Name: Monovalente Cation Doping de CH 3 NH 3 PBI 3 For eficientes células solares Perovskita (Vídeo) | JoVE Journal
Uploaded: 2017-03-19T14:00:00.000+00:00
Duration: 8 min 30 s
Description: Aprenda a dopar perovskita de haleto de chumbo com cátions monovalentes para melhorar a mobilidade de carga e a eficiência de células solares. Este método compatível com processamento em solução aumenta a condutividade sem alterar a estrutura cristalina.

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M. Abdi-Jalebi graças Nava Technology Limited para uma bolsa de doutorado. MI Dar e M.Grätzel agradecer ao Abdulaziz City King para a Ciência e Tecnologia (KACST) eo Swiss National Science Foundation (SNSF) pelo apoio financeiro. Os autores gostariam de agradecer ao Dr. Pierre Mettraux na Molecular e Híbrido Caracterização de Materiais Center, EPFL para a realização das medições XPS. A.Sadhanala agradece o apoio financeiro do projeto Indo-UK APEX. SP Senanayak reconhece a Real Sociedade de Londres para o Newton Fellowship. RH amigo, M. Abdi-Jalebi, e A. Sadhanala gostaria de agradecer o apoio do EPSRC.

1. síntese e deposição de Pristine e de base Aditivo CH 3 NH 3 PBI 3 NOTA: Todas as soluções foram preparadas dentro de uma caixa de luvas de argônio sob condições de humidade e controlada de oxigênio (H 2 O nível: &lt;1 ppm e O nível 2: &lt;10 ppm). <ol><li> Dissolve-se 553 mg (1,2 M) de PBI 2 em 1 mL de N, N-dimetilformamida (DMF), sob agitação constante a 80 ° C. </li><li> Adicione 0,02 M de halogenetos de catião monovalente se à solução 2 PBI. </li><li> Spin-revestimento transparente a solução amarela resultante sobre o substrato (por exemplo, mesoporosa-TiO2) durante 30 segundos a 6500 rpm, com uma rampa de 4.000 rpm. </li><li> Coza os filmes sobre uma placa quente a 80 ° C durante 30 min. </li><li> Dissolve-se 40 mg de iodeto de metilamio (AMI) em 5 mL de isopropanol. </li><li> Spin-revestimento uma quantidade suficiente de solução de MAI para os filmes de iodeto de chumbo resultantes usando um PROTOC de dois passosol que inclui 45 s de tempo de carregamento seguido por 20 segundos de fiação a 4.000 rpm. </li><li> Emparelhar as películas de perovskite revestidos por centrifugação sobre uma placa quente a 100 ° C durante 45 min. </li></ol> 2. Fabricação da célula solar <ol><li> preparação do substrato <ol><li> Padrão de óxido de estanho dopado com flúor (FTO) de vidro -Revestido. <ol><li> Cubra a área ativa do vidro FTO com fita adesiva semitransparente. </li><li> Despeje o pó de zinco (Zn) sobre as áreas descobertas dos substratos FTO. </li><li> Preparar 2 M de ácido clorídrico (HCl) em água destilada. </li><li> Verter a solução de HCl para a parte do vidro FTO que é coberta com Zn em pó. </li><li> Lava-se a FTO com água e remover a fita. </li></ol></li><li> Limpeza dos substratos <ol><li> Lava-se a vidro FTO usando 2% (w / v) de detergente. </li><li> Sonicar os substratos FTO gravado em acetona e isopropanol (IPA) durante 10 min. </li><li> Tratar os substratos com uma FTO ULTRAViolet / S 3 aspirador durante 15 min. </li></ol></li></ol></li><li> Deposição de uma camada de bloqueio furo <ol><li> Adicionar 0,6 mL de cloreto de bis (acetilacetonato de titânio diisopropoxide) (TAA) em 7 mL de IPA. </li><li> Coloque os substratos FTO limpas e estampados numa placa de aquecimento a 450 ° C e cobrir a área de contato antes do aquecimento. </li><li> Pulverizar a solução pirólise TAA para a área descoberta usando O2 como gás de transporte. </li><li> Deixar as amostras a 450 ° C durante 30 min. </li></ol></li><li> Deposição de uma camada de transporte de elétrons <ol><li> Dilui-se a pasta de TiO2 comercial (de 30 nm de tamanho de partícula) com etanol (2: 7, razão em peso). </li><li> Homogeneizar a diluição de TiO 2 por sonicação durante 30 min. </li><li> Spin-revestimento a diluição de titânia para as amostras preparadas com compactos TiO 2 camadas durante 30 segundos a 5000 rpm, com uma rampa de 2.000 rpm. </li><li> Recozer os filmes de titânio a 500 ° C durante 30min. </li><li> Tratar as resultantes mesoporosos TiO 2 filmes em uma solução 40 mM de TiCl4 em água destilada a 70 ° C durante 20 min. </li><li> Emparelhar as TiCl4 películas tenha sido tratada com a 450 ° C durante 30 min. </li></ol></li><li> A deposição da camada de tipo perovskite NOTA: Os substratos FTO com camadas de óxido de titânio foram transferidos para uma caixa de ar seco com uma humidade de &lt;1% para o resto do processo de fabrico. <ol><li> Spin-revestir as soluções preparadas iodeto de chumbo (com e sem dopantes) na mesoporosa TiO 2 durante 30 segundos a 6500 rpm, com uma rampa de 4.000 rpm. </li><li> Coza os filmes sobre uma placa quente a 80 ° C durante 30 min. </li><li> Spin-revestimento uma quantidade suficiente de solução de MAI para os filmes resultantes iodeto de chumbo, usando um protocolo de dois passos, que inclui 45 s de tempo de carga seguida por centrifugação durante 20 s a 4000 rpm, com uma rampa de 2.000 rpm. </li><li> Emparelhar as películas de perovskite revestidos por rotação em um hotplaTE a 100 ° C durante 45 min. </li></ol></li><li> A deposição da camada de transporte buraco <ol><li> Adicionar 72,3 mg de espiro-OMeTAD a 1 mL de clorobenzeno e agitar até que a solução torna-se transparente. </li><li> Adicione uma solução estoque de cloreto de bis (trifluorometilsulfonilo) imida (LiTFSI) por adição de 520 mg de LiTFSI em acetonitrilo. </li><li> Adicionar 17.5 ul de solução-mãe de LiTFSI e 28,8 mL de 4- terc-butilpiridina (TBP) à solução de espiro-OMeTAD. </li><li> Girar-revestir a solução acima durante 30 segundos a 4000 rpm, com uma rampa de 2.000 rpm. </li></ol></li><li> Evaporação térmica do contato topo <ol><li> Mascarar as amostras e colocá-los na câmara de vácuo do evaporador. </li><li> Evapora-se 80 nm de ouro, a uma taxa de 0,01 nm / s. </li></ol></li></ol>

