Method Article

מסנן כפול פונקציונלי אלקטרואקטיבי כלפי בו זמנית Sb (III) חמצון ו קיבוע על

DOI:

10.3791/60609

⸱

December 5th, 2019

 ,  ,  ,  ,  , 
1Textile Pollution Controlling Engineering Center of Ministry of Environmental Protection, College of Environmental Science and Engineering, Donghua University, 2Shanghai Institute of Pollution Control and Ecological Security, 3State Key Laboratory of Pollution Control and Resource Reuse, School of Environmental Science and Engineering, Tongji University, 4Institute of Biosciences, Freiberg University of Mining and Technology

In This Article

Summary

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,

פרוטוקול עבור העיצוב הרציונלי של מסנן אלקטרואקטיבי כפול פונקציונלי המורכב של צינוריות פחמן ו טיטאני פלזמה מדווח ויישומים סביבתיים שלהם כלפי Sb (III) חמצון ו קיבוע על מוצג.

Abstract

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,

עיצבנו שיטת נתיישב לסנתז מסנן אלקטרוכימי כפול פונקציונלי המורכב משני החומרים התלת-ממדיים: הטיטנים ננו-נאנו וצינוריות פחמן. מסנן היברידית הטיטאני-CNT הוכן על ידי sonication בשילוב עם תוואי שלאחר סינון. בשל ההשפעות הסינגיסטיות של מספר גדל ומוגבר של אתרי sorption חשופים, מחדש אלקטרוכימי, גודל הנקבוביות הקטנות של הרשת הטיטאני-CNT בשילוב עם עיצוב זרימה, בו Sb (III) חמצון ו קיבוע על יכול להיות בקלות ושגת. הטכנולוגיה ספקטרומטר האטומי פלואורסצנט הוכיחה כי שדה החשמל שהוחלו מאיצה את שיעור ההמרה sb (III) ואת כפי שהושג sb (V) היו נספחת ביעילות על ידי הטיטנט לאכול את החומצה הגרעינית עקב שלהם הספציפיות Sb. פרוטוקול זה מספק פתרון מעשי להסרת Sb רעיל מאוד (III) ועוד יונים מתכת כבדים דומים.

Introduction

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,

לאחרונה, זיהום סביבתי שנגרם על ידי אנטימון המתעוררים (Sb) משך תשומת לב רבה1,2. מחקרים נרחבים מדגימים כי תרכובות Sb להציב רעילות גבוהה לאדם מיקרואורגניזמים, למרות נוכח ריכוזים נמוכים בסביבה3,4. אפילו גרוע מכך, שיטות פיזיוכימיות שגרתיות או ביולוגיות אינן יעילות בדרך כלל להסיר את המזהמים המתעוררים האלה בשל ריכוזים נמוכים ורעילות גבוהה5. המינים הנפוצים ביותר של Sb הם Sb (V) ו-Sb (III), אשר הטופס האחרון רעיל יותר.

בין שיטות הטיפול הזמינות כעת, ספיחה הוא האמין להיות חלופה מבטיחה וריאלי בשל יעילות גבוהה שלה, עלות נמוכה, ופשטות6,7. עד עכשיו, מספר בעלי מבנה ננו-סקאלה עם מיקרו-מבנים, שטח מסוים גדול בשטח ו-Sb ספציפיות פותחו, כגון TiO28, חלמנו29, הטיטאני10, הברזל הזראוסטי11, תחמוצות ברזל ומתכת בינארית אחרים תחמוצות12,13. בעיה נפוצה כאשר התמודדות עם adsorbents ננו היא בעיה שלאחר ההפרדה בשל גודל החלקיקים הקטנים שלהם. אסטרטגיה אחת כדי לטפל בבעיה זו היא לטעון את הננו-סורבנאנטים האלה על מאקרו/מיקרו בקנה מידה תומך14. עוד נושא מאתגר הגבלת היישום הרחב של טכנולוגיית ספיחה היא התחבורה המונית המסכן הנגרמת על ידי ריכוז מוגבל של תרכובות היעד/מולקולות15. בעיה זו עשויה להיות ממוענת חלקית על ידי אימוץ עיצוב קרום האמנה יכול לשפר את התחבורה ההמונית באופן משמעותי. מאמצים אחרונים הוקדשה לפתח מערכות טיפול מתקדמות המשלבות ספיחה וחמצון ביחידה אחת עבור הסרת Sb (III) אפקטיבי. כאן, אנו מראים כיצד אלקטרואקטיבי טיטט-פחמן ננו-שפופרת (טיטאט-CNT) מסנן תוכנן באופן רציונלי והוחל על בו הקיבוע על של הרעיל Sb (III). על ידי כוונון עדין של הטיטאט טעינת סכום, מתח מיושם, ואת קצב הזרימה, אנו מדגימים כיצד שיעור חמצון Sb (III) ויעילות קיבוע על יכול להיות מותאם בהתאמה. למרות הייצור והיישום של מסנן אלקטרואקטיבי מוצג בפרוטוקול זה, עיצובים דומים יכולים גם להחיל על הטיפול של יוני מתכת כבדים אחרים.

