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Chemistry

Synthese und katalytische Aktivität von Gold-Intercalated in den Wänden der mesoporösen Silicat-

Published: July 9, 2015 doi: 10.3791/52349

Abstract

Als vielversprechenden katalytisch aktiven Nanoreaktor wurden Gold-Nanopartikel in mesoporösen Siliciumdioxid (GMS) interkaliert erfolgreich synthetisiert und Eigenschaften der Materialien wurden untersucht. Wir verwendeten eine Eintopf Sol-Gel-Ansatz, um Gold-Nanopartikeln in den Wänden der mesoporösen Siliciumdioxid einlagern. Mit der Synthese zu starten, wurde P123 als Matrize verwendet, um Mizellen zu bilden. Dann wurde TESPTS als Oberflächenmodifizierungsmittel verwendet, um Nanopartikel aus Gold einlagern. Nach diesem Verfahren wurde in TEOS als Siliciumdioxid-Quelle, die eine Polymerisation in saurem Milieu unter zugegeben. Nachdem die hydrothermische Bearbeitung und die Kalzinierung wurde das Endprodukt erworben. Verschiedene Techniken wurden eingesetzt, um die Porosität, die Morphologie und Struktur der Gold interkalierten mesoporösen Siliciumdioxid charakterisieren. Die Ergebnisse zeigten eine stabile Struktur von mesoporösem Siliciumdioxid nach gold Interkalation. Durch die Oxidation von Benzylalkohol als Bezugsreaktion zeigten die GMS Materialien hoher Selecvität und Recyclingfähigkeit.

Introduction

Als eine neue Technologie, die ein großes Potenzial in der Katalyse-Anwendungen hat, haben nanoskaligen Materialien intensive Forschungsinteresse in den letzten Jahrzehnten erhielt. Unter den nanoskaligen Katalysatoren berichtet, haben Edelmetallkatalysatoren wie Au, Ag, Pd und Pt weltweite Aufmerksamkeit 1-3 angezogen. Wählen katalytischer Reaktionen gehören die Oxidation von Kohlenmonoxid Forscher auf Au, Heck-Reaktion auf Pd-Katalysatoren und Wasserspaltung mit Pt. Trotz der vielversprechenden katalytische Potential wird nanoskalige Gold in ihrer Anwendbarkeit wegen der Deaktivierung von Vergiftungen, Verkokung thermischen Abbau, und Sintern beschränkt. Es wurde berichtet, dass Gold, als Vertreter für Edelmetalle, hat eine hohe Selektivität und ist weniger anfällig für Metall Auslaugen Überoxidation und Selbstvergiftung 4. Jedoch ist die katalytische Leistung von Gold hängt stark von der Partikelgröße. Haruta et al. Hat die Beziehung zwischen Katalysatorleistung und gehen gemeldetld Clusterdurchmesser, was die höchste Aktivität von Gold-Katalysatoren mit Partikelgröße ~ 2,7 nm 5.

Die Teilchengröße der Edelmetalle können durch das Herstellungsverfahren 6-9 gesteuert werden; jedoch das Haupthindernis zur breiten Anwendung bleibt Aggregation und Aktivitätsverlust. Um das Problem der Sinterung zu lösen, ist ein übliches Verfahren, um nanoskalige Teilchen auf einem Trägermaterial zu immobilisieren. Verschiedene Trägermaterialien aufgebracht wurden einschließlich poröses Siliciumdioxid 10-11, halbleitende Metalloxide 12-13, Polymere 14, Graphen 15 und 16 Kohlenstoffnanoröhren. Unter den verwendeten Materialien ist poröses Siliciumdioxid ein attraktives Material als Träger, weil es nur schwach sauren, relativ inert, thermisch und chemisch stabil und kann mit sehr gut definierten meso- / Mikroporosität hergestellt werden. Die poröse Struktur bietet eine gute Unterstützung für Metallpartikel, sondern auch vermittelt größenselektive Substrat Zugang zuDie Metallkatalysatoren. Diese Selektivität ist wegen der Abstimmbarkeit mit diesen porösen Materialien verbunden sind besonders vielversprechend. Oft werden Goldpartikel als äußerst mobil auf Siliciumdioxidoberflächen 17-18 zu sein und bilden leicht sehr groß (über 50 nm) unreaktiv Teilchen, wenn sie hohen Temperaturen ausgesetzt wird, so dass es schwierig zu Goldnanopartikeln auf Kieselgel 19 vorzubereiten. Mukherjee et al. Berichteten Immobilisierung monodisperse gold auf mesoporösen Siliciumdioxid MCM-41 3-Aminopropyl-trimethoxysilan und 3-Mercaptopropyl-triethoxysilan sowie die unterstützten Goldnanopartikel wurde gefunden, daß für Hydrierungsreaktionen hochaktiv, und ein Auswaschen von Gold wurde festgestellt, in der Reaktion 20.

