Spektroskopia fluorescencyjna quasi-rezonansowa wspomagana fononami o wysokiej rozdzielczości

Podsumowanie

Manuskrypt opisuje metodę quasi-rezonansowej spektroskopii fluorescencyjnej wspomaganej fononem, która obejmuje zarówno spektroskopię o ograniczonej rozdzielczości laserowej, jak i spektroskopię fotoluminescencji (PL). Metoda ta wykorzystuje fonony optyczne do zapewnienia widm o ograniczonej szerokości linii struktur półprzewodnikowych podobnych do atomów w domenie energetycznej. Metodę tę można również łatwo zrealizować za pomocą pojedynczej konfiguracji spektrometru spektroskopii optycznej.

Streszczenie

Metody spektroskopii optycznej o wysokiej rozdzielczości są wymagające zarówno pod względem technologii, sprzętu, złożoności, czasu, jak i kombinacji tych metod. W tym miejscu demonstrujemy metodę spektroskopii optycznej, która jest w stanie rozdzielić cechy spektralne wykraczające poza strukturę drobną spinu i jednorodną szerokość linii pojedynczych kropek kwantowych (QD) przy użyciu standardowej, łatwej w użyciu konfiguracji spektrometru. Metoda ta obejmuje zarówno spektroskopię laserową, jak i fotoluminescencyjną, łącząc zaletę ograniczonej rozdzielczości lasera o ograniczonej szerokości linii z wielokanałową detekcją fotoluminescencji. Taki schemat pozwala na znaczną poprawę rozdzielczości w porównaniu ze zwykłym spektrometrem jednostopniowym. Metoda wykorzystuje fonony do pomocy w pomiarze fotoluminescencji pojedynczej kropki kwantowej po rezonansowym wzbudzeniu przejścia jej w stan podstawowy. Różnica energii fononu pozwala na oddzielenie i odfiltrowanie światła laserowego wzbudzającego kropkę kwantową. Zaletą tej metody jest jej łatwa integracja ze standardowymi zestawami spektroskopowymi, które są dostępne dla większości badaczy.

Wprowadzenie

Wysoka rozdzielczość to klucz do odblokowania nowej wiedzy. Dzięki tej wiedzy można opracować nowe technologie, takie jak lepsze czujniki, bardziej precyzyjne narzędzia produkcyjne i wydajniejsze urządzenia obliczeniowe. Generowanie tego klucza często wiąże się jednak z wysokimi kosztami zasobów, czasu lub obu tych elementów. Problem ten jest wszechobecny we wszystkich skalach, od fizyki atomowej zajmującej się rozwiązywaniem podniesionych degeneracji spinów elektronów po astronomię, gdzie niewielkie przesunięcie widmowe może prowadzić do wykrycia planet obok odległych gwiazd. ^1,2,3

Nacisk tej pracy skupia się na użyciu standardowego ustawienia spektrometru i pokazaniu, jak może on rozdzielić cechy widmowe poniżej swojego limitu rozdzielczości, szczególnie w odniesieniu do dziedziny optyki półprzewodnikowej. Przedstawionym przykładem jest anizotropowy podział wymiany elektron-(e-h) w kropkach kwantowych InAs/GaAs (QD), który jest rzędu kilku μeV. ⁴ Limit rozdzielczości spektrometru można pokonać, łącząc standardowe techniki PL i spektroskopii laserowej. Ta metoda fluorescencji quasi-rezonansowej ma dodatkową zaletę polegającą na osiągnięciu ograniczonej rozdzielczości laserowej przy użyciu zwykłego spektrometru jednostopniowego.