שינויים קלים בתהליך הייצור והריאגנטים עלולים לגרום לשינויים משמעותיים במבנה ובביצועים של המערכת הסופית. למשל, הזמן ההידרותרמי, טמפרטורה, וטוהר כימי הוכחו להשפיע על המיקרומבנים של אלה הננו מאזניים. קצב הזרימה של הפתרון adsorbate גם קובע את זמן המגורים בתוך זרימה דרך מערכת, כמו גם את היעילות של ההסרה של תרכובות היעד. עם זיהוי ברור של הפרמטרים האלה להשפיע על מפתח, פרוטוקול סינתזה הניתן לזהות יכול להיות מאובטח ויעילות ההסרה יציבה של Sb (III) ניתן להשיג. פרוטוקול זה נועד לספק ניסיון מפורט על הייצור של מסננים כפולה תפקודית היברידית, כמו גם היישומים שלהם לקראת ההסרה של יוני רעיל מתכת כבדה באופן זרימה דרך.

Access restricted. Please log in or start a trial to view this content.

Protocol

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,

התראה: הינכם מתבקשים לקרוא בעיון את גיליונות נתוני הבטיחות הרלוונטיים (SDS) של כל הכימיקלים וללבוש ציוד הגנה אישי מתאים (PPE) לפני השימוש. חלק מן הכימיקלים הם רעילים ומגרה. להיזהר בעת טיפול בצינורות פחמן, אשר עשויים להיות מפגעים נוספים אם שאפה או ליצור קשר על ידי העור.

1. הכנת מסנני החומצה האלקטרואקטיבית-CNT

  1. הכנת חומצה ננו-קירות16
    1. התמוססות 56 גרם של אשלגן הידרוקסיד (KOH) ב 100 מ ל של מים מפוהים תחת ערבוב נמרץ.
    2. הוסף 3 גרם של תחמוצת טיטניום (TiO2) אבקה לתוך פתרון KOH מומס.
    3. העבירו את הפתרון הנ ל לתוך הכור טפלון מרופדת ולשמור אותו ב 200 ° c עבור 24 שעות.
    4. שטוף את הזרז הלבן שהושג עם 0.1 מול/L חומצה הידרוכלורית (HCl) ואת המים המושלים עד התקבל pH ניטרלי שפכים. יבש את המוצר תחת ואקום ב 60 ° c בלילה.
    5. העבר את המוצרים לתנור שפופרת והחום אותו ל-600 ° c עבור 2 שעות עם שיעור השיפוע של 1 ° צ'/דקה.
  2. הכנת מסנן טיטט-CNT17
    1. הוסף 20 מ"ג של צינורות פחמן (CNTs) לתוך 40 mL של n-מתיל פירובסיים (NMP). בדיקה-sonication עבור 40 דקות כדי להשיג פתרון הומוגנית.
    2. בנפרד, להוסיף 20 מ ג של כפי שנעשו הטיטאני לאכול ננו-חוט לתוך 20 מ ל של NMP. בצע בדיקה-sonication עבור 20 דקות.
    3. מערבבים את פתרון הפיזור הטיטאני עם פתרון פיזור CNT. מסננים את פתרון התערובת על ממברנה מצובת, המשמשת כתמיכה במסנן הטיטאט-CNT.
    4. לשטוף ברצף עם 100 מ ל של אתנול ו 200 מ ל של מים מפוהים.
      הערה: מסנן CNT-לבד יכול להיות מוכן על ידי נתיב דומה ללא תוספת של חומצה טיטנית.

