Name: 超高速時間分解型近IR刺激型機能π共役システムのラマン測定 (動画) | JoVE Journal
Uploaded: 2020-02-10T13:00:00.000+00:00
Duration: 9 min 57 s
Description: 学ぶフェムト秒時間分解近赤外刺激ラマン分光法でπ共役分子の励起状態ダイナミクスを解析する手法。β-カロテンを用いた高感度・短時間測定のプロトコルを解説し、化学反応初期段階の分子挙動理解に貢献する。

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この研究は、JSPS KAKENHI助成金番号JP24750023、JP24350012、文部科学花角ひ交助成金番号JP26104534、JP16H00850、JP26102541、JP16H00782、および文部科学大学の戦略研究財団のためのプログラム、2019年11月201日

<ol><li>Polívka, T., Herek, J. L., Zigmantas, D., Åkerlund, H. -E., Sundström, V. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Direct+Observation+of+the+%28Forbidden%29+S1+State+in+Carotenoids%5BTitle%5D)+AND+%22Proceedings+of+the+National+Academy+of+Sciences+of+the+United+States+of+America%22%5BJournal%5D)">Direct Observation of the (Forbidden) S1 State in Carotenoids.</a> Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America. 96 (9), 4914-4917 (1999).</li>
<li>Takaya, T., Iwata, K. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Relaxation+Mechanism+of+%CE%B2-Carotene+from+S2+%281Bu%2B%29+State+to+S1+%282Ag-%29+State%3A+Femtosecond+Time-Resolved+Near-IR+Absorption+and+Stimulated+Resonance+Raman+Studies+in+900-1550+nm+Region%5BTitle%5D)+AND+%22Journal+of+Physical+Chemistry+A%22%5BJournal%5D)">Relaxation Mechanism of β-Carotene from S2 (1Bu+) State to S1 (2Ag-) State: Femtosecond Time-Resolved Near-IR Absorption and Stimulated Resonance Raman Studies in 900-1550 nm Region.</a> Journal of Physical Chemistry A. 118 (23), 4071-4078 (2014).</li>
<li>Takaya, T., Anan, M., Iwata, K. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Vibrational+Relaxation+Dynamics+of+%CE%B2-Carotene+and+Its+Derivatives+with+Substituents+on+Terminal+Rings+in+Electronically+Excited+States+as+Studied+by+Femtosecond+Time-Resolved+Stimulated+Raman+Spectroscopy+in+the+Near-IR+Region%5BTitle%5D)+AND+%22Physical+Chemistry+Chemical+Physics%22%5BJournal%5D)">Vibrational Relaxation Dynamics of β-Carotene and Its Derivatives with Substituents on Terminal Rings in Electronically Excited States as Studied by Femtosecond Time-Resolved Stimulated Raman Spectroscopy in the Near-IR Region.</a> Physical Chemistry Chemical Physics. 20 (5), 3320-3327 (2017).</li>
<li>Guo, J., Ohkita, H., Benten, H., Ito, S. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Near-IR+Femtosecond+Transient+Absorption+Spectroscopy+of+Ultrafast+Polaron+and+Triplet+Exciton+Formation+in+Polythiophene+Films+with+Different+Regioregularities%5BTitle%5D)+AND+%22Journal+of+the+American+Chemical+Society%22%5BJournal%5D)">Near-IR Femtosecond Transient Absorption Spectroscopy of Ultrafast Polaron and Triplet Exciton Formation in Polythiophene Films with Different Regioregularities.</a> Journal of the American Chemical Society. 131 (46), (2009).</li>
<li>Hwang, I. -W., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Carrier+Generation+and+Transport+in+Bulk+Heterojunction+Films+Processed+with+1%2C8-Octanedithiol+as+a+Processing+Additive%5BTitle%5D)+AND+%22Journal+of+Applied+Physics%22%5BJournal%5D)">Carrier Generation and Transport in Bulk Heterojunction Films Processed with 1,8-Octanedithiol as a Processing Additive.</a> Journal of Applied Physics. 104 (3), 033706(2008).</li>
<li>Yonezawa, K., Kamioka, H., Yasuda, T., Han, L., Moritomo, Y. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Fast+Carrier+Formation+from+Acceptor+Exciton+in+Low-Gap+Organic+Photovoltaic%5BTitle%5D)+AND+%22Applied+Physics+Express%22%5BJournal%5D)">Fast Carrier Formation from Acceptor Exciton in Low-Gap Organic Photovoltaic.</a> Applied Physics Express. 5 (4), 042302(2012).</li>
<li>Takaya, T., Enokida, I., Furukawa, Y., Iwata, K. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Direct+Observation+of+Structure+and+Dynamics+of+Photogenerated+Charge+Carriers+in+Poly%283-hexylthiophene%29+Films+by+Femtosecond+Time-Resolved+Near-IR+Inverse+Raman+Spectroscopy%5BTitle%5D)+AND+%22Molecules%22%5BJournal%5D)">Direct Observation of Structure and Dynamics of Photogenerated Charge Carriers in Poly(3-hexylthiophene) Films by Femtosecond Time-Resolved Near-IR Inverse Raman Spectroscopy.</a> Molecules. 24 (3), 431(2019).</li>
<li>Clafton, S. N., Huang, D. M., Massey, W. R., Kee, T. W. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Femtosecond+Dynamics+of+Excitons+and+Hole-Polarons+in+Composite+P3HT%2FPCBM+Nanoparticles%5BTitle%5D)+AND+%22Journal+of+Physical+Chemistry+B%22%5BJournal%5D)">Femtosecond Dynamics of Excitons and Hole-Polarons in Composite P3HT/PCBM Nanoparticles.</a> Journal of Physical Chemistry B. 117 (16), 4626-4633 (2013).</li>
<li>Cook, S., Furube, A., Katoh, R. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Analysis+of+the+Excited+States+of+Regioregular+Polythiophene+P3HT%5BTitle%5D)+AND+%22Energy+%26+Environmental+Science%22%5BJournal%5D)">Analysis of the Excited States of Regioregular Polythiophene P3HT.</a> Energy & Environmental Science. 1 (2), 294-299 (2008).</li>
<li>Okino, S., Takaya, T., Iwata, K. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Femtosecond+Time-Resolved+Near-Infrared+Spectroscopy+of+Oligothiophenes+and+Polythiophene%3A+Energy+Location+and+Effective+Conjugation+Length+of+Their+Low-Lying+Excited+States%5BTitle%5D)+AND+%22Chemistry+Letters%22%5BJournal%5D)">Femtosecond Time-Resolved Near-Infrared Spectroscopy of Oligothiophenes and Polythiophene: Energy Location and Effective Conjugation Length of Their Low-Lying Excited States.</a> Chemistry Letters. 44 (8), 1059-1061 (2015).</li>