Standardowy system spektroskopii optycznej dla pojedynczej spektroskopii QD PL składa się z jednostopniowego monochromatora 0,3-0,75 m i detektora CCD (Charge Coupled Device) wraz ze źródłem lasera wzbudzającego i optyką. Taki układ jest w najlepszym razie zdolny do rozdzielczości 50 μeV w widmie bliskiej podczerwieni około 950 nm. Nawet przy zastosowaniu technik statystycznych i dekonwolucji, taka pojedyncza konfiguracja monochromatora nie jest w stanie rozwiązać rozdzielczości mniejszej niż 20 μeV w pomiarach PL. ⁵ Rozdzielczość tę można również poprawić, stosując potrójny spektrometr, w trybie potrójnego addytywnego, w którym widmo jest kolejno rozpraszane przez wszystkie trzy siatki. Potrójny spektrometr ma tę zaletę, że ma zwiększoną rozdzielczość, zdolną do rozdzielczości około 10 μeV. W alternatywnej konfiguracji, w trybie potrójnego subtraktywnego, pierwsze dwie siatki zachowują się jak filtr pasmowoprzepustowy, dając dodatkową funkcję polegającą na możliwości oddzielenia wzbudzenia i detekcji o mniej niż 0,5 meV. Wadą potrójnego spektrometru jest to, że jest to kosztowny system.

Zanim przedstawimy metodę, która nas interesuje, krótko omawiamy inne podejścia eksperymentalne, które przy dodatkowej złożoności osiągają lepszą rozdzielczość spektralną i są w stanie rozwiązać delikatną strukturę pojedynczych QD. Elementy tych metod są istotne dla prezentowanej metody. Jedną z takich metod jest dodanie interferometru Fabry'ego-Perota (FPI) do ścieżki detekcji pojedynczego zestawu spektrometru. ⁶ Za pomocą tej metody rozdzielczość jest ustawiana przez finezję FPI. W ten sposób rozdzielczość spektrometru została poprawiona do 1 μeV, kosztem dodatkowej złożoności i mniejszej intensywności sygnału. ⁷ Metoda interferometryczna zmienia również ogólne działanie spektrometru z kamerą CCD, skutecznie stając się detektorem jednopunktowym, a dostrojenie za pomocą różnych energii uzyskuje się poprzez regulację samej wnęki FPI.

Spektroskopia fluorescencji rezonansowej (RF), inna metoda, w której pojedyncze przejście optyczne jest zarówno wzbudzane, jak i monitorowane, również oferuje obietnicę spektroskopii o wysokiej rozdzielczości. Rozdzielczość spektralna jest ograniczona jedynie szerokością linii lasera i sprawia, że CCD jest detektorem wielokanałowym, w którym nie tylko jeden czujnik wykrywa sygnał, ale kilka pikseli CCD. Ta wielokanałowa detekcja jest korzystna pod względem uśredniania sygnału. Wyzwaniem w spektroskopii RF jest oddzielenie sygnału PL od większego tła rozproszonego światła laserowego, zwłaszcza podczas pomiaru na pojedynczym poziomie QD. W celu obniżenia stosunku sygnału do rozproszonego światła laserowego można zastosować szereg technik, które obejmują polaryzację⁸, przestrzenną⁹ lub czasową separację¹⁰ wzbudzenia i detekcji. Pierwszą z nich jest użycie polaryzatorów o wysokim ekstynkcji do tłumienia rozproszonego światła, ale ta metoda ma niekorzystny skutek w postaci utraty informacji o polaryzacji z ^PL.8 Inną możliwą metodą uzyskania fluorescencji rezonansowej jest zaprojektowanie układów półprzewodnikowych, które są sprzężone z wnękami optycznymi, w których ścieżki wzbudzenia i detekcji są przestrzennie oddzielone. Eliminuje to konieczność rozdzielenia sygnału PL z dużego tła lasera. Jednak metoda ta ogranicza się do skomplikowanego wytwarzania próbek, które jest na ogół zasobożerne. ⁹

