’épaisseur). (D) Application d’une fine couche adhésive sur la surface piézocéramique pour favoriser l’adhérence des éclats et le transfert de la déformation. (E) Placement du tampon PDMS transportant les éclats sur la couche d’adhésif humide pour le transfert. (F) Actionneur piézocéramique final avec des éclats fixés après le retrait du PDMS, prêt pour l’alignement optique et les mesures de piézoréflectance. Veuillez cliquer ici pour voir une version agrandie de cette figurine.

3. Montage et connexion de l’échantillon

  1. Créer des électrodes séparées pour permettre l’application d’une tension alternative à travers la piézocéramique.
    1. Placez la piézocéramique avec l’échantillon transféré sur l’étape de l’échantillon et fixez-la mécaniquement avec une pâte d’argent, assurant ainsi un contact électrique avec les électrodes inférieures de la piézocéramique.
    2. Formez le contact électrique supérieur avec de la pâte d’argent et du fil de cuivre. Laissez la pâte d’argent sécher complètement (~10 h à température ambiante) avant d’appliquer une tension pour éviter les dommages au contact.
      ATTENTION : La pâte d’argent est hautement toxique pour les organismes aquatiques, provoquant des effets indésirables à long terme. Peut provoquer somnolence ou vertiges. Liquide inflammable et vapeur.
  2. Après application de la pâte d’argent, séchez à température ambiante pendant environ 10 h avant de continuer. L’échantillon préparé peut être stocké en toute sécurité tant que les contacts sont intacts et conduisent l’électricité.
  3. Insérez l’échantillon monté dans le système optique. Reliez les électrodes avec des fils isolés (Figure 5) au générateur de tension alternatif et à la masse. Gardez tous les conducteurs exposés isolés et protégés, à l’écart du chemin optique.
    ATTENTION : Une haute tension peut être présente (par exemple, jusqu’à 1500 V CA) ; Utilisez des câbles isolés, vérifiez la mise à la terre correcte et ne touchez pas aux contacts sous tension. Fermez les connexions ou utilisez des verrous lorsque cela est possible.

figure-protocol-5
Figure 5 : Actionneur de disque piézocéramique et montage à l’étage d’échantillon pour l’alignement optique. (A) Vue de dessus du disque piézocéramique (Ø30 mm) avec des échantillons collés à sa surface ; Les électrodes sont connectées aux électrodes supérieures (visibles) et inférieures (cachées sous le disque piézocéramique). (B) Actionneur monté sur une plateforme de translation manuelle X–Y avec variateurs de micromètres, permettant un positionnement micrométrique précis pour l’alignement optique. Veuillez cliquer ici pour voir une version agrandie de cette figurine.

