Artykuł metodologiczny

W pełni elektroniczna skaningowa mikroskopia tunelowa z nanorozdzielczością: ułatwiająca badanie dynamiki ładunku pojedynczej domieszki

DOI:

10.3791/56861

⸱

19 stycznia 2018

 ,  ,  ,  ,  ,  ,  , 
1Department of Physics, University of Alberta, 2National Institute for Nanotechnology, National Research Council of Canada, Edmonton, 3Max Planck Institute for the Structure and Dynamics of Matter, 4Max Planck Institute for Solid State Research, 5Department of Physics and Astronomy, University of Manitoba, 6Joint Attosecond Science Laboratory, University of Ottawa

W tym artykule

Podsumowanie

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,

Demonstrujemy całkowicie elektroniczną metodę obserwacji dynamiki ładunków nanosekundowych domieszek atomów w krzemie za pomocą skaningowego mikroskopu tunelowego.

Streszczenie

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,

Miniaturyzacja urządzeń półprzewodnikowych do skal, w których niewielka liczba domieszek może kontrolować właściwości urządzeń, wymaga opracowania nowych technik zdolnych do scharakteryzowania ich dynamiki. Badanie pojedynczych domieszek wymaga subnanometrowej rozdzielczości przestrzennej, co motywuje do zastosowania skaningowej mikroskopii tunelowej (STM). Jednak konwencjonalny STM jest ograniczony do milisekundowej rozdzielczości czasowej. Opracowano kilka metod, aby przezwyciężyć to niedociągnięcie, w tym całkowicie elektroniczny STM o rozdzielczości czasowej, który jest używany w tym badaniu do badania dynamiki domieszek w krzemie z rozdzielczością nanosekundową. Przedstawione tu metody są szeroko dostępne i pozwalają na lokalny pomiar szerokiej gamy dynamiki w skali atomowej. Zaprezentowano nowatorską technikę spektroskopii tunelowej ze skaningiem czasowo-rozdzielczym, która jest wykorzystywana do skutecznego poszukiwania dynamiki.

Wprowadzenie

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,

Skaningowa mikroskopia tunelowa (STM) stała się głównym narzędziem w nanonauce ze względu na jej zdolność do rozpoznawania topografii i struktury elektronowej w skali atomowej. Jednym z ograniczeń konwencjonalnego STM jest jednak to, że jego rozdzielczość czasowa jest ograniczona do milisekundowej skali czasowej ze względu na ograniczoną szerokość pasma obecnego przedwzmacniacza1. Od dawna celem było rozszerzenie rozdzielczości czasowej STM na skale, w których powszechnie zachodzą procesy atomowe. Pionierskie prace w dziedzinie czasowo-rozdzielczej skaningowej mikroskopii tunelowej (TR-STM) autorstwa Freemana i wsp.1 wykorzystywał przełączniki fotokondukcyjne i mikropaskowe linie transmisyjne wzorowane na próbce do przesyłania pikosekundowych impulsów napięciowych do skrzyżowania tunelu. Ta technika mieszania złączy została wykorzystana do osiągnięcia jednoczesnych rozdzielczości 1 nm i 20 ps2, ale nigdy nie została powszechnie przyjęta ze względu na wymóg stosowania specjalistycznych struktur próbek. Na szczęście fundamentalny wgląd uzyskany z tych prac można uogólnić na wiele technik rozdzielczych w czasie; mimo że szerokość pasma obwodów STM jest ograniczona do kilku kiloherców, nieliniowa odpowiedź I(V) w STM pozwala na sondowanie szybszej dynamiki poprzez pomiar średniego prądu tunelowego uzyskanego w wielu cyklach pompa-sonda. W międzyczasie zbadano wiele podejść, z których najpopularniejsze zostały pokrótce omówione poniżej.

wzbudzony parą impulsów wstrząsanych (SPPX) STM wykorzystuje postęp w technologii ultraszybkich impulsów laserowych, aby osiągnąć rozdzielczość subpikosekundową poprzez bezpośrednie oświetlenie skrzyżowania tunelu i wzbudzanie nośników w próbce3. Padające światło laserowe tworzy wolne nośniki, które przejściowo zwiększają przewodzenie, a modulacja opóźnienia między pompą a sondą (td) pozwala na pomiar dI/dt d za pomocą wzmacniacza typu lock-in. Ponieważ opóźnienie między pompą a sondą jest modulowane, a nie intensywność lasera, jak w wielu innych podejściach optycznych, SPPX-STM unika wywołanej oświetleniem fotograficznym rozszerzalności cieplnej końcówki3. Nowsze rozszerzenia tego podejścia rozszerzyły skale czasowe, w których SPPX-STM może być używany do badania dynamiki, wykorzystując techniki wybierania impulsów w celu zwiększenia zakresu czasów opóźnienia pompa-sonda4. Co ważne, to ostatnie osiągnięcie zapewnia również możliwość pomiaru krzywych I(t d) bezpośrednio, a nie poprzez całkowanie numeryczne. Ostatnie zastosowania SPPX-STM obejmowały badanie rekombinacji nośników w strukturach pojedynczych (Mn, Fe)/GaAs(110)5 oraz dynamiki donorów w GaAs6. Zastosowania SPPX-STM napotykają pewne ograniczenia. Sygnał mierzony przez SPPX-STM zależy od wolnych nośnych wzbudzonych impulsami optycznymi i najlepiej nadaje się do półprzewodników. Dodatkowo, mimo że prąd tunelowy jest zlokalizowany na końcówce, ponieważ duży obszar jest wzbudzany przez impulsy optyczne, sygnał jest splotem lokalnych właściwości i transportu materiału. Wreszcie, odchylenie na skrzyżowaniu jest ustalane na skali czasu pomiaru, tak aby badana dynamika musiała być fotoindukowana.

