Yöntem makalesi

Yüksek Kaliteli Grafen Bazlı Moiré Superlattice Cihazları için Optimize Edilmiş Üretim Prosedürü

DOI:

10.3791/68230

⸱

11 Temmuz 2025

 , 
1Department of Physics, Massachusetts Institute of Technology

Bu makalede

Özet

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,

Bu makale, yüksek düzeyde ayarlanabilir, özel yapım bir transfer kurulumuna dayalı olarak modifiye edilmiş bir kuru transfer tekniği kullanan, hassas büküm açılarına sahip yüksek kaliteli grafen bazlı hareli süper kafes cihazları üretmek için optimize edilmiş, deneyime dayalı bir protokol sunmaktadır.

Özet

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,

Moiré süper kafesleri, esnek yerinde ayarlanabilirlik sunarken, güçlü korelasyonlar ve topolojinin etkileşiminden kaynaklanan ortaya çıkan fenomenleri araştırmak için çok yönlü bir platform oluşturur. Bununla birlikte, bu tür hareli süper kafeslerin imalatı zordur. Nanofabrikasyon işlemi sırasında kasıtsız olarak heterostrain, twist açısı bozukluğu ve açı/kafes gevşemesinin ortaya çıkması nedeniyle hassas bir büküm açısına sahip oldukça düzgün cihazlar elde etmek zordur. Bu makale, modifiye edilmiş bir kuru transfer tekniğine odaklanan, yüksek kaliteli grafen bazlı hareli süper kafes cihazlarının imalatı için optimize edilmiş, deneyime dayalı bir protokol sunmaktadır. Aktarım işlemi, hassas konum, açı ve sıcaklık kontrolü sağlayan son derece ayarlanabilir, özel olarak oluşturulmuş bir transfer kurulumunda gerçekleştirilir. Titiz pul seçim kriterlerini, önceden temizlenmiş kabarcıksız alt kapıları ve grafen lazer ablasyonunu bir araya getirerek, hareli süper kafes, bükülmüş grafen pullarının oda sıcaklığında mikron altı bir hızda kasıtlı olarak üst üste bindirilmesiyle oluşturulur. Transfer işleminin hassas kontrolü sayesinde, ortaya çıkan grafen hareli süper kafes cihazları, yüksek homojenlik ve istenen büküm açıları sergiler. Bu optimize edilmiş protokol, grafen bazlı hareli süper kafes cihazlarının imalatındaki mevcut zorlukları ele alır ve hızla gelişen hareli malzemeler alanında daha fazla ilerlemenin yolunu açar.

Giriş

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,

Modern yoğun madde fiziğinin temel itici gücü, güçlü korelasyonların ve topolojinin tek bir ayarlanabilir fiziksel sistemde birleşimidir. Sihirli açılı bükülmüş iki katmanlı grafende (MATBG) ilişkili yalıtkan durum1 ve süperiletkenlik2'nin keşfinden bu yana, dikkat çekici özellikleri, hareli malzemeler3 üzerinde artan sayıda çalışmayı teşvik etmiştir. Son yıllarda, çeşitli grafen bazlı hareli süper örgüler inşa edilmiş ve araştırılmıştır. Hızla büyüyen bu alan, egzotik ilişkili yalıtkanlar 4,5,6,7,8,9, geleneksel olmayan süper iletkenlik 10,11,12,13,14, nematiklik15 ve orbital ferromanyetizma 16 dahil ancak bunlarla sınırlı olmamak üzere çok sayıda ortaya çıkan fenomeni ortaya çıkarmıştır.17,18.

Bu grafen hareli süper örgülerde ortaya çıkan zengin fizik, grafen katmanları arasındaki küçük büküm açılarının sunduğu benzeri görülmemiş yerinde ayarlanabilirlikten yararlanır. Bu arada, bu ek büküm açısı serbestlik derecesinden kaynaklanan belirsizliklerden de etkilenir. Büküm açısı, iki grafen pulunun kristal eksenlerinin nispi bir dönüşü ile üst üste bindirilmesiyle oluşturulur. Korelasyonların baskın bir rol oynadığı sihirli açı rejimini (1°-1,2°) elde etmek için, büküm açısını -0,1°'nin altında bir doğrulukla hassas bir şekilde kontrol etmek zorunludur. Bununla birlikte, imalat prosedürü sırasında, diğerlerinin yanı sıra heterostrain19,20, büküm açısı bozukluğu 21,22,23 ve kafes gevşemesi 24,25 gibi çeşitli zararlı faktörler ortaya çıkabilir. Kusurlu pulların kullanılması veya grafenin alım hızının kontrol edilmemesi, aşırı zorlanma ve açısal bozukluğa neden olabilir. Küçük büküm açısı konfigürasyonu termodinamik temel durum olmadığından, gereksiz yüksek sıcaklık transfer işlemlerinin dahil edilmesi, istenmeyen kafes gevşemesi riskini artırır. Bu faktörler, grafen hareli süper kafes cihaz imalatının başarı oranını azaltır ve özellikle sihirli açı rejiminde belirgindir. Bu alandaki araştırmacılar için önemli deneysel zorluklar26 oluşturmakta, istenen büküm açısına sahip cihazların elde edilmesini ve hatta önceki ölçüm sonuçlarının yeniden üretilmesini zorlaştırmaktadır.

Bu makalede, yukarıdaki zorlukları hafifletmek amacıyla, yüksek kaliteli grafen bazlı hareli süper kafes cihazlarının imalatı için optimize edilmiş, deneyime dayalı ve adım adım bir protokol sunulmaktadır. Modifiye edilmiş bir kuru transfer tekniğine 27,28 dayanan transfer işlemi, hassas konum, açı ve sıcaklık kontrolü ile yüksek düzeyde ayarlanabilir, özel yapım bir transfer kurulumu kullanılarak gerçekleştirilir. Bu protokolün kalbinde, titiz pul seçim kriterleri, önceden temizlenmiş kabarcıksız alt kapılar, grafen lazer ablasyonu ve en önemlisi, önceden kesilmiş grafen pullarının oda sıcaklığında mikron altı bir hızda düzgün bir şekilde toplanması yer alır. Bu önemli hususların yanı sıra, deney sonuçlarını etkileyebilecek küçük faktörler de tartışılmaktadır. Sunulan protokol örnek olarak bükülmüş çift katmanlı grafen kullansa da, her türlü grafen bazlı hareli süper kafes yapısına uygulanabilir. Ayrıntılı iş akışı, daha geniş araştırma topluluğu için yüksek kaliteli grafen hareli süper kafes cihazlarının imalatına erişilebilirliği artırmayı amaçlıyor.

Erişim kısıtlı. Bu içeriği görüntülemek için lütfen giriş yapın veya deneme sürümünü başlatın.

Protokol

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,

Protokol boyunca kullanılan malzeme ve aletler Malzeme Tablosunda bulunabilir.

1. İki boyutlu (2D) malzeme pullarının hazırlanması

  1. Grafen pul pul dökülme
    1. Bir tungsten karbür çizici kullanarak bir Si/SiO2 gofretini 2 cm × 2 cm'lik parçalar halinde kesin. Silikon tozunu gidermek için gofret yüzeyini daha sonra bir nitrojen püskürtme tabancasıyla temizleyin.
      NOT: 285 nm kalınlığında SiO2'ye sahip gofretler tipik olarak grafen ve hBN pul pul dökülme için kullanılır, çünkü bu kalınlık 2D malzemelerin görsel olarak tanımlanması için iyi bir renk kontrastı sağlar.
    2. Sıcak plakayı önceden 250 °C'ye ısıtın, ardından Si/SiO2 gofretlerini sıcak plakaya yerleştirin.
    3. Dikdörtgen silikon içermeyen mavi bant (1005R) üzerine bir grafit kristali yerleştirin. Kristali kaplamak için bandı ikiye katlayın. Grafit kristali sıkıca bastırın, ardından bandı yavaşça açın. Üst grafit katmanlarını soyarak düz ve parlak bir kristal yüzey ortaya çıkarır.
    4. Yeni pul pul dökülmüş grafit yüzeye başka bir dikdörtgen mavi bant yerleştirin. Hafifçe bastırın, ardından soyun. Taze grafitin üst katmanlarını yeni bant üzerine aktarır.
    5. Aktarılan grafit katmanlarını inceleyin. Optimum pul pul dökülme sonuçları için kristal miktarı çok önemlidir. Gerekirse, yeni bant üzerinde yeterli miktarda kristal birikene kadar adım 1.1.4'teki prosedürü tekrarlayın (Şekil 1A).
    6. Yeni bandı birden çok kez nazikçe katlayın ve açın, grafiti bant boyunca dağıtın (Şekil 1B). Yüzey düzgün bir şekilde grafit ince tabakalarla kaplandığında durun.
      NOT: Bandı çok fazla katlamak, büyük grafen pullarının verimini azaltabilir.
    7. Yeni bandı bir ışık kaynağına karşı inceleyin (Şekil 1C). İdeal olarak, bant şeffaf grafit adaları ile kaplanmıştır. Çok fazla kalın grafit parçası varsa, üstüne başka bir mavi bant yerleştirin. Soyulması grafit kalınlığının azaltılmasına yardımcı olacaktır.
    8. Hazırlanan mavi bandı Si/SiO2 gofretlerine uyacak boyutta parçalar halinde kesin. Gofretleri sıcak plakadan çıkarın ve hemen bandı uygulayın.
    9. Gofretlerin oda sıcaklığına soğumasını bekleyin, ardından bandı nazikçe soyun. Pul pul dökülme sonuçlarını optik mikroskop kullanarak inceleyin. Gofret üzerinde aşırı bant kalıntısı varsa, bir sonraki deneme için ısıtma sıcaklığını düşürmeyi düşünün.