<li>Takaya, T., Iwata, K. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Development+of+a+Femtosecond+Time-Resolved+Near-IR+Multiplex+Stimulated+Raman+Spectrometer+in+Resonance+with+Transitions+in+the+900-1550+nm+Region%5BTitle%5D)+AND+%22Analyst%22%5BJournal%5D)">Development of a Femtosecond Time-Resolved Near-IR Multiplex Stimulated Raman Spectrometer in Resonance with Transitions in the 900-1550 nm Region.</a> Analyst. 141 (14), 4283-4292 (2016).</li>
<li>Jas, G. S., Wan, C., Johnson, C. K. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Picosecond+Time-Resolved+Fourier+Transform+Raman+Spectroscopy+of+9%2C10-Diphenylanthracene+in+the+Excited+Singlet+State%5BTitle%5D)+AND+%22Applied+Spectroscopy%22%5BJournal%5D)">Picosecond Time-Resolved Fourier Transform Raman Spectroscopy of 9,10-Diphenylanthracene in the Excited Singlet State.</a> Applied Spectroscopy. 49 (5), 645-649 (1995).</li>
<li>Jas, G. S., Wan, C., Kuczera, K., Johnson, C. K. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Picosecond+Time-Resolved+Fourier-Transform+Raman+Spectroscopy+and+Normal-Mode+Analysis+of+the+Ground+State+and+Singlet+Excited+State+of+Anthracene%5BTitle%5D)+AND+%22Journal+of+Physical+Chemistry%22%5BJournal%5D)">Picosecond Time-Resolved Fourier-Transform Raman Spectroscopy and Normal-Mode Analysis of the Ground State and Singlet Excited State of Anthracene.</a> Journal of Physical Chemistry. 100 (29), 11857-11862 (1996).</li>
<li>Sakamoto, A., Okamoto, H., Tasumi, M. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Observation+of+Picosecond+Transient+Raman+Spectra+by+Asynchronous+Fourier+Transform+Raman+Spectroscopy%5BTitle%5D)+AND+%22Applied+Spectroscopy%22%5BJournal%5D)">Observation of Picosecond Transient Raman Spectra by Asynchronous Fourier Transform Raman Spectroscopy.</a> Applied Spectroscopy. 52 (1), 76-81 (1998).</li>
<li>Sakamoto, A., Matsuno, S., Tasumi, M. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Construction+of+Picosecond+Time-Resolved+Raman+Spectrometers+with+Near-Infrared+Excitation%5BTitle%5D)+AND+%22Journal+of+Raman+Spectroscopy%22%5BJournal%5D)">Construction of Picosecond Time-Resolved Raman Spectrometers with Near-Infrared Excitation.</a> Journal of Raman Spectroscopy. 37 (1-3), 429-435 (2006).</li>
<li>Sakamoto, A., Matsuno, S., Tasumi, M. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Picosecond+Near-Infrared+Excited+Transient+Raman+Spectra+of+%CE%B2-Carotene+in+the+Excited+S2+State%3A+Solvent+Effects+on+the+in-Phase+C%3DC+Stretching+Band+and+Vibronic+Coupling%5BTitle%5D)+AND+%22Journal+of+Molecular+Structure%22%5BJournal%5D)">Picosecond Near-Infrared Excited Transient Raman Spectra of β-Carotene in the Excited S2 State: Solvent Effects on the in-Phase C=C Stretching Band and Vibronic Coupling.</a> Journal of Molecular Structure. 976 (1-3), 310-313 (2010).</li>
<li>Yoshizawa, M., Kurosawa, M. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Femtosecond+Time-Resolved+Raman+Spectroscopy+Using+Stimulated+Raman+Scattering%5BTitle%5D)+AND+%22Physical+Review+A%22%5BJournal%5D)">Femtosecond Time-Resolved Raman Spectroscopy Using Stimulated Raman Scattering.</a> Physical Review A. 61 (1), 013808(2000).</li>
<li>Yoshizawa, M., Kubo, M., Kurosawa, M. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Ultrafast+Photoisomerization+in+DCM+Dye+Observed+by+New+Femtosecond+Raman+Spectroscopy%5BTitle%5D)+AND+%22Journal+of+Luminescence%22%5BJournal%5D)">Ultrafast Photoisomerization in DCM Dye Observed by New Femtosecond Raman Spectroscopy.</a> Journal of Luminescence. 87-89, 739-741 (2000).</li>
<li>Yoshizawa, M., Aoki, H., Hashimoto, H. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Vibrational+Relaxation+of+the+2Ag%E2%80%93+Excited+State+in+All-Trans-%CE%B2-Carotene+Obtained+by+Femtosecond+Time-Resolved+Raman+Spectroscopy%5BTitle%5D)+AND+%22Physical+Review+B%22%5BJournal%5D)">Vibrational Relaxation of the 2Ag– Excited State in All-Trans-β-Carotene Obtained by Femtosecond Time-Resolved Raman Spectroscopy.</a> Physical Review B. 63 (18), 180301(2001).</li>
<li>McCamant, D. W., Kukura, P., Mathies, R. A. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Femtosecond+Broadband+Stimulated+Raman%3A+A+New+Approach+for+High-Performance+Vibrational+Spectroscopy%5BTitle%5D)+AND+%22Applied+Spectroscopy%22%5BJournal%5D)">Femtosecond Broadband Stimulated Raman: A New Approach for High-Performance Vibrational Spectroscopy.</a> Applied Spectroscopy. 57 (11), 1317-1323 (2003).</li>
<li>McCamant, D. W., Kukura, P., Yoon, S., Mathies, R. A. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Femtosecond+Broadband+Stimulated+Raman+Spectroscopy%3A+Apparatus+and+Methods%5BTitle%5D)+AND+%22Review+of+Scientific+Instruments%22%5BJournal%5D)">Femtosecond Broadband Stimulated Raman Spectroscopy: Apparatus and Methods.</a> Review of Scientific Instruments. 75 (11), 4971-4980 (2004).</li>
<li>Kukura, P., McCamant, D. W., Mathies, R. A. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Femtosecond+Stimulated+Raman+Spectroscopy%5BTitle%5D)+AND+%22Annual+Review+of+Physical+Chemistry%22%5BJournal%5D)">Femtosecond Stimulated Raman Spectroscopy.</a> Annual Review of Physical Chemistry. 58, 461-488 (2007).</li>
<li>Laimgruber, S., Schachenmayr, H., Schmidt, B., Zinth, W., Gilch, P. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((A+Femtosecond+Stimulated+Raman+Spectrograph+for+the+Near+Ultraviolet%5BTitle%5D)+AND+%22Applied+Physics+B%22%5BJournal%5D)">A Femtosecond Stimulated Raman Spectrograph for the Near Ultraviolet.</a> Applied Physics B. 85 (4), 557-564 (2006).</li>