Nowsza technika optyczna, terahercowy STM (THz-STM), łączy impulsy THz w wolnej przestrzeni skupione na złączu z końcówką STM. W przeciwieństwie do SPPX-STM, sprzężone impulsy zachowują się jak szybkie impulsy napięciowe, co pozwala na badanie wzbudzeń sterowanych elektronicznie z rozdzielczością subpikosekundową7. Co ciekawe, wyprostowany prąd generowany przez impulsy THz powoduje ekstremalne szczytowe gęstości prądu, które nie są dostępne dla konwencjonalnych STM8,9. Technika ta została ostatnio wykorzystana do badania gorących elektronów w Si(111)-(7x7)9 i zobrazowania wibracji pojedynczej cząsteczki pentacenu10. Impulsy THz naturalnie sprzęgają się z końcówką, jednak konieczność zintegrowania źródła THz z eksperymentem STM prawdopodobnie będzie wyzwaniem dla wielu eksperymentatorów. Motywuje to do opracowywania innych szeroko stosowanych i łatwych do wdrożenia technik.

W 2010 roku Loth et al.11 opracował technikę całkowicie elektroniczną, w której nanosekundowe impulsy napięcia nakładane na przesunięcie prądu stałego elektronicznie pompują i sondują system11. Wprowadzenie tej techniki było krytyczną demonstracją jednoznacznych i praktycznych zastosowań czasowo-rozdzielczego STM do pomiaru wcześniej nieobserwowanej fizyki. Chociaż nie jest tak szybki jak mieszanie złączy STM, które go poprzedzało, zastosowanie impulsów mikrofalowych do końcówki STM pozwala na badanie dowolnych próbek. Technika ta nie wymaga żadnych skomplikowanych metodologii optycznych ani dostępu optycznego do złącza STM. To sprawia, że jest to najłatwiejsza technika do dostosowania się do niskotemperaturowych STM. Pierwsza demonstracja tych technik została zastosowana do badania dynamiki spinu, gdzie STM spolaryzowany spinowo został użyty do pomiaru dynamiki relaksacji stanów spinowych wzbudzonych przez impulsy pompy11. Do niedawna jego zastosowanie ograniczało się do magnetycznych systemów adatomowych12,13,14, ale od tego czasu zostało rozszerzone na badanie szybkości wychwytywania nośnika z dyskretnego stanu mid-gap15 i dynamiki ładunku pojedynczych domieszek arsenu w krzemie15,16. To ostatnie badanie jest przedmiotem niniejszej pracy.

Badania nad właściwościami pojedynczych domieszek w półprzewodnikach przyciągnęły ostatnio znaczną uwagę, ponieważ urządzenia z komplementarnymi półprzewodnikami z tlenkiem metalu (CMOS) wchodzą teraz w reżim, w którym pojedyncze domieszki mogą wpływać na właściwości urządzenia17. Ponadto kilka badań wykazało, że pojedyncze domieszki mogą służyć jako podstawowy komponent przyszłych urządzeń, na przykład jako kubity do obliczeń kwantowych18 i quantum memory19, oraz jako tranzystory jednoatomowe20,15. Przyszłe urządzenia mogą również zawierać inne defekty w skali atomowej, takie jak krzemowe wiązanie zwisające (DB), które można modelować z atomową precyzją za pomocą litografii STM21. W tym celu bazy danych zostały zaproponowane jako kubity ładunkowe22, kropki kwantowe dla architektur kwantowych automatów komórkowych23,24 i atomic wires25,26 i zostały wzorowane na tworzeniu kwantowych bramek logiki hamiltonowskiej27 i sztucznych molekuł28,29. Idąc dalej, urządzenia mogą zawierać zarówno pojedyncze domieszki, jak i bazy danych. Jest to atrakcyjna strategia, ponieważ DB są wadami powierzchniowymi, które można łatwo scharakteryzować za pomocą STM i wykorzystać jako uchwyt do charakteryzowania pojedynczych urządzeń domieszkowych. Jako przykład tej strategii, DB są używane w tej pracy jako czujniki ładunku do wnioskowania o dynamice ładowania domieszek przypowierzchniowych. Dynamika ta została uchwycona przy użyciu całkowicie elektronicznego podejścia do TR-STM, które zostało zaadaptowane z technik opracowanych przez Loth i wsp.11

