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方法文章

光子纳米结构的光谱与角度分辨磁光表征

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DOI：

10.3791/60094

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2019年11月21日

 ,  , 
1Institut de Ciència de Materials de Barcelona, 2Department of Physics, University of Gothenburg

本文内容

摘要

光子能带结构能够帮助理解受限电磁模式在光子晶体中的传播方式。在包含磁性元素的光子晶体中，这些受限且共振的光学模式伴随着增强和改变的磁光效应。我们描述了一种通过傅里叶空间显微术提取磁光能带结构的测量方法。

摘要

光子晶体是一类能够支持多种受限电磁模式的周期性纳米结构。这类受限模式通常伴随着电场强度的局域增强，从而增强光与物质的相互作用，使得表面增强拉曼散射（SERS）和表面等离激元增强传感等应用成为可能。当存在磁光活性材料时，局域场增强会引发反常的磁光效应。通常情况下，特定光子晶体的受限模式强烈依赖于入射电磁辐射的波长和入射角。因此，需要进行光谱和角度分辨测量，以全面识别这些模式，并建立其与晶体磁光活性之间的关系。本文中，我们描述了如何利用傅里叶面（后焦面）显微镜对磁光活性样品进行表征。以等离激元光栅作为模型体系，该光栅由磁光活性的Au/Co/Au多层结构构成。在实验中，我们原位对光栅施加磁场，并测量其倒易空间响应，从而获得该光栅在不同波长和入射角下的磁光响应。这些信息使我们能够构建出该光栅完整的等离激元能带结构图，以及角度和波长依赖的磁光活性图。通过这两幅图像，我们可以准确确定等离激元共振对光栅磁光响应的影响。由于磁光效应的幅度通常较小，因此需要对获取的光学信号进行细致处理。为此，本文提供了一套从原始数据中提取磁光响应的图像处理流程。

引言

光子晶体中的受限电磁模式可能源于多种不同机制，例如金属/介质界面附近的等离激元共振，或高折射率介质纳米结构中的米氏共振1,2,3，并且可被设计为在特定定义的频率处出现4,5。这些模式的存在导致了许多引人注目的现象，如光子带隙6,7,8、强光子局域化9、慢光效应10以及狄拉克锥11。傅里叶平面显微术与光谱学是表征光子纳米结构的基本工具，因其能够捕捉其中出现的受限模式的诸多关键特性。在傅里叶空间显微术中，与传统的实空间成像不同，信息以角度坐标的函数形式呈现12,13。该技术也被称为后焦平面（BFP）成像，因为从样品发出的光的角度分布信息是在显微镜物镜的后焦平面上记录的。角谱，即样品的远场辐射图样，与从样品发出的光的动量（ħk）相关，特别是反映了其面内动量（kx,ky）的分布14。

在具有磁光活性的样品中，受限的光子激发态已被证明可显著增强磁光响应15,16,17,18,19。磁光效应依赖于外加磁场与入射电磁辐射之间的相对几何关系。对于线偏振光，最常见的磁光测量几何构型及其命名如图1所示。本文中，我们展示了一种可用于研究反射模式下两种磁光效应的实验装置：横向和纵向磁光克尔效应，分别简称为TMOKE和LMOKE。TMOKE是一种强度效应，表现为相反磁化状态下反射率的不同；而LMOKE则表现为反射光偏振方向的旋转。这两种效应根据磁化方向相对于入射光的方向进行区分：在LMOKE中，磁化方向与光波矢的面内分量平行；而在TMOKE中，磁化方向则与其垂直。对于垂直入射的光，光的两个面内动量分量均为零（kx = ky = 0），因此两种效应均消失。虽然可以设计出同时存在两种效应的实验构型，但为了简化数据分析，本实验仅考虑其中一种效应存在的情况，即TMOKE。

可采用多种光学构型来测量磁光晶体发射光的角分布。例如，在 Kalish 等人20 和 Borovkova 等人21 的研究中，该类装置已成功应用于透射几何结构，以揭示等离激元对磁光现象的影响。作为示例，Kurvits 等人22 展示了使用无限远校正物镜的显微镜的若干可能构型。在我们所示的构型中（见图 2A），采用无限远校正物镜，使来自样品中某一点的光被物镜导向为共线光束。图 2A 中以虚线和实线分别示意性地表示从样品顶部和底部出射的光束。随后使用一个收集透镜将这些光束重新聚焦，在像平面（IP）上形成图像。接着在像平面后方放置第二个透镜（也称为伯特兰透镜），将其焦平面上的入射光按角度成分分离，如图 2A 中红色、蓝色和黑色所示。从该后焦平面处，可利用相机测量样品发射光的角分布。实际上，伯特兰透镜对到达其表面的光束执行了傅里叶变换。后焦平面上的空间强度分布对应于入射辐射的角分布。通过使用同一物镜照射样品并收集其响应信号，可建立样品的完整倒易空间反射率图。入射光束与出射光束通过分束器进行分离。完整装置如图 3A 所示。为了获得光谱，需要使用可调谐光源或单色仪。随后可在不同波长下重复测量，但需注意，由于标准光源具有特定光谱特性，测量结果需相对于对照样品的反射率进行归一化处理。为此，可使用镜面或样品上特意保留的未图案化区域，以实现高反射率。为辅助定位，我们展示了如何将该装置与另一套光学系统集成，以实现样品在实空间中的成像，如图 2B 所示。