Nach dem Bericht der Oberflächenmodifikation von mesoporösen Siliciumdioxid berichteten wir ein Verfahren, um Gold herzustellen interkaliert in die Wand des mesoporösen Siliciumdioxid (GMS). Darüber hinaus bietet das mesoporöse Siliciumdioxid Ansatz eine skalierbare apAnsatz, um potenziell unabhängig zu verändern den Katalysator und porösen Umgebung. Da katalytische Prozesse von entscheidender wirtschaftlicher Bedeutung könnten die Vorteile weit reich sein. Die Fähigkeit zur Entwicklung "grüner" Katalysatoren würde eine tiefgreifende positive Auswirkungen auf die Umwelt haben und zur Verbesserung der Wirtschaftlichkeit und Ressourceneffizienz wichtige industrielle Prozesse.

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Protocol

1. Herstellung von GMS

  1. Nutzen Sie alle Chemikalien, die in dem folgenden Verfahren wie erhalten.
  2. Vorbereitung 75 ml 2 M Salzsäure (HCl) -Lösung. Wiegen 2,0 g Poly (ethylenglycol) -block-poly (propylenglykol) -block-poly (ethylenglycol) (S123, Mw = 5800) und Überführung in den hergestellten 75 ml 2 M HCl-Lösung. Bei RT gelten Magnetrührstab in die Lösung bei einer Geschwindigkeit von 350 U / min, bis P123 vollständig gelöst ist. Die Lösung wird klar sein.
  3. Wiegen 4 g Tetraethoxysilan (TEOS, MW = 208,33) in einem kleinen Fläschchen und Übertragung 180 ul von Bis [3- (triethoxysilyl) propyl] tetrasulfid (TESPTS, MW = 538,94) in das Fläschchen. Langsam schüttelt die Fläschchen, um die beiden Chemikalien mischen. In einer anderen Phiole wiegen 38 mg Chlorgoldsäure (HAuCl 4, 99,90%) und in 1 ml entionisiertem Wasser gelöst.
  4. Erhöhen die P123 Lösungs-Temperatur auf 35 ° C in ein Ölbad mit Temperatur von dem Thermoelement gesteuert wird.
  5. Sie das gesamte Gemisch aus TEOS undTESPTS in Schritt 1.3 auf den P123-Lösung hergestellt, und halten Sie die Lösung bei kräftigem magnetischem Rühren mit 700 U / min. Bewahren Sie die Lösung unter Rühren 2 Minuten, dann fügen Sie alle HAuCl 4 Lösung in Schritt 1.3 tropfenweise innerhalb von 30 Sekunden hergestellt.
  6. Die Lösung wird unter Rühren bei 700 U / min für 24 h bei 35 ° C.
  7. Nach 24 Stunden wird die Lösung in einer verschlossenen Flasche und lagern in einem Ofen bei 100 ° C für 72 Stunden eingestellt. Dies wird als hydrothermale Verarbeitung.
  8. Nach der hydrothermalen Verarbeitung, filtriert die Lösung mit einem # 1 Filterpapier und Unterdruck unter einem Trichter, dann waschen mit Wasser zweimal und Ethanol dreimal zur Entfernung restlichen HCl. Bei jedem Waschvorgang, fügen Sie Wasser oder Ethanol 1 cm über feste und warten Sie, das Material zu trocknen.
  9. Übertragen Fällung aus Filtration, um einen Keramiktiegel und kalzinieren bei 550 ° C für 4 Stunden. Stellen Sie die Rampenprogramm wie folgt: 25 ° C bis 550 ° C für 2 Stunden halten bei 550 ° C für 4hr, dann lassen Sie die Probe in Ofen bleiben bei geschlossener Tür, bis die Temperatur unter 40 ° C.
  10. Nach dem Kalzinieren zu übertragen, um ein Produkt zu einem Glas mit einem Kunststoffspachtel. Das synthetisierte Material hat eine rote Farbe.