Pomiary są wykonywane na wybranych bazach danych na powierzchni Si(100)-(2x1) zakończonej wodorem. Obszar zubożenia domieszek rozciągający się około 60 nm pod powierzchnią, utworzony przez obróbkę termiczną crystal30, oddziela DB i kilka pozostałych domieszek przypowierzchniowych od pasm masowych. Badania STM DB wykazały, że ich przewodność zależy od globalnych parametrów próbki, takich jak stężenie domieszek i temperatura, ale poszczególne DB wykazują również silne różnice w zależności od ich lokalnego środowiska16. Podczas pomiaru STM na pojedynczym DB, przepływ prądu jest regulowany przez szybkość, z jaką elektrony mogą tunelować od masy do DB (Γmasa) i od DB do końcówki (końcówka Γ) (Rysunek 1). Ponieważ jednak przewodzenie DB jest wrażliwe na swoje lokalne środowisko, stan naładowania pobliskich domieszek wpływa Γmasowo (Rysunek 1B), co można wywnioskować, monitorując przewodność DB. W rezultacie, przewodność DB może być wykorzystana do wykrywania stanów naładowania pobliskich domieszek i może być wykorzystana do określenia szybkości, z jaką domieszki są dostarczane elektrony z masy (ΓLH) i tracą je do końcówki STM (ΓHL). Aby rozwiązać tę dynamikę, TR-STS przeprowadza się wokół napięć progowych (Vthr), przy których końcówka indukuje jonizację domieszek przypowierzchniowych. Rola impulsów pompy i sondy jest taka sama w trzech przedstawionych tutaj technikach eksperymentalnych z rozdzielczością czasową. Pompa przejściowo podnosi poziom polaryzacji od dołu do powyżej Vthr, co indukuje jonizację domieszki. Zwiększa to przewodność DB, która jest próbkowana przez impuls sondy, który następuje przy niższym odchyleniu.

Techniki opisane w tym artykule przyniosą korzyści tym, którzy chcą scharakteryzować dynamikę zachodzącą w skali od milisekund do nanosekund za pomocą STM. Chociaż techniki te nie ograniczają się do badania dynamiki ładunków, ważne jest, aby dynamika przejawiała się poprzez przejściowe zmiany przewodnictwa stanów, które mogą być badane przez STM (tj. stany na powierzchni lub w jej pobliżu). Jeśli przewodność stanów przejściowych nie różni się znacząco od stanu równowagi, tak że różnica między prądami przejściowymi i równowagowymi pomnożona przez cykl pracy impulsu sondy jest mniejsza niż poziom szumów systemu (zwykle 1 pA), sygnał zostanie utracony w szumie i nie będzie wykrywalny tą techniką. Ponieważ eksperymentalne modyfikacje dostępnych na rynku systemów STM wymagane do wykonania technik opisanych w tym artykule są skromne, przewiduje się, że techniki te będą szeroko dostępne dla społeczności.

Dostęp ograniczony. Zaloguj się lub rozpocznij wersję próbną, aby wyświetlić tę treść.

Protokół

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,

1. Wstępna konfiguracja mikroskopu i eksperymentów

  1. Zacznij od STM z ultrawysoką próżnią zdolną do kriogeniki i powiązanego oprogramowania sterującego. Schłodzić STM do temperatur kriogenicznych.
    UWAGA: W całym tym raporcie ultrawysoka próżnia odnosi się do systemów, które osiągają <10 x 10-10 Torr. STM powinien być schłodzony do temperatur kriogenicznych; Jest to szczególnie ważne podczas badania dynamiki ładunku domieszek, które są aktywowane termicznie w umiarkowanych temperaturach. W innych komorach może panować temperatura pokojowa.
  2. Upewnij się, że końcówka STM jest wyposażona w okablowanie wysokiej częstotliwości (~500 MHz).
    UWAGA: Dzięki zastosowaniu metod kształtowania impulsów, Grosse i wsp. odnotowali duży wzrost odpowiedzi czasowej STM ze standardowym okablowaniem koncentrycznym temperatury kriogenicznej (~20 MHz).31
  3. Podłącz dowolny generator funkcyjny z co najmniej dwoma kanałami do końcówki (Rysunek 2), który będzie używany do przygotowania cykli par impulsów napięciowych używanych do eksperymentów pompa-sonda.
  4. Skonfiguruj generator funkcji arbitralnych tak, aby impulsy napięcia pompy i sondy były generowane niezależnie i sumowane przed wprowadzeniem do końcówki.
  5. Zastosować napięcie polaryzacji prądu stałego używane do obrazowania i spektroskopii konwencjonalnej do próbki (VDC).
  6. Podłącz dwa przełączniki częstotliwości radiowej do kanałów wyjściowych generatora funkcji arbitralnych.
  7. Skonfiguruj przełączniki tak, aby końcówka była uziemiona podczas obrazowania STM i konwencjonalnej spektroskopii, a efektywna polaryzacja to końcówka VDC + V podczas eksperymentów z pompą-sondą (Rysunek 4A).
  8. Zbierz prąd tunelowy dla wszystkich pomiarów przez przedwzmacniacz podłączony do próbki.

