Sentezi ve Mezogözenekli Silika Walls Altın interkalasyonlu Katalitik Performans

Bu prosedürün genel amacı, mezo gözenekli silika duvarlarına yerleştirilmiş nano altın ile yeni katalitik malzemeleri sentezlemektir. Bu, ilk önce mezo gözenekli silika oluşumu için bir şablon görevi gören yüzey aktif madde ilavesiyle hücrelerimi oluşturarak gerçekleştirilir. Daha sonra, nano altın parçacıkları elde etmek için damla damla bir altın öncüsü eklenmeden önce çözeltiye bir silikon kaynağı ve bir yüzey modifikasyon maddesi eklenir.

24 saat karıştırıldıktan sonra, çözelti hidrotermal işleme için bir fırına aktarılır. Hidrotermal işleme işlemi sırasında, silika mezo gözenekli yapısını oluşturmak için polimerize edilir ve altın öncüsü nano ölçekte büyümeye başlar. Son adım, kalan herhangi bir yüzey aktif maddeyi uzaklaştırmak ve iyi tanımlanmış bir mezo gözenekli yapı elde etmek için malzemeyi kalsine etmektir.

Sonuç olarak, fiz absorpsiyonu, x-ışını kırınımı ve transmisyon elektron mikroskobu, altın nanopartiküllerin mezo gözenekli silikanın iyi tanımlanmış duvarlarına yerleştirildiğini göstermek için kullanılır. Bu yöntemin doğrudan çökeltme gibi diğerlerine göre en büyük avantajı, burada sentezlenen malzemelerin termal olarak çok sağlam olmasıdır. Genel olarak, bu yönteme yeni olan kişiler mücadele edecektir çünkü başarılı bir sentez, sıcaklık ve çözelti koşulları üzerinde proses kontrolü gerektirir.

Nanoteknoloji, parçacıkların boyutunu değiştirmenin bir fonksiyonu olarak bir malzemenin özelliklerinin değiştiği nano ölçekli rejim olan bir boyut rejimi olarak tanımlanır. Bu durumda, altın nanoparçacıklarından bahsediyoruz ve altın aynı zamanda kolayca eriyen yumuşak bir metal olmaktan da muzdariptir. Bu nedenle, altına termal stabilite eklemek için gösterebileceğimiz ilke kanıtı, tüm metal sistemler için geçerli olmalıdır.

Meso gözenekli silika veya GMS duvarına interkalasyonlu altın hazırlamaya başlamak için, 2.0 gram P 1 23 ila 75 mililitre iki molar hidroklorik asit çözeltisi ekleyin. Oda sıcaklığında, çözeltiye manyetik karıştırma uygulayın. P 1 23 tamamen çözülene kadar dakikada 350 dönüş hızında, çözelti berrak olacaktır.

Küçük bir şişeye dört gram TEOS ekleyin, ardından 180 mikrolitre T-E-S-P-T-S ekleyin. İki kimyasalı başka bir şişede karıştırmak için şişeyi yavaşça çalkalayın, 38 miligram kloro orik asidi bir mililitre deiyonize suda çözün. P 1 23 çözelti sıcaklığını, termokupl tarafından kontrol edilen bir yağ banyosunda 35 santigrat dereceye yükseltin.

Daha sonra tüm TEOS ve T-E-S-P-T-S karışımını P 1 23 çözeltisine ekleyin ve çözeltiyi dakikada 700 devirlik kuvvetli manyetik karıştırmada tutun. Çözelti iki dakika karıştırıldıktan sonra, hazırlanan kloro ORIC asit çözeltisinin tamamını 30 saniye içinde damla damla ekleyin. Çözeltiyi 35 santigrat derecede 24 saat boyunca dakikada 700 dönüşte karıştırın.

24 saat sonra, çözeltiyi kapalı bir şişeye aktarın ve 72 saat boyunca 100 santigrat dereceye ayarlanmış bir fırında saklayın. Buna hidrotermal işleme denir. Hidrotermal işlemden sonra, çözeltiyi bir numaralı filtrasyon kağıdı ve bir huni altında negatif basınçla filtreleyin.

Daha sonra kalan hidroklorik asidi çıkarmak için numuneyi iki kez suyla ve üç kez etanol ile yıkayın. Her yıkama işlemi sırasında katının bir santimetre üzerine su veya etanol ekleyin ve malzemenin kurumasını bekleyin. Çökeltmeyi filtrasyondan bir fırında kalsine seramik bir potaya aktarın.

Rampa programını iki saat boyunca 25 santigrat dereceden 550 santigrat dereceye çıkacak ve dört saat boyunca 550 santigrat dereceyi koruyacak şekilde ayarlayın. Ardından, sıcaklık 40 santigrat derecenin altına düşene kadar numunenin kapı kapalı olarak fırında kalmasına izin verin. Kalsinasyondan sonra, ürünü plastik bir spatula ile bir cam şişeye aktarın, sentezlenen malzeme benzo alkolün oksidasyonu yoluyla kırmızı bir renge sahiptir.

Bir kıyaslama reaksiyonu olarak, GMS malzemeleri test edilir ve yüksek seçicilik ve geri dönüştürülebilirlik gösterir. Benzo alkolün oksidasyonu, ayrı bir çözücü olmadan sıvı faz reaksiyonu olduğundan, beş mililitre benzo alkolü 25 mililitrelik üç boyunlu bir şişeye aktarın. Daha sonra benzo alkole 10 miligram GMS katalizörü ekleyin.

100 santigrat derecede manyetik karıştırma ile sıcaklık kontrollü bir yağ banyosu kurun. Reaksiyon sıcaklığının doğru ve düzgün bir şekilde kontrol edilmesini sağlamak. Benzoil alkol ve katalizör içeren şişeyi yağ banyosuna koyun ve dakikada 150 devirde karıştırın.

