Les expériences de la flamme à l'Advanced Light Source: nouvelles perspectives sur les processus d'établissement de la suie

L’objectif général de cette procédure est d’analyser la composition chimique des flammes d’hydrocarbures à l’échelle du laboratoire, afin de développer une compréhension détaillée de cette formation dans les environnements de combustion. Ceci est accompli en établissant d’abord des flammes prémélangées stabilisées au brûleur sous une pression réduite d’environ 20 à 80 millibars. La deuxième étape consiste à retirer les gaz de ces flammes, puis à déterminer l’identité chimique de l’espèce échantillonnée à l’aide d’un spectromètre de masse à temps de vol construit sur mesure avec photo-ionisation ultraviolette sous vide.

Ensuite, la concentration de ces espèces est déterminée en fonction de la distance par rapport au brûleur. La dernière étape consiste à utiliser une approche similaire pour étudier la composition chimique de la combustion générée, c’est-à-dire les particules, qui sont le résultat des processus de formation de la phase gazeuse. Enfin, la spectrométrie de masse par échantillonnage de flamme avec ultraviolet sous vide.

La photo-ionisation est utilisée pour montrer que les radicaux stabilisateurs de résonance sont des intermédiaires importants, et qu’un mécanisme simple ne peut pas expliquer tous les composants de suie observés. Bien que cette méthode puisse donner un aperçu des processus de combustion, elle peut également être utilisée pour étudier la chimie atmosphérique, la dynamique moléculaire et la cinétique, entre autres. Tout d’abord, établissez un débit d’un litre par minute d’Argonne et un débit d’oxygène de 1,5 litre par minute à travers la surface du brûleur, et maintenez une pression de 80 millibars dans la chambre à flamme.

Placez l’allumeur à fil chaud sur la surface du brûleur. Réglez ensuite le débit d’hydrogène à 0,4 litre par minute et activez rapidement l’allumeur après l’allumage. Éteignez l’allumeur à fil chaud et repositionnez-le loin du brûleur.

Ensuite, établissez les débits souhaités d’oxygène, d’hydrogène et de carburant Argonne. Ajustez la pression pour qu’elle corresponde aux conditions de la flamme cible, qui est généralement comprise entre 20 et 40 millibars lorsque la pression dans la chambre d’ionisation est inférieure ou égale à 10 puissance moins six millibars. Appliquez les tensions à l’optique ionique du spectromètre de masse à temps de vol et du détecteur de plaques à microcanaux, et ouvrez les vannes de la ligne de faisceau.

Démarrez l’interface générale du programme d’acquisition de données de la vue de laboratoire vi et déplacez le brûleur dans la position souhaitée à l’aide de l’onglet moteur du logiciel. Ensuite, utilisez l’onglet général pour définir les paramètres de balayage ou le nombre de pas par électronvolt d’énergie photonique. Ensuite, utilisez l’onglet A LS pour régler l’énergie du photon à la valeur de départ souhaitée et définissez l’énergie a LS à activer sur l’onglet P 78 86.

Utilisez le bouton de réglage des paramètres pour régler le nombre de balayages, le nombre de bacs et la largeur du bac. Entrez ensuite un chemin d’accès et un nom de fichier valides et cliquez sur Démarrer pour démarrer le processus d’acquisition des données de contrôle de l’ordinateur. Pour l’acquisition des balayages du brûleur, appliquez les tensions comme pour les balayages d’énergie à l’optique ionique du spectromètre de masse à temps de vol et du détecteur de plaques à microcanaux.

Ouvrez les vannes de la ligne de faisceau pour permettre au faisceau de photons d’entrer dans la chambre. Après avoir ouvert l’interface générale du programme d’acquisition de données LabVIEW vi, utilisez le jogger sous l’onglet du moteur pour déplacer la surface du brûleur aussi près que possible du cône d’échantillonnage et définissez cette position comme origine. Définissez ensuite le moteur à activer.

Utilisez l’onglet général pour définir les paramètres de balayage ou le nombre de pas par millimètre de mouvement du brûleur. Ensuite, utilisez l’onglet a LS pour régler l’énergie des photons à la valeur souhaitée, qui est généralement comprise entre huit et 16,65 boulons d’électrons sur l’onglet P 78 86. Utilisez le bouton de réglage des paramètres pour démarrer un instrument sous-virtuel afin de définir le nombre de balayages ou le nombre de spectres de masse ajoutés les uns sur les autres à chaque position du brûleur, le nombre de bacs et la largeur du bac.

Ensuite, fournissez un chemin d’accès et un nom de fichier valides et cliquez sur démarrer pour commencer le processus d’acquisition de données automatisé RAA pour l’expérience sur les aérosols où les flammes d’écoulement opposées sont utilisées. Pour commencer, remplissez la chambre à flamme d’argon et augmentez la pression à environ 860 millibars. Jouez la bobine d’allumage à peu près au centre des deux sorties du brûleur.