figure-protocol-1
Şekil 1: Pul pul dökülme ve seçim kriterleri. (A-C) Grafen pul pul dökülme. (A) Yeni aktarılmış üst katman grafit kristalleri yeni bir mavi bant üzerine. (B) Grafit kristallerini bant yüzeyine yaymak için bandı katlayın ve açın. (C) Kullanmadan önce bandı bir ışık kaynağına doğru inceleyin. İdeal olarak, alanın çoğu yarı saydam grafit adaları ile kaplanmalıdır. (DF) hBN pul pul dökülme. (D) 2 ila 3 parlak hBN kristali seçin ve bunları bandın üzerine koyun. (E) hBN kristallerini yavaşça katlayıp açarak bandın üzerine eşit şekilde yayın. (F) Kullanmadan önce yansıyan ışığı kullanarak bant yüzeyini inceleyin. Kristal yüzeyin çoğu renkli görünüyorsa, kristal kalınlığını azaltmak için ek bir bant kullanın. (G,H) Grafit parmak (G), tek katmanlı grafen (H) ve üst hBN pulu (I) dahil olmak üzere pul seçim kriterlerini karşılayan temsili 2D malzeme pullarının optik mikroskobik görüntüleri. (G,I) 50x'lik bir hedefle yakalanırken, (H) 100x'lik bir objektifle yakalanır. Tüm ölçek çubukları 30 μm'yi gösterir. Bu rakamın daha büyük bir sürümünü görüntülemek için lütfen buraya tıklayın.

  1. Altıgen bor nitrür (hBN) eksfoliasyonu
    1. Gofretleri adım 1.1.1'de anlatıldığı gibi kesin ve temizleyin. Sıcak plakayı önceden 160 °C'ye ısıtın.
    2. 2-3 parlak hBN kristalini dikdörtgen silikon içermeyen mavi bir bant (1009R) üzerine yerleştirin (Şekil 1D).
      NOT: Grafen ve hBN eksfoliasyonu için farklı bantlar kullanılır. 1005R bant, 1009R'den daha güçlü yapışma özelliğine sahiptir, bu da daha yüksek pul yoğunluklarına ancak gofretlerde daha fazla bant kalıntısına neden olur.
    3. hBN kristallerini bant yüzeyine dağıtmak için bandı birkaç kez yavaşça katlayın ve açın (Şekil 1E). Bant ince ve parlak hBN kristalleri ile kaplandığında durun.
    4. Bant yüzeyini yansıyan ışık altında inceleyin (Şekil 1F). Çok fazla kalın kristal varsa, kalınlıklarını azaltmak için adım 1.1.7'de açıklandığı gibi başka bir mavi bant kullanın.
    5. Hazırlanan mavi bandı Si/SiO2 gofretlerinin boyutuna uygun parçalar halinde kesin. Bandı oda sıcaklığında gofretlerin üzerine düzgün bir şekilde uygulayın.
    6. Bantlanmış gofretleri 160 °C'deki sıcak plakaya yerleştirin ve 2 dakika ısıtın. Isıttıktan sonra, gofretler oda sıcaklığına soğuduktan sonra, gofret başına yaklaşık 2 dakikalık yavaş ve kontrollü bir hızda bandı nazikçe soyun.
    7. Bandı çıkardıktan sonra, gofretleri bir fırının içindeki bir kuvars tüpe yerleştirin ve 350 ° C'de 10 saat boyunca şekillendirici bir gaz atmosferinde (% 50 H2 -% 50 Ar) tavlayın. Bu adım, gofret yüzeyindeki bant kalıntısını azaltmayı amaçlar.
      NOT: Yüksek vakum gibi diğer tavlama koşulları da benzer sonuçlar elde edebilir.
    8. Tavlama işlemi tamamlandıktan sonra, gofretleri fırından çıkarın ve tavlama sırasında ortaya çıkan cam parçacıklarını üflemek için bir nitrojen püskürtme tabancası kullanın.
    9. Kuvars tüpü atmosfere maruz bırakırken 1 saat boyunca 1000 ° C'de tavlayın. Bu adım, gelecekteki tavlama işlemine hazırlık olarak tüpteki kimyasal kalıntıları giderir.
  2. 2D malzemelerin pul seçimi
    1. 2D malzeme pul seçimi için, gofretleri parlak alan aydınlatması altında hızlı bir şekilde ön elemeden geçirmek için 5x objektifli bir optik mikroskop kullanın. Tartışma bölümünde belirtilen pul seçim kriterlerine göre istenen boyut, şekil ve kalınlığa sahip pulları belirleyin. Kriterleri karşılayan temsili pullar Şekil 1G - I'de gösterilmiştir.
    2. Parlak alan görüntüsünün renk kontrastını ayarlayarak pul kalitesini değerlendirmek için 50x veya 100x objektif kullanın. Alternatif olarak, pulu kontrol etmek için yeterli pozlama süresine sahip karanlık alan aydınlatması kullanın. Her iki strateji de kusurlu pulları daha da ortadan kaldırmaya yardımcı olur.
    3. Pul kalitesini doğrulamak için, pul yüzey topografyasını kontrol etmek için kılavuz çekme modunda atomik kuvvet mikroskobu (AFM) yapmayı düşünün. Yalnızca temiz bir yüzeye sahip ve daha sonraki işlemler için belirgin bir zorlanma olmayan pulları seçin.

figure-protocol-2
Şekil 2: PC/PDMS damgalı cam kızakların imalatı. (A) Cam sürgünün bir ucuna delikli çift taraflı bir bant yapıştırılmıştır. (B) Delinmiş deliğin ortasına temiz bir PDMS damgası yerleştirildi. (C) Cam lam üzerine kloroform çözeltisi içinde uygun miktarda PC dağıtıldı. (D) Çözeltiyi homojen bir şekilde yaymak için alttakinin üzerine başka bir temiz cam slayt yerleştirildi ve slaytlar birbiri üzerinde kaydırıldı. (E) Kloroform buharlaştıktan sonra alt slaytta oluşan düzgün bir PC ince filmi. (F) PC filminin temiz bir bölgesine delikli başka bir çift taraflı bant yerleştirildi. Deliğin etrafındaki çizikler, bant ile PC filmi arasında sıkı bir bağ sağlamak için cımbızın arkası tarafından yapılmıştır. (G) PC filmi bandın kenarları boyunca kesildi ve nazikçe soyuldu. (H) Deliğin merkezinde bağımsız duran tek tip bir PC filmi görüldü. (I) Serbest duran PC filmi, (H) 'deki delinmiş delik (B) 'deki delikle hizalanarak PDMS damgasının üzerine yerleştirildi. Deliğin etrafındaki çift taraflı bantlar birbirine sıkıca bastırıldı. (J) Ek bant kesildi ve geriye sadece merkezi PC/PDMS damga bölgesi kaldı. (K) PC/PDMS damgasının yakınlaştırılmış görünümü. Bu rakamın daha büyük bir sürümünü görüntülemek için lütfen buraya tıklayın.