接下来，我们将建立一种方法，用于测量光子晶体的角分辨磁光光谱，并以覆盖有 Au/Co/Au 薄膜的 DVD 光栅作为代表性样品，其中铁磁性钴的存在导致显著的磁光活性23。DVD 光栅的周期性沟槽结构可在特定波长-角度组合下激发表面等离激元极化激元（SPP）共振，其满足以下公式：
表面等离激元共振公式，\(nk_0(\omega)\sin\theta_0 = \pm k_{SPP}(\omega) + \frac{2\pi}{d}m\)，光学。
其中 n 为周围环境的折射率，k0 为自由空间中光的波矢，θ0 为入射角，d 为光栅周期，m 为表示 SPP 阶数的整数。SPP 波矢由下式给出：表面等离激元公式，kSPP 公式，光学与光子学，理论分析图示。，其中 ε1 和 ε2 分别为金属层和周围介质环境的介电常数。由于金/钴多层膜具有一定的厚度，我们可以认为 SPP 仅在多层膜的上表面被激发。

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方案

1. 安装实验装置

  1. 光学
    注意：按照图中所示构建装置 图3A 放置在具有足够隔振效果的光学平台上。为避免球面像差及其他像差，需将所有光学元件（如透镜、针孔等）相对于光束进行中心对准。光学装置示意图如图所示。 图2 各组分之间的距离已标明。
    1. 将白光源发出的光引导至单色仪，以获得单色光束。参见 材料表 有关本研究中所用装置的详细信息，请参见相关说明。将单色仪设置为具有较强强度和良好可见度的波长，例如 550 nm。使用光谱的可见光区域中的波长有助于更方便地调整光学元件的位置。
    2. 使用耦合透镜将光耦合至光纤，并在光纤末端利用物镜对光进行准直。根据所用光源的不同，此步骤可省略。
    3. 在准直透镜前方250 mm处放置一个偏振器，以实现光束的线性偏振，并在偏振器前方100 mm处放置一个分束器，将光引导至显微镜物镜。
      注意：由于使用准直光束，上述组件的标示位置不会影响测量装置的光学性能，仅用于指导。
    4. 将样品置于配备有x-y-z三维平移台和旋转台的样品 holder 上，其中旋转台可实现样品绕z轴（即入射光照射样品的方向）进行360度旋转。
    5. 将物镜安装在可实现三个方向移动的平移台上。其中最重要的是 z 轴方向，用于对样品进行聚焦。
      注意：样本平移所需的设备取决于所用样本的类型。较大的均质样本可手动定位，而有效面积较小的样本则需要更精确的定位，尤其是在使用针孔限制成像区域时（步骤 1.1.7）。从样本出射光束的光学路径如图 2 所示。无限远校正物镜将来自样本每一点的波前导向平行的光束。
    6. 将焦距 f = 200 mm 的管镜置于物镜后方 330 mm 处，以重新聚焦来自样品的共线传播光束，使其在像平面处形成图像。由于来自样品的光线为共线传播，该管镜可放置于距物镜任意距离处。
      注意：与之前相同，从物镜出射的光线为平行光。然而，管镜应放置在分光棱镜之后。
    7. 在距聚光镜200 mm的像平面处放置一个针孔，以将成像区域限制在图案化区域内。将针孔置于光束中心。若使用针孔，应利用样品的实空间图像对其进行定位。对于图案化区域大于光束照明区域的样品，此步骤可省略。
    8. 在像平面后120 mm处放置一个焦距f = 75 mm的第二透镜（伯特兰透镜），以对图像的角度分量进行傅里叶变换。该变换在第二透镜的焦平面处形成，并由置于伯特兰透镜后75 mm处的科学级sCMOS相机成像。
    9. 仅在进行LMOKE测量时，在分束器与收集透镜之间插入一个额外的偏振片，使其相对于第一个偏振片成一定角度。
  2. 磁体
    1. 将磁体连接至电源并进行安装，以便可在样品上施加磁场。选择施加磁场的方向为纵向、横向或极向图1).
  3. 样品制备
    1. 机械拆解一张商用DVD光盘，随后可通过其衍射特性轻易识别出暴露的光栅表面。使用胶带剥离先前的涂层，清洁表面后在乙醇中浸泡10分钟。此时光栅已准备好进行磁等离激元镀膜。
      注意：不同商业光学磁盘（如蓝光光盘和CD）可能需要不同的制备方案。
    2. 通过电子束蒸发法在暴露的光栅上沉积金属薄膜。为确保低粗糙度，蒸发速率应低于5 Å/s。
    3. 从4 nm的铬粘附层开始，依次沉积金和钴的交替层，最后以金封顶层结束，以确保防止氧化。
      注：我们使用的层数和厚度如下：Cr (4 nm)/Au (16 nm)/[Co (14 nm)/Au (16 nm)] × 4/Co (14 nm)/Au (7 nm)。
    4. 进行光学显微镜或电子显微镜观察图4A）以验证样品表面状态，若表面均匀且缺陷较少，则继续进行测量。