2. Katalytische Reaktion, Oxidation von Benzylalkohol

  1. Da die Oxidation von Benzylalkohol ist eine Flüssigphasenreaktion ohne separates Lösungsmittel Maßnahme 5 ml Benzylalkohol (99,8%) und überträgt es in einen 25 ml Dreihalskolben, dann ein Gewicht von 10 mg GMS Katalysator ist und Benzyl hinzuzufügen Alkohol.
  2. Einrichtung einer temperaturgeregelten Ölbad mit Magnetrührer, um genaue und gleichmäßige Steuerung der Reaktionstemperatur zu gewährleisten.
  3. Setzen Sie die Kolben mit Benzylalkohol und Katalysator in das Ölbad, stellen Sie die Temperatur auf 100 ° C und unter Rühren bei 150 U / min.
  4. Fließt Sauerstoffgas mit 99,9% Reinheit in den Kolben bei 2 ml / min durch eine Massenflusssteuerung gesteuert.
  5. Wenn dasTemperatur des Ölbads 100ºC erreicht und stabilisiert, einzuführen Sauerstoffgas in den Dreihalskolben gegeben.
  6. Halten Sie die Sauerstoffströmungsrate und Temperatur konstant, und die die Reaktion für 6 Stunden gehen.
  7. Nach der Reaktion zu filtern, um ein Produkt mit einem # 1 Filterpapier. Sammeln Sie die flüssige Phase und einen aliquoten zu einer Gaschromatographie (GC) Fläschchen. In der GC-Fläschchen, mischen vier Teile HPLC Essigsäure für jeden ein Teil Probe (Verwenden Sie beispielsweise 36 & mgr; l Probe und 144 ul Essigsäure.) Setzen Sie die Fläschchen auf einem Gaschromatographen Autosampler für die Analyse. Abwaschen der feste Niederschlag auf dem Filterpapier mit DI-Wasser und Ethanol gewaschen und dann zu ermöglichen, in der Luft trocknen. Sammeln Sie die getrockneten Feststoff mit einem Spatel als Recycling-Katalysator.
  8. Wiederholen Sie das gleiche Experiment Vorgang ab Schritt 2.3 durch 2.7 mit Recycling-Katalysator dreimal. In jeder Wiederholung, passen Sie die Menge an Benzylalkohol, um den in Schritt 2.2 beschrieben Verhältnis entsprechen.

3. Tippen Standmal Behandlung von GMS für die Prüfung der thermischen Stabilität

  1. Wiegen Sie drei separate 300 mg Portionen synthetisiert GMS, und speichern sie in Glasfläschchen. Diese werden als Batch 1, Charge 2 und Charge 3. Halten Batch 1 als Kontrollgruppe bezeichnet, und legte Charge 2 Charge 3 und in einen Ofen für die thermische Verarbeitung.
  2. Programm der Ofen wie folgt für die Verarbeitung bei 400 ° C: 0,5 h in eine Rampe von 25 ° C bis 400 ° C, halten bei 400 ° C für 4 Stunden, damit die Probe in dem Ofen mit der Tür bleibt, bis die Temperatur sinkt geschlossen unter 40 ° C. Setzen Charge 2 in einem Tiegel und das Programm starten.
  3. Programm der Ofen wie folgt für die Verarbeitung bei 650 ° C: 0,75 h Rampe von 25 ° C bis 650 ° C, halten bei 650 ° C für 4 Stunden, damit die Probe in dem Ofen verbleiben die Tür geschlossen, bis die Temperatur unter 40 ° C. Setzen Charge 3 in einem Tiegel und das Programm starten.