<li>Umapathy, S., Lakshmanna, A., Mallick, B. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Ultrafast+Raman+Loss+Spectroscopy%5BTitle%5D)+AND+%22Journal+of+Raman+Spectroscopy%22%5BJournal%5D)">Ultrafast Raman Loss Spectroscopy.</a> Journal of Raman Spectroscopy. 40 (3), 235-237 (2009).</li>
<li>Mallick, B., Lakshmanna, A., Umapathy, S. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Ultrafast+Raman+Loss+Spectroscopy+%28URLS%29%3A+Instrumentation+and+Principle%5BTitle%5D)+AND+%22Journal+of+Raman+Spectroscopy%22%5BJournal%5D)">Ultrafast Raman Loss Spectroscopy (URLS): Instrumentation and Principle.</a> Journal of Raman Spectroscopy. 42 (10), 1883-1890 (2011).</li>
<li>Kloz, M., van Grondelle, R., Kennis, J. T. M. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Wavelength-Modulated+Femtosecond+Stimulated+Raman+Spectroscopy-Approach+towards+Automatic+Data+Processing%5BTitle%5D)+AND+%22Physical+Chemistry+Chemical+Physics%22%5BJournal%5D)">Wavelength-Modulated Femtosecond Stimulated Raman Spectroscopy-Approach towards Automatic Data Processing.</a> Physical Chemistry Chemical Physics. 13 (40), 18123-18133 (2011).</li>
<li>Kloz, M., Weißenborn, J., Polívka, T., Frank, H. A., Kennis, J. T. M. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Spectral+Watermarking+in+Femtosecond+Stimulated+Raman+Spectroscopy%3A+Resolving+the+Nature+of+the+Carotenoid+S%2A+State%5BTitle%5D)+AND+%22Physical+Chemistry+Chemical+Physics%22%5BJournal%5D)">Spectral Watermarking in Femtosecond Stimulated Raman Spectroscopy: Resolving the Nature of the Carotenoid S* State.</a> Physical Chemistry Chemical Physics. 18 (21), 14619-14628 (2016).</li>
<li>Kuramochi, H., Takeuchi, S., Tahara, T. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Ultrafast+Structural+Evolution+of+Photoactive+Yellow+Protein+Chromophore+Revealed+by+Ultraviolet+Resonance+Femtosecond+Stimulated+Raman+Spectroscopy%5BTitle%5D)+AND+%22Journal+of+Physical+Chemistry+Letters%22%5BJournal%5D)">Ultrafast Structural Evolution of Photoactive Yellow Protein Chromophore Revealed by Ultraviolet Resonance Femtosecond Stimulated Raman Spectroscopy.</a> Journal of Physical Chemistry Letters. 3 (15), 2025-2029 (2012).</li>
<li>Wang, S., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Dynamic+High+Pressure+Induced+Strong+and+Weak+Hydrogen+Bonds+Enhanced+by+Pre-Resonance+Stimulated+Raman+Scattering+in+Liquid+Water%5BTitle%5D)+AND+%22Optics+Express%22%5BJournal%5D)">Dynamic High Pressure Induced Strong and Weak Hydrogen Bonds Enhanced by Pre-Resonance Stimulated Raman Scattering in Liquid Water.</a> Optics Express. 25 (25), 31670-31677 (2017).</li>
<li>Ashner, M. N., Tisdale, W. A. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((High+Repetition-Rate+Femtosecond+Stimulated+Raman+Spectroscopy+with+Fast+Acquisition%5BTitle%5D)+AND+%22Optics+Express%22%5BJournal%5D)">High Repetition-Rate Femtosecond Stimulated Raman Spectroscopy with Fast Acquisition.</a> Optics Express. 26 (14), 18331-18340 (2018).</li>
<li>Quincy, T. J., Barclay, M. S., Caricato, M., Elles, C. G. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Probing+Dynamics+in+Higher-Lying+Electronic+States+with+Resonance-Enhanced+Femtosecond+Stimulated+Raman+Spectroscopy%5BTitle%5D)+AND+%22Journal+of+Physical+Chemistry+A%22%5BJournal%5D)">Probing Dynamics in Higher-Lying Electronic States with Resonance-Enhanced Femtosecond Stimulated Raman Spectroscopy.</a> Journal of Physical Chemistry A. 122 (42), 8308-8319 (2018).</li>
<li>Taylor, M. A., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Delayed+Vibrational+Modulation+of+the+Solvated+GFP+Chromophore+into+a+Conical+Intersection%5BTitle%5D)+AND+%22Physical+Chemistry+Chemical+Physics%22%5BJournal%5D)">Delayed Vibrational Modulation of the Solvated GFP Chromophore into a Conical Intersection.</a> Physical Chemistry Chemical Physics. 21 (19), 9728-9739 (2019).</li>
<li>Cassabaum, A. A., Silva, W. R., Rich, C. C., Frontiera, R. R. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Orientation+and+Polarization+Dependence+of+Ground-+and+Excited-State+FSRS+in+Crystalline+Betaine-30%5BTitle%5D)+AND+%22Journal+of+Physical+Chemistry+C%22%5BJournal%5D)">Orientation and Polarization Dependence of Ground- and Excited-State FSRS in Crystalline Betaine-30.</a> Journal of Physical Chemistry C. 123 (20), 12563-12572 (2019).</li>
<li><a target="_blank" href="http://scholar.google.com/scholar?hl=en&safe=off&q=%22Raman+Spectroscopy+%28The+Spectroscopical+Society+of+Japan%2C+Spectroscopy+Series+1%29%22">Raman Spectroscopy (The Spectroscopical Society of Japan, Spectroscopy Series 1)</a>. Hamaguchi, H., Iwata, K. , Kodansha. Tokyo, Japan. (2015).</li>
<li>Hashimoto, H., Koyama, Y. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((The+C%3DC+Stretching+Raman+Lines+of+%CE%B2-Carotene+Isomers+in+the+S1+State+as+Detected+by+Pump-Probe+Resonance+Raman+Spectroscopy%5BTitle%5D)+AND+%22Chemical+Physics+Letters%22%5BJournal%5D)">The C=C Stretching Raman Lines of β-Carotene Isomers in the S1 State as Detected by Pump-Probe Resonance Raman Spectroscopy.</a> Chemical Physics Letters. 154 (4), 321-325 (1989).</li>
<li>Noguchi, T., Hayashi, H., Tasumi, M., Atkinson, G. H. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Solvent+Effects+on+the+ag+C%3DC+Stretching+Mode+in+the+21Ag-+Excited+State+of+%CE%B2-Carotene+and+Two+Derivatives%3A+Picosecond+Time-Resolved+Resonance+Raman+Spectroscopy%5BTitle%5D)+AND+%22Journal+of+Physical+Chemistry%22%5BJournal%5D)">Solvent Effects on the ag C=C Stretching Mode in the 21Ag- Excited State of β-Carotene and Two Derivatives: Picosecond Time-Resolved Resonance Raman Spectroscopy.</a> Journal of Physical Chemistry. 95 (8), 3167-3172 (1991).</li>
</ol>