Inną klasą metod, które są również w stanie rozwiązać drobne różnice energii, jest czysta spektroskopia laserowa, taka jak transmisja różnicowa, która ma tę zaletę, że osiąga ograniczoną rozdzielczość lasera z pełną informacją o polaryzacji. Ta metoda zazwyczaj wymaga wykrywania blokady w celu zaobserwowania niewielkich zmian w sygnale transmisyjnym w porównaniu z dużym tłem lasera. ¹¹ Ostatnio postępy w nanowytwarzaniu doprowadziły do zwiększenia frakcji światła laserowego, która oddziałuje z QD(s), do wartości do 20%, poprzez zastosowanie soczewek zanurzeniowych z dopasowaniem indeksu lub osadzenie kropek w fotonicznych falowodach kryształowych. ¹²

Mimo że te metody mają zdolność do osiągania wysokiej rozdzielczości energetycznej, kosztem drogiego sprzętu, skomplikowanej produkcji próbek i utraty informacji. Metoda opisana w tej pracy łączy elementy tych trzech metod bez zwiększania złożoności oprzyrządowania lub wytwarzania próbek do zwykłej konfiguracji PL.

Ostatnie prace wykazały, że za pomocą systemu potrójnego spektrometru w trybie subtraktywnym, możliwe jest wizualizację drobnej struktury singlet-triplet w widmie przejścia dwóch fotonów cząsteczki kropki kwantowej (QDM). ¹³ Związane z tym rozszczepienie energii rzędu kilku do kilkudziesięciu μeV zostało rozwiązane za pomocą potrójnego trybu subtraktywnego, który pozwolił na rezonansowe wzbudzenie przejść i wykrycie z dokładnością mniejszą niż meV. Informacje spektralne uzyskano poprzez monitorowanie poniżej przejścia przy użyciu fononów akustycznych i innych niżej położonych przejść ekscytonowych. Metodę tę można również zastosować do rozwiązania anizotropowego rozszczepienia wymiany e-h, a nawet ograniczonej w czasie życia szerokości linii przejścia ekscytonowego wynoszącej odpowiednio 8 μeV i 4 μeV, jak pokazano na rysunku 1. Podobnie jak w przypadku tego wyniku, w niniejszym artykule skupimy się na prostej konfiguracji spektrometru, która będzie zawierała wiele zalet innych metod o wysokiej rozdzielczości. Dodatkowo CCD pozostanie detektorem wielokanałowym. Konfiguracja eksperymentalna może być również dość tania w porównaniu z innymi metodami spektroskopii o wysokiej rozdzielczości, a dodatkową zaletą jest to, że można ją łatwo modyfikować w celu uzyskania pomiarów korelacji jednopunktowej. W przeciwieństwie do wyników wykorzystujących fonony akustyczne i potrójny spektrometr, kluczem do sukcesu jest wykorzystanie satelity LO-phonon związanego z półprzewodnikami i pokrewnymi stopami, które tworzą próbki półprzewodników. Separacja energii między satelitą LO-phonon a linią zero-fononową (ZPL) jest rzędu kilkudziesięciu meV dla takich próbek, co pozwala na zastosowanie spektrometru jednostopniowego. ¹⁴ Ta separacja energii pozwala na zastosowanie proponowanej metody spektroskopii quasi-rezonansowej poprzez rezonansowe napędzanie przejścia i monitorowanie poniżej wzbudzenia przez energię równą jednemu fononowi LO. Technika ta jest analogiczna do wzbudzenia PL, w którym wzbudza się do wzbudzonego przejścia i monitoruje przejście stanu podstawowego. ¹⁵ Separacja między przejściem wzbudzanym a przejściem satelity LO-phonon pozwala na zastosowanie filtrów krawędziowoprzepustowych w celu stłumienia elastycznie rozproszonego światła. Ta metoda wykorzystania satelity fononowego pozwala na ograniczoną rozdzielczość linii laserowej, ponieważ rezonansowo wzbudzające przejście jest zazwyczaj jedynym momentem, w którym emisja satelity LO-phonon staje się widoczna.

Protokół

Uwaga: Opisana metodologia jest specyficzna dla konkretnego oprogramowania, chociaż zamiast niego mogą być używane inne pakiety oprogramowania.