4. Charakterisierungder GMS Materials 21,22

  1. Auf der Physisorption Instrument, GMS Degas Materialien mit folgendem Programm: 90 ° C für 60 min und dann 350 ° C für 480 min. Führen Sie Voll Isotherme Analyse der entgasten Materialien Physisorption Daten zu erhalten.
  2. Disperse GMS Probe auf einem 200-mesh löchrigen Kohlen TEM-Gitter und beobachten die Probe unter einem Transmissionselektronenmikroskop. Beschränken Vergrößerung unter 44,000X, um das Material zu schützen.
  3. Führen XRD mit Cu Ka-Strahlung (λ = 1,5418 Å). Set Röhrenspannung von 45 kV und Röhrenstrom von 40 mA. Sammeln Intensität im 2θ zwischen 10 ° und 90 ° mit einer Schrittweite von 0,008 ° und einer Messdauer von 5 s bei jedem Schritt.

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Representative Results

Dieses Verfahren wurde verwendet, um das Niveau der Häm-Synthese in normal (HBEC30KT) gegen Krebs (HCC4017) Lungenzellen zu vergleichen. 2 zeigt ein höheres Niveau der Häm-Synthese in Krebszellen (HCC4017) als normale Lungenzellen (HBEC30KT). Das Niveau der Häm-Synthese wurde auch in normalen Zellen und Krebszellen in Gegenwart von mitochondrialen Entkoppler Carbonylcyanid 3-chlorphenylhydrazon (CCCP) gemessen. Zellen wurden mit 10 uM CCCP 24 h vor der Messung Hämsynthese Ebenen behandelt. Wie erwartet, die Werte von Häm-Synthese (2) verringerte in Gegenwart von CCCP in normalen und Krebszellen. Es wurde zuvor gezeigt, dass Häm-Synthese kann durch Succinylaceton (SA) gehemmt werden, ein potenter und spezifischer Hemmer der 5-Aminolävulinsäure-Dehydratase (ALAD), die das zweite Enzym in Häm bio ist. Das synthetisierte GMS Material wurde mit einem Transmissionselektronenmikroskop (TEM), Röntgenbeugung (XRD) und Stickstoff gekennzeichnetPhysisorption.

Wie in Abbildung 1 (Ansatz 1 GMS) gezeigt ist, Bilder von TEM zeigen die Struktur der mesoporösen Siliciumdioxid. Die Silica-Matrix gebildet gut definierte lange Kanäle mit stabilen Wand. Der Porendurchmesser von TEM identifiziert wurde auf etwa 5 nm und hexagonal in der Form sein, wie es typisch ist für die mesoporösen Siliciumdioxid. Immobilisierung von Gold-Nanopartikeln wurde aus dem Syntheseverfahren erreicht, wie es die TEM-Aufnahmen hervorgeht, gab es keine Goldteilchen explizit auf der Oberfläche oder in der mesoporösen Kanal verteilt, was anzeigt, dass die Goldpartikel wurden erfolgreich in die Wände der mesoporösen Siliciumdioxid-Matrix eingelagert.