著者たちは開示するものは何もない。

フェムト秒時間分解ニアIR多重刺激の重要な因子ラマン測定 高い信号対ノイズ比で時間分解された近IR刺激ラマンスペクトルを得るためには、プローブスペクトルは理想的には全波長範囲で均一な強度を有するべきである。したがって、白色光連続体(セクション2.5)は、時間分解近IR刺激ラマン実験の最も重要な部分の1つである。一般に、プローブスペクトルは、入射ビームの強度が増加するにつれて広く平坦になります。しかし、高いビーム強度は、白色光連続体生成以外の望ましくない非線形光学効果を容易に生み出します。最悪のシナリオでは、非線形効果は、大きな強度の変動と振動パターンを持つプローブスペクトルを提供し、刺激されたラマンスペクトルの信号対ノイズ比を大幅に低下させます。図 2C は、振動パターンがスペクトルに与える影響を示しています。これは、-0.30から4 psまでの振動パターンを示していますが、白色光の生成が慎重に最適化されるように、パターンは1 x10-4のピークからピークの振幅で弱くしか見えない。プローブスペクトルに対する別の望まし...

ラマン分光法は、単純なガス、液体、固体から機能性材料や生物学的システムまで、多種多様なサンプル中の分子の構造を調査するための強力で汎用性の高いツールです。励起光の光子エネルギーが分子の電子遷移エネルギーと一致すると、ラマン散乱が顕著に増強される。共鳴ラマン効果により、多くの分子で構成されるサンプルで、種のラマンスペクトルを選択的に観察することができます。近IR電子遷移は、大きなπ共役構造を有する分子の励起状態ダイナミクスを調査するためのプローブとして注目を集めています。最も低い励起一重項状態のエネルギーおよび寿命は、長い一次元ポリエン鎖1、2、3を有するいくつかのカロテノイドについて決定された。中性および荷電性励起のダイナミクスは、フィルム4、5、6、7、ナノ粒子8、および溶液9、10、11における様々な光導電性ポリマーについて広範囲に調査されている。時間分解近IRラマン分光法がこれらのシステムに適用されれば、過渡現象の構造に関する詳細な情報が得られる。しかし、IRラマンに近い分光器の感度が極めて低いため、IRラマンに近いラマン分光法12、13、14、15、16に関する研究が報告されているのはごくわずかです。感度が低いのは、主に近IRラマン散乱の低確率に由来します。ラマン散乱の確率はωiωs3に比例し、ωiとωsはそれぞれ励起光とラマン散乱光の周波数です。さらに、市販の近IR検出器は、UVおよび可視領域で機能するCCD検出器よりもはるかに低い感度を有する。
フェムト秒時間分解刺激ラマン分光法は、レーザーパルス17、18、19、20、21、22、23、24、25、26、27、28の明らかなフーリエ変換限界を超えてラマン活性振動バンドの時間依存的変化を観察する新しい方法として登場しました 、29,30,31,32,33.刺激されたラマン散乱は2つのレーザーパルスの照射によって発生する:ラマンポンプおよびプローブパルス。ここでは、ラマンポンプパルスがプローブパルスよりも大きな周波数を有すると仮定する。ラマンポンプとプローブパルスの周波数の違いがラマン活性分子振動の周波数と一致すると、照射された体積の多数の分子に対して振動が一貫して励起されます。コヒーレントな分子振動によって誘起される非線形偏光は、プローブパルスの電界を増強する。刺激されたラマン散乱は時間解決された近IR自然ラマン分光器の感受性の問題を解決することができるので、この技術は、近IRラマン分光法のために特に強力である。刺激されたラマン散乱は、プローブパルスの強度変化として検出される。近IR検出器が低感度であっても、プローブ強度が十分に高くなると刺激されたラマン散乱が検出されます。刺激されたラマン散乱の確率は、ωRPω Ω Ω ΩSRSに比例し、ωRPと ωSRSはラマンポンプパルスと刺激ラマン散乱の周波数をそれぞれ20にする。刺激されたラマン散乱の周波数、ωRPおよびωSRSは、それぞれ自発的ラマン散乱のωiおよびωsと同等である。我々は最近、π共役系2、3、7、10で光生成された短時間の遷移の構造およびダイナミクスを調査するために刺激されたラマン散乱を用いて、フェムト秒の時間分解近IRラマン分光計を開発した。この記事では、フェムト秒の時間分解近 IR マルチプレックス刺激ラマン分光計の技術的詳細を紹介します。光学的アライメント、時間分解刺激ラマンスペクトルの取得、および記録されたスペクトルのキャリブレーションおよび補正が記載されている。トルエン溶液中のβ-カロテンの励起状態ダイナミクスを、分光計の代表的な用途として研究する。