2. Przygotowanie rekonstrukcji H-Si(100)-(2x1)

  1. Rozszczepić próbkę z płytki Si(100) domieszkowanej arsenem typu n o mocy 3-4 mΩ·cm, rysując grzbiet płytki rysikiem z węglika krzemu i delikatnie odrywając próbkę od płytki za pomocą szklanych szkiełek mikroskopowych.
  2. Umieścić próbkę w uchwycie na próbkę STM i wprowadzić ją do komory ultrawysokiej próżni przylegającej do komory STM.
  3. Odgazowanie próbki poprzez jej rezystancyjne podgrzanie do temperatury 600 °C (do monitorowania temperatury próbki można użyć pirometru) i utrzymywanie jej w tej temperaturze przez co najmniej 6 godzin w ultrawysokiej próżni.
    UWAGA: Ciśnienie początkowo wzrośnie w miarę odgazowywania próbki i uchwytu próbki, ale po kilku godzinach powinno ustabilizować się w pobliżu ciśnienia podstawowego (<10-10 Torr).
  4. Poczekaj, aż próbka ostygnie do temperatury pokojowej przed kontynuowaniem.
  5. Odgazować żarnik wolframowy w tej samej komorze co próbkę, podgrzewając żarnik rezystancyjnie do 1800 °C i czekając, aż system powróci do ciśnienia bazowego. Wyłącz filament przed kontynuowaniem.
    UWAGA: Próbka może pozostać w komorze na tym etapie, ponieważ jest pasywowana przez natywną warstwę tlenku na swojej powierzchni, a wszelkie zanieczyszczenia powierzchni próbki spowodowane tym etapem zostaną następnie usunięte. Temperatura żarnika będzie musiała zostać skalibrowana do określonego prądu/napięcia przyłożonego do żarnika za pomocą pirometru.
  6. Usunąć tlenek z powierzchni próbki, rozpędzając próbkę do temperatury 900 °C i utrzymując ją w tej temperaturze przez 10 sekund przed schłodzeniem do temperatury pokojowej. Ciśnienie wzrośnie o kilka rzędów wielkości w stosunku do ciśnienia podstawowego podczas procedury flashowania. Po każdym z błysków stwierdzonych w trakcie tej procedury, poczekaj, aż próbka ostygnie do temperatury pokojowej, a system powróci do ciśnienia podstawowego, zanim przejdziesz dalej.
    UWAGA: Flashowanie jest zdefiniowane w tym raporcie jako ogrzewanie i chłodzenie próbki z dużą szybkością narastania, rzędu 100 °C/s.
  7. Stopniowo rozbłyskiwać próbkę do wyższych temperatur, próbując osiągnąć końcowy błysk 1250 °C. Przerwać każdy błysk, w którym ciśnienie wzrośnie powyżej 9x10-10 Torr, aby zapobiec zanieczyszczeniu powierzchni próbki. Zapisz napięcie/prąd użyty do uzyskania błysku 1250 °C (światło emitowane przez podgrzany żarnik w kroku 2.6 uniemożliwi pirometrowi podanie dokładnego odczytu temperatury próbki, a zatem należy użyć tej wartości zadanej). Przy ostatnim błysku określ napięcie/prąd wymagany do podgrzania próbki do 330 °C podczas chłodzenia kryształu, a następnie pozwól próbce ostygnąć do temperatury pokojowej i pozwól systemowi powrócić do ciśnienia podstawowego przed kontynuowaniem.
  8. Wlać gazH2 do komory pod ciśnieniem 1x10-6 Torr i podgrzać żarnik wolframowy do 1800 °C.
    UWAGA: Powoduje to złamanieH2 do atmosferycznego wodoru32.
  9. Trzymać próbkę w tych warunkach przez 2 minuty, a następnie podgrzać ją do temperatury 1250 °C, utrzymywać ją w tej temperaturze przez 5 s i schłodzić do temperatury 330 °C.
  10. Po 1 minutach ekspozycji w temperaturze 330 °C jednocześnie zamknąć zawór wyciekowyH2, wyłączyć żarnik wolframowy i pozostawić próbkę do ostygnięcia do temperatury pokojowej.
    UWAGA: Te wysokie temperatury błysku wpływają na rozkład domieszek w próbce. Stwierdzono, że podgrzanie do 1250 °C indukuje obszar zubożenia domieszki ~60 nm w pobliżu powierzchni próbki30.
  11. Sprawdź jakość próbki, wykonując zdjęcia powierzchni STM.
    UWAGA: Dobre próbki będą miały duże (>30 nm x 30 nm) tarasy o współczynniku defektów <1% (zwisające wiązania, zaadsorbowane cząsteczki, adatomy itp.) i zademonstrują klasyczną re32, która charakteryzuje się rzędami dimerów biegnącymi antyrównolegle do siebie na krawędziach stopni (Rysunek 3B).