<ol><li>Polman, A., Knight, M., Garnett, E. C., Ehrler, B., Sinke, W. C. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Photovoltaic+materials+-+present+efficiencies+and+future+challenges%5BTitle%5D)+AND+%22Science%22%5BJournal%5D)">Photovoltaic materials - present efficiencies and future challenges.</a> Science. 352, 307(2016).</li>
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<li>Abdi-Jalebi, M., et al. <a target="_blank" href="http://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/aenm.201502472/full">Impact of Monovalent Cation Halide Additives on the Structural and Optoelectronic Properties of CH 3 NH 3 PbI 3 Perovskite.</a> Adv. Energy Mater. 6 (10), 1502472(2016).</li>
<li>Yin, W. J., Shi, T., Yan, Y. <a target="_blank" href="http://aip.scitation.org/doi/abs/10.1063/1.4864778">Unusual defect physics in CH3NH3PbI3 perovskite solar cell absorber.</a> Appl. Phys. Lett. 104 (6), 063903/1-063903/4 (2014).</li>
<li>Agiorgousis, M. L., Sun, Y. Y., Zeng, H., Zhang, S. <a target="_blank" href="http://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/ja5079305">Strong Covalency-Induced Recombination Centers in Perovskite Solar Cell Material CH 3 NH 3 PbI 3.</a> J. Am. Chem. Soc. 136 (41), 14570-14575 (2014).</li>
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</ol>

Os autores declaram que não têm interesses financeiros concorrentes.

A arquitectura típica de células solares de perovskite mesoscópicos foi utilizada neste trabalho, em que uma série de materiais eram entre um substrato condutor e um contacto metálico termicamente evaporado (Figura 1) revestido por centrifugação. Os mesoporosos TiO 2 camadas foram tratados com TiCl4, o que é relatado para passivar as armadilhas de superfície e para melhorar a interface entre a camada de transporte de electrões e o material absorvente 21, 22. A camada de tipo perovskite, em seguida, foi depositado utilizando uma técnica de deposição de duas etapas sequenciais. A conversão total de halogeneto de chumbo em perovskita no segundo passo é essencial para alcançar a maior absorção de luz 16, 17, e que mostraram que os aditivos de haleto de catião monovalente (por exemplo, NaI e CuBr) resulta numa conversão completa. Além disso, a cobertura completa da camada de óxido de titânio W mesoporosaom a perovsquita sobre-camada é vital para eliminar o potencial de recombinação entre a camada de transporte furo (por exemplo, Spiro OMETAD) e a camada de transporte de electrões (por exemplo, TiO2 de porosidade intermédia) 23. Nós ilustrado que a adição de halogenetos de catiões monovalentes (por exemplo, CuI e AGI) pode melhorar a cobertura da superfície da camada de perovskita de nivelamento, o que leva a uma maior tensão de circuito aberto para o dispositivo. A principal vantagem do nosso método é o passo de dopagem, em que incorporada catiões monovalentes para a estrutura CH 3 NH 3 PBI 3 para melhorar a densidade de cargas, o transporte de carga, e a condutividade da camada absorvente. Como foi dito na seção anterior, os dopantes acima mencionados aumentou significativamente tanto o elétron e as mobilidades buracos. Além disso, uma diminuição notável na energia de activação de transporte de carga, bem como na desordem energético dos perovskifilme te, foi alcançado por doping cátion monovalente. Neste trabalho, nós demonstramos um método para dopar CH3 NH 3 3 PBI como uma camada absorvente no mesoscopic perovskita estrutura da célula solar. Halogenetos monovalentes catiões foram usadas para sintonizar as propriedades morfológicas, ópticos, eléctricos e de CH 3 NH 3 PBI 3 perovskita filme, a fim de melhorar o desempenho fotovoltaica. Portanto, incorporou três diferentes catiões monovalentes (isto é, Na +, Cu +, e Ag +), que têm raios iónicos semelhante ao Pb 2+, na fonte de chumbo na deposição sequencial de dois passos de CH 3 NH 3 3 PBI . Como resultado, uma notável melhoria nas propriedades estruturais e optoelectrónicos de CH 3 NH 3 PBI 3 ocorreu na presença desses aditivos, levando a PCEs mais elevados para as células solares fabricadas. Portanto, o nosso oi trabalhoghlights um modo fácil de dopagem CH 3 NH 3 3 PBI como uma camada absorvente, que pode ser utilizado em todas as outras configurações de células solares de perovskite (por exemplo, arquitectura plana), a fim de melhorar ainda mais a qualidade electrónica de películas finas de perovskite. Os dados subjacentes a este papel estão disponíveis em: https://www.repository.cam.ac.uk/handle/1810/260187.