<table><tbody><tr><td>図</td><td></td><td></td><td>1AのM22、L9、CMの場合</td></tr>、<tr>図1A<td>の20cm光遅延材</td><td>OptSigma</td><td>SGSP26-200</td><td>ODL1</td></tr>、図<tr>1Aの<td>3軸並進ステージ</td><td>OptSigma</td><td>TSD-405SL</td><td>L8の場合、図1A</td></tr>の<tr><td>3軸並進ステージ</td><td>駿河精機</td><td>機のB72-40C</td><td>FCの場合図1A</td></tr><tr><td>5cm光遅延線</td><td>PMT</td><td>HRS-0050</td><td>ODL2 図1A</td></tr><tr><td>Al凹面鏡</td><td>Thorlabs</td><td>CM254-050-G01</td><td>焦点距離:50 mm;図1A</td></tr><tr><td>のベースプレート</td><td>駿河精機</td><td>A21-6</td> これ<td>と同等の製品も使用されます。図1AのM1-M32、BS1-BS3、L1-L10、I1-I17、P1-P2、HWP1-3、F1-F3、VND1-VND2、OC、BPF、HS、BBO、SP、CM、および図1A</td></tr>の<tr><td>BBO水晶</td><td>EKSMA光学</td><td></td><td>-タイプ1、&θ=23.2°C;図1AのBBO</td></tr><tr><td>BK7平凹レンズ</td><td>OptSigma</td><td>SLB-25.4-50NIR2</td><td>焦点距離:50 mm;IR反射防止コーティング。図1AのL6BK7</td></tr><tr><td>平凸レンズ</td><td>OptSigma</td><td>SLB-25.4-150PIR2</td><td>焦点距離:150 mm;IR反射防止コーティング。図1AのL2、L3、L5</td></tr><tr><td>BK7平凸レンズ</td><td>OptSigma</td><td>SLB-25.4-100PIR2</td><td>焦点距離:100 mm;IR反射防止コーティング。図1AのL4BK7</td></tr><tr><td>平凸レンズ</td><td>OptSigma</td><td>SLB-25.4-200PIR2</td><td>焦点距離:200 mm;IR反射防止コーティング。図1AのL7</td></tr>広<tr><td>帯域誘電体</td><td>ミラーOptSigma</td><td>TFMS-25.4C05-2/7</td><td>M22-M25、M28、図1AのM28、M29</td></tr> 広<tr><td>帯域誘電体ミラー</td><td>精密フォトニクス(先進薄膜)</td><td>-</td><td>M26、M27、M30-M32 図1A</td></tr>の<tr><td>広帯域半波長板</td><td>CryLight-HWP3</td><td></td><td></td></tr> <tr>図<td>1A</td><td></td><td></td><td></td></tr><tr><td>のカラーガラスフィルターHOYA IR85 F1カラーガラスフィルター</td><td>HOYA</td><td>RM100</td><td>F2 図1A</td></tr><tr><td>カラーガラスフィルター</td><td>ショット</td><td>BG39</td><td>F3 図1A</td></tr><tr><td>のコンピュータ</td><td>Dell</td><td>Vostro 200 ミニタワー</td><td>OS:Windows XP</td></tr><tr><td>シクロヘキサン</td><td>関東化学</td><td>07547-1B</td><td>HPLCグレード</td></tr><tr><td>データ解析ソフト</td><td>Wavemetrics</td><td>Igor Pro 8</td><td></td></tr><tr><td>誘電体ビームスプリッター</td><td>LAYERTEC-</td><td></td><td>リフレクション:透過= 2:1;図1A</td></tr><tr><td>誘電体ビームスプリ</td><td>ッターLAYERTEC-</td><td></td><td>反射:透過= 1:1;図1AのBS2、BS3</td></tr> 誘<tr><td>電体ミラー</td><td>精密フォトニクス (高度な薄膜)</td><td>-</td><td>図1A</td></tr><tr><td>デジタルオシロスコープ</td><td>Tektronix</td><td></td><td>TDS3054B 500 MHz、5 GS / s</td></tr><tr><td>エラストマーチューブ</td><td>-</td><td></td><td>図1E</td></tr><tr><td>フェムト秒Ti:サファイア発振器</td><td>コヒーレント</td><td>Vitesse 800-2</td><td>波長:800 nm、パルス幅:100 fs、平均出力:280 mW、繰り返し周波数:80 MHz;図1AのTi:Sに含まれる</td></tr><tr><td>フェムト秒 Ti:sapphire 再生増幅器</td><td>Coherent</td><td>Legend-Elite-F-HE</td><td>波長:800 nm、パルス幅:100 fs、パルスエネルギー:3.5 mJ、繰り返し周波数:1 kHz、図1AのTi:Sに含まれる、図1A</td></tr><tr><td>のフィルム偏光子</td><td>OptSigma</td><td>SPFN-30C-26</td><td>P1</td></tr>、図<tr>1Aの<td>グランテイラープリズム</td><td>OptSigma</td><td>GYPB-10-10SN-3/7</td><td>P2、図1A</td></tr><tr><td>のゴールドミラー</td>図1の<td>OptSigma</td><td>TFG-25C05-10</td><td>M9-M21 図1A</td></tr><tr><td>の半波長板</td><td>OptSigma</td><td>WPQ-7800-2M</td><td>HWP1 