3. Ocena jakości impulsów sondy pompowej na skrzyżowaniu tunelu

  1. Zbliżyć końcówkę STM do powierzchni próbki, włączając regulator prądowego sprzężenia zwrotnego o nastawie prądu 50 pA i odchyleniu próbki -1,8 V.
    UWAGA: W tych warunkach szacuje się, że końcówka znajduje się <1 nm od powierzchni próbki. Końcówka STM użyta w tej pracy została wytworzona przez chemiczne wytrawianie polikrystalicznego wolframu. Został on następnie zaostrzony za pomocą procedury trawienia azotem, która jest dobrze opisana w Rezeq i wsp.33.
  2. Poszukaj obszaru na powierzchni próbki wolnego od dużych wad powierzchniowych, wykonując skany dużego obszaru (np. 50 nm x 50 nm).
  3. Umieść końcówkę STM nad H-Si na powierzchni, które pojawiają się jako rzędy dimerów na obrazach STM (Rysunek 3B).
  4. Wyłącz kontroler bieżącego sprzężenia zwrotnego
  5. Ustaw VDC na -1,0 V, pompę V na -0,5 V, sondę V na -0,5 V, szerokość impulsów pompy i sondy na 200 ns, a czas narastania/opadania impulsów na 2,5 ns (Rysunek 4A).
  6. Wyślij serię ciągów impulsów pompy i sondy, w których względne opóźnienie pompy i sondy jest przesuwane od -900 ns do 900 ns.
  7. Wykreślić prąd tunelowania jako funkcję opóźnienia między pompą a sondą. Prawdopodobnie wykaże silne dzwonienie (oscylacje prądu tunelowego w funkcji względnego opóźnienia między impulsami pompy i sondy, Rysunek 4B).
    UWAGA: Do wykreślenia, analizy i oceny danych zebranych do tego manuskryptu użyto oprogramowania Python i Origin.
  8. Powtórz kroki 3.1–3.5, ale zwiększ czasy narastania/opadania impulsów. Dzwonienie będzie się zmniejszać wraz ze wzrostem czasu narastania/opadania.
    UWAGA: Pożądane jest wyeliminowanie obrączkowania, aby zapewnić najdokładniejsze wyniki spektroskopowe, jednak rozdzielczość czasowa tych technik jest ograniczona do szerokości użytych impulsów. Do tej pracy użyto czasów narastania 25 ns.

4. Czasowo-rozdzielcza spektroskopia tunelowa (TR-STS)

  1. Umieść końcówkę STM nad krzemową bazą danych, która wygląda jak jasne wypukłości przy ujemnych odchyleniach końcówka-próbka (Rysunek 3B).
  2. Wyłącz kontroler prądowego sprzężenia zwrotnego STM.
  3. Wysłać pociąg składający się tylko z impulsu sondy z częstotliwością powtarzania 25 kHz. Za pomocą serii ciągów impulsów przemiataj polaryzację impulsu sondy w zakresie 500 mV od polaryzacji prądu stałego -1,8 V.
    UWAGA: Ten prosty eksperyment jest analogiczny do konwencjonalnego STS, w którym przewodność jest próbkowana w zakresie odchyleń.
    1. Skonfiguruj czas trwania ciągów impulsów (każdy z innym odchyleniem) tak, aby wynikowe widma miały stosunek sygnału do szumu >10.
  4. Wysłać pociąg złożony z impulsów pompy ustawionych na stałą polaryzację (tak, że VDC + Vpompa > Vthr) z częstotliwością powtarzania 25 kHz. W tych eksperymentach ustaw VDC, V pompę i Vthr odpowiednio na -1,8 V, 500 mV i -2,0 V.
    UWAGA: Impulsy pompy mogą mieć dowolnie długi czas trwania (zwykle wystarcza 1 μs).
  5. Wyślij pociąg złożony z impulsów pompy z impulsami sondy, po których następuje opóźnienie 10 ns. W tych eksperymentach należy ustawić amplitudę impulsu pompy na 500 mV, a impulsu sondy od 50 do 500 mV.
    UWAGA: W tym eksperymencie impuls sondy próbkuje stan przygotowany przez impuls pompy, a nie stan równowagi próbkowany w konwencjonalnym STS.
    1. Odejmij sygnał uzyskany, gdy podczas wyświetlania/oceny sygnału zebranego z tego kroku zastosowano tylko impuls pompy.
  6. Porównaj tylko sondę i sygnały pompy + sondy, wykreślając je na tym samym wykresie. Każda histereza w tych dwóch sygnałach wskazuje na dynamikę, którą można zbadać za pomocą technik STM z rozdzielczością czasową.
    UWAGA: Utrzymując stały zakres impulsu sondy i zgrubnie skanując przesunięcie prądu stałego (na przykład w krokach co 0,25 V), można efektywnie odwzorować cały zakres energii próbki w celu zidentyfikowania dynamiki dostępnej dla techniki. Czas trwania impulsów można modyfikować w zależności od eksperymentu. Szerokość impulsu pompy musi być większa niż szybkość, z jaką domieszka jest jonizowana, tak aby konsekwentnie jonizowała domieszkę. Ogólnie rzecz biorąc, czasy trwania sondy powinny być tego samego rzędu, co badany proces dynamiczny, tak aby maksymalny sygnał można było zmierzyć bez próbkowania średniej z dwóch stanów przewodności. Podczas poszukiwania energii, przy których występuje dynamika, zaleca się zminimalizowanie czasu pracy sondy w taki sposób, aby mierzony był tylko jeden stan systemu w celu zwiększenia histerezy. Po znalezieniu stałych czasu relaksacji, czas trwania impulsu sondy można wydłużyć, aby poprawić stosunek sygnału do szumu.