Atualmente, a parte dominante da exigência de energia do mundo (ou seja, 85%) está sendo fornecida pela combustão de petróleo, carvão e gás natural, o que facilita o aquecimento global e tem efeitos deletérios sobre o nosso ambiente 1. Por conseguinte, o desenvolvimento de CO 2 fontes -neutral de energia é de interesse primordial. A energia fotovoltaica (PV) é um processo de conversão de energia ideal que pode atender a essa exigência. No entanto, o custo e eficiência, como os principais obstáculos à ampla adoção da tecnologia de PV, deve ser melhorado. Emergentes tecnologias de PV à base de novos materiais, tais como células solares de perovskite (PSC), têm a combinação de menor custo e maior eficácia. Isto é conseguido através da utilização de materiais baratos que estão prontamente disponíveis, bem como por meio rápido, fácil e rotas de processamento de baixo consumo de energia em comparação com contrapartidas à base de silício 2, 3,4. A notável melhoria na eficiência de conversão de energia (PCE), de 3,8% para mais de 22%, foi relatado para orgânico-inorgânico perovskita iodetos chumbo híbridos desde a sua primeira aparição na arquitetura PV 5, 6, 7, 8. Tal desempenho excelente origina-se da forte absorção de luz com uma banda de ponta extremamente afiada, a muito baixo distúrbio energético, os excitons fracamente ligados, que facilmente se dissociam em portadores livres com grandes comprimentos de difusão, ea capacidade de reciclagem de fótons de híbrido orgânico-inorgânico haleto de chumbo perovskita 9, 10, 11, 12. Estes materiais são classificados na família de perovskite, os quais são cristalizado a partir de sais de halogeneto e iodetos metálicos orgânicos para formar cristais na ABX 3 </sub&gt; Estrutura, em que X é um anião e A e B são os catiões de tamanhos diferentes (A a ser maior do que B). cátions relatado para a Um site incluem metilamï¿½io (MA), formamidínio (FA), e césio (Cs); uma combinação desses catiões mostra o desempenho mais elevado 13, 14. Além disso, o candidato principal para o catião bivalente no local B é o chumbo, o qual pode ser substituído por estanho; o bandgap pode ser sucesso vermelho-deslocou-se para mais de 1.000 nm em um lead-lata misturada perovskita 15. Da mesma forma, os ocupantes do local X têm sido estudadas extensivamente, em que uma mistura de iodeto (I) e brometo (Br) foram introduzidos como os principais candidatos 16, 17. Portanto, é altamente plausível para manipular as propriedades estruturais, morfológicas e optoelectrónicos de perovskitas, alterando a sua composição química. Apesar do facto de o cristal melhoradaqualidade lline ea uniformidade macroscópica do filme perovskita são parâmetros essenciais para alcançar dispositivos eficientes 18, o impacto dos limites entre os domínios policristalinos, a origem eo papel dos defeitos eletrônicos nos amortecedores perovskita, eo papel das camadas de recolha de carga em cima processos de perda de células solares perovskita ainda não são bem compreendidos. Quanto à natureza dos defeitos electrónicos na estrutura perovskita, foi relatado que muitos dos defeitos, tais como I ou Pb vagas, resultar em estados que estão muito perto ou dentro do continuum de estados nas bandas de condução e de valência, que pode ter um impacto negativo sobre a electrónica os dispositivos fotovoltaicos 19. Além disso, uma forte interacção covalente entre catiões e aniões iodeto de chumbo no plano perovskita pode levar à existência de defeitos intrínsecos (por exemplo, sub-coordenado dímeros de PB e I trímeros), o que poderia create locais dentro da banda de ponta, que actuam como centros de carga de recombinação durante o funcionamento do dispositivo 20. Aqui, nós investigamos o impacto do doping CH 3 NH 3 PBI 3 perovskita com haletos de cátions monovalentes, incluindo Na +, Cu + e Ag +, iões de metais de menor valência do que Pb 2+. Por conseguinte, incorporar estes catiões através da adição de uma quantidade racional dos seus sais à base de halogeneto (por exemplo, Nal, CuBr, Cul, e AGI) na solução de precursor de perovskita. Estes catiões têm raios iónicos semelhante ao Pb 2+, de modo a dopagem de substituição dentro do cristal é provável. Mostrámos que a presença destes catiões fortemente afeta tanto a morfologia e a cobertura da camada de tipo perovskite. Além disso, a presença destes catiões (por exemplo, Na + e Ag +) foi confirmada por espectroscopia de fotoelectrão de raios-X (XPS), e um significanmudança t no nível de Fermi da perovskita foi medida por microscopia de força sonda Kelvin (KPFM). Ao incorporar essas cátions em células solares perovskita sequencialmente depositadas, obtivemos uma melhoria na eficiência fotovoltaica do PSC (15,6% compara com 14%). Portanto, é muito importante para melhorar as propriedades estruturais e optoelectrónicos da camada absorvente (por exemplo, perovskita) na arquitectura da célula solar para maximizar o transporte de carga e para passivar as armadilhas de superfície, a fim de alcançar o melhor desempenho PV.