4. Mesure de la composante AC verrouillée proportionnelle à ΔR et de la composante DC proportionnelle à R

  1. Allumez la source lumineuse halogène et réglez-la sur la puissance maximale. Assurez-vous que le chopper optique n’obstrue pas la fente d’entrée du monochromateur.
  2. Allumez le monochromateur, le préamplificateur, l’amplificateur verrouillé, la caméra CCD et l’ordinateur de contrôle avec l’application de contrôle et d’acquisition développée. Attends au moins 10 minutes jusqu’à ce que le système se stabilise. Entre autres, la stabilisation du signal dépend du chauffage dû à l’allumage de la lampe halogène.
  3. Réglez le monochromateur à longueur d’onde nulle afin que tout le spectre de la lampe passe. Sélectionnez le réseau de diffraction/densité de rainures approprié à la mesure.
  4. Réglez la largeur préférée de la fente d’entrée/sortie du monochromateur pour atteindre la résolution spectrale souhaitée.
    REMARQUE : Plus la fente est étroite, meilleure est la résolution spectrale de la mesure ; cependant, moins de lumière atteint l’échantillon, et le signal détecté devient plus faible. Les paramètres doivent être ajustés expérimentalement pour obtenir l’effet optimal.
  5. Acheminez le faisceau vers la caméra CCD et alignez le point dans la région sélectionnée de l’échantillon à l’aide des microcontrôleurs XYZ. Ajustez l’ouverture du diaphragme de l’iris pour définir le diamètre du point sur l’échantillon.
  6. Changez le chemin du signal de l’aperçu CCD vers le détecteur de photodiode à broche en silicium.
  7. Configurez le préamplificateur : réglez la tension de polarisation, le type/coupure du filtre, le décalage d’entrée, le mode gain et la sensibilité pour obtenir un signal stable sans saturation. Documentez les valeurs choisies. Pour des exemples de réglages, voir la Figure 2 supplémentaire.
  8. Configurez l’amplificateur verrouillé pour afficher X (en phase). Réglez la fréquence de référence (par exemple, 280 Hz) comme prévu pour la fréquence du générateur de tension AC et sélectionnez la source de référence interne. Ensuite, choisissez une constante de temps appropriée (généralement ≥ 1 s ; jusqu’à ~30 s pour les signaux faibles) et une sensibilité appropriées. Pour des exemples de réglages, voir la Figure supplémentaire 3A.
    REMARQUE : Optimisez empiriquement la constante de temps et la sensibilité en fonction de la réponse du matériau et de la lumière disponible, en partant de valeurs précédemment réussies pour des échantillons similaires. L’intervalle de temps (délai) entre les points de mesure doit être plus long que la constante de temps fixée pendant la mesure.
  9. Activez le générateur de tension AC et réglez l’amplitude désirée (par exemple, 100 V). Vérifiez que le signal atteint la piézocéramique sans surcharger l’appareil. Pour des exemples de réglages, voir la Figure 4B supplémentaire. La fréquence de la tension générée est référencée par l’amplificateur verrouillé. Vérifiez que la sortie est désactivée avant de changer les fils ; Activez la sortie seulement après avoir sécurisé toutes les connexions électriques.
  10. Lancez l’application d’acquisition et sélectionnez le canal de mesure correspondant à la sortie de verrouillage X. Entrez des paramètres matériels cohérents (constante de temps et fréquence d’échantillonnage) et spécifiez le chemin du fichier texte de sortie pour sauvegarder les données.
  11. Définir la plage spectrale (longueur d’onde ou énergie du photon) et la taille du pas du monochromateur selon les limites de l’instrument.
    REMARQUE : Idéalement, une plage suffisamment large est souhaitée pour que la base du spectre atteigne zéro en dehors de la plage des transitions optiques attendues. N’oubliez pas que la résolution spectrale des mesures dépend de la largeur de la fente du monochromateur.
  12. Commencez le balayage et laissez-le continuer sans interruption jusqu’à la fin de la plage programmée. Estimez la durée totale comme (nombre d’étapes) x (constante de temps) et planifiez en conséquence. N’interrompez pas le scan une fois qu’il a commencé ; l’acquisition continue est nécessaire pour un filtrage par verrouillage cohérent.
  13. Après l’achèvement, éteignez le générateur de tension AC sans perturber la position de l’échantillon. Procédez à la mesure de la réflectance (R).

5. Mesure d’un composant de réflectance DC supplémentaire (R) en utilisant le mode verrouillage référencé par chopper

  1. Confirmez que le générateur de tension alternatif reste éteint.
  2. Ne modifiez pas la position du faisceau sur l’échantillon. Si la mise au point est incertaine, envoyez le faisceau vers l’aperçu CCD, refocalisez et recentrez le spot, puis renvoyez le chemin du signal vers la photodiode.
  3. Démarrez le chopper optique avec son contrôleur et réglez sa fréquence égale à la fréquence de modulation utilisée précédemment (par exemple, 280 Hz). Vérifiez que la sortie de référence du chopper est connectée à l’entrée de référence verrouillée. Pour des exemples de réglages, voir la Figure 4A supplémentaire.
  4. Gardez les réglages du préamplificateur inchangés. Dans l’amplificateur verrouillé, sélectionnez l’affichage R (réflectance référencée), choisissez le contrôleur du chopper comme source de référence externe, et réglez les paramètres d’entrée identiques à la Section 4. Ajustez la constante de temps (par exemple, 0,1 s à 0,3 s typique) et la sensibilité pour maintenir un signal stable. Pour des exemples de réglages, voir la Figure 3B supplémentaire.
    REMARQUE : Attendez-vous à des constantes de temps plus courtes et une valeur de signal plus élevée pour R comparée à ΔR.
  5. Dans l’application d’acquisition, sélectionnez le canal R de verrouillage et miroir le réglage de la constante de temps de verrouillage. Définissez un nouveau chemin pour le fichier texte de sortie. Des fichiers de noms pour encoder l’échantillon, la localisation sur l’échantillon et les paramètres d’acquisition afin que les ensembles de données de la Section 4 (ΔR) et de la Section 5 (R) puissent être appariés en paires.
  6. Fixez la même plage spectrale et la même taille de pas monochromateur que dans la Section 4 pour le même point sur l’échantillon. Lance le scan et lance-le jusqu’à la fin.
  7. Après avoir terminé, éteignez l’hélico. Si aucune mesure supplémentaire n’est prévue le jour même, éteignez la source lumineuse, le monochromateur et les autres instruments.