2. PC / PDMS damgalı cam slaytların imalatı

  1. Cam slaytları, 2D malzemeleri almak için kullanılan polikarbonat (PC) ve polidimetilsiloksan (PDMS) damgalarla üretin.
    1. Temiz bir 6 inç Petri kabı hazırlayın. Silikon elastomer tabanı, 10:1 karıştırma ağırlığı oranına sahip petri kabında kürleme maddesi ile karıştırın. Yaklaşık 1-2 mm'lik optimum bir PDMS kalınlığı elde etmek için genellikle yaklaşık 10 g baz ve 1 g kürleme maddesi karışımı kullanılır.
    2. Tamamen karıştırıldıktan sonra Petri kabını düz bir yüzeye koyun ve oda sıcaklığında 2 gün kürleyin. Sertleştikten sonra PDMS kullanıma hazırdır.
    3. Temiz bir cam sürgünün bir ucuna delikli çift taraflı bir bant yapıştırın (Şekil 2A). Ardından, deliğin ortasına temiz bir PDMS damgası (1-2 mm kalınlığında) yerleştirin (Şekil 2B).
      NOT: PDMS damgası ile cam sürgü arasında güçlü bir yapışma elde etmek için arabirim temiz, düzgün olmalı ve toz veya kabarcıklardan arındırılmış olmalıdır.
    4. Çeker ocakta, başka bir temiz cam sürgü alın ve yüzeye kloroform çözeltisi içinde uygun miktarda %6 w/w PC dağıtın ( Şekil 2C'de gösterildiği gibi).
    5. Alt sürgünün üzerine temiz bir cam sürgü yerleştirin ve hafifçe bastırın (Şekil 2D). Çözelti yayıldıktan sonra, pürüzsüz bir PC filmi oluşturmak için iki cam slaytı birbirinin yanından kaydırın. Kloroform buharlaştıktan sonra, alt slayt üzerinde bir PC ince filmi oluşur (Şekil 2E).
    6. PC filminin temiz ve düzgün bir bölgesine delikli başka bir çift taraflı bant parçası yerleştirin. Bant ile PC filmi arasında güvenli bir bağlantı sağlamak için bir cımbızın arkasını kullanarak deliğin etrafına bastırın (Şekil 2F).
    7. Bu bölümü cam slayt üzerinde kalan kısımdan ayırmak için PC filmini bandın kenarları boyunca kesin, ardından bandı yavaşça soyun (Şekil 2G).
    8. Bandı soyduktan sonra, deliğin ortasındaki bağımsız PC filmini inceleyin (Şekil 2H). PC filminin yağmurlu günler gibi yüksek nemli bir ortamda hazırlanması tercih edilir. Aksi takdirde, soyma işlemi sırasında film kırışabilir. Kırışıklık meydana gelirse, düzgün bir PC filmi elde edilene kadar 2.1.6-2.1.7 adımlarını tekrarlayın.
    9. Serbest duran PC filmini PDMS stamp adım 2.1.3'te hazırlanan üzerine yerleştirin. Ardından, deliğin etrafındaki çift taraflı bandı sıkıca birbirine bastırmak için bir tıraş bıçağı kullanın (Şekil 2I).
    10. Merkezi PC/PDMS damga alanının ötesindeki fazla bandı kesin. Bir ucunda PC/PDMS damgası bulunan bir cam slayt üretilmiştir (Şekil 2J), yakınlaştırma görünümü Şekil 2K'da gösterilmiştir.

figure-protocol-3
Şekil 3: Son derece ayarlanabilir özel yapım transfer kurulumu. (A) Önemli bileşenlerin kırmızı oklar ve harflerle etiketlenmiş olduğu aktarım kurulumunun önden görünümü. Her bileşenin adı sağda listelenir. Kurulumun çekirdek bölgesi gri kesikli çizgi kutusu içine alınır. (B) PC/PDMS damgasının Si/SiO 2 yonga plakasının yaklaşık 2 mm üzerine yerleştirildiğini gösteren, devreye girme öncesi durumda (A)'daki çekirdek bölgenin yakınlaştırılmış görünümü. Bu rakamın daha büyük bir sürümünü görüntülemek için lütfen buraya tıklayın.

figure-protocol-4
Şekil 4: Grafen lazer ablasyonu. (A) Özel yapım transfer kurulumundaki lazer ışık yolunun şeması. Lazer ışını, hassas lazer ablasyonu için kamera görüntüleme yolu ile eş odaklıdır. (B) Lazer ablasyonundan sonra tek katmanlı bir Grafen pulu. Ortadaki lazer kesim çizgisi, bitişik grafen parçaları arasındaki boşluğu artırmak için iki kez kesilirken, iki dış çizgi, çekirdek bölgesini pulun geri kalanından ayırır. (C) Düzgün kalınlığa ancak düzensiz şekle sahip bir grafit pul. (D) Lazer ablasyon, düzensiz grafiti dikdörtgen bir grafit parmağa dönüştürür ve bu da onu bir grafit kapı elektrodu olarak kullanım için ideal hale getirir. Tüm ölçek çubukları 30 μm'yi gösterir. (A) Park ve ark.38'den uyarlanmıştır. Bu rakamın daha büyük bir sürümünü görüntülemek için lütfen buraya tıklayın.

3. Grafen hareli süper kafesin kuru transferi (örnek olarak bükülmüş iki katmanlı grafen)

NOT: Bu protokolde kullanılan özel yapım aktarım kurulumu (Şekil 3A) ve entegre süper sürekli lazer (Şekil 4A) ile ilgili ayrıntılar için lütfen Tartışma bölümüne bakın.

  1. Grafen lazer ablasyonu
    1. Grafen gofreti numune üzerine yerleştirintage ve 10x objektifi kullanarak grafeni bulun. Pulları istediğiniz yöne ayarlayın, ardından 50x objektife geçin.
    2. Grafen sınırını ve planlanan lazer kesim çizgilerini ana hatlarıyla belirtmek için Inkscape'deki Bezier eğrileri ve düz çizgiler çiz işlevini kullanın. Grafenin küçük kıvrımları veya çatlakları olan bölgeleri varsa, bunları çekirdek bölgeden ayırmak için lazer kesim çizgileri kullanın. Grafen alma işlemi sırasında daha fazla katlanma veya çatlama riskini azaltabilir.
      NOT: Lazer kesim çizgileri, amaçlanan yapıya bağlı olarak grafeni, her biri en az 20 μm genişliğinde ve 30 μm uzunluğunda olacak şekilde iki veya daha fazla parçaya bölebilir.
    3. Lazeri açın ve ışın noktası görünür hale gelene kadar yoğunluğunu artırın. Işın noktasını planlanan bir lazer kesim çizgisinin başlangıcıyla hizalamak için numune aşamasını ayarlayın. Ardından, lazer yoğunluğunu grafen ablasyonu için uygun bir seviyeye ayarlayın.
      NOT: SiO2 yüzeyine zarar vermeden grafeni kesmek için gereken lazer gücü, ışın ayırıcıdan önce ölçüldüğü üzere 60 mW ile 150 mW arasındadır.
    4. Pul boyunca kesmek için ışın noktasını planlanan lazer kesim çizgisi boyunca yönlendirmek için numune aşamasını hareket ettirin. Kestikten sonra lazer yoğunluğunu sıfırlayın ve lazer kesim hattını inceleyin.
    5. Mevcut olana bitişik ek bir kesim yapmak için prosedürü tekrarlayın. Bu, grafen parçaları arasındaki boşluğu artırır ve hBN düz kenarının komşu grafen parçasına temas etmeden hizalanması için daha fazla alan sağlar.
    6. Planlanan her lazer kesim hattı için prosedürü tekrarlayın. Lazer ablasyonu tamamlandıktan sonra, bozulmamış grafen birkaç parçaya bölünür (Şekil 4B). Moiré superlattice'i oluşturmak için kullanılan merkezi parçalar, pulun geri kalanından izole edilmiştir.
    7. Grafen gofreti sahneden çıkarın ve optik mikroskop kullanarak lazer kesim çizgilerini inceleyin. Kesme hatlarında herhangi bir kirletici madde bulunmadığından emin olun.
      NOT: Grafen lazer ablasyon tekniği, grafit pullarını istenen geometrilere dönüştürmek için de kullanılabilir. Örneğin, düzensiz bir grafit pul (Şekil 4C), bir kapı elektrodu olarak kullanım için ideal olan mükemmel bir dikdörtgen grafit parmağa (Şekil 4D) şekillendirilebilir. Bu yaklaşım, belirli geometrilere sahip grafit pulları aramak için harcanan zamanı önemli ölçüde azaltır.

figure-protocol-5
Şekil 5: Alt grafit kapağın transferi. (A) PC filmine odaklanıldı ve 2x objektif altında temiz bir bölge belirlendi. (B) hBN puluna odaklanıldı ve (A)'da tanımlanan temiz bölgeye taşındı. (C) Damga, açık yeşil bir temas bölgesi oluşturan gofret ile temas etti ve renkli sağ kenar dalga cephesi olarak adlandırıldı. PC filmi alt hBN pulunu tamamen kapladı. (D) Alt hBN pulu alındı ve pul rengi yarı saydam görünüyordu. (E) hBN ve grafit parmak, damga gofret ile temas etmeden önce son hizada konumlandırıldı. (F) Dalga cephesi grafit parmağa yaklaştı, burada kavrama hızı 0,5 μm/s'ye düşürüldü. (G) Dalga cephesi tamamen grafit parmağın üzerinden geçti. (H) Grafit parmak, alttaki hBN pulu tarafından alındı. (I) Alt grafit kapı, 160 ° C'de önceden desenli bir işaretleyici gofret üzerine bırakıldı ve grafit parmak ile Ti/PdAu metal parmak arasındaki temas sağlandı. (J) PC/PDMS damgasının tamamı gofret üzerine takıldı. (K) PC filmi PDMS damgasından ayrıldı. Farklı renkli bölgeler arasındaki şeffaf dalga cephesi, PC filmi ile PDMS damgası arasında bir kopma olduğunu gösterdi. (L) PC filmi cam slayttan yırtıldı ve alt grafit kapağı gofret üzerinde kaldı. (A,B,J,K,L) içindeki ölçek çubukları 500 μm'yi gösterir; (C,D,F) içinde 90 μm'yi gösterir; ve (E,G,H,I) 30 μm'yi belirtir. Bu rakamın daha büyük bir sürümünü görüntülemek için lütfen buraya tıklayın.