<table><tbody><tr><td>Vidro revestido com óxido de estanho dopado com flúor (FTO)</td><td>Sigma-Aldrich&nbsp;</td><td>735264-1EA</td><td>Resistividade&asymp; 13 &Omega;/sq</td></tr><tr><td>Zinco em pó</td><td>Sigma-Aldrich&nbsp;</td><td>96454</td><td>Peso Molecular 65.39&nbsp;</td></tr><tr><td>Ácido clorídrico&nbsp;</td><td>Sigma-Aldrich&nbsp;</td><td>84415</td><td>&ge; 37 peso. %</td></tr><tr><td>Detergente Hellmanex&nbsp;</td><td>Sigma-Aldrich&nbsp;</td><td>Z805939-1EA</td><td>pacote de 1 L&nbsp;</td></tr><tr><td>Diisopropóxido de titânio bis(acetilacetonato)&nbsp;</td><td>Sigma-Aldrich&nbsp;</td><td>325252</td><td>75% em peso em isopropanol</td></tr><tr><td>Pasta de Titânia</td><td>DYESOL</td><td>MS002300</td><td>30 Pasta de Titânia Transparente NR-D</td></tr><tr><td>Iodeto de chumbo(II)</td><td>Sigma-Aldrich</td><td>211168</td><td>99 em peso. %</td></tr><tr><td>N,N-Dimetilformamida&nbsp;</td><td>Sigma-Aldrich&nbsp;</td><td>437573</td><td>reagente ACS, etc; 99,8%</td></tr><tr><td>Iodeto de metilamônio</td><td>DYESOL</td><td>MS101000</td><td>Pó&nbsp;</td></tr><tr><td>SpiroMeOTAD</td><td>Sigma-Aldrich&nbsp;</td><td>792071</td><td>99% (HPLC)</td></tr> <tr><td>Bis(trifluorometano)sulfonimida sal de lítio</td><td>Sigma-Aldrich&nbsp;</td><td>544094</td><td>99,95% de base de metais vestigiais&nbsp;</td></tr><tr><td>4-terc-butilpiridina</td><td>Sigma-Aldrich&nbsp;</td><td>142379</td><td>Pureza: 96%</td></tr><tr><td>Clorobenzeno</td><td>Sigma-Aldrich</td><td>284513</td><td>anidro, 99,8%</td></tr><tr><td>2-Propanol (IPA)</td><td>Sigma-Aldrich&nbsp;</td><td>278475</td><td>anidro, 99,5%&nbsp;</td></tr><tr><td>Etanol</td><td>Sigma-Aldrich</td><td>2860</td><td>álcool absoluto, sem aditivo, &ge; 99,8% de sucesso</td></tr></tbody></table>

monovalente cation doping de ch<sub&gt; 3</sub&gt; nh<sub&gt; 3</sub&gt; pbi<sub&gt; 3</sub&gt; for eficientes células solares perovskita

Monovalent Cation Doping of CH3NH3PbI3 for Efficient Perovskite Solar Cells

Aqui, demonstramos a incorporação de aditivos catião monovalente em CH 3 NH 3 PBI 3 perovskita, a fim de ajustar a óptica, excitônicas, e propriedades eléctricas. A possibilidade de dopagem foi investigada pela adição de halogenetos de catião monovalente com raios iónicos semelhante ao Pb 2+, incluindo Cu +, Na +, e Ag +. Uma mudança no nível de Fermi e uma diminuição notável da sub-banda proibida de absorção óptica, juntamente com um distúrbio inferior energético na perovskita, foi conseguida. Um aprimoramento ordem de grandeza na mobilidade buraco granel e uma redução significativa da energia de ativação de transporte dentro de um dispositivo de perovskita baseada aditivo foi atingido. A confluência das propriedades melhoradas anteriormente mencionadas na presença destes catiões levou a um melhoramento nos parâmetros fotovoltaicos da célula solar perovskita. Um aumento de 70 mV na tensão de circuito aberto para Agi e a 2 mA / cm 2 improvement na densidade fotocorrente para células solares baseados em CuBr NaI- e foram alcançados em comparação com o dispositivo intocada. Nosso trabalho abre caminho para novas melhorias na qualidade optoeletrônicos de CH 3 NH 3 PBI 3 perovskita e dispositivos subseqüentes. Ele destaca um novo caminho para investigações sobre o papel das impurezas dopantes em cristalização e controla a densidade de defeitos eletrônicos em estruturas perovskita.