図1A</td></tr><tr><td>の高調波セパレーター</td><td>コヒーレント</td><td>TOPAS-C HRs 410-540 nm</td><td>HS 図1A</td></tr><tr><td>InGaAsアレイ検出器</td><td>堀場</td><td>シンフォニー-IGA-512X1-50-1700-1LS</td><td>512 ch、液体窒素冷却</td></tr><tr><td>InGaAs PINフォトダイオード</td><td>浜松ホトニクス</td><td>図1AのG10899-01K</td><td></td></tr><tr><td>IR半波長板</td><td>OptiSource-HWP2</td><td></td><td></td></tr> アイ<tr><td>リス</td><td>駿河精機</td><td>F74-3N</td>これ<td>と同等の製品も使用されます。図1AのI1-I17</td></tr><tr><td>レンズホルダー</td><td>OptSigma</td><td>LHF-25.4S</td><td>これに準ずる製品、図1AのL1-L10には</td></tr><tr><td>マグネティックギアポンプ</td><td>マイクロポンプ</td><td>184-415</td><td></td></tr><tr><td>ミラーマウント</td><td>シスキユー</td><td>IM100 も使用しています。図</td><td>1のM1-M32、BS1-BS3、BBO、CMの場合</td></tr>近<tr><td>赤外蛍光体カード</td><td>Thorlabs</td><td>VRC2</td><td></td></tr><tr><td>ナット</td><td></td><td>--</td><td>図1E、M4、DIYショップから購入</td></tr><tr><td>図</td><td>1A</td>の<td>New Focus</td><td>3501</td> OC</tr><tr>、<td>図1A</td><td></td><td></td><td></td>の光パラメトリック増幅器コヒーレントOPerA-F OPA1</tr><tr><td>図1Aの光パラメトリック増幅器</td><td>コヒーレント</td><td>TOPAS-C</td><td>OPA2</td></tr> 偏<tr><td>光子ホルダー</td><td>OptSigma</td><td>PH-30-ARS</td> これ<td>に準ずる製品も使用しています。図1AのP1-P2、HWP1-3 ポリ</td></tr><tr><td>フルオロ酢酸チューブ</td> 図<td></td><td></td><td>1E</td></tr><tr><td>ポストホルダー</td><td>OptSigma</td><td>BRS-12-80</td><td>これに準ずる製品も使用されます。図1AのM1-M32、BS1-BS3、L1-L10、I1-I17、P1-P2、HWP1-3、F1-F3、VND1-VND2、OC、BPF、HS、BBO、SP、CM、およびFCの場合 図1A</td></tr>ク<tr><td>ォー</td>ツフローセル<td>東ソークォーツ</td><td>T-70-UV-2</td><td>FC 図1A</td></tr><tr><td>クォーツ平凹レンズ</td><td>OptSigma</td><td>SLSQ-25-50N</td><td>焦点距離:50 mm;図1A</td></tr><tr><td>クォーツ平凸レンズ</td><td>OptSigma</td><td>SLSQ-25-100P</td><td>焦点距離:100 mm;図1A</td></tr><tr><td>クォーツ平凸レンズ</td><td>OptSigma</td><td>SLSQ-25-220P</td><td>焦点距離:220 mm;図1A</td></tr><tr><td>サファイアプレート</td><td>桟橋光学系</td><td>の</td>L10-<td>厚さ3mm。図1AのSP</td></tr><tr><td>Si PINフォトダイオード</td><td>浜松ホトニクス</td><td>S3883</td><td></td></tr><tr><td>単分光器</td><td>堀場 ジョビン イヴォン</td><td>iHR320</td><td>焦点距離:32cm</td></tr><tr><td>ステンレスロッド</td><td>駿河精機</td><td>A41-100</td><td>これに準ずる製品も使用 図1AのM1-M32、BS1-BS3、L1-L10、I1-I17、P1-P2、HWP1-3、F1-F3、VND1-VND2、OC、BPF、HS、BBO、SP、CM、FCに対応</td></tr><tr><td></td><td>ニューポート</td><td>J-SP-2</td><td>図1E</td></tr><tr><td>トルエン</td><td>関東化学</td><td>40180-1B</td><td>HPLC級</td></tr><tr><td>U字型鋼板</td><td></td><td></td> <td>図1E DIYショップで購入</td></tr><tr><td>可変NDHN-100</td><td></td> <td>VND1 図1A</td>の可変<td>NDHN-100</td> VND1</tr> 図<tr>1Aの可変<td></td><td>NDHN-U100</td><td></td> <td>VND2</td></tr><tr><td>ビジュアルプログラミング言語</td><td>National Instruments</td><td>LabVIEW 2009</td><td>この研究の制御ソフトウェアは、LabVIEW 2009</td></tr><tr><td>Volume-Grating Bandpass Filter</td><td>OptiGrate</td><td>BPF-1190</td><td>BPF in Figure 1A</td></tr><tr><td>&beta;-Carotene</td><td>Wako Pure Chemical Industries</td><td>035-05531</td><td></td></tr>でプログラムされています</tbody></table>。