2. 测量步骤

  1. 样品定位
    注意：作为示例样品，我们将测量覆盖有磁等离激元 Au/Co/Au 薄膜的 DVD 光栅。由于光栅具有周期性波纹结构，根据波前波长，表面等离极化激元（SPP）可在特定入射角下被激发。
    1. 使用少量银漆将样品固定在样品支架上。让银漆干燥 10 分钟。
    2. 在像平面后插入一个翻转镜，以实现样品的实空间成像。插入焦距 f = 125 mm 的透镜 L1，使像平面清晰对焦，并在距离 L1 135 mm 处放置焦距 f = 250 mm 的透镜 L2。
    3. 最后，在距离 L2 210 mm 处放置一个电荷耦合器件（CCD）相机，以捕获像平面的放大图像。移动透镜 L1 和 L2，直到像平面上的针孔在 CCD 相机上清晰成像。
    4. 将物镜向样品方向移动，直到样品在 CCD 相机中清晰对焦。
  2. 光学反射率测量
    1. 利用样品的实空间图像，将光斑定位在样品的反射区域（未图案化部分）。翻转翻转镜以观察显微镜的后焦平面（BFP）。
      注意：在此实验中，对于 DVD 光栅，我们使用 DVD 光盘边缘的连续金属薄膜。
    2. 选择后焦平面上对应于所需偏振态的区域。偏振态与后焦平面位置之间的关系如图 3B所示。沿对应于 TM 偏振的轴方向，选择一个感兴趣区域（AOI），即物镜后焦平面的一个矩形截面（见图 3C中的蓝色矩形）。
      注意：在本研究使用的仪器软件中，可通过光标选择器选定 AOI。软件随后沿矩形短边方向对强度进行平均，并将所得光谱视为一个一维数据数组，其中每个数据点对应样品的不同发射角。在等离激元光栅中，只有 TM 偏振光（即电场方向垂直于光栅沟槽的电磁辐射）能够激发等离激元共振。因此，根据光栅的取向，必须通过选择后焦平面（BFP）的垂直或水平切片来确定正确的偏振态。
    3. 通过点击测量归一化光谱，测量光源光谱，该光谱将用于后续对测得的反射率数据进行归一化处理。由于每个波长产生一组一维数据点，光源的完整光谱被保存为一个二维张量，其中每个数据点代表波长与角度的组合。
    4. 再次利用样品的实空间图像，将光源定位在感兴趣的光子晶体区域。切换回后焦平面（BFP）时，应确保等离激元模式以穿过 BFP 的暗线形式可见。当入射光波长改变时，这些暗线会随之移动。
    5. 使用相同的 AOI 和测量设置（即曝光时间、平均次数），通过点击测量反射光谱，测量光子晶体的反射光谱。
    6. 为校正光源强度的光谱变化，使用光源光谱对所获得的光谱进行归一化处理。这将生成一个数值范围为 0 到 1 的二维数组，其中 1 表示完全反射，0 表示完全吸收。
  3. 磁光测量
    1. 通过测量磁滞回线开始磁光测量，选择已知具有良好磁光响应的角度和波长，通常这些条件可在 SPP 激发附近找到。为此，选择靠近 SPP 激发区域的一个小 AOI，并测量单个磁滞回线。
      注意：用于量化磁光活性的数据分析方法取决于样品所表现出的磁性类型。此处我们假设为铁磁响应，并据此处理结果。抗磁性或顺磁性响应本质上与外加磁场呈线性关系，可量化为每单位外加磁场引起的光学性质变化。铁磁材料表现出非线性的介电常数，在定义磁光响应时需要额外考虑（见图 3D）。横向磁光克尔效应（TMOKE）定义为反射光强度随外加磁场的变化，即 磁光克尔效应的 TMOKE 方程；公式；用于光子学和光学研究。，其中 I(M) 表示样品在磁化状态 M 下反射的光强度。
    2. 利用步骤 2.3.1 中测得的磁滞回线，选择需要扫描的磁场范围。对于铁磁样品，应从完全饱和状态扫描至相反方向的完全饱和状态，并将扫描范围适度扩展至超过饱和磁场。随后，使用在饱和状态下测得的数据点，分析并去除可通过其线性贡献验证的抗磁性或顺磁性成分。
    3. 最后，在每个定义的磁场点测量样品反射的光强度，可根据需要重复多次扫描。每个波长和磁化状态点产生一个单一的一维数值数据数组（即测得的光强度），数组中的每个数据点对应一个特定角度。