  1. Grafit alt kapıların hazırlanması
    1. Adım 5'teki benzer adımları izleyerek alt hBN pulunu (Şekil 3.3A - D) alın. Özellikle, alt hBN pulu için, düz bir kristal kenar ve paralel bir dalga cephesi gerekli değildir (dalga cephesinin tanımı için bkz. adım 3.3.8).
    2. Gofret'i grafit parmağınızla numune tablasına yerleştirin. Grafit parmağınızı kamera penceresinde ortalayın ve istediğiniz yöne yönlendirin. Kamera penceresinin üzerinde yüzerken Inkscape penceresini yarı saydam yapmak için Peek Through'u kullanın. Inkscape'de grafit parmağın sınırını ana hatlarıyla belirtin.
    3. Numune tablası sıcaklığını 80 °C'ye ayarlayın. Cam sürgüyü yükleyin ve ön kavrama konumuna getirin (bkz. adım 3.3.4 ve Şekil 3B).
    4. 3.4.5-3.4.10'da açıklananlara benzer adımları izleyerek, Şekil 5E'de gösterildiği gibi, damga gofrete temas etmeden önce alt hBN pulunu ve grafit parmağı hizalayın. Bu hizalama, grafit parmağın alt hBN pulunun temiz ve düzgün bölgesinin altına yerleştirilmesini sağlar.
    5. PC/PDMS damgasını, dalga cephesi grafit parmağa yakın olana kadar 5 μm/s hızında gofret üzerine takmak için Z yönü aktüatörünü kullanın (Şekil 5F).
    6. Dalga cephesinin grafit parmağını grafiti tamamen kaplayana kadar yavaşça geçmesine izin vermek için hızı 0.5 μm/s'ye düşürün (Şekil 5G).
    7. Dalga cephesini 0.5 μm/s hızla devre dışı bırakın. Grafit parmağın rengi, bir kez alındığında mordan yarı saydam koyu griye değişecektir (Şekil 5H). Grafit tamamen toplandığında, dalga cephesini 5 μm/s hızla tamamen devre dışı bırakın.
    8. Alt hBN pulunu ve grafit kapısını, 160 °C'lik bir s'de önceden desenli bir işaretleyici gofret üzerine sıcak olarak bırakın, Ti/PdAu metal parmağıyla temas edin (Şekil 5I-L), adım 3.5'te açıklanan benzer adımları izleyin.
    9. Gofreti bir saat boyunca kloroforma batırarak PC filmini çıkarın. Çıkardıktan sonra, gofreti izopropil alkolle durulayın ve nitrojen püskürtme tabancasıyla kurutun.
      NOT: Normalde, PC filmini çözmek için kloroformda 20 dakika yeterlidir. Burada, daha temiz bir kapı yüzeyi elde etmek için 1 saat kullanılır.
    10. Gofret'i bir kuvars tüpe yerleştirin ve 350 ° C'de 10 saat boyunca şekillendirici bir gaz atmosferinde (% 50 H2 -% 50 Ar) tavlayın.
    11. Optik mikroskobu kullanarak alt kapağı inceleyin. Kabarcıksız bir alt grafit kapının parlak alan ve karanlık alan mikroskobik görüntüleri Şekil 6A,B'de gösterilmiştir.
    12. Alt kapağı taramak için AFM kılavuz çekme modunu kullanın. Kabarcıklardan ve düzgün olmayan yapılardan arındırılmış, bölgenin genişliği kapınınkinden biraz daha büyük olan kapı bölgelerini seçin. Tavlamadan sonra kapı yüzeyi, Şekil 6C'de gösterilen polimer kalıntısı ile kaplanır.
    13. Tek tip ve kabarcıksız kapı bölgelerini seçtikten sonra, son adımda kullanılan aynı kılavuz çekme modu ucuyla AFM'yi standart temas moduna geçirin.
      NOT: Kılavuz çekme modu ucu, temas modu ucundan daha serttir ve daha iyi temizleme sonuçları verir.
    14. Seçilen bölgeleri tarama başına 512 satır çözünürlükle tarayın ve yüzeydeki polimer kalıntısını temizlemek için birkaç on nN'nin ucuna yaklaşık 20 μm/s hızında normal kuvvet uygulayın. Bu adım, uç temizleme işlemi olarak adlandırılır.
    15. Bir tur uç temizleme işleminden sonra, AFM'yi tekrar kılavuz çekme moduna getirin ve temizleme sonuçlarını yeni bir kılavuz çekme modu ucuyla kontrol edin.
    16. Polimer kalıntısı geçit bölgesinden yanlara doğru tamamen çıkana kadar uç temizleme işlemini tekrarlayın (Şekil 6D).

figure-protocol-6
Şekil 6: Önceden temizlenmiş kabarcıksız alt grafit kapı. (A,B) Temsili kabarcıksız alt grafit kapının optik mikroskobik parlak alan (A) ve karanlık alan (B) görüntüleri. Uç temizleme işleminden (C) önce kirli kapı yüzeyinin ve uç temizleme işleminden (D) sonra temiz kapı yüzeyinin AFM topografya görüntüleri. Polimer kalıntısı yana doğru süpürülür ve (D)'de görüldüğü gibi iki dikey çizgi elde edilir. (A,B) içindeki ölçek çubukları 30 μm'yi ve (C,D) içindeki ölçek çubukları 1 μm'yi gösterir. Bu rakamın daha büyük bir sürümünü görüntülemek için lütfen buraya tıklayın.