6. Analyse du spectre de la piézoréflectance (ΔR/R)

  1. Ouvrez les deux fichiers texte collectés dans les sections 4 et 5 dans un logiciel d’analyse de données capable de tracer et manipuler les données (par exemple, OriginLab).
  2. Intitulez les ensembles de données pour plus de clarté (par exemple, PzR pour ΔR de la Section 4 et R pour la réflectance de la Section 5). Tracez le signal PzR par rapport à l’énergie du photon ou à la longueur d’onde sur les axes appropriés ; préférer l’énergie du photon (eV) sur l’axe des x.
  3. Si la base de PzR s’écarte de zéro en dehors des transitions attendues, effectuer une soustraction en ligne droite ou en ligne de base pour zéro les régions hors résonance. Documentez les paramètres de fonctionnement utilisés.
  4. Calculez ΔR/R en divisant les données PzR corrigées par la ligne de base par les données R point par point. Enregistrez le ΔR/R résultant comme un nouveau jeu de données.
  5. Tracez ΔR/R par rapport à l’énergie des photons pour visualiser les résonances aux transitions optiques. Inspectez le spectre pour détecter des caractéristiques compatibles avec les transitions connues du matériau.
  6. Ajustez ΔR/R en utilisant le formalisme de forme en ligned’Aspnes 12 (Équation 1) pour extraire les énergies de transition et les élargissements. Rapportez les paramètres d’ajustement et les incertitudes.
    figure-protocol-6
    Où y0 – niveau de base (la ligne plate du spectre près de la résonance), a, b – termes optionnels linéaires/quadratiques pour absorber la dérive/courbure lente (à utiliser seulement si nécessaire), θ – phase de résonance, Eg – énergie de transition (position de pic), Γ – largeur de ligne/élargissement de transition, C – amplitude de résonance, m – exposant du point critique, j – indice de transition.
    REMARQUE : Pour les caractéristiques excitoniques discrètes, utilisez m = 2 ; Pour les points critiques interbandes, utilisez m = 2,5 ou m = 3. Dans notre pratique, à basse température, nous fixons généralement m = 2 ; pour T > 100 K, on fixe m = 2,5. Ce paramètre dépend également du matériel étudié.
    1. Sélectionnez la fenêtre de résonance. Indiquez une plage appropriée qui encadre proprement la caractéristique et contient de courts segments hors résonance des deux côtés.
    2. Entrez de fortes estimations initiales des paramètres d’ajustement. Dans la boîte d’ajustement, pré-remplissez les paramètres que vous pouvez lire, par exemple Eg – à partir de l’extrême de l’axe des x ; y0 – à partir de la ligne de base locale sur l’axe y ; C – de l’amplitude de pic à pic ; m – selon la règle ci-dessus ; A, B – réglé à zéro, déverrouiller uniquement si nécessaire pour corriger la forme de la ligne d’ajustement. Verrouillez tous les paramètres sauf y0.
    3. Déverrouille itérattivement les paramètres d’ajustement (un à la fois) :
      Déverrouiller C → s’adapter
      Déverrouiller θ → ajuster
      Déverrouiller Γ → ajuster
      Déverrouiller Eg → ajustement
      Cela aboutira à l’alignement fin final. Ce n’est que si la pente/courbure résiduelle subsiste, déverrouiller a puis b ; sinon, garder a = b = 0.
      REMARQUE : Bornes qui stabilisent la convergence : Γ ∈ [5, 300] meV ; θ ∈ [−π, π]; C > 0 ; Eg à moins de ±50 meV de l’extrémité visuelle ; y0 dans ± 2× la racine carrée moyenne (RMS) hors résonance ; Garder ∣a∣ et ∣B∣ petits (seulement la ligne de base).
    4. Accepter l’ajustement lorsque : les résidus sont sans structure autour de zéro à l’intérieur de la fenêtre ; les paramètres changent de <1 % lors d’un léger changement de la fenêtre ; et le réajustement à partir de graines perturbées donne la même solution.
  7. Calculez le module pour chaque transition directe à l’aide de l’équation 2.
    figure-protocol-7
    REMARQUE : L’indice j étiquette chaque point critique/transition individuel inclus dans le modèle (par exemple, j = 1 pour l’exciton A, j = 2 pour l’exciton B, j = 3 pour une caractéristique interbande à énergie plus élevée, etc.). Chaque j possède ses propres paramètres ajustés (Ej, Γj, mj, Cj, θj) ; seulement le module |Cj∣ entre dans l’équation 2, donc Δρj est indépendant de la phase.
    1. Calculer Δρj(E) pour chaque transition ajustée avec des paramètres (Ej, Γj, mj, Cj) tirés de l’ajustement d’Aspnes (TDFF) (Section 6.6). Tracez Δρj(E) (et, si nécessaire, le total Δρ(E) = ∑jΔρj(E)) pour comparer les forces de transition entre échantillons ou conditions.

