Synthèse et Microdiffraction à des pressions et des températures extrêmes

L’objectif global de cette procédure est d’effectuer une synthèse à haute pression et à haute température, et d’effectuer une caractérisation par microdiffraction synchrotron des phases de haute pression. Pour ce faire, un échantillon est d’abord chargé à la pression cible dans une cellule à enclume en diamant à large ouverture. La deuxième étape consiste à chauffer l’échantillon à l’aide d’un système de chauffage laser double face.

Pendant ce temps, la température est surveillée en exploitant le rayonnement du corps noir émis. La dernière étape consiste à collecter des données de diffraction, en ajustant la stratégie de collecte de données à la taille des grains de l’échantillon, au monocristal, aux cristaux multiples et à la poudre. En fin de compte, cela permet une analyse structurelle robuste des phases de haute pression et une description complète d’échantillons hétérogènes complexes.

Le principal avantage de cette technique par rapport aux méthodes existantes comme le chauffage résistif, est qu’elle peut atteindre des températures beaucoup plus élevées dans des conditions de haute pression dans une cellule de fer diamanté. Cette méthode peut aider à répondre à des questions clés dans les domaines de l’électrogéophysique et de la géochimie, telles que la compréhension des phases, la composition de l’intérieur des planètes, les propriétés et la dynamique planétaire. Ces expériences de synthèse à haute pression et à température sont réalisées à la source de photons avancée du Laboratoire national d’Argonne, soit au géosol et au Viro Center for Advanced Radiation sources, 13 lignes de faisceau IDD, soit ici à l’équipe d’accès collaboratif haute pression, 16 lignes de faisceau IDB.

L’énergie typique des rayons X à ces lignes de faisceau est de 30 kiloélectronvolts, et la taille du faisceau au point focal est d’environ cinq micromètres sur cinq micromètres. Pleine largeur à la moitié maximum. Commencez avec un échantillon chargé à la pression cible dans un support de cellule à enclume diamantée.

Le dispositif haute pression dans le support en cuivre refroidi à l’eau. Montez-le ensuite dans l’étape d’échantillonnage. Le faisceau laser utilisé pour le chauffage et le faisceau de rayons X utilisé pour la diffraction sont ajustés à la position de l’échantillon sur l’axe de rotation de la platine d’échantillon.

Maintenant, sortez et fermez la station expérimentale. Suivez toujours les procédures de sécurité du laboratoire. Les systèmes de chauffage et de diffraction sont commandés à distance.

Utilisez d’abord les profils d’absorption des rayons X de l’échantillon mesurés à l’aide d’une photodiode pour positionner précisément l’échantillon sur l’axe de rotation de l’étage d’échantillon. Ensuite, déplacez les composants optiques de chauffage laser en amont et en aval dans le trajet du faisceau de rayons X. Concentrez l’optique pour une visualisation claire des échantillons.

Ajustez ensuite les miroirs chauffants pour compenser l’inclinaison des enclumes en diamant. Allumez les lasers infrarouges de 1063 nanomètres et augmentez lentement la puissance laser délivrée à l’échantillon lorsque l’échantillon commence à briller. Collectez le spectre du rayonnement thermique à l’aide d’un spectrographe imageur.

Supposez le comportement du corps noir et ajustez le spectre observé à la fonction de rayonnement de la planche. Pour déterminer la température de l’échantillon, ajustez la puissance des lasers supérieur et inférieur pour atteindre la température cible mesurée des deux côtés de l’échantillon tout en chauffant l’échantillon. Collectez des motifs de fraction pour surveiller la disparition des pics caractéristiques initiaux du matériau et l’apparition des nouveaux pics de phase à mesure que la température de l’échantillon augmente.

Ensuite, chauffez l’échantillon aussi uniformément que possible en le déplaçant dans la plaine perpendiculaire au faisceau de rayons X par pas de quelques micromètres. Une fois cela fait, éteignez les lasers et retirez les composants optiques du trajet des rayons X. Une fois la synthèse terminée, commencez la collecte des données de diffraction des rayons X.

Acquérez un ensemble d’images fixes par diffraction dans une distribution de grille 2D qui couvre la zone de l’échantillon avec une taille de pas d’environ cinq micromètres. La taille approximative du faisceau de rayons X. Utilisez les images de diffraction pour sélectionner un ensemble d’emplacements les mieux adaptés à l’analyse de diffraction sur monocristal et sur poudre. Les images montrant peu de points sont probablement générées par un ou quelques cristaux et peuvent fournir de bons modèles de diffraction sur monocristal.

Les motifs montrant des anneaux d’achat lisses ou inégaux conviennent à l’analyse par diffraction des poudres. Déplacez l’étage d’échantillonnage pour placer l’emplacement du premier monocristal dans le trajet des rayons X et collecter une image de diffraction grand angle. De plus, collectez un ensemble de motifs de diffraction de rotation avec une taille de pas angulaire d’un degré ou moins.

Répétez cette opération pour chaque emplacement de cristal. Ensuite, déplacez l’échantillon. Ainsi, un site identifié pour la diffraction des poudres se trouve dans le faisceau de rayons X.

Collectez des images de diffraction de rotation avec une grande taille de pas angulaire, par exemple, pour une ouverture totale de 70 degrés. Sept images avec une répétition par pas de 10 degrés pour chaque emplacement de diffraction de poudre. Ces motifs de diffraction de poudre sont obtenus après qu’un mélange d’hématite et de fer ait été chauffé à 15 giga pascals et 1700 kelvin.

Le fluide de transmission de la pression est le néon. La phase haute pression de FE 4 0 5 devrait se former, mais les résultats varient selon l’emplacement. Ces données se rapportent à une partie marginale de l’échantillon où la synthèse de FE 4 0 5 n’a pas eu lieu.

Au lieu de cela, wite FEO a été formé. Le rapport fer/oxygène localement élevé est probablement causé par un rapport local fer/hématite légèrement plus élevé ou un gradient chimique induit thermiquement. À cet endroit, FE 4 0 5 a été formé.

Ses sommets sont en rouge. De plus, des anneaux de Dubaï d’hématite à grain fin et non cristallisé sont visibles. Cela suggère que la réaction est incomplète, probablement en raison d’un chauffage non homogène.

Le site final est représentatif d’un endroit où la réaction a été complète et où des FE 4, 0, 5 presque purs se sont formés. Voici le motif de diffraction monocristallin qui a conduit à la découverte de l’EPI 4 0 5. Il est indexé à l’aide des logiciels G-S-E-A-D-A et RSV.

Une vue tridimensionnelle des emplacements des pics dans l’espace réciproque, ainsi que de la cellule FE 4 0 5 unités, est affichée à l’aide du logiciel RSV. Comme les données de diffraction des poudres, les données de diffraction des monocristaux souffrent de limitations de résolution et de fiabilité de faible intensité lorsqu’elles sont mesurées dans une cellule anil en diamant. Néanmoins, la nature tridimensionnelle des données permet une interprétation plus robuste.

Une fois maîtrisée, cette technique peut être réalisée en moins d’une heure Suite à cette procédure. D’autres méthodes telles que la micro-analyse des échantillons récupérés et les calculs de premier principe peuvent être effectuées. Cela permettra de soutenir l’interprétation des données structurelles et de comprendre la stabilité et les propriétés des phases de haute pression.