Zur weiteren Feststellung, ob die Goldpartikel in die Wände des Silicamatrix eingelagert wurde Stickstoffphysisorption verwendet. 2A ist die BET-Isotherme für die Physisorption Siliciumdioxidmatrix ohne Gold Interkalation ist 2B GMS mit Gold in interkaliertdie Wände (Charge 1). Wie aus der Figur zu sehen ist, gab es keinen signifikanten Unterschied zwischen den beiden Materialien. Beide zeigten die typische Form für mesoporöse Materialien mit einer Hystereseschleife. Dies zeigt weiterhin, das Gold Interkalation keinen Wechsel von der Porenstruktur (Porengröße, Form oder Volumen), der mit dem XRD und TEM zusammen zusetzen (welche das Gold in Form von 4 nm-Partikel) stark leitet, dass die Gold Teilchen in den Wänden der Silicamatrix.

Goldnanopartikel, vielversprechend als Katalysatoren leiden unter Sintern und Aktivitätsverlust bei erhöhten Temperaturen. GMS Material synthetisiert mit dieser Methode zeigt die thermische Stabilität ohne Aggregation nach dem Erhitzen beobachtet. Die bei verschiedenen hohen Temperaturen behandelt GMS Materialien durch Physisorption charakterisiert. 3A und 3B sind BET Porenstruktur und Porenverteilung BJH GMS Material bei verschiedenen Temperaturen kalziniert. Alsin der Figur angedeutet, hat Hochtemperaturcalcinierung nicht die mesoporösen Siliciumdioxid-Matrix verändern. Ferner müssen sowohl die Porenstruktur und Porenverteilung gleich blieb nach der Temperaturbehandlung bis maximal 650 ° C (das heißt, hat die Gold nicht aggregieren und Blockporen).

Die thermische Stabilität des Goldes in GMS wurde durch XRD bestätigt. 4 ist das Röntgenbeugungsdiagramm eines GMS Material bei verschiedenen Temperaturen kalziniert. Die beiden Peaks entsprachen Au (110) und Au (111). Peak Lage, Spitzenintensität und Peakbreite (alle Indikatoren der Aggregation und Partikelgröße) keinerlei Änderung aufgrund der Kalzinierungsprozeß zeigen, was darauf hinweist, dass Goldpartikel nicht in der Größe und Morphologie zu ändern. Die hohe Stabilität ist sehr vielversprechend für katalytische Reaktionen bei rauen Bedingungen.

Verwendung der Oxidation von Benzylalkohol zu Benzaldehyd als Maßstab wurden die katalytischen Eigenschaften von GMS sucht. Bei 100 ° C, serviert GMSals guter Katalysator für die Oxidationsreaktion. Umwandlung von Benzylalkohol 44,1% und die Selektivität zu Benzaldehyd von 92,8%. Recycling Experimente wurden mit dem GMS GMS Material durchgeführt; die Ergebnisse sind in Tabelle 1 dargestellt. Wie aus der Tabelle ersichtlich ist, GMS Material zeigte gute Recyclingfähigkeit. Für jede Runde des Recycling Experiment wird die Umwandlung von Benzylalkohol leicht verringert, wahrscheinlich aufgrund der geringen Verlusten an Katalysator in Übertragung. Selbst nach dem dritten Mal Recycling Selektivität auf hohem Niveau etwa 90%.

Abbildung 1
Abbildung 1. TEM-Bild von GMS Material. Durch Transmissionselektronenmikroskopie wurde die Morphologie der GMS Materials beobachtet. Mesoporösen Siliciumdioxid dient als Matrix für die GMS-Materialien; Die Struktur der mesoporösen Siliciumdioxid wurde in zwei verschiedenen Ausrichtungen gezeigt ist. Das TEM-Bild deutlich veranschaulicht gut definierten langKanäle und sechseckigen Poren des mesoporösen Siliciumdioxid. Während der Bildung der GMS Material, wurde die Grundstruktur des mesoporösen Matrix nicht betroffen:. Die Poren nicht durch Gold-Nanopartikel blockiert Bitte klicken Sie hier, um eine größere Version dieser Figur zu sehen.