Réglez le flux d’oxydant à 0,3 litre par minute pour l’oxygène et à 1,6 litre par minute pour l’argon et le flux d’oxydant à 2,5 litres par minute pour l’argon. Réglez ensuite le flux de carburant à 0,3 litre par minute pour l’hydrogène et à 2,5 litres par minute pour l’argon et le flux de carburant à 2,5 litres par minute. Pour l’argon, ouvrez les vannes d’hydrogène et d’oxygène et allumez immédiatement la bobine d’allumage.

Une fois la flamme allumée, éteignez la bobine d’allumage et rétractez-la. À ce stade, établissez les débits souhaités d’oxygène, d’argon et de carburant. Coupez le flux d’hydrogène et réglez la séparation de la pression et de la sortie du réactif sur les valeurs souhaitées.

Pour la flamme cible. Appliquez les tensions appropriées à l’optique ionique et au détecteur du spectromètre de masse d’aérosol. Ouvrez ensuite l’interface générale du programme d’acquisition de données de vue laboratoire opposée au flux vi.

Utilisez l’application jogger sur la languette du moteur pour déplacer le brûleur à flux opposé de sorte que le microbe de quartz soit à la position la plus proche de la sortie du flux de carburant. Pendant que vous êtes dans cette position, remettez la position du pas du moteur à zéro. Suite à cela.

Ouvrez lentement la vanne à bille quart de tour permettant l’écoulement de la ligne d’échantillonnage de flamme dans la lentille aérodynamique ou un système DL. Confirmez que la pression à la sortie de l’A DL est proche d’un fois 10 puissance moins deux millibars. Utilisez l’onglet général pour définir les paramètres de balayage ou le nombre de pas par millimètre de mouvement du brûleur ou d’énergie photonique.

Utilisez la languette LS pour régler l’énergie photonique souhaitée et utilisez la languette moteur pour déplacer le brûleur à la position souhaitée. Ensuite, utilisez l’onglet P 78 86 et le bouton de réglage des paramètres qui s’y trouve. Pour paramétrer les paramètres d’acquisition, définissez l’énergie du moteur ou d’un LS à activer.

Insérez un chemin d’accès et un nom de fichier valides dans les champs appropriés, puis cliquez sur Démarrer pour acquérir les spectres de masse d’aérosol. Un spectre de masse typique des gaz échantillonnés à la flamme du brûleur prémélangé à basse pression est montré ici. L’identité des espèces contribuant au signal est révélée par les courbes d’efficacité de photoionisation ou PIE échantillonnées à la flamme pour chaque rapport de charge principale et leur comparaison avec des énergies d’ionisation spécifiques aux isomères connus et des courbes PIE.

Des exemples typiques de courbes PIE échantillonnées à la flamme sont présentés ici. Pour le rapport de charge principal, il est égal à 39 et 41. Les données sont tirées d’une flamme de propane métrique stoia.

Le signal est identifié sans ambiguïté par leurs seuils d’ionisation caractéristiques comme provenant des radicaux arial et allèle stabilisés. Pour de nombreuses valeurs de rapport de charge principale, plusieurs isomères sont systématiquement identifiés en observant plusieurs seuils. De nombreux exemples ont été largement discutés dans la littérature.

Par exemple, le rapport de charge principale est égal à 40 pour l’alène et le propane, 44 pour l’éthanol et l’acétaldéhyde, 54 pour un, trois butadiène, un butane et deux butane ou 78 pour la fuline et le benzène. Une fois que la composition des isomères est connue, les spectres de masse sont pris à différentes énergies de photons et à l’intérieur de différentes positions dans la flamme pour permettre la détermination des profils de fraction molaire spécifiques aux isomères de chaque espèce. En fonction de la distance par rapport à la surface du brûleur, des profils représentatifs de fraction molaire de fuline et de benzène dans une flamme géométrique de propane STO provenant du brûleur prémélangé à basse pression sont illustrés ici.

Pour chaque flamme, un total de 40 à 50 profils de fraction molaire individuels sont généralement déterminés pour des espèces allant d’un rapport de charge principal égal à un rapport de charge principal égal à 78 ou même supérieur selon les objectifs scientifiques. Ces profils de fraction molaire sont ensuite utilisés pour évaluer les capacités prédictives des modèles de chimie de combustion et pour les valider. Un spectre de masse d’aérosol typique est montré ici, il est pris de l’intérieur d’un signal d’ion de flamme à diffusion d’écoulement opposé au propane a été observé pour des espèces avec des rapports de charge principaux allant de 150 à 600 avec un pic autour de 202.

Il est au-delà des capacités expérimentales actuelles d’identifier toutes les espèces observées dans le spectre de masse ou de démêler leur formation possible. Un exemple représentatif est montré ici pour le rapport de charge massique est égal à 256. Des profils similaires peuvent également être obtenus pour n’importe quelle autre espèce, qui pourraient par conséquent être utilisés comme cibles de validation pour tout modèle de chimie de combustion.

Une fois maîtrisé, un opérateur expérimenté peut utiliser cette technique pour enregistrer un ensemble complet de données de flamme en quelques heures seulement.