  1. En iyi hBN pulunu alın
    1. Gofret'i s'ye yerleştirinamp ve 10x objektifi kullanarak üst hBN pulunu bulun.
    2. hBN pulunun yönünü, düz kenarı dikey olana ve pulun sağ tarafına yerleştirilene kadar ayarlayın. Ardından, Inkscape'de pul sınırını ana hatlarıyla belirtin. Bu çizim, hBN'yi daha sonra grafen pullarına hizalamak için bir referans görevi görür.
      NOT: Pullar ve çizimler arasında tek tip bir ölçek sağlamak için kameranın ve Inkscape'in yakınlaştırma seviyeleri tüm aktarım süreci boyunca tutarlı tutulmalıdır.
    3. PC/PDMS stamp ile cam sürgüyü yavaşça clamp 2°-3° aşağı eğim açısıyla soketin içine. Cam sürgü numune plakasının üzerine gelene kadar kayar tepsiyi kullanarak soketi sola kaydırın, ardından manuel olarak yerine kilitleyin.
    4. Numune tablası sıcaklığını 50 °C'ye ayarlayın. Z yönü aktüatörünü kullanarak 1 mm/sn'lik yüksek bir hızla, stamp gofretin 2 mm üzerinde olana kadar cam sürgüyü aşağı doğru takın. Şimdi, sistem devreye girme öncesi konumdadır (Şekil 3B).
    5. Mikroskobu PC filmine odaklayın ve yüzey temizliğini kontrol edin ( Şekil 5A'ya benzer). Damga soldan geçeceğinden, hBN pulu ile temas etmek için damga merkezinin biraz solunda temiz bir bölge seçin. hBN pulunu seçilen temiz bölgeye taşıyın.
    6. Cam sürgüyü 0.1 mm/sn hızla aşağı doğru itin. PC filmi ve yonga plakası neredeyse aynı odak düzleminde olduğunda, hızı 5 μm/s'ye düşürün.
    7. Damga ve gofret arasında oluşan Newton halkalarını gözlemleyerek temas noktasını belirleyin. Sorunsuz bir teslim alma işlemini kolaylaştırmak için hBN'nin temas noktasının sağında ve uzağında konumlandırıldığından emin olun. Aksi takdirde, devreye alma öncesi konuma dönün ve 3.3.5-3.3.7 adımlarını tekrarlayarak hBN konumunu ayarlayın.
    8. Damga gofret ile temas ettiğinde, arayüzleri yeşil bir dokunma bölgesi sergiler ve renkli sağ kenar dalga cephesi olarak adlandırılır. Şekil 7A'da gösterildiği gibi paralel bir dalga cephesinin hBN düz kenarına sabitlenmesi daha kolaydır.
      NOT: Potansiyel eğimli damga yüzeyi nedeniyle, dalga cephesi hBN düz kenarına kıyasla hafif bir eğime sahip olabilir. Grafeni alırken paralel olduklarından emin olmak için yaklaşık eğilme açısını kaydedin ve adım 3.4.3'teki açıölçerleri kullanarak bunu telafi etmeyi unutmayın.
    9. Damgayı, hBN pulunu tamamen kaplayana kadar 5 μm/s'lik bir hızla gofret üzerine daha fazla yerleştirin ( Şekil 5C'ye benzer). Ardından, numune tablası sıcaklığını 80 °C'ye ayarlayın.
      NOT: PC filminin yapışma seviyesi belirsizse, başlangıçta sahne sıcaklığını 60 °C'ye ayarlayın, ardından hBN düzgün bir şekilde alınana kadar kademeli olarak artırın.
    10. Sıcaklığa ulaşıldıktan sonra, dalga cephesi hBN düz kenarına yakın olana kadar damgayı 5 μm/s ile ayırın. Ardından, hBN'yi yavaşça almak için hızı 2 μm/s'ye düşürün. Alındıktan sonra, PC filmini gofretten ayırmak için hızı 5 μm/s'ye yükseltin.
      NOT: Geri çekilen dalga cephesi hBN düz kenarına dokunduğunda, pulun rengini dikkatlice izleyin. Başarılı bir şekilde alındıktan sonra şeffaf hale gelir. Pul renkli kalırsa, pulu kaplamak için damgayı yeniden takın ve yukarıdaki adımı daha yüksek bir sıcaklıkta tekrarlayın. PC filmi, sıcaklık arttıkça hem pul hem de gofret için daha yapışkan hale gelecektir. Önerilen üst sıcaklık sınırı 120 °C'dir. 120 °C'nin aşılması, sökme işlemi sırasında PC filminin PDMS damgasından ayrılmasına neden olabilir. PC filmi yeterince yapışkan değilse, 5-10 dakika boyunca bir damga ile cam slayta UV / Ozon tedavisi uygulamayı düşünün. Bu işlem, PC filminin 2D malzemelere yapışmasını iyileştirerek pul toplamanın başarı oranını artırır.
    11. Sahne ısıtıcısını kapatın ve su soğutma sistemini açın. Sıcaklık 45 °C'nin altına düşene kadar bekleyin, ardından su soğutma sistemini kapatın ve cam sürgüyü 1 mm/s hızla tamamen ayırın. hBN gofretini sahneden çıkarın.
      NOT: Cam sürgünü yüksek sıcaklıklarda sert bir şekilde hareket ettirmek, kırılgan pulları bozar ve soğuduktan sonra potansiyel olarak kıvrımlara ve çatlaklara neden olur. Ciddi kıvrımlar veya çatlaklar oluşursa, bu düzensiz yapılar grafenin düzgün bir şekilde alınmasını engelleyebileceğinden, pul atılmalıdır.

figure-protocol-7
Şekil 7: Grafen hareli süper kafes transfer sürecindeki kritik adımlar. (A) En üstteki hBN pulunu almadan önce çekilen bir uzaklaştırma görüntüsü. PC/PDMS damgası ile gofret arasındaki temas bölgesi açık yeşil görünür. Özellikle, dalga cephesi, üst hBN pulunun düz kenarına paraleldir. (B) Lazer ablasyonundan sonra grafen pulu. Ortadaki lazer kesim çizgisi, adım 3.1.5'te belirtildiği gibi, çift kesim nedeniyle daha geniş olan birinci ve ikinci grafen parçalarını ayırır. Diğer iki kesim, grafen çekirdek bölgesini uzun grafen kuyruğundan ve kalın grafit yığınından izole etmek içindir, bu da ayrılmazsa alma işlemi sırasında ekstra zorlanmaya neden olabilir. (C) hBN ve grafen, ilk grafen parçasını almadan önce son hizalama konumundadır. (D) Dalga cephesi, devreye girme hızının 0,02 μm/s'ye düşürülmesi gereken hBN sol kenarına çok yakındır. (E) hBN, ilk grafen parçasıyla yavaş yavaş temas ediyor. (F) Dalga cephesi tamamen ilk grafen parçasının üzerinden geçer ve hBN düz kenarı tarafından sabitlenir. (G) hBN grafeni sorunsuz bir şekilde alıyor. (H) Pullar, ikinci grafen parçasını almadan önce ilgili çizimlerine göre hizalanır. hBN ve orijinal grafen çizimlerinin sınırları siyah renkle belirtilirken, döndürüldükten sonra kopyalanan grafen çizimi mavi renkle gösterilmiştir. (I) (AH) üzerinden imal edilen üst yığının optik mikroskobik görüntüsü, renk kontrastı yığının içindeki ince özellikleri gösterecek şekilde en uygun şekilde ayarlanmış. Yüksek kaliteli bükülmüş iki katmanlı grafen üst yığını gösteren minimal bozukluk tanımlanmıştır. Tüm görüntülerdeki ölçek çubukları, 200 μm'yi temsil ettiği (A) dışında 30 μm'yi temsil eder. Bu rakamın daha büyük bir sürümünü görüntülemek için lütfen buraya tıklayın.