5. Czasowo-rozdzielcze pomiary dynamiki relaksacji STM

  1. Umieść końcówkę STM na krzemowym DB i wyłącz kontroler prądowego sprzężenia zwrotnego STM.
  2. Wysłać pociąg złożony z impulsów pompy ustawionych na stałą polaryzację (tak, że VDC + Vpompa > Vthr) z częstotliwością powtarzania 25 kHz. W tych eksperymentach ustaw VDC, Vpump i Vthr odpowiednio na -1,8 V, 400 mV i -2,0 V.
    UWAGA: Impulsy pompy mogą mieć dowolnie długi czas trwania (zwykle wystarcza 1 μs).
  3. Wyślij ciąg impulsów pompy i sondy. Upewnij się, że impulsy sondy mają amplitudę mniejszą niż pompy i porównywalną z zakresem, w którym występuje histereza (sonda V < pompa V, sonda V + histeroza V DC≈V).
  4. Zamiataj opóźnienie między impulsem pompy a sondą do kilkudziesięciu μs.
  5. Odejmij sygnał uzyskany, gdy przyłożony został tylko impuls pompy. W tych eksperymentach ustaw VDC, pompę V isondę V odpowiednio na -1,8 V, 400 mV i 210 mV. Ustawia względne opóźnienie przemiatania od -5 μs do 35 μs.
    UWAGA: Jeśli sygnał uzyskany z poprzedniego kroku jest dobrze dopasowany (R2 > 0,80) przez pojedynczą funkcję zaniku wykładniczego, wówczas czas życia stanu przejściowego przygotowany przez impuls pompy można wyodrębnić z pasowania.

6. Czasowo-rozdzielcze pomiary dynamiki wzbudzenia STM

  1. Wysłać pociąg złożony z impulsów pompy ustawionych na stałe odchylenie (takie, że większe niż VDC + Vpompy > Vthr) z częstotliwością powtarzania 25 kHz. W tych eksperymentach ustaw VDC i Vthr odpowiednio na -1,8 V i -2,0 V. Ustaw pompę V między 220 a 450 mV.
  2. Skróć czas trwania impulsu pompy od kilku nanosekund do kilkuset nanosekund.
  3. Wyślij ciąg impulsów pompy i sondy. Impulsy sondy powinny mieć amplitudę mniejszą niż pompy i porównywalną z zakresem, w którym występuje histereza (sonda V < pompa V, sonda V + histeroza VDC≈V). W tych eksperymentach ustaw sondę V na 210 mV.
  4. Odejmij sygnał uzyskany, gdy przyłożony został tylko impuls sondy.
    UWAGA: Jeśli uzyskany sygnał jest wykładniczy, oznacza to, że impuls pompy przygotowuje stan przejściowy (domieszka zjonizowana) z szybkością, którą można uzyskać z pasowania (R2>0,80). Opisany powyżej protokół jest specyficzny dla eksperymentów i sprzętu opisanego w niniejszym dokumencie. Istnieje wiele potencjalnych możliwości dla czytelników, aby dostosować własną konfigurację eksperymentalną do badań nad innymi systemami. Na przykład ogólne techniki nie ograniczają się do kriogenicznie chłodzonych STM; Można użyć dowolnego materiału końcówki i nie wymagają one trawienia azotem. Co więcej, odpowiednio zaprogramowany generator funkcji arbitralnych może być wykorzystany do generowania przebiegów dwuimpulsowych, co zanegowałoby konieczność sumowania dwóch niezależnych kanałów. Na koniec można użyć okablowania o mniejszej przepustowości31.

Dostęp ograniczony. Zaloguj się lub rozpocznij wersję próbną, aby wyświetlić tę treść.

