Eenvoudige methoden voor de bereiding van niet-edele metalen bulk-elektroden voor elektrokatalytische toepassingen

Het algemene doel van deze procedure is om een eenvoudige en duidelijke voorbereidingsmethode voor elektrochemische testen van elektroden te demonstreren, gebaseerd op een geleidende vaste stof katalysator als alternatief voor een conventionele druppelcoating voorbereiding voor de waterstof evolutie reactie. Deze methode kan helpen om belangrijke vragen op het gebied van elektrodematerialen voorbereiding te beantwoorden. Het grote voordeel van deze techniek is dat het een eenvoudige route biedt naar zeer robuuste, hoogpresterende elektroden zonder de noodzaak van kunstmatige nanostructurering.

We hadden eerst het idee voor deze methode toen we bipedalite synthetiseerden, verbeterde stabiliteit en reproduceerbaarheid problemen bij het bereiden van elektroden met conventionele druppelcoating methoden. Visuele demonstratie van deze techniek is cruciaal omdat de procesparameters de prestaties en stabiliteit van de katalysator en elektrode sterk kunnen beïnvloeden. Het demonstreren van deze procedure zal Mathias Smialkowski zijn, een student van ons lab.

Om deze procedure te starten, meng ijzer, nikkel en zwavel grondig met een mortel en stamper. Breng het mengsel over in een silica ampul met een diameter van 10 millimeter. Evacueer vervolgens de ampul een nacht bij 10 tot min twee millibar.

Na het verzegelen van de ampul, plaats deze in een buisvormige oven. Verhoog de temperatuur van de oven van kamertemperatuur tot 700 graden Celsius met vijf graden Celsius per minuut, gevolgd door een isotherme stap van drie uur. Verhoog vervolgens de temperatuur van de oven tot 1.100 graden Celsius binnen 30 minuten, gevolgd door een isotherme stap van 10 uur.

Koel vervolgens het monster langzaam af tot kamertemperatuur door de oven uit te schakelen. Nadat de ampul uit de oven is verwijderd, breek deze om het vaste product te verzamelen. Maal het pentlandiet bulkmateriaal tot een fijn poeder.

Breng ongeveer 50 milligram van het poeder over in een persgereedschap met een diameter van drie millimeter en pers het materiaal met de maximale gewichtskracht. Verwijder vervolgens de pellet uit de mal, met behulp van een afstandshouder. Breng daarna een tweecomponenten zilver epoxide lijm aan op de messing stang, in de holte van een Teflon behuizing.

Plaats de pellet in de Teflon behuizing, zodat de platte kant van de pellet ongeveer een millimeter uitsteekt. Verwijder eventueel puin op de Teflon behuizing met een papieren tissue. Controleer vervolgens de contact tussen de messing draad en de pentlandiet pellet met de voltmeter, om een goede geleidbaarheid te garanderen.

Na 12 uur drogen van de twee componenten lijm bij 60 graden Celsius, koel de elektrode af tot kamertemperatuur. Polijst de afgekoelde elektrode met een reeks fijnkorrelig schuurpapier, om een glanzende vlakke oppervlakte binnen de Teflon behuizing te verkrijgen. Reinig vervolgens het oppervlak met gedeïoniseerd water en laat het drogen onder omgevingscondities.

Verbind alle drie de elektroden met de draden van een potentiostaat. Voeg vervolgens 25 milliliter elektrolyt toe aan de elektrochemische cel en pas de elektroden aan om ervoor te zorgen dat ze volledig ondergedompeld zijn in de oplossing. Zuiver vervolgens de oplossing met Argon gedurende 30 minuten.

Na het zuiveren, schakel de potentiostaat en de magnetische roerder in. Voer een cyclische voltammetrie experiment uit, door eerst het potentiaalbereik in te stellen van 0,2 tot min 0,2 volt, de scansnelheid op 100 millivolt per seconde en het aantal cycli op 20. Start vervolgens het cyclusproces en wacht tot de laatste cyclus is voltooid.

Als de laatste drie tot vier verkregen cycli samenvallen, is de elektrochemische elektrode reiniging voltooid. In geval van divergentie, voeg meer cycli toe totdat stabiele krommen worden verkregen. Voordat u begint met het lineaire sweep voltammetrie experiment, bepaal de interne weerstandscompensatiewaarde voor de elektrochemische opstelling.

Selecteer vervolgens het programma voor lineaire sweep voltammetrie experimenten, en stel het potentiaalbereik in van 0,2 tot min 0,6 volt, en de scansnelheid op vijf millivolt per seconde, inclusief de interne weerstandsval in het experiment. Start vervolgens het experiment. Herhaal de lineaire sweep experimenten om de reproduceerbaarheid te garanderen.

Voer nu een gecontroleerd potentiaal coulometrie experiment uit door eerst het potentiaal in te stellen op min 6,6 volt met een experimenttijd van minimaal 20 uur. Verzamel tegelijkertijd gasmonsters, met de gasdichte spuit uit de hoofdruimte van de verzegelde cel, voor elke uur gedurende minimaal vier uur van het experiment. Injecteer de monsters in een JC instrument voor kwantificering en bepaal de hoeveelheid geproduceerde waterstof, met behulp van een kalibratiecurve, opgenomen op het instrument.

Selecteer een potentiaalbereik tussen 0,1 en nul volt in het cyclische voltammetrie experiment en stel de scansnelheid in op 10 millivolt per seconde. Gebruik de interne weerstandsval correctie zoals gedemonstreerd, en stel het aantal cycli voor het experiment in op vijf. Herhaal de vorige stappen voor scan snelheden van 20, 30, 40, 50 en 60 millivolt per seconde.

Van de verkregen cyclische voltammetrie krommen, kies de vijfde cyclus voor verdere interpretatie. Bepaal de laadstromendichtheid verschillen en plot deze waarden als functie van de scansnelheid. De synthese van pentlandiet met een pentlandiet structuur, werd bevestigd door middel van poeder XRD.

Monosulfiet vaste oplossing onzuiverheden zijn waargenomen met snellere verhitting, met een langzamere verhittingssnelheid van vijf graden Celsius per minuut, kunnen deze onzuiverheden worden verminderd of geëlimineerd. Mossbauer spectroscopie bevestigde ook de pentlandiet structuur en onthulde twee ijzerplaatsen. DSC onthulde twee faseovergangen, wat de afwezigheid van ongewenste fasen bevestigt.

SEM beelden van gepolijste pentlandiet rots en pellet elektroden zijn hier afgebeeld. Uit EDX analyse is de verhouding tussen ijzer, nikkel en zwavel consistent met de waarneming van een zuivere pentlandiet fase in de XRD. De lineaire sweep voltammogrammen van beide elektroden worden hier getoond.

Een exfolieerde