Accès restreint. Veuillez vous connecter ou commencer un essai pour afficher ce contenu.

Résultats

La piézoréflectance verrouillée (PzR) produit des signatures similaires à des dérivées lors de transitions optiques directes à travers un large ensemble de cristaux de van der Waals (vdW) et de microstructures semi-conductrices. La Figure 6 montre la sortie brute typique d’un seul point dans WS₂ acquise avec le flux de travail des sections 4 à 6 : réflectance AC modulée par déformation ΔR, composante DC de référence proportionnelle à la réflectance R...

Accès restreint. Veuillez vous connecter ou commencer un essai pour afficher ce contenu.

Discussion

Nous présentons ici la spectroscopie piézoréflectance (PzR) pour les cristaux de van der Waals, un protocole qui utilise une déformation périodique provenant d’un transducteur piézocéramique pour produire des spectres de réflectance similaires à des dérivés et isoler des points critiques à fort contraste. Comparée au contraste de réflectance (RC), la méthode accentue les résonances faibles ou superposées et s’étend aux cas où la RC offre un contraste ambigu, tout en conservant un seul ch...

Accès restreint. Veuillez vous connecter ou commencer un essai pour afficher ce contenu.

Déclarations de divulgation

Les auteurs n’ont rien à divulguer.

Remerciements

Cette étude a été financée par une subvention du Centre national polonais des sciences (PRELUDIUM BIS 4 ,

Projet n° 2022/47/O/ST3/01965).

Accès restreint. Veuillez vous connecter ou commencer un essai pour afficher ce contenu.