Wyniki

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,

Wyniki przedstawione w tej sekcji tekstu zostały wcześniej opublikowane15,16. Rysunek 3 ilustruje zachowanie przykładowo wybranej bazy danych z konwencjonalnym STM. Konwencjonalny pomiar I(V) (Rysunek 3A) wyraźnie pokazuje gwałtowną zmianę przewodności DB przy Vthr = -2,0 V. To zachowanie jest również obserwowane na zdjęciach STM wykonanych przy -2,1 V (

Dostęp ograniczony. Zaloguj się lub rozpocznij wersję próbną, aby wyświetlić tę treść.

Dyskusja

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,

Wariant TR-STS, w którym nie stosuje się impulsu pompy, jest porównywalny z konwencjonalnym STS, z wyjątkiem tego, że system jest próbkowany z wysoką częstotliwością, a nie w sposób ciągły. Jeśli czasy trwania impulsów sondy są odpowiednie (>ΓLH), sygnał TR-STS uzyskany bez impulsu pompy może zostać pomnożony przez stałą proporcjonalną do cyklu pracy eksperymentu, aby dokładnie pokrywał się z konwencjonalnym pomiarem STS. Jest to możliwe tylko dlatego, że pomiary są wykonywane bez użycia wzmacniacza t...

Dostęp ograniczony. Zaloguj się lub rozpocznij wersję próbną, aby wyświetlić tę treść.

Oświadczenia

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,

Autorzy oświadczają, że nie mają konkurencyjnych interesów finansowych.

Podziękowania

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,

Chcielibyśmy podziękować Martinowi Cloutierowi i Markowi Salomonsowi za ich wiedzę techniczną. Dziękujemy również NRC, NSERC i AITF za wsparcie finansowe.

Dostęp ograniczony. Zaloguj się lub rozpocznij wersję próbną, aby wyświetlić tę treść.

Materiały

Lista materiałów użytych w tym artykule
NazwaFirmaNumer katalogowyKomentarze
Niskotemperaturowy skaningowy mikroskop tunelowyScientaomicronWykonany na zamówienie z okablowaniem o szerokości pasma 500 MHz Arbitralny
Genoratorfunkcji TektronixAFG3252C
Mini-obwodyrozdzielacza / sumatora mocy RFZFRSC-42-S +
PrzełącznikMini-obwodyX80-DR230-S +
Bezdotykowe pirometry na podczerwieńMikronowy podczerwieńMI 140
RF