3. 数据分析

  1. 根据步骤 2.3.1 中测得的样品磁滞回线，将步骤 2.3.3 中测得的每一帧图像分配至两个饱和状态之一或中间状态（图 3C）。
  2. 舍弃中间状态的图像帧，并通过 横向磁光克尔效应公式，T MOKE 方程，光学物理概念 计算测得强度的磁光活性，其中运算需对每个角度和波长数据点分别进行。
    注：由于 TMOKE 以相对强度变化表示，结果无需归一化至光源光谱。
  3. 若样品表现出较强的顺磁性（或较少见的抗磁性）活性，且需扣除该贡献以实现饱和磁态间的可靠比较，则通过在饱和状态下测得的数据点拟合直线（同样需对每个像素、每个角度和波长点分别进行），扣除由顺磁性或抗磁性引起的线性贡献。

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结果

图4A展示了商用DVD光栅的扫描电子显微镜（SEM）显微图像，该光栅上覆盖有Au/Co/Au多层膜，用作实验中的演示样品。其光学和磁光谱分别如图4B,C所示。样品制备的详细信息见其他文献23。在图4A,B中，黑色线条表示根据公式1计算得到的表面等离激元色散关系。Au/Co/Au多层膜的介电常数数据取自Cichelero等人24的补充数据文件1，其中使用光谱椭偏仪测量了类似的多层膜结构。光栅周期设为740 nm。计算得到的色散曲线对应于图4A中反射率显著下降的凹陷，该现象源于入射辐射被转化为表面等离激元并通过欧姆阻尼耗散。

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讨论

我们介绍了一种用于获取光学晶体角分辨磁光谱的测量装置与实验方案。特别地，针对需要额外数据分析以考虑材料非线性磁导率的铁磁材料情况，本文已进行了详细阐述。相较于非角分辨方法，角分辨磁光谱具有额外优势：受限模式能够更易于被识别，因为它们在光学谱和磁光谱中均表现为清晰定义的谱带。本文所展示的方法可轻松推广至多种类型的光子晶体，并不仅限于表面等离激元共振。

对该技术最常见的改进是将其调整用于测量纵向和/或极向克尔效应，这些效应表现为偏振旋转而非强度变化。为了测量偏振旋转，必须在分束器和收集透镜之间放置一个额外的偏振片，使相机检测到的强度与偏振旋转成正比。该偏振片应与入射到样品上的光的偏振方向成45°角放置，以最大化磁光信号27。

测量技术中的常见问题包括样品安装不当，导致在施加磁场时样品发生移动。若样品 holder 使用铁等磁性金属，该问题会进一步加剧。即使少量磁性金属（例如小螺丝）也可能引起运动，完全掩盖磁光效应。样品移动通常会导致出现“香蕉状”的错误磁滞回线。因此，在安装样品时必须...

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披露

作者无任何利益冲突需要披露。

致谢

我们感谢西班牙经济与竞争力部通过项目 MAT2017-85232-R（AEI/FEDER，欧盟）、Severo Ochoa（SEV-2015-0496）以及加泰罗尼亚自治区政府（2017年，SGR 1377）提供的资金支持，同时感谢巴西国家科学技术发展委员会（CNPq）以及欧洲委员会（Marie Skłodowska-Curie IF EMPHASIS - DLV-748429）的资助。

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材料

本文使用的材料清单
姓名公司目录编号评论
分束器ThorlabsBSW27
伯特兰透镜ThorlabsLA1608f = 75 mm
CCD相机Thorlabs1500M-GE-TE用于实空间成像的相机
收集透镜ThorlabsITL200f = 200 mm
准直透镜Zeiss420640-9800放大倍数 10x，数值孔径 0.3
翻转镜ThorlabsCCM1-P01/M
翻转镜支架ThorlabsFM90/M
L1透镜ThorlabsLA1986f = 125 mm
L2透镜ThorlabsLA1461f = 250 mm
物镜NikonMUE10500放大倍数 50x，数值孔径 0.8
针孔ThorlabsID8/M
偏振器ThorlabsGTH10M用于纵向磁光克尔效应（LMOKE）测量，需要两个偏振器
sCMOS相机AndorZYLA-4.2P-USB3

参考文献

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