Figur 2
Abbildung 2. BET Porenstruktur der Silica-Matrix und GMS Material. (A) Die BET-Porenstruktur des mesoporösen Siliciumdioxid-Matrix ohne Gold Einlagerung. (B) Die BET-Porenstruktur des GMS Material. Stickstoffphysisorption wurde verwendet, um weiter zu beweisen die Porenstabilität. Voll Isotherme Physisorption wurde am GMS Material mit mesoporösen Siliciumdioxid als Kontrollgruppe durchgeführt. Sowohl die Isotherme von mesoporösen Siliciumdioxid und GMS Material zeigte Isotherme mit Hystereseschleife für typische mesoporöses Material, wie durch IUPAC definiert. The Bildung von Gold-Nanopartikeln wurde nicht blockiert den Kanal noch die Poren in der mesoporösen Matrix. Bitte klicken Sie hier, um eine größere Version dieser Figur zu sehen.

Figur 3
Abbildung 3. BET Porenstruktur (A) und BJH Porenverteilung (B) der GMS Materialien bei unterschiedlichen hohen Temperaturen kalziniert. Stickstoffphysisorptionsmessungen wurde erneut Untersuchung der thermischen Stabilität von GMS Materialien verwendet. Material bei 400 ° C behandelt und 650 ° C wurden zusammen mit dem ursprünglichen Material, das als, wie hergestellt in dem Graph markiert war, gemessen. GMS Materialien bei unterschiedlichen Temperaturen calciniert wurden keine Änderungen in isotherm oder der BJH-Porenverteilung beobachtet. Die Ergebnisse bewiesen, dass GMS Material war bei hohen Temperaturen thermisch stabil, ohne Strukturwandel in der mesoporösen Matrix. <a href = "https://www.jove.com/files/ftp_upload/52349/52349fig3highres.jpg" target = "_ blank"> Bitte klicken Sie hier, um eine größere Version dieser Figur zu sehen.

Figur 4
Abbildung 4. XRD-Muster des GMS Material bei verschiedenen Temperaturen kalziniert. Röntgenbeugung wurde verwendet, um die thermische Stabilität der Goldnanopartikel zeigen. Bei 400 ° C und 650 ° C behandelten Materialien wurden zusammen mit Originalmaterial, das als, wie hergestellt in dem Graph markiert war, gemessen. Während der Hochtemperaturcalcinierung hat der Scheitelpunkt und Peakhöhe von Gold-Nanopartikeln nicht durch Veränderungen gehen, was beweist, dass Goldnanopartikel nicht Struktur, Phase oder Morphologie ändern in. Bitte klicken Sie hier, um eine größere Version dieser Figur zu sehen.

Tabelle 1 Conversion eind Selektivität von Benzylalkohol Oxidation mit GMS Recycling dreimal.

Umwandlung von Benzylalkohol (%) Benzaldehyd-Selektivität (%)
GMS 1. Zyklus 44,1 92,8
GMS 2. Zyklus 37.2 89,6
GMS 3. Zyklus 35,3 90,1

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Discussion

Im Syntheseprotokoll ist darauf zu Tensidkonzentration pH-Lösung und der Reaktionstemperatur für die erfolgreiche Bildung von GMS. Die kritischen Schritte 1.2, 1.3, 1.4 und 1.6. Die oben genannten Parameter steuern die kritische Packungsparameter und Phase Mizellen aus Tensid gebildet. Die Phase und die Morphologie der Mizelle bestimmt den Endzustand Silica-Matrix, die als Rahmen für die GMS dient. Auch bei der Entstehung wichtig ist die Reihenfolge und die Zeit, die HAuCl Lösung zuzugeben. TEOS und TESPTS wirken als Siliciumdioxidquelle und Oberflächenmodifizierungsmittel sind. Addition der beiden Chemikalien gewährleistet erste richtige Polymerisation von Kieselsäure auf Mizellen und beinhaltet die Schwefel-Bindung in die Kieselsäure Wand, die weiter anziehen Goldatomen wird zu Gold Nanocluster bilden. Richtige Reihenfolge und den Zeitpunkt sicherzustellen, dass die Goldpartikel in die Wände des Silicamatrix statt auf der Oberfläche verteilt eingelagert werden.