  1. Grafen hareli süper kafesi alın
    1. Yeni lazerle kesilmiş grafen ile gofreti numune aşamasına yerleştirin. 10x objektifi kullanarak grafeni bulun, ardından Şekil 7B'de gösterildiği gibi lazer kesim çizgileri hBN düz kenarına paralel olacak şekilde pul yönünü ayarlayın.
    2. Lazer kesim çizgileri de dahil olmak üzere Inkscape'de grafen sınırını ana hatlarıyla belirtin. Kamera penceresinin üzerinde yüzerken çizimi yarı saydam yapmak için Peek Through'u kullanın.
    3. Adım 3.3.8'deki gözleme dayalı olarak, dalga cephesi ile hBN düz kenarı arasındaki eğimi telafi etmek için açıölçerleri ayarlayın.
    4. Cam sürgüyü üst hBN pulu ile yükleyin ve PC/PDMS damgası grafen gofretin 2 mm üzerinde olacak şekilde ön kavrama konumuna getirin.
    5. hBN ve grafen çizimlerini, hBN düz kenarını merkezi grafen parçalarını ayıran lazer kesim çizgisinin ortasına yerleştirerek hizalayın. Mikroskobu grafene odaklanacak şekilde ayarlayın, ardından onu Inkscape'deki çizimiyle hizalayın.
    6. Üst hBN puluna odaklanın ve cam sürgüyü XY yönünde hareket ettirerek hBN'yi çizimine hizalayın. Bu, devreye alma öncesi konumda kaba hizalamayı tamamlar.
    7. Önceden kesilmiş grafene odaklanın, ardından odak düzlemini hafifçe yukarı doğru ayarlayın. Üst hBN pulu netlenene kadar 0.1 mm/sn hız kullanarak cam sürgüyü aşağı doğru hareket ettirin. Bu noktada, hBN ve önceden kesilmiş grafen birbirine çok yakındır.
    8. Grafene tekrar odaklanın. Hızı 5 μm/s'ye ayarlayın ve hBN kabaca görünene kadar damgayı yavaşça yerine oturtun, damga ve gofretin temas etmediğinden emin olun.
    9. Hem grafeni hem de üst hBN'yi çizimlerine göre yeniden hizalayın. Bu, damga gofret ile temas etmeden önce son hizalama görevi görecektir. Pullar, Şekil 7C'de gösterildiği gibi iyi hizalanmıştır.
      NOT: Damga gofrete temas ettiğinde, daha fazla hizalama ayarından kaçınılmalıdır. Damganın hareket ettirilmesi, PC filminde ve hBN'de aşırı gerilmeye neden olabilir
    10. Pulu gofret ile temas edene kadar aşağı doğru takmaya devam edin. Dalga cephesi hBN düz kenarına paralel değilse, açıölçerleri yeniden ayarlamak için adım 3.4.3'ten yeniden başlatın. Amaç, Şekil 7A'da görüldüğü gibi paralel bir dalga cephesi elde etmektir.
    11. Dalga cephesi hareketini izlerken damgayı sürekli olarak yukarı doğru hareket ettirerek z ekseni aşamasının histerezis seviyesini değerlendirin. Önce birkaç μm ileri hareket ederse, sonra geri çekilmeye başlarsa, sahnenin bu cam slayt ile bariz histerezis sergilediğini gösterir. Öte yandan, dalga cephesi herhangi bir ileri hareket olmaksızın hemen geri çekilirse, sahne bu cam kaydırak ile belirgin bir histerezis göstermez.
      NOT: Histerezis, hBN düz kenarındaki dalga cephesi sabitlemesini etkileyebilir ve aşırı kavramaya yol açarak sonraki grafen parçalarının kirlenmesine neden olabilir. Bu nedenle, histerezis gözlenirse, mekanik yöntem (adım 3.4.12) yerine tercihen aşağıdaki devreye alma işlemi için DC akım ısıtma yöntemi (adım 3.4.13) kullanılır.
    12. Mekanik yöntem (histerezis olmadan): Dalga cephesi hBN'nin sol kenarına yakın olana kadar damgayı devreye sokmak için 5 μm/s hız kullanın (Şekil 7D). Hızı 0.02 μm/s'ye düşürün, ardından hBN'yi ilk grafen parçasına bağlamak için bu son derece yavaş hızı kullanın (Şekil 7E). İlk grafen parçasını tamamen kapladığında ve hBN düz kenarına sabitlendiğinde (Şekil 7F), devreye alma işlemini durdurun. Dalga cephesi geri çekilme eğiliminde olana kadar sahneyi 5 μm/s hızla yukarı doğru hareket ettirerek histerezisi temizleyin.
      NOT: Dalga cephesi, hBN düz kenarında derhal durdurulmazsa bir sonraki grafen parçasını aşırı devreye sokabileceğinden ve kirletebileceğinden, yavaş devreye girme sürecini yakından izleyin.
    13. DC akım ısıtma yöntemi (histerezis ile): Dalga cephesi hBN'nin sol kenarına yakın olana kadar stamp'ı devreye sokmak için 5 μm/s hız kullanın (Şekil 7D). Dalga cephesi geri çekilmeye başlayana kadar damgayı yukarı doğru ayırarak histerezisi temizleyin. 0.5-1 °C/dk'lık bir sıcaklık artırma hızı ile sahneyi yavaş ve kontrollü bir şekilde ısıtmak için numune kademesi ısıtıcısına küçük bir DC akımı uygulayın.
      NOT: Damganın ısı genleşmesi nedeniyle, dalga cephesi sürekli olarak devreye girecektir (Şekil 7E). İlk grafen parçasını tamamen kapladığında ve hBN düz kenarına sabitlendiğinde (Şekil 7F), DC akımını durdurun.
    14. Grafeni nazikçe almak için 0.02 μm/s'lik bir ayrılma hızı ayarlayın (Şekil 7G). Dalga cephesinin hBN'den uzaklaşmasını bekleyin, ardından damgayı gofretten tamamen ayırmak için hızı 5 μm/s'ye yükseltin.
    15. Damga ve gofret tamamen ayrıldıktan sonra, tüm pulların PC filminden veya gofretten ayrıldığından emin olmak için damgayı 5 μm/s hızında 3 saniye daha yukarı doğru hareket ettirin. Aksi takdirde, bir kez büküldükten sonra PC filmini kırıştırırlar.
    16. Tüm grafen çizimini Inkscape'de kopyalayın ve istediğiniz büküm açısıyla döndürün (MATBG için ±1.13°). Karışıklığı önlemek için kopyalanan çizimi farklı bir renkle değiştirin ( Şekil 7H'de mavi). Kopyalanan çizimdeki ikinci grafen parçasını orijinal çizimdeki ilk parçayla hizalayın ve üst üste binmelerini en üst düzeye çıkarın.
      NOT: Deneyime dayalı olarak, cihazdaki son büküm açısı genellikle transfer işlemi sırasında hedeflenen açıdan daha küçüktür. Bu nedenle, genellikle "sihirli açıdan" biraz daha yüksek (~ 0.05°) olacak şekilde ayarlanır, bu da MATBG cihaz üretimi için ±1.13°'yi hedeflemenin nedenidir.
    17. Numune aşamasını istenen büküm açısıyla (MATBG için ±1.13°) döndürün. Gofret üzerinde kalan grafeni kopyalanan grafen çizimiyle hizalayın. Hassas büküm açısı kontrolü, 2 μrad çözünürlük ve ihmal edilebilir histerezis ile 360° sürekli dönüş sağlayan dönüş aşamasında bir DC servo motor aracılığıyla elde edilir.
    18. Cam sürgü üzerindeki üst hBN puluna odaklanın ve çizimle hizalayın. hBN ve kalan grafenin zaten yakın olduğu göz önüne alındığında, bu hizalama son hizalama olarak işlev görür (Şekil 7H).
    19. Bükülmüş grafen parçasını almak için 3.4.12-3.4.14 adımlarını tekrarlayın. Bu, alınacak son grafen parçasıysa, dalga cephesi, yığının içindeki kabarcıkları daha eksiksiz bir şekilde sıkıştırmak için hBN düz kenarı boyunca aşırı etkileşime girebilir.
    20. Bu aşamada, grafen hareli süper kafes, topluca üst yığın olarak adlandırılan üst hBN pulu tarafından tamamen alınır.
    21. Optik mikroskop kullanarak üst yığının kalitesini inceleyin. Adım 3.5.2'de kullanmak üzere renk kontrastlı parlak alan görüntüsünü kaydedin. Şekil 7I'de, birkaç görünür kabarcık içeren yüksek kaliteli bükümlü çift katmanlı grafen üst yığın sunulmaktadır.
  2. Grafen hareli süper kafesi kapsülleyin
    1. Gofret'i önceden temizlenmiş kabarcıksız alt kapakla birlikte numune tablasına yerleştirin. 10x objektifi kullanarak alt kapıyı bulun.
    2. Üst yığının renk kontrastlı parlak alan görüntüsünü Inkscape'e aktarın ve çizimlerle hizalayın. Alt kapının üzerine yerleştirilecek olan üst yığının kabarcıksız grafen hareli süper kafes bölgesinin sınırını bulun ve ana hatlarıyla belirtin.
    3. Kapı yönünü, kabarcıksız üst yığının en geniş alanını kaplayacak şekilde ayarlayın. Ardından, alt kapının sınırını ana hatlarıyla belirtin.
    4. Kapsüllemeden sonra PC filmini koparmak için, numune aşaması sıcaklığını, PC'nin cam geçiş sıcaklığının (147 °C) üzerinde olan 160 °C'ye ayarlayın.
    5. Cam sürgüyü üst yığınla birlikte yükleyin, ardından ön kavrama konumuna getirin. Hem alt kapağı hem de üst yığını çizimlere kabaca hizalayın.
    6. Alt kapıya odaklanın, ardından odak düzlemini hafifçe kaldırın. Üst yığın odak düzleminde görünür hale gelene kadar cam sürgüyü 0.1 mm/sn hızla aşağı doğru tutun.
    7. Alt kapı ile üst yığın arasında başka bir orta odak düzlemi belirleyin. Hızı 5 μm/s'ye ayarlayın ve üst yığın görünene kadar damgayı kademeli olarak devreye sokun.
      NOT: 120 °C'nin üzerindeki bir sıcaklıkta, damga gofret ile temas ettiğinde, onları ayırmak çok zor hale gelir. Orta odak düzleminin referans olarak kullanılması, optimum hizalama elde edilene kadar damga ve gofretin temas etmemesini sağlar.
    8. Alt kapı ve üst yığın neredeyse aynı odak düzlemine gelene kadar adım 3.5.7'yi tekrarlayın. Bunları çizimlere doğru şekilde hizalayın. Bu, damga gofret ile temas etmeden önceki son hizalama görevi görür. Bu arada, numune aşaması yaklaşık 160 °C'ye ulaşır.
      NOT: Yüksek sıcaklık, hava konveksiyonuna neden olarak kamera görüntüsü salınımına yol açar ve bu da hassas hizalamayı zorlaştırır. Bununla birlikte, termal olarak indüklenen büküm açısı gevşemesini önlemek için hizalamayı hızlı bir şekilde tamamlamak önemlidir. Bu nedenle, önemli ölçüde pratik gerektirir.
    9. Damgayı gofrete değene kadar yerine oturtmak için 5 μm/s'lik bir hız kullanın. Dalga cephesi alt kapıya yakın olduğunda, hızı 0.5 μm/s'ye düşürün.
    10. Üst yığını yavaşça alt kapıya geçirin. Dalga cephesi üst yığını geçtiğinde, tüm damgayı gofret üzerine geçirmek için 5 μm/s'ye geri dönün ( Şekil 5J'ye benzer).
      NOT: Üst yığını devreye sokarken dalga cephesini dikkatlice kontrol edin. Düzgün bir işlem, son yığında hedef büküm açısını koruma olasılığını artırır.
    11. PC filminin tamamen yumuşadığından emin olmak için 1 dakika bekleyin, ardından damgayı 5 μm/s hızında çıkarın. PDMS damgası geri çekilirken PC filmi gofrete bağlı kalır ve aralarında şeffaf bir dalga cephesi oluşturur ( Şekil 5K'ya benzer).
    12. Dalga cephesi tamamen geri çekilir çekilmez, PC filmi ve PDMS damgası tamamen ayrılacaktır. Damgayı 3 μm/s hızında 5 saniye daha yukarı kaldırın, ardından PC filmini yırtmak için hareket ettirmeye başlayın ( Şekil 5L'ye benzer).
    13. PC filmini yırttıktan sonra, cam sürgüyü 1 mm/sn hızında tamamen ayırın ve ardından soketten çıkarın. Sahne ısıtıcısını kapatın ve su soğutma sistemini etkinleştirin. Sahne oda sıcaklığına soğuduğunda, gofreti çıkarın ve kapsüllenmiş grafen hareli süper örgüyü optik bir mikroskop kullanarak inceleyin.