超高速時間分解型近ir刺激型機能π共役システムのラマン測定

Ultrafast Time-resolved Near-IR Stimulated Raman Measurements of Functional &#960;-conjugate Systems

フェムト秒時間分解刺激ラマン分光法は、近赤外線(近赤外線)遷移を伴う短命過渡現象の構造ダイナミクスを観察する有望な方法であり、近赤外線領域におけるラマン自然分光計の感度が低い場合に克服できる。ここでは、最近開発したラマン分析計を刺激したフェムト秒時間分解近倍法の技術的詳細について説明する。信号の生成と最適化、測定、データ取得、および記録されたデータの校正と補正の説明も提供されます。我々は、トルエン溶液中のβ-カロテンの励起状態ダイナミクスを分析するための分光計の応用を提示する。第2低励起シングル(S2)状態のβ-カロテンのC=Cストレッチバンドと最も低い励起シングル(S1)状態は、記録された時間分解刺激ラマンスペクトルにおいて明らかに観察される。フェムト秒の時間分解近IR刺激ラマン分光計は、単純な分子から複雑な材料までのπ共役系の構造ダイナミクスに適用可能である。

フェムト秒時間分解近IR刺激ラマン分光法をトルエン溶液中のβカロテンに適用した。試料の濃度は1 x10-4モルdm-3であった。サンプルを、パルスエネルギー1μJで480nmのアクチニックポンプパルスで励励した。トルエン中のβ-カロテンの時間分解刺激ラマンスペクトルを図2Aに示す。生スペクトルには、溶媒トルエンの強いラマンバンドと、地上状態のβカロテンの弱いラマンバンドと、写真励起βカロテンのラマンバンドが含まれていました。それらは、光励起の前に1psで同じ溶液の刺激されたラマンスペクトルを使用して減算した。減算後のスペクトル(図2B)は、光励起β-カロテンおよび/またはその他の非線形光学プロセスの吸収によって引き起こされる歪んだベースラインを示した。多項式関数で補正した後、ベースラインは平坦になりました (図 2C)。</stron...

フェムト秒時間分解型ラマン分析計に対する信号生成と最適化、測定、データ収集、データ処理の詳細について説明します。トルエン中のβ-カロテンの励起状態ダイナミクスに関する近赤外線刺激ラマン研究が代表的な用途として示されている。

超高速時間分解型近IR刺激型機能π共役システムのラマン測定

Femtosecond time-resolved stimulated Raman spectroscopy is a promising method of observing the structural dynamics of short-lived transients with near ...