2. סינון אלקטרוכימי של Sb (III)

  1. תיאור על המנגנון הנסיוני18
    1. התנהלות ניסויי הסורזיה במעטפת לסינון פוליקרבונט ששונתה באמצעות אלקטרוכימיה (ראה איור 1).
    2. השתמש בספק כוח DC כדי לנהוג בכימיה אלקטרוכימית.
    3. אמץ טבעת טיטניום מחורר כמחבר עבור מסנני חימצון אנודי או cathodic.
    4. השתמש גומי סיליקון בידוד כמפריד וחותם.
  2. ניסויי סינון
    1. הוסף 2.2 מ"ג של C8h4K2o12Sb2. 3h2o לתוך 1000 מ ל של מים מועמים להכין את 800 μg/L Sb (III) פתרון.
    2. העברת 100 mL של הפתרון Sb (III) לגביע 150 mL. התאם את ה-pH לפתרון 7.
    3. מניחים את החומצה המוכן לסינון-CNT מסנן לתוך מעטפת סינון פוליקרבונט ומניחים עוד מסנן CNT-לבד כקתודה. . אטום את המעטפת
    4. עבור דרך מערכת הסינון עם פתרון Sb (III) בזרם נתון. החל מתח DC במהלך סינון.
    5. לקבוע את הריכוז Sbtotal ו-SB (III) עם שיטה ספקטרומטר האטום האטומי17.
      הערה: בתהליך זה, קצב הזרימה והמתח המוחל ניתן לכוונן על ידי משאבה פריסטלטית וספק כוח DC, בהתאמה.

Access restricted. Please log in or start a trial to view this content.

Results

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,

מכשיר הסינון האלקטרו-אקטיבי מועסק כמעטפת לסינון פוליקרבונט שונה באמצעות אלקטרוכימית (איור 1). פליטת שדה סריקה מיקרוסקופ אלקטרונים (FESEM) ו מיקרוסקופ אלקטרון שידור (TEM) טכניקות מועסקים כדי לאפיין את המבנה של מסנן טיטט-CNT (איור 2). כדי להדגים את היעילות של מערכת סינון אלקטרוכימי, השינוי של המצבהכולל של sb ומצב ערכיות sb כפונקציה של זמן נקבע (איור 3).

תמונות FESEM של מסנן טיטט-CNT מרמזות על משט...

Access restricted. Please log in or start a trial to view this content.

Discussion

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,

המפתח לטכנולוגיה זו הוא להמציא מסנן אלקטרואקטיבי מוליך ונקבובי היברידית עם גבוהה Sb-ספציפיות. כדי לעשות זאת, יש לשלם טיפול מיוחד לתהליך הייצור. הכמות של הטיטאני והחומצה צריך להיות נשלט בדיוק בשל ההשפעה "סחר-off" בין המוליכות החשמלית של המסנן ואת פני השטח.

כמו-כן, יש לציין כי יש צורך במתח מיושם תקין. לאחר המתח שיושם גבוה מדי (למשל, > 3 V), תגובות תחרותי אחרים, כגון פיצול מים, עלול להוביל לייצור של הרבה בועות (O2 ב אנודת ו-H2 ב הקתודה) במשטח האלקטרודה, אשר עשוי לחסום את האת...

Access restricted. Please log in or start a trial to view this content.

Disclosures

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,

. אין לנו מה לגלות

Acknowledgements

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,

עבודה זו נתמכת על ידי הקרן המדע הטבעי של שנגחאי, סין (No. 18ZR1401000), התוכנית Pujiang שנגחאי (No. 18ZR1401000), ואת המפתח הלאומי מחקר ופיתוח תוכנית של סין (No 2018YFF0215703).

Access restricted. Please log in or start a trial to view this content.

Materials

List of materials used in this article
NameCompanyCatalog NumberComments
ספקטרומטר פלואורסצנטיאטומי Ruili Co., Ltd
ננו-צינורות פחמן (CNT)TimesNano Co., Ltd
ספק כוח DCDahua Co., Ltd
אתנול, 96%סינופארם
, 36%סינופארםקורוזיבי
L-אנטימון אשלגן טרטרטSigma-Aldrich
N-מתיל-2-פירולידינון (NMP) רעיל מאוד, 99.5%סינופארם
אשלגן הידרוקסיד רעיל במיוחד, 85%סינופארם
משאבה פריסטלטיתIsmatec Co., Ltd
אבקות טיטניום דו חמצניסינופארם
חומצה הידרוכלורית קורוזיבית

