Hidrojen peroksit (H2O2), laktat oksidaz, glutamat oksidaz ve glukozoksidaz 1 aracılık ettiği birçok enzimle katalize edilmiş biyokimyasal reaksiyonun yaygın yan ürünüdür. Geniş bir fizyolojik ve patolojik süreçte yaygınvarlığı 2,3,4 olarak, insan sağlığı ve hastalık durumlarını anlamak için kritik bir biyomolekül haline gelir. Bu nedenle, ultra düşük konsantrasyonlarda H2O2'nin doğru tespiti, vücut koşulları hakkında kesin bilgiler elde etmek için gereklidir ve araştırmacılar arasında düşük tespit limiti (LOD) ile hassas tespit metodolojileri geliştirmeye büyük ilgi göstermektedir.
Spektroskopi, kromatografi ve kemilyünüminesans gibi geleneksel H2O2 tespityöntemleri 5,6, nicel analizin temelini oluşturmuştur ancak yaygın uygulanabilirliklerini engelleyen doğal sınırlamalara sahiptir. Bu teknikler genellikle hacimli ve pahalı cihazlara dayanır ve uzman profesyonel uzmanlık gerektirir; bu da yerinde, taşınabilir veya bakım noktasında tespit senaryoları için pratik değildir. Bu nedenle, yüksek hassasiyeti küçültme, düşük maliyet ve kullanım kolaylığı ile birleştiren alternatif tespit teknolojilerine acil bir ihtiyaç vardır.
Mikro-nano teknolojilerin ilerlemesiyle birlikte, organik elektrokimyasal transistörler (OECT'ler), küçültürleme, düşük çalışma voltajı, mükemmel sinyal yükseltme yeteneği ve biyouyumluluk gibi doğal avantajları sayesinde biyosensör uygulamaları için umut vadeden bir platform olarak ortayaçıkmıştır 7,8,9. OECT tabanlı sensörler, H2O2 algılama için giderek daha fazla araştırılmakta, öncelikle H2O2 hassasiyetli materyallerin mikroelektrotlara modifiye edilmesi ve algılama hassasiyetini artırmaya odaklanmaktadır. Örneğin, Cicoira ve ark.10, Pt kaynak, drenaj ve kapı malzemeleri olarak kullanıldığında doğrusal algılama aralığı 5μM'den 10 3 μM'ye ve düşük LOD 5 μM'ye sahip OECT tabanlı bir H2O 2 sensörü inşa etti. Guo ve ark.11, esnek bir poli (etilen tereftalat)(PET) alt tabakası ve transwell desteği üzerine bir OECT üretti. Cihaz, kapı elektrodu olarak karbon nanotüpler ve Pt nanopartikülleriyle modifiye edilmiş ekran baskılı karbon macun elektrotu, kanal malzemesi olarak PEDOT: PSS kullandı; 0,5-100 μM doğrusal algılama aralığı ve H2O2 için 0,2 μM LOD gösterdi. Qi ve ark.12, H2O2 için 0.001-100 μM doğrusal tespit aralığı ve 1 nM LOD gösteren donör-alıcı (D-A) tipi ambipolar tek organik karışık iyonik-elektronik iletken (OMIEC) polimer bazlı OECT rapor etti. Bahsedilen H2O2 sensörü, esas olarak kanal katmanının elektrokimyasal (de) doping durumunu düzenleyerek kanal katmanının elektrokimyasal (de) doping durumunu düzenleyebilecek H2O2 katalize ederek düşük LOD elde etti. Bu nedenle, bu alandaki önceki çalışmalar, daha fazla optimizasyon için sağlam bir teorik ve deneysel temel oluşturmuştur.
Bu çalışmanın temel amacı, elektrokimyasal sensörlerin performansının temel mekanizması olan Nernst potansiyelini daha fazla kullanarak son derece kontrol edilebilir ve hassas bir OECT tabanlı H2O 2 sensörü geliştirmektir. Bunu başarmak için, iki ana bileşeni içeren kaskad reaksiyona dayanan sinerjik bir Nernst potansiyelmekanizması 13 öneriyoruz: H2O2'yi elektrokatalize eden Pt tabanlı kapı elektrodları ve H2O2'nin yan ürünü olarak üretilen hidrojen iyonlarla etkileşime giren üst üste bir yarı iletken kanal tabakası (PEDOT: BTB/PEDOT: PSS) kataliz. Bu tasarım, köklü araştırmalara dayanır: zayıf asitler vebazlar 14 için iyi bilinen bir kimyasal gösterge olan bromotimol mavisi (BTB), önceki çalışmalarda pH algılama için OECT kapısı veya kanal katmanında PEDOT (PEDOT: BTB olarak) ile başarıyla entegre edilmiş ve yaklaşımımızın merkezinde yer alan kaskad reaksiyonunun uygulanabilirliğini doğrulamıştır.
Alternatif OECT tabanlı H₂O₂ tespit yöntemleriyle karşılaştırıldığında, sinerjik Nernst Potansiyel stratejimiz belirgin avantajlar sunar. Nernst potansiyeli üretmek için yalnızca Pt tabanlı kapı elektrotlarının katalitik aktivitesine dayanan geleneksel tasarımların aksine, yaklaşımımız bu katalitik süreci üst üste yığılmış kanal katmanının pH-teaklı davranışıyla birleştirerek kontrol edilebilirliğini artırır. Bu sinerji, sensörün hassasiyetini artırmakla kalmaz, aynı zamanda stabilitesini ve ayarlanabilirliğini de artırır ve mevcut OECT tabanlı sensörlerin temel sınırlamalarını giderir. Ayrıca, bu teknik, fonksiyonel malzemelerin ve yenilikçi reaksiyon mekanizmalarının entegrasyonunu vurgulayan OECT tabanlı biyosensörlemedeki daha geniş eğilimle uyumludur; bu eğilim, tespit performansının sınırlarını zorlamak için fonksiyonel malzemelerin entegrasyonunu vurgular.
Daha geniş elektrokimyasal tespitliteratürü bağlamında 15,16,17,18,19,20,21, OECT'ler zayıf elektrokimyasal sinyalleri güçlendirme yetenekleri sayesinde taşınabilir biyosenslemenin temel taşlarından biri haline gelmiş ve düşük konsantrasyonlu analiz tespiti için ideal olmuştur. Çalışmalarımız, Nernst potansiyeline dayalı mekanizmayı geliştirerek bu temele dayanıyor ve H2O2 tespiti için OECT performansının nasıl optimize edileceğine dair yeni bir bakış açısı sunuyor. Bu yöntemin uygulanabilirliğini düşünen okuyucular için, tasarımımız özellikle yüksek hassasiyet, taşınabilirlik ve kontrol edilebilirlik gerektiren senaryolar için uygundur; örneğin bakım noktası tanıları, in vitro izleme ve geleneksel yöntemlerin pratik olmadığı yerinde çevresel veya biyolojik örnek analizleri gibi. Yaklaşımımızın kavramsal çerçevesini ve avantajlarını netleştirerek, bu giriş okuyuculara bu yöntemin kendi özel uygulama ihtiyaçlarıyla uyumlu olup olmadığını değerlendirmek için gerekli bağlamı sağlar.