Matériaux

Liste des matériaux utilisés dans cet article
NomEntrepriseNuméro de catalogueCommentaires
Acétone (qualité analytique)Sigma-Aldrich / Merck650501
Caméra CCDpar exemple Hamamatsu Photonics / Princeton Instruments / ThorlabsN/A
Ordinateur avec logiciel de contrôle et d'acquisition de données (par exemple, LabVIEW)National Instruments / Configuration personnaliséeN/A
Amplificateur DSP Lock-InStanford Research Systems (SRS)SR810
Lampe halogène EKE, 150 W 21 V (base GX5.3)OSRAM93638Utilisée comme ampoule de rechange pour l'illuminateur à fibre OSL1-EC de Thorlabs.
Film gélifiant à base de PDMS, film viscoélastique, feuille de 4,0″×4,0″Gel-PakWF-40×40-0060-X4
Source lumineuse à fibre à haute intensité (lampe halogène) - 150 WThorlabsOSL1-EC Le modèle est répertorié comme discontinué (remplacé par OSL2) depuis le 07 janvier 2014.
Générateur de signal rectangulaire haute tensionFabriqué sur mesure dans notre laboratoireHVG-3
Préamplificateur de courant à faible bruitStanford Research Systems (SRS)SR570
Objectif APO M Plan NIR 50×Mitutoyo Corporation378-825-17D'autres objectifs avec une magnification et une transmission spectrale appropriées peuvent également être utilisés en fonction de la configuration optique.
Monochromateur / Spectrographe d'imagerie, longueur focale 320 mm - Zolix Omni-λ300iZolix Instruments Co., Ltd.Omni-λ300i
Contrôleur de coupe optiqueStanford Research Systems (SRS)SR540
Composants optomécaniques et optiques (lentilles, miroirs, iris, coupe optique, séparateurs de faisceaux, fibres optiques et supports)Thorlabs / fabrication sur mesureDivers
Disque céramique piézoélectrique (Ø30 × 1 mm, PZT-5O, électrodes argentées)He-Shuai Ltd.N/A
Ruban adhésif pour protection de surface en PVC à faible adhérence pour salle blanche (bleu)Fourniture de salle blancheN/A
Photodiode PIN au siliciumpar exemple Hamamatsu Photonics / Thorlabs N/AD'autres types de photodétecteurs peuvent être utilisés en fonction de la plage spectrale d'intérêt.
Vernis conducteur argent (“Leitlack”)Busch GmbH & Co. KG5900
Vernis à ongles transparentRevlon, Inc.N/AUtilisé comme couche adhésive pour fixer les flocons vdW. Tout vernis à ongles transparent de composition similaire peut être utilisé comme alternative.
Disulfure de tungstène (WS2), CAS 12138-09-9HQ GrapheneN/Amatière échantillon