A microscopia electrónica de varrimento de emissão de campo (FESEM) foi utilizado para registar as duas imagens em corte transversal de as células solares fabricadas de perovskite (Figura 1) e vista de topo das imagens depositados PBI 2 e CH 3 NH 3 PBI 3 películas (Figura 2). Difracção de raios-X (DRX) e espectroscopia de fotoelectrão de raios-X (XPS) foram utilizados para caracterizar as propriedades estruturais dos filmes de perovskite (Figuras 3 e 4). Espectroscopia fototérmica deflexão (PDS) e microscopia de força sonda Kelvin (KPFM) foram usados para sondar as propriedades ópticas e elétricas dos filmes perovskita, respectivamente (Figuras 5 e 6). Além disso, as medições de transporte de grandes quantidades dependentes de temperatura com base na corrente de carga espacial limitado (SCLC) foi realizada sobre os dispositivos de perovskite (Figura 7). Finalmente, um padrão photovoltaIC medição dos dispositivos fabricados foi realizado (Figura 8 e Tabela 1). Com base no superior vista imagens SEM do PBI 2 e CH 3 NH 3 PBI 3 depositado sobre o mesoporosa TiO 2 camada (MP-TiO 2) mostrado na Figura 2, o efeito dos aditivos sobre a morfologia de perovskita foi ilustrado onde grandes cristais em forma de ramo de PBI 2 foram realizados na amostra de base Nal. Isto levou à formação de grandes cristais assimétricos de perovskita. Além disso, obteve-se uma camada uniforme e perovskita pinhole livre de nivelamento para as amostras baseadas em Agi CuI- e (Figura 2c e 2e). Para investigar o efeito dos aditivos de haleto de catião monovalente sobre a estrutura de cristal de CH 3 NH 3 PBI 3, e na conversão de PBI 2 em CH 3 NH 3 PBI3 de difracção de raios X foi realizada (Figura 3). Embora a estrutura cristalina da perovsquita final ficou a mesma para todas as amostras, é evidente que o pico de difracção a 2θ = 12,6, que corresponde à não convertido PBI 2, foi eliminado na presença de Nal e CuBr aditivos. A fim de confirmar a presença destes catiões monovalentes no CH 3 NH 3 PBI 3 filmes de perovskite, foi realizada uma análise XPS, como mostrado na Figura 4. Na base dos dados de XPS, que demonstrou a presença de iões Na e Ag no interior das películas de perovskite, enquanto que a concentração de Cu não pode ser estimado, provavelmente devido à proximidade de iodeto (I 3P1 / 2) e cobre (Cu 2p1 / 2) picos. O efeito dos aditivos de catião monovalente sobre o espectro de absorção da perovsquita é mostrado na Figura 5A, que foi medida pelo PDS.É evidente que o CH3-aditivo com base NH3 PBI 3 teve menor absorção de sub-banda proibida em comparação com a amostra intocada. Além disso, observou-se uma cauda de absorção de amostras baseadas em Cu, que se originou a partir da absorção intrínseca de halogeneto de cobre (Figura 5b). Embora a cauda absorção confirma a presença de catiões de Cu nos filmes finais de perovskite, é evidente, a partir da comparação entre o PDS de PBI 2 e CH 3 NH 3 PBI 3, que a sua incorporação não é completo à base de Cul. Além disso, a energia Urbach (UE), que é uma medida do grau de desordem energético de um material, foi estimada por primitivo, com base perovskita-agi NaI-, CuBr-, CuI-, e, e os valores são 15,6, 11,8, 12,8, 13,5, e 15,2 meV, respectivamente (inserção da Figura 5a). Para explorar a influência dos aditivos acima mencionados na Electrestrutura ONIC de CH 3 NH 3 PBI 3, foi realizada KPFM, onde foi medida a diferença de potencial de contato (CPD) dos perfis de linha. Isto corresponde à função de trabalho de superfície (Φ) do perovskita mostrado na Figura 6. Uma mudança clara em CPD (isto é, 0,1 V) de aditivo à base de perovskite em comparação com a um intocada mostra que o nível de Fermi perovskita é deslocado para a banda de valência. Esta modificação do nível de Fermi de perovskita pode ser atribuída ou p-dopagem de substituição (por exemplo, a substituição de Pb 2+ com catiões monovalentes X +) ou passivação superficial com as superfícies cristalinas de perovskita. Para investigar o efeito de dopagem na densidade das cargas e das suas propriedades de transporte em CH 3 NH 3 PBI 3, foram realizadas medidas de transporte a granel dependentes da temperatura (Figura 