Bibliografia

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,
  1. Nunes, G., Freeman, M. R. Picosecond resolution in scanning tunneling microscopy. 262 (5136), Science. New York, N.Y. 1029-1032 (1993).
  2. Khusnatdinov, N. N., Nagle, T. J., Nunes, G. Ultrafast scanning tunneling microscopy with 1 nm resolution. Appl. Phys. Lett. 77 (26), 4434-4436 (2000).
  3. Takeuchi, O., Morita, R., Yamashita, M., Shigekawa, H. Development of time-resolved scanning tunneling microscopy in femtosecond range. Jpn. J. Appl. Phys. 41 (7 B), 4994-4997 (2002).
  4. Terada, Y., Yoshida, S., Takeuchi, O., Shigekawa, H. Real-space imaging of transient carrier dynamics by nanoscale pump-probe microscopy. Nat. Photon. 4 (12), 869-874 (2010).
  5. Yoshida, S., Yokota, M., Takeuchi, O., Oigawa, H., Mera, Y., Shigekawa, H. Single-atomic-level probe of transient carrier dynamics by laser-combined scanning tunneling microscopy. Appl. Phys. Express. 6 (3), (2013).
  6. Kloth, P., Wenderoth, M. From time-resolved atomic-scale imaging of individual donors to their cooperative dynamics. Science Ad. 3, (2017).
  7. Cocker, T. L., et al. An ultrafast terahertz scanning tunnelling microscope. Nat. Photon. 7 (8), 620-625 (2013).
  8. Yoshioka, K., et al. Real-space coherent manipulation of electrons in a single tunnel junction by single-cycle terahertz electric fields. Nat. Photon. 10 (12), 762-765 (2016).
  9. Jelic, V., et al. Ultrafast terahertz control of extreme tunnel currents through single atoms on a silicon surface. Nat. Phys. 13, 591-598 (2017).
  10. Cocker, T. L., Peller, D., Yu, P., Repp, J., Huber, R. Tracking the ultrafast motion of a single molecule by femtosecond orbital imaging. Nature. 539 (7628), 263-267 (2016).
  11. Loth, S., Etzkorn, M., Lutz, C. P., Eigler, D. M., Heinrich, A. J. Measurement of Fast Electron Spin Relaxation Times with Atomic Resolution. Science. 329 (5999), 1628-1630 (2010).
  12. Loth, S., Baumann, S., Lutz, C. P., Eigler, D. M., Heinrich, A. J. Bistability in Atomic-Scale Antiferromagnets. Science. 335 (6065), (2012).
  13. Baumann, S., Paul, W., Choi, T., Lutz, C. P., Ardavan, A., Heinrich, A. J. Electron paramagnetic resonance of individual atoms on a surface. Science. 350 (6259), 417-420 (2015).
  14. Yan, S., Choi, D. -J., Burgess, J. A. J., Rolf-Pissarczyk, S., Loth, S. Control of quantum magnets by atomic exchange bias. Nat. Nano. 10 (1), 40-45 (2014).
  15. Rashidi, M., et al. Time-Resolved Imaging of Negative Differential Resistance on the Atomic Scale. Phys. Rev. Lett. 117 (27), 276805(2016).
  16. Rashidi, M., et al. Time-resolved single dopant charge dynamics in silicon. Nat. Comm. 7, 13258(2016).
  17. Koenraad, P. M., Flatté, M. E. Single dopants in semiconductors. Nat. Mat. 10 (2), 91-100 (2011).
  18. Kane, B. E. A silicon-based nuclear spin quantum computer. Nature. 393 (6681), 133-137 (1998).
  19. Freer, S., et al. A single-atom quantum memory in silicon. Quantum Science and Technology. 2, 3-14 (2016).
  20. Fuechsle, M., et al. A single-atom transistor. Nat. Nano. 7 (4), 242-246 (2012).
  21. Lyding, J. W., Shen, T. -c, Hubacek, J. S., Tucker, J. R., Abeln, G. C. Nanoscale patterning and oxidation of H-passivated Si(100)-2×1 surfaces with an ultrahigh vacuum scanning tunneling microscope. Appl. Phys. Lett. 64 (118), 2010-2012 (1994).
  22. Livadaru, L., et al. Dangling-bond charge qubit on a silicon surface. New J. Phys. 12 (8), 83018(2010).
  23. Haider, M. B., Pitters, J. L., DiLabio, G. A., Livadaru, L., Mutus, J. Y., Wolkow, R. A. Controlled Coupling and Occupation of Silicon Atomic Quantum Dots at Room Temperature. Phys. Rev. Lett. 102 (4), 46805(2009).
  24. Taucer, M., et al. Single-Electron Dynamics of an Atomic Silicon Quantum Dot on the H - Si (100)-(2x1) Surface. Phys. Rev. Lett. 112 (25), 256801(2014).
  25. Engelund, M., Papior, N., Brandimarte, P., Frederiksen, T., Garcia-Lekue, A., Sánchez-Portal, D. Search for a Metallic Dangling-Bond Wire on n -Doped H-Passivated Semiconductor Surfaces. J. Phys. Chem. C. 120 (36), 20303-20309 (2016).
  26. Bohloul, S., Shi, Q., Wolkow, R. A., Guo, H. Quantum Transport in Gated Dangling-Bond Atomic Wires. Nano Lett. 17, 322-327 (2017).
  27. Kolmer, M., Zuzak, R., Dridi, G., Godlewski, S., Joachim, C., Szymonski, M. Realization of a quantum Hamiltonian Boolean logic gate on the Si(001):H surface. Nanoscale. 7, 12325-12330 (2015).
  28. Schofield, S. R., et al. Quantum engineering at the silicon surface using dangling bonds. Nat. Comm. 4, 1649(2013).
  29. Wood, J. A., Rashidi, M., Koleini, M., Pitters, J. L., Wolkow, R. A. Multiple Silicon Atom Artificial Molecules. https://arxiv.org/abs/1607.06050. , (2016).
  30. Pitters, J. L., Piva, P. G., Wolkow, R. A. Dopant depletion in the near surface region of thermally prepared silicon (100) in UHV. J. Vac. Sci. Technol. 30 (2), 21806(2012).
  31. Grosse, C., Etzkorn, M., Kuhnke, K., Loth, S., Kern, K. Quantitative mapping of fast voltage pulses in tunnel junctions by plasmonic luminescence. Appl. Phys. Lett. 103 (18), (2013).
  32. Boland, J. J. Scanning tunnelling microscopy of the interaction of hydrogen with silicon surfaces. Adv. Phys. 42, 129-171 (1993).
  33. Rezeq, M., Pitters, J., Wolkow, R. Tungsten nanotip fabrication by spatially controlled field-assisted reaction with nitrogen. J. Chem. Phys. 124, 204716(2006).
  34. Saunus, C., Raphael Bindel, J., Pratzer, M., Morgenstern, M. Versatile scanning tunneling microscopy with 120 ps time resolution. Appl. Phys. Lett. 102 (5), (2013).

Dostęp ograniczony. Zaloguj się lub rozpocznij wersję próbną, aby wyświetlić tę treść.

Przedruki i uprawnienia

Poproś o pozwolenie na ponowne wykorzystanie tekstu lub ilustracji tego artykułu JoVE

Poproś o pozwolenie

Tagi

STM z rozdzielczo ci czasowdynamika pojedynczego domieszkirozdzielczo nanosekundowaspektroskopia pompa sondawisz ce wi zania krzemupomiar pr du tunelowegodynamika w skali atomowejt umienie oscylacji elektronicznych

Powiązane artykuły