4. Grafen hareli süper kafes cihazları için Hall bar geometrisinin tanımlanması

  1. Gofreti 20 dakika kloroforma batırarak PC filmini çıkarın. Gofretleri kloroform solüsyonundan çıkarıldıktan sonra izopropil alkolle durulayın ve kurutun.
  2. PC filmi çıkarıldıktan sonra değişmeden kaldığından emin olmak için yığını optik bir mikroskop kullanarak tekrar inceleyin. Ardından, kapsüllenmiş grafen hareli süper örgüyü taramak için AFM kılavuz çekme modunu kullanın. Hedeflenen cihaz alanı olarak kabarcık, çatlak ve gerginlik içermeyen bölgeleri seçin. Bu işlem, son derece düzensiz bölgeleri filtreleyerek farklı numuneler arasında büküm açısı tutarlılığını iyileştirir.
  3. Temas konfigürasyonunu tanımlamak için elektron ışını litografisini (EBL) kullanın, ardından taze grafen kenarlarını ortaya çıkarmak için standart bir hBN aşındırma tarifiyle (CHF3 ve O2 karışımı) reaktif iyon aşındırma (RIE) kullanın. Cr/Au tek boyutlu kenar kontakları29 , aşındırmadan hemen sonra termal olarak buharlaştırılır.
  4. Son Hall bar cihaz geometrisini tanımlamak için EBL ve RIE'yi kullanın. Bu, bir grafen hareli süper kafes cihazının üretim sürecini tamamlar.

Erişim kısıtlı. Bu içeriği görüntülemek için lütfen giriş yapın veya deneme sürümünü başlatın.

Sonuçlar

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,

Grafen hareli süper kafes cihazlarını karakterize etmek için düşük sıcaklıkta taşıma ölçümleri yapıldı. Örnek olarak MATBG ile başlayarak, yüksek kaliteli bir sihirli açılı cihazın tipik Landau fan şeması Şekil 8A22'de gösterilmektedir. Düz bantların doldurma faktörü ν = 4n/ns, sistemin taşıyıcı yoğunluğunu tanımlar, burada n taşıyıcı yoğunluğu ve ns =

Erişim kısıtlı. Bu içeriği görüntülemek için lütfen giriş yapın veya deneme sürümünü başlatın.

Tartışma

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,

Grafen katmanları arasına küçük bir büküm açısı uygulamak, heteroyapı içinde önemli bir düzensizliğe neden olabilir. Bu nedenle, yüksek kaliteli grafen hareli süper kafes cihazlarının imalatında başarı oranını en üst düzeye çıkarmak için, konum, açı ve sıcaklık üzerinde hassas kontrole sahip, son derece ayarlanabilir bir transfer kurulumu gereklidir. Ek olarak, üretim süreci sırasında birkaç kritik husus tanımlanmıştır: titiz pul seçim kriterleri, önceden temizlenmiş kabarcıksız alt kapı...

Erişim kısıtlı. Bu içeriği görüntülemek için lütfen giriş yapın veya deneme sürümünü başlatın.

Açıklamalar

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,

Yazarlar herhangi bir çıkar çatışması beyan etmemektedir.

Teşekkürler

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,

Yazarlar, üretim protokolünü geliştirdikleri ve optimize ettikleri için mevcut ve eski Jarillo-Herrero Grubu üyelerinin tümüne derinden teşekkür eder. Bu çalışma öncelikle Ordu Araştırma Ofisi MURI W911NF2120147 tarafından desteklenmiştir; 2DMAGIC MURI FA9550-19-1-0390, MIT/Microsystems Technology Laboratories Samsung Semiconductor Research Fund, Sagol WIS-MIT Bridge Program, National Science Foundation (DMR-1809802), Gordon ve Betty Moore Vakfı'nın hibe GBMF9463 yoluyla EPiQS Girişimi ve Ramon Areces Vakfı'nın da desteğiyle. Bu çalışma, NSF (ECS-0335765) tarafından desteklenen Harvard'ın Nano Ölçekli Sistemler Merkezi'nden yararlandı.

Erişim kısıtlı. Bu içeriği görüntülemek için lütfen giriş yapın veya deneme sürümünü başlatın.

Malzemeler

Bu makalede kullanılan malzemelerin listesi
AdŞirketKatalog numarasıYorumlar
Tezgah Üstü Titreşim İzolasyon PlatformuMinus K Technology, Inc100BM-8Özel yapım aktarım kurulumu için titreşim yalıtımı
Renkli kameraTeledyne FLIR LLCBFS-U3-200S6C-CÖzel yapım aktarım kurulumu için CMOS kamera
Diyaframlı pompaPfeiffer VakumMVP 015-2Gofret'i numune aşamasında
sabitlemek için vakum emiş gücü sağlayınDoğrudan tahrikli dönüş aşamasıThorlabs, IncDDR 100Özel yapım transfer kurulumu için dönüş aşaması
Ergonomik yüksek güçlü mikroskopMitutoyo FS70Özel yapım transfer kurulumu için mikroskop gövdesi
Gonyometre aşamasıThorlabs, IncGNL 18 ve GNL 10Cam kızağın eğim açısını kontrol edin
Grafit kristalleriNGS Ticaret & Consulting GmbHFlaggy FlakesGrafen pul pul dökülme için düz ve parlak grafit kristalleri
Yüksek güçlü süper sürekli fiber lazerFianium, IncSC-400 Grafen lazer ablasyonu için
Dahili kontrolörlü mikro lineer aktüatörlerZaber TechnologiesX-NA08A25X-Y numune aşamasını kontrol edin
Mitutoyo 10x M Planı APO ObjektifMitutoyo 378-803-3Transfer aşamasında kullanılan 10x objektif
Mitutoyo 2x M Planı APO ObjektifMitutoyo 378-801-12Transfer aşamasında kullanılan 2x objektif
Mitutoyo 50x M Planı APO ObjektifMitutoyo 378-805-3Transfer aşamasında kullanılan 50x objektif
Motorlu aktüatörZaber TechnologiesTRB12CC X-Y-Z cam kayar tutucu aşamasını kontrol edin
Poli (Bisfenol A karbonat)MilliporeSigma181641-25GPC / PDMS damgaları ile cam slaytlar yapmak için PC parçacıkları
Prime Grade Si gofretlerNOVA Elektronik MalzemelerFP02-61160-DO2D malzeme pul pul dökülme için P katkılı Si gofret. Detaylı açıklama: 6" P < 100> .001-.005 ohm-cm 650-700μ m Kalın Prime Grade SSP Si gofretler, Yalnızca Birincil Düz & 2850 A° &artımn; %5 Kuru Termal Oksit
Silikon içermeyen mavi yapışkan plastik filmUltron Systems, Inc1005R/1009R2D malzemeleri pul pul dökmek için mavi bant
SYLGARD 184 Silikon Kapsülleyici ClearDow Inc.4019862PDMS damgası
yapın Alüminyum Yansıtıcı Kaplamalı Kılavuz Çekme Modu AFM ProbuYenilikçi Çözümler Bulgaristan LtdTap300Al-GUç temizleme için kullanılan kılavuz çekme modu ucu
XY manuel doğrusal aşamaNewport CorporationM-462-XY XYözel yapım transfer kurulumu için XY örnek aşaması
XYZ manuel doğrusal aşamaNewport CorporationM-562-XYZÖzel yapım transfer kurulumu için X-Y-Z cam kayar tutucu aşaması