7a </strong&gt;). Em seguida, estimou a mobilidade graneleiro (μ SCL) com base na carga espaço limitado atual (SCLC) do elétron completa e dispositivos perovskita baseados no aditivo buraco somente intocada e. Um notável aumento na condutividade e em ambos as mobilidades de elétrons e buracos foram alcançados, particularmente para as amostras Nal e CuBr em comparação com perovskita pura (Tabela 1). É de notar que a melhoria na mobilidade de carga e condutividade são consistentes com o aumento na corrente de curto circuito (J SC) e factor de preenchimento (FF) das células solares fabricadas mostrados na Figura 7b. Além disso, estimou-se a energia de ativação para o transporte de carga (E A) tanto para o elétron eo buraco usando medidas de transporte a granel dependentes da temperatura, onde uma diminuição clara foi alcançada para perovskita à base de aditivos. Este melhoramento é atribuído à maior densidade de portadores devido a dopagem e po de enchimentoarmadilhas de transporte e, o que resulta em um declínio significativo na barreira de transporte. Nós células solares fabricadas perovskite com base nos acima mencionados haletos de catião monovalente, as correspondentes curvas de JV, e os parâmetros fotovoltaicos, que são resumidos na Figura 8a e a Tabela 1. Uma melhoria significativa na tensão de circuito aberto foi alcançada tanto para CuI- (0,99 V) e forte agitação (1,02 V) células solares por causa da cobertura de superfície ideal base (Figura 2c e 2e). Além disso, um aumento notável na corrente de curto circuito (≈2 mA cm-2) para CuBr- e células solares baseadas-Nal foi atingido, o que pode ser atribuído para a conversão completa de 2 PBI em CH 3 NH 3 PBI 3. Esta melhoria foi confirmada pelos espectros de incidente a eficiência da conversão do fotão em corrente (IPCE) mostrado na Figura 8b. Por fim, hde grau superior eficiência de conversão de energia (PCE) níveis de 15,2%, 15,6% e 15,3% foram alcançados para NaI-, CuBr-, e dispositivos baseados em Cui, respectivamente, comparar com o valor de 14,0% para a célula solar perovskita intocada. <img alt="figura 1" src="/files/ftp_upload/55307/55307fig1.jpg" /> Figura 1: Arquitetura da célula solar perovskita Mesoscópica. Micrografia SEM em corte transversal de um dispositivo completo, com a seguinte estrutura: FTO / compacta-TiO 2 / mesoporoso-TiO 2 / CH 3 NH 3 PBI 3 / Spiro-OMeTAD / Au. <img alt="Figura 2" src="/files/ftp_upload/55307/55307fig2.jpg" /> Figura 2: A análise morfológica de iodeto de chumbo e estruturas perovskita. Parte-vista SEM imagens de PBI 2 (lado esquerdo) e CH 3 NH 3 PBI 3 (lado direito) estruturas: (a) como novo, ( <st<html> Rong&gt; b) CuBr-, (c) CuI-, (d) NaI-, e (E) amostras de perovskite baseada Agi depositados sobre um TiO2 de porosidade intermédia -Revestido FTO. Esta figura foi reproduzida de referência 18. <a href="http://ecsource.jove.com/files/ftp_upload/55307/55307fig2large.jpg" target="_blank">Por favor clique aqui para ver uma versão maior desta figura.</a> <img alt="Figura 3" src="/files/ftp_upload/55307/55307fig3.jpg" /> Figura 3: Efeito de aditivos de haleto de catião monovalente na cristalinidade perovskita. Difracção de raios X Os espectros de intocada e à base de aditivo CH3 NH 3 PBI 3 perovskita que é cultivado em filme mesoporoso TiO 2, que é depositado no vidro do FTO-revestido. Esta figura foi reproduzida de referência 18.t = &quot;_ blank&quot;&gt; Clique aqui para ver uma versão maior desta figura. <img alt="Figura 4" src="/files/ftp_upload/55307/55307fig4.jpg" /> Figura 4: Traço de cátions monovalentes na CH 3 NH 3 PBI 3 estrutura perovskita. análise XPS de filmes, perovskita baseados em Agi CuBr-, CuI-, NaI- e imaculadas. Esta figura foi reproduzida de referência 18. <a href="http://ecsource.jove.com/files/ftp_upload/55307/55307fig4large.jpg" target="_blank">Por favor clique aqui para ver uma versão maior desta figura.