1. Przygotowanie próbki i schładzanie

1. Stwórz próbkę.
   1. Hoduj próbkę, stosując metodę wzrostu Stranski-Krastanov za pomocą epitaksji z wiązki molekularnej, tworząc dwie pionowo ułożone, samoorganizujące się QD InAs/GaAs, które są oddzielone barierą tunelową o długości 4 nm, jak opisano wcześniej. ¹⁶ Osadzić QD w strukturze efektu pola elektrycznego (tj. diodzie Schottky'ego) umożliwiającej przyłożenie pola elektrycznego do QDM.17
      Uwaga: Stosowanie QDM nie jest wymagane dla tej metody. Ponadto półprzewodniki InAs/GaAs nie są konieczne, technika ta będzie działać w przypadku QDM lub QD wykonanych z dowolnej kombinacji półprzewodników.
   2. Wytwarzaj próbki tak, aby poszczególne QD mogły być optycznie adresowane. W tym celu należy dodać maskę przysłony do górnej części próbki lub utworzyć próbkę o niskiej gęstości z 10⁸ QDs/^cm2 lub mniej, w zależności od rozmiaru plamki ogniskowej. ^{Rozdział 18}
2. Zamontuj próbkę w głowicy chipa.
   1. Nałóż stop składający się z 50% bizmutu, 26,7% ołowiu, 13,3% cyny i 10% kadmu na ceramiczną głowicę wiórów. Podgrzej chip za pomocą płyty grzejnej, aż stop się upłynni. Umieść dolną część próbki na upłynnionym stopie, mocując ją do nagłówka chipa.
      Uwaga: Dolna część próbki jest jedną z elektrod diody Schottky'ego, a punkt lutowniczy do nagłówka chipa jest podłączony do pinu. Inną alternatywą do mocowania próbki jest przewodząca srebrna żywica epoksydowa.
3. Przyklej złoty drut o wadze 40 G od punktu (górnego rogu) próbki do kołka na chipie.
   1. Umieść kroplę srebrnej żywicy epoksydowej w górnym rogu próbki i jedną kroplę na jednej z końcówek na chipie.
   2. Ostrożnie ułóż złoty drut w dwóch kropelkach.
      Uwaga: Górna część próbki to druga elektroda diody Schottky'ego, która pozwala na zastosowanie pola elektrycznego.
4. Zamontuj chip i próbkę w kriosacie i upewnij się, że próbka ma dobry kontakt termiczny z miedzianym uchwytem próbki.
   1. Nałóż folię indową między wiór a zimny palec kriostatu.
   2. Ciśnienie zamontuj chip na zimnym palcu. Użyj dwóch z podkładkami i mocno dokręć, aby zapewnić dobry kontakt termiczny z miedzianym zimnym palcem kriostatu.
5. Podłącz przewody z pinów chipa, które są połączone zarówno z górną, jak i dolną elektrodą na próbce. Poprowadź te przewody przez kriostat do miernika źródłowego.
   Uwaga: Miernik źródłowy stosuje odchylenie do elektrod próbki, wystawiając QD na działanie zewnętrznego pola elektrycznego.
6. Ewakuować się i doprowadzić kriostat i komorę na próbki do odkurzenia. Uruchomić pompę turbo, opróżniając ją do około ^10-6 Torr w celu przygotowania do schłodzenia próbki.
   Uwaga: Chłodzenie i kontrola temperatury w eksperymencie odbywa się za pomocą kriostatu, który składa się z lodówki w obiegu zamkniętym i dołączonej komory na próbki mikroskopowe.
7. Uruchom sprężarkę kriostatu. Pozwól kriostatowi schłodzić system aż do osiągnięcia żądanej temperatury.
   Uwaga: Dla prezentowanych wyników temperatura wynosiła około 18 K. Po schłodzeniu próbki zestaw jest gotowy do instalacji optyki, która pozwoli na wykonanie pomiaru optycznego.