Kaynaklar

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,
  1. Cao, Y., et al. Correlated insulator behaviour at half-filling in magic-angle graphene superlattices. Nature. 556 (7699), 80-84 (2018).
  2. Cao, Y., et al. Unconventional superconductivity in magic-angle graphene superlattices. Nature. 556 (7699), 43-50 (2018).
  3. Andrei, E. Y., et al. The marvels of moiré materials. Nat Rev Mater. 6 (3), 201-206 (2021).
  4. Chen, G., et al. Evidence of a gate-tunable Mott insulator in a trilayer graphene moiré superlattice. Nat Phys. 15 (3), 237-241 (2019).
  5. Burg, G. W., Zhu, J., Taniguchi, T., Watanabe, K., MacDonald, A. H., Tutuc, E. Correlated insulating states in twisted double bilayer graphene. Phys Rev Lett. 123 (19), 197702(2019).
  6. Cao, Y., et al. Tunable correlated states and spin-polarized phases in twisted bilayer-bilayer graphene. Nature. 583 (7815), 215-220 (2020).
  7. Shen, C., et al. Correlated states in twisted double bilayer graphene. Nat Phys. 16 (5), 520-525 (2020).
  8. Liu, X., et al. Tunable spin-polarized correlated states in twisted double bilayer graphene. Nature. 583 (7815), 221-225 (2020).
  9. He, M., et al. Symmetry breaking in twisted double bilayer graphene. Nat Phys. 17 (1), 26-30 (2021).
  10. Park, J. M., Cao, Y., Watanabe, K., Taniguchi, T., Jarillo-Herrero, P. Tunable strongly coupled superconductivity in magic-angle twisted trilayer graphene. Nature. 590 (7845), 249-255 (2021).
  11. Cao, Y., Park, J. M., Watanabe, K., Taniguchi, T., Jarillo-Herrero, P. Pauli-limit violation and re-entrant superconductivity in moiré graphene. Nature. 595 (7868), 526-531 (2021).
  12. Hao, Z., et al. Electric field-tunable superconductivity in alternating-twist magic-angle trilayer graphene. Science. 371 (6534), 1133-1138 (2021).
  13. Park, J. M., et al. Robust superconductivity in magic-angle multilayer graphene family. Nat Mater. 21 (8), 877-883 (2022).
  14. Zhang, Y., et al. Promotion of superconductivity in magic-angle graphene multilayers. Science. 377 (6614), 1538-1543 (2022).
  15. Cao, Y., et al. Nematicity and competing orders in superconducting magic-angle graphene. Science. 372 (6539), 264-271 (2021).
  16. Sharpe, A. L., et al. Emergent ferromagnetism near three-quarters filling in twisted bilayer graphene. Science. 365 (6453), 605-608 (2019).
  17. Serlin, M., et al. Intrinsic quantized anomalous Hall effect in a moiré heterostructure. Science. 367 (6480), 900-903 (2020).
  18. Chen, G., et al. Tunable correlated Chern insulator and ferromagnetism in a moiré superlattice. Nature. 579 (7797), 56-61 (2020).
  19. De Sanctis, A., et al. Strain-engineering of twist-angle in graphene/hBN superlattice devices. Nano Lett. 18 (12), 7919-7926 (2018).
  20. Kazmierczak, N. P., et al. Strain fields in twisted bilayer graphene. Nat Mater. 20 (7), 956-963 (2021).
  21. Beechem, T. E., Ohta, T., Diaconescu, B., Robinson, J. T. Rotational disorder in twisted bilayer graphene. ACS Nano. 8 (2), 1655-1663 (2014).
  22. Uri, A., et al. Mapping the twist-angle disorder and Landau levels in magic-angle graphene. Nature. 581 (7806), 47-52 (2020).
  23. Zondiner, U., et al. Cascade of phase transitions and Dirac revivals in magic-angle graphene. Nature. 582 (7811), 203-208 (2020).
  24. Wang, D., et al. Thermally induced graphene rotation on hexagonal boron nitride. Phys Rev Lett. 116 (12), 126101(2016).
  25. Woods, C. R., et al. Macroscopic self-reorientation of interacting two-dimensional crystals. Nat Commun. 7 (1), 10800(2016).
  26. Lau, C. N., Bockrath, M. W., Mak, K. F., Zhang, F. Reproducibility in the fabrication and physics of moiré materials. Nature. 602 (7895), 41-50 (2022).
  27. Castellanos-Gomez, A., et al. Deterministic transfer of two-dimensional materials by all-dry viscoelastic stamping. 2D Mater. 1 (1), 011002(2014).
  28. Zomer, P. J., Guimarães, M. H. D., Brant, J. C., Tombros, N., van Wees, B. J. Fast pick up technique for high quality heterostructures of bilayer graphene and hexagonal boron nitride. Appl Phys Lett. 105 (1), 013101(2014).
  29. Wang, L., et al. One-dimensional electrical contact to a two-dimensional material. Science. 342 (6158), 614-617 (2013).
  30. Bistritzer, R., MacDonald, A. H. Moiré bands in twisted double-layer graphene. Proc Natl Acad Sci U S A. 108 (30), 12233-12237 (2011).
  31. Uri, A., et al. Superconductivity and strong interactions in a tunable moiré quasicrystal. Nature. 620 (7975), 762-767 (2023).
  32. Xia, L. -Q., et al. Topological bands and correlated states in helical trilayer graphene. Nat Phys. 21 (2), 239-244 (2025).
  33. Zhu, J., Li, T., Young, A. F., Shan, J., Mak, K. F. Quantum oscillations in two-dimensional insulators induced by graphite gates. Phys Rev Lett. 127 (24), 247702(2021).
  34. Jang, S. K., Youn, J., Song, Y. J., Lee, S. Synthesis and characterization of hexagonal boron nitride as a gate dielectric. Sci Rep. 6 (1), 30449(2016).
  35. Kim, K., et al. der Waals heterostructures with high accuracy rotational alignment. Nano Lett. 16 (3), 1989-1995 (2016).
  36. Cao, Y., et al. Superlattice-induced insulating states and valley-protected orbits in twisted bilayer graphene. Phys Rev Lett. 117 (11), 116804(2016).
  37. Roberts, A., et al. Response of graphene to femtosecond high-intensity laser irradiation. Appl Phys Lett. 99 (5), 051912(2011).
  38. Park, J. M., Cao, Y., Watanabe, K., Taniguchi, T., Jarillo-Herrero, P. Flavour Hund's coupling, Chern gaps and charge diffusivity in moiré graphene. Nature. 592 (7852), 43-48 (2021).
  39. Li, H., et al. Electrode-free anodic oxidation nanolithography of low-dimensional materials. Nano Lett. 18 (12), 8011-8015 (2018).
  40. Park, J. M., Sun, S., Watanabe, K., Taniguchi, T., Jarillo-Herrero, P. Simultaneous transport and tunneling spectroscopy of moiré graphene: Distinct observation of the superconducting gap and signatures of nodal superconductivity. , http://arxiv.org/abs/2503.16410 (2025).
  41. Long, G., et al. Achieving ultrahigh carrier mobility in two-dimensional hole gas of black phosphorus. Nano Lett. 16 (12), 7768-7773 (2016).
  42. Haigh, S. J., et al. Cross-sectional imaging of individual layers and buried interfaces of graphene-based heterostructures and superlattices. Nat Mater. 11 (9), 764-767 (2012).
  43. Wang, W., et al. Clean assembly of van der Waals heterostructures using silicon nitride membranes. Nat Electron. 6 (12), 981-990 (2023).
  44. Masubuchi, S., et al. Autonomous robotic searching and assembly of two-dimensional crystals to build van der Waals superlattices. Nat Commun. 9 (1), 1413(2018).
  45. Mannix, A. J., et al. Robotic four-dimensional pixel assembly of van der Waals solids. Nat Nanotechnol. 17 (4), 361-366 (2022).

Erişim kısıtlı. Bu içeriği görüntülemek için lütfen giriş yapın veya deneme sürümünü başlatın.

Yeniden basım ve izinler

Bu JoVE makalesinin metnini veya şekillerini yeniden kullanmak için izin iste

İzin iste

Etiketler

Grafen Moire S per rg sB k lme A s KontrolKuru Transfer Tekni iLazer AblasyonuHekzagonal Bor Nitr rBaloncuksuz Alt Kapki Boyutlu MalzemelerKuantum Elektronik CihazlarS periletken KubbeKorele Yal tkan Durumu

İlgili makaleler