</a> <img alt="Figura 5" src="/files/ftp_upload/55307/55307fig5.jpg" /> Figura 5: Propriedades ópticas de filmes perovskita. (A) Os espectros de absorção de filmes de perovskite derivados de fontes puras e chumbo à base de aditivos medido usando a técnica do PDS. oinserção mostra os correspondentes energias Urbach para todas as amostras. A barra de erro é definido pela SD na montagem da cauda Urbach. (B) Comparação do PDS espectros de absorção de películas puras e iodeto de chumbo à base de CuBr e perovskite, bem como CuBr depositado em MS-TiO 2 e CuBr-únicos filmes. Esta figura foi reproduzida de referência 18. <a href="http://ecsource.jove.com/files/ftp_upload/55307/55307fig5large.jpg" target="_blank">Por favor clique aqui para ver uma versão maior desta figura.</a> <img alt="Figura 6" src="/files/ftp_upload/55307/55307fig6.jpg" /> Figura 6: Efeito de aditivos catião monovalente sobre o potencial de superfície de películas de perovskite. perfis de linha CPD gravadas de filmes perovskita puras e baseada em aditivos usando KPFM. A imagem topografia AFM é mostrado no topo. Esta figura foi reproduzida de referência 18<html> . <a href="http://ecsource.jove.com/files/ftp_upload/55307/55307fig6large.jpg" target="_blank">Por favor clique aqui para ver uma versão maior desta figura.</a> <img alt="Figura 7" src="/files/ftp_upload/55307/55307fig7.jpg" /> Figura 7: características de transporte de carga de filmes perovskita. (A) características do JV de dispositivos só buracos (ITO / PEDOT: PSS / Perovskita / UA), utilizados para estimar a mobilidade buraco SCLC. Note-se que a densidade de corrente (J) é dimensionado com a espessura das camadas de perovskite. (B) As tendências do sc J, u h, e μ e para a perovskita pura e baseada em aditivos. Esta figura foi reproduzida de referência 18. <a href="http://ecsource.jove.com/files/ftp_upload/55307/55307fig7large.jpg" target="_blank">Por favor clique aqui para ver uma versão maior desta figura.</a> t &quot;fo: manter-together.within-page =&quot; 1 &quot;&gt; <img alt="Figura 8" src="/files/ftp_upload/55307/55307fig8.jpg" /> Figura 8: As características de desempenho da fotovoltaica. (A) características corrente-tensão de dispositivos sob uma iluminação de 100 mW / cm 2, obtida usando diferentes tipos de haletos de catião monovalente adicionados à solução de fonte de chumbo. (B) eficiência de Incidentes fotão em corrente (IPCE) espectros em função do comprimento de onda da luz monocromática para as células intactas perovskite, baseados-agi CuBr-, CuI-, NaI-, e solares. Esta figura foi reproduzida de referência 18. <a href="http://ecsource.jove.com/files/ftp_upload/55307/55307fig8large.jpg" target="_blank">Por favor clique aqui para ver uma versão maior desta figura.</a> <table border="1" fo:keep-together.within-page="1" fo:keep-with-next.within-page="always"><tbody><tr><td> Tipo de Amostra </td><td>J SC </td><td> V OC </td><td> FF </td><td> PCE </td><td> μ e </td><td> μ h </td><td> E A e </td><td> E UM h </td></tr><tr><td></td><td> (mA cm-2) </td><td> (V) </td><td></td><td> (%) </td><td> (cm2 / Vs) </td><td> (cm2 / Vs) </td><td> (MeV) </td><td> (MeV) </td></tr><tr><td> primitivo </td><td> 21.03 </td><td> 0,95 </td><td> 0,70 </td><td> 14.01 </td><td> 0,02 </td><td> 0,008 </td><td> 135 </td><td> 198 </td></tr><tr><td> CuBr </td><td> 22,92 </td><td> 0,95 </td><td> 0,72 </td><td> 15.61 </td><td> 0,05 </td><td&gt; 0,04 </td><td> 88 </td><td> 132 </td></tr><tr><td> Cul </td><td> 21.81 </td><td> 0.99 </td><td> 0,71 </td><td> 15.25 </td><td> 0,02 </td><td> 0,036 </td><td> 94 </td><td> 157 </td></tr><tr><td> Nal </td><td> 22.97 </td><td> 0,9 </td><td> 0,73 </td><td> 15.14 </td><td> 0,04 </td><td> 0,07 </td><td> 77 </td><td> 137 </td></tr><tr><td> Agi </td><td> 19.24 </td><td> 1,02 </td><td> 0,72 </td><td> 14.18 </td><td> 0,005 </td><td> 0,006 </td><td> 105 </td><td> 177 </td></tr></tbody></table> Tabela 1: fotovoltaicas e de transporte de carga parâmetros do PSC. Resumo dos parâmetros fotovoltaicos derivados de medições JV e mobilidades de débito, juntamente com a energia de activação para as células solares cristalinas perovskita e baseados em aditivos que mostram o melhor desempenho e foram fabricated usando o método de deposição de duas etapas. É notável que as estatísticas dos parâmetros fotovoltaicos seguir a mesma tendência que os melhores dispositivos desempenho. Esta tabela foi reproduzida de referência 18.