2. Ustawienia optyki

Uwaga: Dla wszystkich procedur konfiguracyjnych, uruchom laser, miernik źródłowy, spektrometr i CCD, korzystając z oprogramowania dostarczonego przez producenta lub innego niestandardowego programu.

1. W przypadku kolekcji PL umieść obiektyw mikroskopu 50X o dużej odległości roboczej i soczewkę kolimacyjną w jednej linii z soczewką, która skupia sygnał PL na spektrometrze. Zbierz widmo przez monochromator o długości 0,75 m, w którym sygnał jest rozpraszany przez siatkę 1,100 ^mm-1 i wykrywany za pomocą chłodzonej ciekłym azotem kamery CCD o rozdzielczości 1,340 x 100 pikseli.
2. Za pomocą źródła światła białego oświetlić próbkę.
   1. Ustaw ostrość obrazu próbki za pomocą zewnętrznej kamery i spektrometru, odpowiednio ustawiając wszystkie elementy optyczne po stronie detekcji (tj. kolimacja i soczewka skupiająca) i przy zerowej długości fali uzyskaj czysty, ostry obraz próbki na spektrometrze CCD.
      Uwaga: Pomocne jest posiadanie innej zewnętrznej kamery do obrazowania, która pomoże w wyrównaniu i uzyskaniu wyraźnego obrazu próbki.
3. Po ustawieniu strony detekcyjnej skoncentruj laser na próbce. Skoncentruj plamkę wiązki do najmniejszego możliwego rozmiaru na próbce za pomocą soczewki. Użyj przestrajalnego lasera diodowego o zakresie wzbudzenia, który zawiera energie przejścia stanu podstawowego. Ustaw laser padający na próbkę pod kątem ukośnym. Zaletą kąta ukośnego jest to, że pomaga pozbyć się dużej części rozproszonego światła laserowego.
4. Wzbudzić próbkę przy wyższej energii nierezonansowej. Optymalnie można to zrobić, wzbudzając energię znajdującą się poniżej warstwy zwilżającej. W przypadku QDM InAs/GaAs w tym badaniu odpowiada to 75 meV lub więcej powyżej przejść stanu podstawowego.
5. Uruchom oprogramowanie do akwizycji widma w trybie ostrości. Zeskanuj próbkę w poprzek plamki lasera za pomocą stolika translacyjnego XY, który jest przymocowany do obudowy próbki mikroskopu kriostatowego. Rób to, aż spektrometr CCD zarejestruje dyskretne linie przejść stanu podstawowego. Wyśrodkuj detekcję na jednym z QDMs.
   Uwaga: Po znalezieniu QDM konfiguracja optyczna jest zakończona. Dla użytych próbek energie stanu podstawowego wynoszą około 1 300 meV.
6. Wygeneruj mapę odchyleń.
   1. Przyłożyć potencjał za pomocą miernika źródła (krok 1.5) podłączonego do elektrod na próbce; powoduje to odchylenie w poprzek elektrod, co z kolei generuje pole elektryczne do QDMs.
      Uwaga: Zakres polaryzacji zastosowany do próbki wynosi 0-2 V w poprzek struktury diody Schottky'ego. Dzieje się tak, gdy urządzenie znajduje się w odwrotnym odchyleniu, a pole elektryczne ogranicza ilość ładunków w QDM, pozwalając na widoczność poszczególnych stanów naładowania.
   2. Weź indywidualne widma przy różnych narastających wartościach napięcia, w zależności od pożądanej rozdzielczości, zwykle waha się to od setnych do tysięcznych części wolta. Połącz te indywidualne widma za pomocą niestandardowego programu (np. LabView).
      Uwaga: Program można łatwo zakodować za pomocą szerokiej gamy różnych programów, aby połączyć kolumny wektorowe poszczególnych widm w matrycę, w prezentowanym eksperymencie została ona dodana w celu zszycia danych w czasie rzeczywistym.
      1. Kliknij przycisk uruchom, aby utworzyć mapę odchyleń. Powoduje to pobranie widm o ustalonym odchyleniu i przekształcenie ich w wektor kolumnowy, a następnie dodanie każdego zwiększonego widma odchylenia jako kolejnej kolumny.