Bir kütle akış kontrolörü tarafından kontrol edilen dakikada iki mililitre hızla şişeye %99,9 saflıkta oksijen gazı akıtan. Yağ banyosunun sıcaklığı 100 santigrat dereceye ulaştığında ve stabilize olduğunda, üç boyunlu şişeye oksijen gazı verin. Oksijen akış hızını ve sıcaklığını sabit tutun ve reaksiyonun altı saat boyunca devam etmesine izin verin.

Reaksiyondan sonra ürünü bir numaralı filtrasyon kağıdı ile filtreleyin. Sıvı fazı toplayın ve flakon karışımında dört parça HPLC sınıfı asetik asit içeren bir gaz kromatografi şişesine aktarın. Her bir parça numunesi için, şişeyi analiz için bir gaz kromatograf otomatik numune alma cihazına koyun.

Filtre kağıdı üzerindeki katı çökeltiyi deiyonize su ve ardından etanol ile yıkayın ve çökeltinin bir spatula ile kurumasına izin verin. Geri dönüştürülmüş katalizör olan kurutulmuş katıyı toplayın. Bu prosedürü geri dönüştürülmüş katalizör ile her tekrarda üç kez tekrarlayın, geri dönüştürülmüş katalizör miktarının aynı kalması için benzo alkol miktarını ayarlayın.

Sentezlenmiş GMS deposunun üç ayrı 300 miligram porsiyonunu tartın. Sentezlenen GMS'nin cam şişelerde birinci parti, ikinci parti ve üçüncü parti olarak işaretlenmiş kısımları. Birinci parti kontrol grubu olarak görev yapacak, ikinci parti ve üçüncü parti ise ısıl işleme tabi tutulacaktır.

Fırını 0,5 saatte 25 santigrat dereceden 400 santigrat dereceye çıkacak şekilde programlayın ve ardından dört saat boyunca 400 santigrat dereceyi koruyun. İkinci partiyi bir potaya koyun ve programı, sıcaklık 40 santigrat derecenin altına düşene kadar numunenin kapı kapalıyken fırında kalmasına izin vererek başlatın. Üçüncü parti için, fırını 25 saatte 650 santigrat dereceden 0.75 santigrat dereceye çıkacak ve 650 santigrat derecesini dört saat boyunca koruyacak şekilde programlayın.

Üçüncü partiyi bir potaya koyun ve programı daha önce olduğu gibi başlatın. Fiz emme cihazında sıcaklık 40 santigrat derecenin altına düşene kadar numunenin kapı kapalıyken fırında kalmasına izin verin. DGA'lar GMS malzemelerini 90 santigrat derecede 60 dakika ve ardından 350 santigrat derecede 480 dakika bekletilir.

Gazlı absorpsiyon verilerini elde etmek için DGA malzemeleri üzerinde tam izoterm analizi yapın. GMS numunesini 200 gözenekli tamamen karbon transmisyon elektron mikroskobu veya TEM ızgarası üzerine dağıtın ve numuneyi bir transmisyon elektron mikroskobu altında gözlemleyin. Ayrıca, metin protokolünde açıklandığı gibi bakır K alfa radyasyonu ile x-ışını kırınımını çalıştırın.

GMS'nin bir TEM görüntüsü, silika matrisinin sabit bir duvara sahip iyi tanımlanmış uzun kanallar oluşturduğunu ortaya koymaktadır. Gözenek çapının, mezo gözenekli silika için tipik olduğu gibi, yaklaşık beş nanometre ve altıgen şeklinde olduğu tespit edildi. BET fiz absorpsiyonu, altın enternasyonu olmayan silika matris için izoterm ile altın içeren ve duvarlara enterne edilen GMS için izotermin karşılaştırılması, iki malzeme arasında önemli bir fark olmadığını ortaya koymaktadır.

Her ikisi de, altın enternasyonun gözenek yapısında herhangi bir değişiklik yapmadığını gösteren bir histerezis halkası ile mezo gözenekli malzemeler için tipik şekli gösterir. BET gözenek yapısı ve BJH Farklı sıcaklıklarda GMS malzemesi kalsin için zayıf dağılım da gösterilmiştir. Yüksek sıcaklıkta kalsinasyon, mezo gözenekli silikon matrisi değiştirmedi.

Ayrıca, hem gözenek yapısı hem de gözenek dağılımı, 650 santigrat dereceye kadar yüksek sıcaklık işleminden sonra aynı kaldı, bu da altının gözenekleri toplamadığını ve tıkamadığını gösteriyor. GMS'deki altının termal stabilitesi, GMS malzemesinin, farklı sıcaklıklarda kalsinin kırınım modeli boyunca x-ışını kırınımı ile daha da doğrulanır. Tepe konumu, tepe yoğunluğu ve tepe genişliği, kalsinasyon işlemi nedeniyle herhangi bir değişiklik göstermez, bu da altın parçacıklarının boyut veya morfolojide değişmediğini gösterir.

Bir usta, bu teknik düzgün bir şekilde yapılırsa 120 saat içinde yapılabilir. Bu sentezi denerken, şablonlama maddesi pH, sıcaklık ve konsantrasyondaki küçük değişikliklere duyarlı olduğundan, reaksiyon koşullarını hassas bir şekilde kontrol etmek önemlidir. Bu teknolojinin gerçekleştirilmesi, araştırmacılara katalizör sistemlerine termal stabilite kazandırabileceğimiz bir paradigma sağlamıştır. Bu, şu anda geniş bir yenilenebilir enerji teknolojileri portföyü için biyokütle yükseltme sistemlerinde ve antiko teknolojilerinde uygulanmaktadır.