Aqui, apresentamos um protocolo para ajustar as propriedades de CH-processados solução de 3 NH 3 PBI 3 através da incorporação de aditivos de cátions monovalentes, a fim de conseguir células solares perovskita altamente eficientes.

Monovalente Cation Doping de CH<sub&gt; 3</sub&gt; NH<sub&gt; 3</sub&gt; PBI<sub&gt; 3</sub&gt; For eficientes células solares Perovskita

Here, we demonstrate the incorporation of monovalent cation additives into CH3NH3PbI3 perovskite in order to adjust the optical, excitonic, and electrical ...

O objetivo geral deste procedimento é aprimorar as propriedades optoeletrônicas da perovsquita de chumbo halogeneto por meio da dopagem com cátions monovalentes para fabricar células solares de perovsquita altamente eficientes. A incorporação de cátions monovalentes na perovsquita de chumbo halogeneto melhora significativamente a qualidade semicondutora e o comportamento do efeito fotoelétrico desse material. A adição de uma quantidade racional de dopantes de cátions monovalentes de baixo custo aos materiais de perovsquita aumenta a mobilidade de carga e reduz a desordem energética em uma ordem de grandeza.Para começar a comparar o substrato, utilize fita adesiva acrílica semitransparente para cobrir 2/3 do lado condutivo de uma lâmina de vidro revestida com FTO. Em seguida, recubra as áreas descobertas com pó de zinco. Despeje uma solução de 2 molar de ácido clorídrico em água destilada sobre a lâmina para gravar o substrato.Use um cotonete para remover o resíduo das seções expostas da lâmina. Enxágue o substrato FTO gravado com água destilada e, em seguida, remova a fita. Lave a superfície gravada em uma solução de detergente líquido alcalino concentrado em água a 2% peso por volume.Sonicar o substrato FTO por 10 minutos em banhos de acetona e isopropanol, respectivamente. Trate o substrato FTO em um limpador de plasma de oxigênio por 15 minutos para concluir a limpeza do substrato gravado. Para depositar toda a camada compacta de bloqueio de óxido de titânio, coloque primeiro o substrato FTO gravado e limpo sobre uma placa aquecida a 450 graus Celsius.Cubra imediatamente a área de contato com uma lâmina de vidro pré-cortada e deixe o substrato aquecer até 450 graus Celsius. Misture 0,6 mililitros de TAA com 7 mililitros de isopropanol. Quando o substrato atingir 450 graus Celsius, aplique a solução de TAA ao substrato por pirólise por pulverização, utilizando ar como gás transportador.Deixe a amostra permanecer a 450 graus Celsius por 30 minutos. Em seguida, deixe a amostra esfriar até a temperatura ambiente. Remova a tampa de vidro assim que o substrato tiver esfriado.Para depositar a camada de transporte de elétrons, primeiro dilua a pasta de óxido de titânio 30 nanomolar com etanol numa proporção de massa de 2:7. Sonique a suspensão durante 30 minutos. Em seguida, aplique a suspensão sobre a amostra por spin coating durante 30 segundos a 5.000 RPM, com uma taxa de rampa de 2.000 RPM por segundo.Realize a calcinação da película de titânio a 500 graus Celsius por 30 minutos para obter uma película de óxido de titânio mesoporosa. Em seguida, imerja a amostra em uma solução de 40 milimolar de cloreto de titânio e água destilada. Trate as amostras a 70 graus Celsius por 20 minutos.Calcine a amostra tratada com cloreto de titânio a 450 graus Celsius por mais 30 minutos. Transfira a amostra para uma caixa de luvas preenchida com nitrogênio e umidade inferior a 1%. Em uma atmosfera inerte com baixo teor de água e oxigênio, adicione 1 mililitro de DMF a 553 miligramas de iodeto de chumbo. Aqueça a mistura a 80 graus Celsius sob agitação contínua até que o iodeto de chumbo tenha se dissolvido.Em seguida, prepare uma solução 0,02 molar do haleto de cátion monovalente escolhido na solução de iodeto de chumbo. Aplique 80 microlitros do haleto de cátion monovalente em solução de iodeto de chumbo sobre o substrato. Faça o revestimento por centrifugação do substrato durante 30 segundos a 6.500 RPM, com uma taxa de rampa de 4.000 RPM por segundo.Leve o filme fino resultante para assar a 80 graus Celsius por 30 minutos. Em seguida, dissolva 40 miligramas de iodeto de metilamônio em 5 mililitros de isopropanol. Coloque o substrato revestido com iodeto de chumbo em um espalhador por centrifugação e aplique 120 microlitros da solução de MAI.Deixe a solução repousar sobre o substrato por 45 segundos e, em seguida, aplique o revestimento por centrifugação com MAI por 20 segundos a 4.000 RPM. Anneale o filme de perovskita a 100 graus Celsius por 45 minutos. Para depositar a camada de transporte completo, adicione primeiro 1 mililitro de cloreto de benzeno a 72,3 miligramas de spiro-metoxiTAD.Agite a mistura até que a solução pareça transparente. Prepare uma solução estoque de 520 miligramas de TFSI de lítio em 1 mililitro de acetonitrila. Em seguida, misture 17,5 microlitros da solução de TFSI de lítio em 28,8 microlitros de 4-terc-butilpiridina com a solução de spiro-metoxiTAD.Aplicar a amostra com esta mistura por spin coat durante 30 segundos a 4.000 RPM com uma taxa de aceleração de 2.000 RPM por segundo. Cobrir a amostra com uma máscara de padrão para os contatos superiores da célula solar. Depositar uma camada de 80 nanômetros de ouro sobre a amostra a uma taxa de 0,01 nanômetro por segundo para finalizar a fabricação da célula solar.Camadas finas de perovskitas puras e à base de aditivos foram comparadas às respectivas camadas de iodeto de chumbo. Quando o iodeto de sódio foi usado como aditivo, cristais grandes com formato de ramificações de iodeto de chumbo foram observados por MEVFE, juntamente com cristais de perovskita grandes e assimétricos. Quando o iodeto de cobre e o iodeto de prata foram usados como aditivos, observaram-se camadas uniformes de perovskita livres de poros.A difração de raios X mostrou que a dopagem com cátions não teve efeito na estrutura cristalina de perovskita. Nenhum pico correspondente ao iodeto de chumbo não convertido foi observado quando iodeto de sódio ou brometo de cobre foi usado como aditivo. A microscopia de força com sonda Kelvin mostrou que os níveis de Fermi da perovskita dopada se deslocaram em direção à banda de valência.As amostras dopadas apresentaram aumento na condutividade e nas mobilidades de elétrons e lacunas, particularmente para as amostras de iodeto de sódio e brometo de cobre. Aumentos também foram observados para a corrente de curto-circuito no fator de preenchimento. O maior aumento da corrente de curto-circuito em células à base de brometo de cobre e iodeto de sódio foi atribuído à conversão completa do iodeto de chumbo e à melhoria da mobilidade de carga.Foram observadas melhorias na tensão de circuito aberto para células solares baseadas em iodeto de cobre e iodeto de prata, provavelmente devido às suas superfícies uniformes e livres de poros. As eficiências de conversão de potência de células solares baseadas em iodeto de sódio, brometo de cobre e iodeto de cobre foram todas significativamente superiores à de uma célula perovskita pura. Demonstramos um método de dopagem simples que é compatível com o processamento em solução do perovskita halogeneto de chumbo metilamônio como camada absorvedora na estrutura de célula solar perovskita mesoscópica.As propriedades optoeletrônicas e estruturais dos materiais de perovskita de haleto de chumbo podem ser ajustadas por meio de quantidades controladas de dopantes catiônicos monovalentes, o que pode resultar em desempenho fotovoltaico superior. Nosso método abriu caminho para que pesquisadores da área de fotovoltaicos explorem esta técnica em outras configurações de células solares de perovskita, a fim de melhorar ainda mais a qualidade eletrônica de filmes finos de perovskita.

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