         Uwaga: Spowoduje to wygenerowanie macierzy danych, w której wartości intensywności odpowiadają intensywności PL, wiersze reprezentują energię/długość fali, a kolumny odpowiadają napięciu. Mapa odchyleń powinna być widoczna w trakcie jej uruchamiania, co umożliwia przekazywanie informacji zwrotnych na żywo na temat jakości danych.
         Uwaga: Mapa odchylenia pomaga zidentyfikować różne konfiguracje ładunku i dostarcza odpowiednich informacji, aby zakończyć konfigurację zarówno ścieżki wzbudzenia, jak i detekcji.
7. Zidentyfikuj przejście, które będzie ekscytujące. Zwróć uwagę na energię przejścia i zakres odchylenia zainteresowania.
   1. W tym momencie zdecyduj, w jaki sposób wzbudzenie lasera zostanie dostrojone przez przejście. Istnieją trzy różne opcje, aby laser wzbudził się w stanie przejścia w stan podstawowy:
      1. Dostosuj energię przejścia w zależności od temperatury. ^{Rozdział 18}
      2. Użyj przesunięcia Stark przejścia, aby osiągnąć rezonans z energią lasera. ¹⁹
         Uwaga: Zaletą dwóch wyżej wymienionych metod jest to, że przestrajalne źródło lasera nie jest potrzebne, ponieważ przejścia QDM są dostrajane za pomocą stałej energii lasera.
      3. Alternatywnie, użyj przestrajalnego źródła lasera, przepuszczając energie lasera przez przejście. Sygnał detekcji będzie obecny, gdy laser będzie rezonował z przejściem, co nadaje pomiarowi ograniczoną rozdzielczość widmową lasera. Na tym skupi się pozostała część protokołu.
8. Po zidentyfikowaniu przejścia i ustawieniu parametrów eksperymentalnych wybierz zarówno energie wzbudzenia, jak i detekcji do pomiaru.
   1. Wybierz energię wzbudzenia jako energię przejścia. Wybierz detekcję jako energię wzbudzonego przejścia pomniejszoną o energię podłużnego fononu optycznego (LO) związanego ze stopem półprzewodnikowym. Korzystając z tych wartości, wybierz odpowiednie filtry przejścia krawędziowego dla pomiaru; Muszą mieć odcięcia pomiędzy energiami wzbudzenia i detekcji.
      Uwaga: Dla przedstawionych wyników eksperymentalnych, przejściem napędzanym był neutralny ekscyton w stanie podstawowym pokazany na rysunku 3, obserwowany przy 1 301,7 meV, a emisja fononów -1 LO znajduje się na poziomie 1 266 meV, co odpowiada odpowiednio 952,5 nm i 979,3 nm. Dlatego do wzbudzenia używamy filtra krótkoprzepustowego 960 nm i filtra długoprzepustowego 960 nm do detekcji. Filtry odcinające zakłócenia są idealne do tego celu, ponieważ można je dostroić, dostosowując kąt.
9. Ustaw laser tak, aby wzbudzał przy interesującej nas energii przejścia, co odbywa się po prostu poprzez wprowadzenie żądanej wartości długości fali lasera w odpowiednim polu wejściowym na przednim panelu oprogramowania sterującego laserem.
10. Ustaw środkową długość fali na wstępnie określoną wartość, aby monitorować emisję fotonów -1 LO, wprowadzając żądaną wartość środkowej długości fali w odpowiednim polu wejściowym na panelu przednim oprogramowania sterującego spektrometru.
    Uwaga: Emisja fotonów -1 LO dla InAs/GaAs jest około 36 meV poniżej przejścia ekscytonowego, które zostanie wzbudzone.
11. Korzystając z oprogramowania kamery, rozpocznij zbieranie za pomocą CCD, uruchamiając oprogramowanie do akwizycji widma w trybie ciągłym, klikając przycisk trybu ostrości. Sygnał powinien być widoczny lub może być nadal zasłonięty przez rozproszenie lasera.
12. Zmaksymalizuj sygnał. KROK KRYTYCZNY: Dostosuj filtr krótkoprzepustowy wzbudzenia, nieznacznie dostosowując jego kąt, aby miał odpowiednie odcięcie długości fali.
    Uwaga: Optymalny kąt ustala się poprzez monitorowanie sygnału przy jednoczesnej regulacji kąta filtra krótkoprzepustowego. Zmiana kąta filtra powoduje zmianę długości fali granicznej. Kluczem jest upewnienie się, że jak najwięcej światła laserowego jest tłumione z kolekcji.