Die Synthese von GMS mit diesem Ansatz bietet ein neues Paradigma zur Immobilisierung von Goldpartikeln in mesoporösen Siliciumdioxid-Träger. Als GMS zeigt große thermische Stabilität, hohe katalytische Aktivität und eine gute Recyclingfähigkeit ist dieses Material sehr vielversprechend im Batch-Produktion und Anwendung in industriellen katalytischen Prozess. Die erfolgreiche Einlagerung von Gold ist ein Proof of Concept-Studie, mit der Möglichkeit der Einlagerung von anderen katalytisch aktiven Metallen unter ähnlichen Protokoll. Modifikationen an diesem Protokoll vorgenommen zu Hauptversammlungen, PTMS und PDMS zu synthetisieren. Das Modifikationsverfahren können einfach durch Ändern der Metallsalzes, wie in Schritt 1.3 beschrieben eingestellt werden. Ersetzen Chlorogoldsäure mit entsprechenden Ag, Pt oder Pd-Salz. Modifikationen können auch durch Veränderung der Goldnano Teilchengröße nach berichteten Verfahren und nach der Einlagerungsverfahren 23 hergestellt werden. Weiteren Ausbau dieses Syntheseverfahren können interkalierende Facette gesteuert Metall bestehenPartikel, Metalloxiden und Nanometalllegierungen.

Dieses Syntheseprotokoll erfordert eine präzise Steuerung der experimentellen Parameter. Im Fehlerfall kann zur Fehlerbehebung auf Lösungskonzentration fokussiert werden, wie in Schritt 1.2 und 1.3 aufgeführt. Die sorgfältige Überwachung der Temperatur ist auch wichtig, besonders empfindlich mit den Schritten 1.4 und 1.6 verbunden. Wir haben beobachtet, dass eine Veränderung von 0,5 ° C in Lösungstemperatur kann in einem fehlerhaften Zubereitung führen.

Forschungsbemühungen haben die Herausforderung von Goldpartikelstabilität zu robust Katalysator für viele Jahre machen gerichtet. Im Vergleich zu traditionellen Methoden zur Herstellung von Gold-Nanopartikeln, wie beginnenden Feuchtigkeit und direkte Fällung, um diese Methode zu machen GMS können Nanopartikel aus Gold in den Wänden Rahmen der Kieselsäure zu stabilisieren, wodurch eine hohe Haltbarkeit. Die Robustheit durch die thermische Stabilität Experiment wie in Pro beschrieben bestätigtverfahren 3.

Verwendung Oxidation von Benzylalkohol als Benchmark Reaktion wird die GMS Material bewährt aktiv und wiederverwertbar sein. Anwendung ähnlicher Materialien (GMS, PTMS, PDMS, etc.) kann zu katalytischen Verfahren wie Pyrolyse, Wasserspaltung und Abfallentsorgung erweitert werden und bietet einen neuen Ansatz zur Bereitstellung einer grünen und nachhaltigen Zukunft.

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Materials

Name Company Catalog Number Comments
poly(ethylene glycol)-block-poly(propylene glycol)-block-poly(ethylene glycol) Aldrich 435465-250ML
tetraethoxysilane TCI 201-083-8
bis[3-(triethoxysilyl)propyl]-tetrasulfide GELEST SIB1825.0-100GM
chloroauric acid Aldrich 520918-1G
benzyl alcohol Sigma-Aldrich 305197-1L
nitrogen physisorption Micromeritics Tristar II
X-ray diffraction Philips X'Pert Pro
transmission electron microscopy Philips CM200
gas chromatography Shimadzu GC-2010

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References

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Ji, Y., Caskey, C., Richards, R. M. Synthesis and Catalytic Performance of Gold Intercalated in the Walls of Mesoporous Silica. J. Vis. Exp. (101), e52349, doi:10.3791/52349 (2015).

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