当社のプロトコルは、化学反応および生化学的反応の初期段階におけるpi共役分子の構造とダイナミクスを調べるための特に強力です。この技術は、少し高い感度を有し、測定時間を現在利用できる検出器と近赤外の従来の時間分解自発的なラマン分光法よりも短くする。まず、次に示すように光学式セットアップを完了します。まず、レーザービームを合わせます。チタンサファイアレーザーをオンにしてウォームアップし、虹彩2の後ろに名刺を置いてスクリーンとして機能させます。梁が虹彩の中心を通過するまでミラー1を調整します。次に、レーザービームが虹彩2の中心を通過するまでミラー2を調整します。一度整列したら、ビームが虹彩1と虹彩2の両方の中心を同時に通過することを確認します。レーザーを正しく調整すると、光遅延線の位置合わせが始まります。まず、ステージコントローラの方向ボタンを使用して行くことができる限り、ステージをミラー2に向けて移動します。次に、ビームが虹彩の中心を通過するまでミラー1を調整します。その後、ミラー2から遠くに行くことができる限りステージを移動します。梁が虹彩1の中心を通過するまでミラー2を調整します。次に、ビーム入力にできるだけ近い段階を移動し、ビームがまだ虹彩の中心を通過することを確認します。次に、ミラー3の位置から虹彩1を取り外し、光遅延線に鏡3と4を配置する。ビームが虹彩2の中心を通過するまで、ミラーを3と4に調整します。入射ビームパスに可変中性密度フィルタを使用して、サファイアプレートの後ろに名刺をスクリーンとして配置します。黄色の白い斑点が画面上に観察されるまで、送信されたビームのパワーを徐々に増加させるためにフィルタを回します。次に、紫色のリングが画面上の黄色い白い斑点を囲むまで、フィルターを同じ方向に非常に慎重に回します。次に、ラマンポンプビームを整列させる、光パラメトリック増幅器の出力ビーム経路に体積グレーディング反射バンドパスフィルタを配置する。ビームスポットを観察するために、近IRセンサーカードを使用してバンドパスフィルタとミラー17を調整する。プローブスペクトルの最適化を開始するには、連続測定を実行し、ディスプレイ上で検出器のカウントを最大化します。これを達成するために、1の半分の波板を徐々に回転させる。そして、可変光学密度フィルタ1を回転させることにより入射パルスの強度を徐々に増加させる。最大および最小の検出器数がそれぞれ約30,000と4,000に達するまでこれを行います。大きな振動パターンが観測され始める場合は、パターンが消えるまで可変光学密度フィルタを反対方向に回転させます。空間的なオーバーラップをセットアップするには、ラマンポンプビームパスに光学チョッパーを配置します。次に、近い IR センサー カードをサンプル位置に置きます。ラマンポンプとプロ

ultrafast-time-resolved-near-ir-stimulated-raman-measurements

Research

JoVE Journal

Chemistry

化学

我々は、蛍光信号からのラマン分離する超高速全光スイッチングを使用する複雑な非線形光学系の構築と運用について説明します。このシステムを用いて、我々は、正常にパルスエネルギーと生物学的に安全なままに平均電力を利用したラマン及び蛍光信号を分離することができます。...

共鳴と自発ラマン顕微の蛍光バックグラウンドの除去

タンパク質機能の主要なステップ、特に骨格の構造変化とプロトン移動反応は、しばしばマイクロ秒からミリ秒の時間スケールで起こります。これらの動的プロセスは、特に光によって機能が引き起こされるタンパク質について、時間分解ステップスキャンフーリエ変換赤外分光法によって研究することができます。...

感光性タンパク質中のプロトン移動とプロテイン立体配座ダイナミクスの時間分解ステップスキャンフーリエ変換赤外分光法により

高解像度のクーロン爆発イメージングセットアップを使用して、分子回転波パケットのリアルタイムムービーを作成するためのプロトコルを提示します。...

レーザー駆動の超高速分子回転のダイレクトイメージング

このプロトコルでは、実行して気相分子の超高速の光化学反応を研究するために自由電子レーザーを用いたフェムト秒光レーザーを組み合わせたポンプ ・...

実験的プロトコル フェムト秒近赤外/紫外-自由電子レーザーによる XUV ポンプ ・ プローブ実験

ここでは、提案する、柱状の光励起分子中の局所構造の変形の観察を可能にする時間分解赤外振動分光法、電子回折の差分検出解析のプロトコル液晶、原子の視点を与える構造とこの光活性物質の動態との関係。...

光応答性液晶の構造ダイナミクスを観察する手法

分子解離は、多原子のラジカル陽イオンに超高速の振動コヒーレンスをプロービングのためのプロトコルを提案します。...

強いフィールド断熱イオンとラジカル陽イオン多原子の超高速振動コヒーレンスの測定

刺激ラマン散乱(SRS)顕微鏡は、強力で非破壊的でラベルフリーのイメージング技術です。新しい用途の1つは刺激ラマン組織学であり、タンパク質および脂質ラマン遷移における2色SRSイメージングを使用して、擬似ヘマトキシリンおよびエオジン画像を生成する。ここでは、組織診断のためのリアルタイムの2色SRSイメージングのためのプロトコルを実証します。...

組織診断のためのマウス脳のリアルタイム、2色刺激ラマン散乱イメージング

本稿では、スペクトル集束モジュールとデュアル出力パルスレーザーを統合し、金ナノ粒子と癌細胞の高速ハイパースペクトルイメージングを可能にする方法について説明します。この研究は、標準的なレーザー走査型顕微鏡でマルチモーダル非線形光学技術の詳細を実証することを目的としています。...

マルチモーダル非線形光学顕微鏡を用いたナノ粒子の細胞取り込みの生体分子イメージング

我々は、広帯域刺激ラマン散乱(SRS)顕微鏡で化学画像を取得するためのプロトコルを提示する。差動マルチチャンネルロックイン検出で動作するSRS顕微鏡に基づいて、このプロトコルは、サンプル調製、SRS装置の調整、および化学的に不均一なサンプルの異なる成分を解きほぐすためのケモメトリックスを記述しています。...

広帯域刺激ラマン散乱顕微鏡に基づく多重化学イメージング

コンパクトで超安定な複屈折干渉計に基づく広視野フーリエ変換顕微鏡により、2D検出器のすべてのピクセルのスペクトルを並列取得できます。時間領域アプローチにより、光発光およびラマン信号の解消が可能となり、空間分解能は約1μm、スペクトル 分解能は23cm1で高速ラマンマッピング(約5...

マルチモーダル広視野フーリエ変換ラマン顕微鏡

学ぶフェムト秒時間分解近赤外刺激ラマン分光法でπ共役分子の励起状態ダイナミクスを解析する手法。β-カロテンを用いた高感度・短時間測定のプロトコルを解説し、化学反応初期段階の分子挙動理解に貢献する。

超高速時間分解型近IR刺激型機能π共役システムのラマン測定

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