3. Konfiguracja pomiaru quasi-rezonansu

1. Ustaw parametry eksperymentalne w elementach sterujących komputera za pomocą głównego ekranu niestandardowego oprogramowania. Aby to zrobić, uruchom program do zbierania i kliknij zakładkę Polaryzacja krokowa, Temperatura lub WL. Ustawia to wszystkie wartości eksperymentalne i po uruchomieniu zbiera dane za pomocą różnych parametrów.
   Uwaga: W przypadku naszego eksperymentu wszystkie elementy sterujące komputera zostały zaprogramowane na zamówienie. Kluczem jest posiadanie oprogramowania lub programu, który jest w stanie ustawić środkową długość fali spektrometru, sterować CCD i miernikiem źródłowym oraz przepuszczać energię lasera przez przejście, zbierając zakres widm przy różnych odchyleniach.
   1. Wprowadź ustalony zakres energii lasera, przez który laser będzie skanował: od około 50 μeV powyżej neutralnej energii przejścia ekscytonów wynoszącej 1 301,7 meV, do 50 μeV poniżej. Ustaw początkową długość fali, aby rozpocząć skanowanie za pomocą pola "Żądany WL (nm)". Ustaw zakres końcowy lasera do skanowania ("End Motor Unit").
   2. Ustaw zakres odchylenia, przez który miernik źródłowy będzie skanował, klikając zakładkę "Voltage Settings". Ustaw początkową wartość odchylenia ("Voltage Start (V)"), końcową wartość polaryzacji "Voltage End (V)" i rozmiar kroku polaryzacji "Voltage Step (V)". W tym przypadku skanowany zakres polaryzacji wynosił od 1,68 do 1,82 V.
   3. Wprowadź wybrany czas integracji, klikając zakładkę "Ustawienia kamery". Ustaw czas integracji dla CCD w sekcji "Ekspozycja" (patrz krok 3.3). Wybierz rozsądny czas integracji dla CCD. Eksperymentuj z czasem integracji, aby uzyskać dobry sygnał. Im dłuższy czas integracji, tym lepsze uśrednianie sygnału, które można uzyskać. ²⁰
      Uwaga: Czasy całkowania użyte w eksperymencie wynosiły 10 sekund. Jednak czas integracji może wynosić zaledwie 0,5 sekundy, w zależności od siły sygnału PL. Czasami nie jest nawet konieczne zobaczenie sygnału na poszczególnych skanach, ale po zszyciu widm razem, suma danych oraz zdolność oka do interpolacji ujawnią przejścia na mapie wzbudzenia fotoluminescencji (PLE).