References

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,
  1. Sun, W. M., et al. Profiling microbial community in a watershed heavily contaminated by an active antimony (Sb) mine in Southwest China. Science of the Total Environment. 550, 297-308 (2016).
  2. Herath, I., Vithanage, M., Bundschuh, J. Antimony as a global dilemma: geochemistry, mobility, fate and transport. Environmental Pollution. 223, 545-559 (2017).
  3. Pan, L. B., et al. Assessments of levels, potential ecological risk, and human health risk of heavy metals in the soils from a typical county in Shanxi Province, China. Environmental Science and Pollution Research. 23, 19330-19340 (2016).
  4. Huang, S. S., et al. Sulfide-modified zerovalent iron for enhanced antimonite sequestration: characterization, performance, and reaction mechanisms. Chemical Engineering Journal. 338, 539-547 (2018).
  5. Ungureanu, G., Santos, S., Boaventura, R., Botelho, C. Arsenic and antimony in water and wastewater: Overview of removal techniques with special reference to latest advances in adsorption. Journal of Environmental Management. 151, 326-342 (2015).
  6. Zou, J. P., et al. Three-dimensional reduced graphene oxide coupled with Mn3O4 for highly efficient removal of Sb(III) and Sb(V) from water. Acs Applied Materials & Interfaces. 8, 18140-18149 (2016).
  7. Saleh, T. A., Sari, A., Tuzen, M. Effective adsorption of antimony(III) from aqueous solutions by polyamide-graphene composite as a novel adsorbent. Chemical Engineering Journal. 307, 230-238 (2017).
  8. Yan, Y. Z., An, Q. D., Xiao, Z. Y., Zheng, W., Zhai, S. G. Flexible core-shell/bead-like alginate@PEI with exceptional adsorption capacity, recycling performance toward batch and column sorption of Cr(VI). Chemical Engineering Journal. 313, 475-486 (2017).
  9. Fu, L., Shozugawa, K., Matsuo, M. Oxidation of antimony (III) in soil by manganese (IV) oxide using X-ray absorption fine structure. Journal of Environmental Sciences. 73, 31-37 (2018).
  10. Liu, W., et al. Adsorption of Pb2+, Cd2+, Cu2+ and Cr3+ onto titanate nanotubes: competition and effect of inorganic ions. Science of the Total Environment. 456, 171-180 (2013).
  11. Wu, B., et al. Dynamic study of Cr(VI) removal performance and mechanism from water using multilayer material coated nanoscale zerovalent iron. Environmental Pollution. 240, 717-724 (2018).
  12. Shan, C., Ma, Z. Y., Tong, M. P. Efficient removal of trace antimony(III) through adsorption by hematite modified magnetic nanoparticles. Journal of Hazardous Materials. 268, 229-236 (2014).
  13. Luo, J. M., et al. Removal of antimonite (Sb(III)) and antimonate (Sb(V)) from aqueous solution using carbon nanofibers that are decorated with zirconium oxide (ZrO2). Environmental Science & Technology. 49, 11115-11124 (2015).
  14. Liu, Y. B., et al. Golden carbon nanotube membrane for continuous flow catalysis. Industrial & Engineering Chemistry Research. 56, 2999-3007 (2017).
  15. Ma, B. W., et al. Enhanced antimony(V) removal using synergistic effects of Fe hydrolytic flocs and ultrafiltration membrane with sludge discharge evaluation. Water Research. 121, 171-177 (2017).
  16. Yuan, Z. Y., Zhang, X. B., Su, B. L. Moderate hydrothermal synthesis of potassium titanate nanowires. Applied Physics a-Materials Science & Processing. 78, 1063-1066 (2004).
  17. Liu, Y. B., et al. Electroactive modified carbon nanotube filter for simultaneous detoxification and sequestration of Sb(III). Environmental Science & Technology. 53, 1527-1535 (2019).
  18. Gao, G., Vecitis, C. D. Electrochemical carbon nanotube filter oxidative performance as a function of surface chemistry. Environmental Science & Technology. 45, 9726-9734 (2011).
  19. Liu, Y. B., et al. Simultaneous oxidation and sorption of highly toxic Sb(III) using a dual-functional electroactive filter. Environmental Pollution. 251, 72-80 (2019).

Access restricted. Please log in or start a trial to view this content.

Reprints and Permissions

Request permission to reuse the text or figures of this JoVE article

Request Permission

Tags

Antimony OxidationTitanate NanowiresCarbon NanotubesElectrochemical FiltrationSb III SequestrationAtomic Fluorescence SpectrometerFlow Through DesignTitanate CNT HybridElectroactive FilterHeavy Metal Removal

Related Articles