Références

  1. Gavini, A., Cardona, M. Modulated piezoreflectance in semiconductors. Phys Rev B. 1, 672(1970).
  2. Dumcenco, D. O., et al. Piezoreflectance and Raman Characterization of Mo1−xWxS2 Layered Mixed Crystals. Solid State Phenomena. 170, 55-59 (2011).
  3. Zheng, J. Y., Lin, D. Y., Huang, Y. S. Piezoreflectance study of band-edge excitons of res2:au. Jpn J Appl Phys. 48, 0523021-0523025 (2009).
  4. Wu, Y. J., et al. Piezoreflectance study of near band edge excitonic-transitions of mixed-layered crystal Mo(SxSe1-x)2 solid solutions. J Appl Phys. 115, 223508(2014).
  5. Sigiro, M., Huang, Y. S., Ho, C. H., Lin, Y. C., Suenaga, K. Influence of rhenium on the structural and optical properties of molybdenum disulfide. Jpn J Appl Phys. 54, 04DH05(2015).
  6. Kopaczek, J., et al. Direct optical transitions at K- and H-point of Brillouin zone in bulk MoS2, MoSe2, WS2, and WSe2. J Appl Phys. 119, 235705(2016).
  7. Kopaczek, J., et al. Strain Modulation in van der Waals Crystals Directly Exfoliated onto Piezoceramics─Application in Micropiezoreflectance Spectroscopy. ACS Appl Electron Mater. 6, 7857-7864 (2024).
  8. Ruppert, C., Aslan, O. B., Heinz, T. F. Optical Properties and Band Gap of Single-and Few-Layer MoTe2 Crystals. Nano Lett. 14, 6231-6236 (2014).
  9. Niu, Y., et al. Thickness-Dependent Differential Reflectance Spectra of Monolayer and Few-Layer MoS2, MoSe2, WS2 and WSe2. Nanomaterials. 8, 725(2018).
  10. CARDONA, M. Optical Properties and Electronic Density of States. J Res Natl Bur Stand A Phys Chem. 74A, 253(1970).
  11. Misiewicz, J., Sitarek, P., Sęk, G., Kudrawiec, R. Semiconductor heterostructures and device structures investigated by photoreflectance spectroscopy. Mater Sci. 21 (3), 263-318 (2003).
  12. Aspnes, D. E. Third-derivative modulation spectroscopy with low-field electroreflectance. Surf Sci. 37, 418-442 (1973).
  13. Misiewicz, J., Sęk, G., Sitarek, P. Photoreflectance spectroscopy applied to semiconductors and semiconductor heterostructures. Optica Appl. 29, 327-363 (1999).
  14. Aspnes, D. E. Analysis of modulation spectra of stratified media. JOSA. 63 (11), 1380-1390 (1973).
  15. Philipp, H. R., Dash, W. C., Ehrenreich, H. Piezoreflectance in Ge. Phys Rev. 127, 762-765 (1962).
  16. Pollak, F. H., Cardona, M. Piezo-Electroreflectance in Ge, GaAs, and Si. Phys Rev. 172, 816(1968).
  17. Merski, J., Eckhardt, C. J. Piezomodulation spectroscopy of molecular crystals. I. Methods and principles. J Chem Phys. 75, 3691-3704 (1981).
  18. Mathieu, H., Allègre, J., Gil, B. Piezomodulation spectroscopy: A powerful investigation tool of heterostructures. Phys Rev B. 43, 2218(1991).
  19. Yu, C. H., et al. Multiple confined-state transitions within surface quantum dots by a piezomodulation reflectance study. Phys Status Solidi (A) Appl Mater Sci. 204, 1171-1177 (2007).
  20. Engeler, W. E., Fritzsche, H., Garfinkel, M., Tiemann, J. J. High-Sensitivity Piezoreflectivity. Phys Rev Lett. 14, 1069(1965).
  21. Garfinkel, M., Tiemann, J. J., Engeler, W. E. Piezoreflectivity of the Noble Metals. Phys Rev. 148, 695(1966).
  22. Sell, D. D., Kane, E. O. Piezoreflectance of Germanium from 1.9 to 2.8 eV. Phys Rev. 185, 1103(1969).
  23. Gerhardt, U., Beaglehole, D., Sandrock, R. Piezo-Optical Constants, Deformation Potentials, and the Electronic Structure of Copper. Phys Rev Lett. 19, 309(1967).
  24. Balslev, I. Apparatus for Combined Static and Dynamic Uniaxial Stress. Rev Sci Inst. 38, 1528-1529 (1967).
  25. Sell, D. D. Review of piezomodulation spectroscopy. Surf Sci. 37, 896-913 (1973).
  26. Sebayang, K., Sigiro, M. Piezoreflectance study of Nb-doped MoS2 single crystals. IOP Conf Seri Mater Sci Eng. , Institute of Physics Publishing. (2017).
  27. Kopaczek, J., et al. Experimental and Theoretical Studies of the Electronic Band Structure of Bulk and Atomically Thin Mo1- xW xSe2Alloys. ACS Omega. 6, 19893-19900 (2021).
  28. Gerhardt, U. Piezoreflectance in Si. Phys Lett. 9, 117-118 (1964).
  29. Kopaczek, J., et al. Temperature Dependence of the Indirect Gap and the Direct Optical Transitions at the High-Symmetry Point of the Brillouin Zone and Band Nesting in MoS2, MoSe2, MoTe2, WS2, and WSe2Crystals. J Phys Chem C. 126, 5665-5674 (2022).
  30. Kudrawiec, R., Misiewicz, J. Photoreflectance and contactless electroreflectance measurements of semiconductor structures by using bright and dark configurations. Rev Sci Instrum. 80, 096103(2009).
  31. Piezoceramic Materials. , PI Ceramic GmbH. https://www.piceramic.com/en/expertise/piezo-technology/piezoelectric-materials (2026).

Accès restreint. Veuillez vous connecter ou commencer un essai pour afficher ce contenu.

Réimpressions et autorisations

Demander l’autorisation de réutiliser le texte ou les figures de cet article JoVE

Demander une autorisation

Mots-clés

Cristaux de Van der Waalssemi conducteurs en couchesmodulation de la d formationamplificateur lock incaract ristiques du bord de bandemesure de r flectancephotoluminescencemesures Raman

Articles connexes