4. Akwizycja danych

1. Po ustaleniu parametrów eksperymentalnych rozpocznij eksperyment. Rozpocznij zbieranie, klikając przycisk uruchom.
   Uwaga: Przy każdej energii lasera oprogramowanie zmienia odchylenie, biorąc pod uwagę widmo i widmo tła. Odbywa się to dla każdego kroku odchylenia. Następnie energia lasera jest zmieniana, a proces trwa aż do zakończenia całego wybranego zakresu.
2. Przetwarzanie końcowe danych.
   1. Wykonaj dodatkowe skany tła, które są wykonywane na końcu każdej mapy odchyleń i odejmij średnią z każdej kolumny odchylenia. Użyj programu do odejmowania tła lub napisz program, który pobiera kolumny tła, uśrednia je razem i odejmuje uśrednione widma tła od każdej kolumny odchylenia w macierzy danych. Uwaga: Zobacz plik z kodem uzupełniającym dla programu używanego w naszym lab.
      Uwaga: Usuwa to inne fałszywe sygnały spowodowane pozostałym rozproszonym światłem laserowym, znacznie poprawiając mapę odchyleń.
3. Przeanalizuj dane.
   1. Na przykład, aby wyodrębnić charakterystyczne parametry linii widmowej, użyj matematycznego oprogramowania do dopasowania, aby uruchomić dopasowanie Lorentza na każdym wycinku odchylenia mapy PL. ²¹ Po zakończeniu procedury dopasowania wszystkie informacje będą zawarte we współczynnikach dopasowania, takich jak maksymalne natężenie, lokalizacja widmowa i FWHM.

Wyniki

Wyniki przedstawione na rycinach wykazują wysoką rozdzielczość uzyskiwaną dzięki wykorzystaniu fononów do wspomagania pomiaru PL. Schemat (Rysunek 2) pokazuje, że z wyjątkiem filtrów brzegowych w układach wzbudzenia i detekcji, konfiguracja eksperymentalna pozostaje standardowym układem spektroskopowym z opcjonalnym dodatkiem kontroli polaryzacji. Porównanie z pojedynczym i potrójnym spektrometrem (Rysunek 3) obrazuje znaczną poprawę rozdzielczości w meto...

Dyskusja

Powyższa instrukcja przedstawia metodę spektroskopii quasi-rezonansowej wspomaganej fononem. Wzbudzając do dyskretnego stanu QD, można monitorować linię emisyjną fononów, osiągając wysokie rozdzielczości. W podanym przykładzie, za pomocą fononów, możliwe jest nawet rozdzielenie ograniczonej w czasie życia szerokości linii neutralnego ekscytonu widocznego w eksperymentach. Metodę tę można łatwo włączyć do istniejących konfiguracji spektroskopii PL. Jak wspomniano, gdy energia pożądanej linii przejściowej zostanie zidentyf...

Materiały

Lista materiałów użytych w tym artykule

Nazwa	Firma	Numer katalogowy	Komentarze
Przestrajalny laser diodowy DL pro	Toptica Photonics	DL Pro
Zamknięty system lodówki bez kriogenu do mikroskopii	Cryo Industries of America Inc.	Miernik źródła Cryocool G2
	Keithley	2611a
50X Mitutoyo Plan Apo NIR Obiektyw z korekcją do nieskończoności	Mitutoyo America Corporation	378-825-5
Pompa turbo	Pfeiffer Vacuum	HiPace 80
NIR Powlekane lusterka	Polaryzatory Thor labs	BB1-E03
	Thorlabs	LPNIR050-MP
200  mm Soczewka achromatyczna z powłoką AR	Thorlabs	AC254-200-B-ML
100  mm Soczewka achromatyczna z powłoką AR	Thorlabs	AC254-100-B-ML
960 Filtr długoprzepustowy	Thorlabs	960aelp
960 Filtr krótkoprzepustowy	Thorlabs	960aesp
Ciekłokrystaliczny zmienny retarder	Meadowlark Optics	LVR-100
0,75  m Spektrometr Acton SpectraPro	Princeton Instruments	Trivista
Kamera chłodzona ciekłym azotem	Princeton Instruments	7508-0002
Kamera zewnętrzna	Watec	Wat-902H Ultimate	Opcjonalna
kriotronika Ostoalloy Lake Shore	Ostalloy 158
Złoty drut (40 gauge)	Surepure Chemetals	Au-Wire-03-02
Srebrna żywica epoksydowa	A.I. Technology	Prima-Solder EG8020
Program Software	Instrumenty krajowe	Widok LabView