Molibden Karbür Katalizörler üzerinde Asetik Asit Sıcaklık programlanmış deoksijenasyonu

Bu sıcaklık programlı reaksiyon yönteminin genel amacı, piroliz yağı model bileşiği asetik asitten molibden karbür katalizörün oksijenden arındırma performansını belirlemektir. Bu yöntem, piroliz yağı model bileşiklerinden katalitik aktivite ve seçicilik ile ilgili olanlar gibi heterojen katalizörler kullanılarak buhar fazı yükseltme alanındaki temel soruların yanıtlanmasına yardımcı olabilir. Bu tekniğin temel avantajları, tek bir deneyde bir dizi sıcaklıkta katalitik performansı test etme yeteneğidir.

Bu yöntem, asetik asit buharları ile katalitik performans hakkında bilgi sağlayabilirken, asit aldehit, etanol, metanol ve anisol gibi diğer piroliz yağı model bileşiklerine de uygulanabilir. İlk olarak, temiz, kuru bir kuvars U-tüp reaktörünü bir kurutma fırınından çıkarın. Reaktör oda sıcaklığına soğuduktan sonra, katalizör yatağını desteklemek için gereken minimum miktarı kullanarak içine az miktarda kuvars yünü yükleyin.

Temiz, sert bir metal tel ambalaj kelimesi kullanarak, yünü kuvars tüpten düz bölümün sonuna kadar nazikçe itin. Daha sonra, kanallaşmayı önlemek ve katalizör yatağı boyunca tutarlı sıcaklık sağlamak için 50 miligram molibden karbür katalizörünü 200 miligram elenmiş kalsine kuvars yongaları ile karıştırın. Tartım kağıdı ve temiz bir huni kullanarak, katalizör ve kuvars çip karışımını, katalizör yatağı kuvars yünü desteğinin üzerine oturacak şekilde reaktöre dökün.

Ardından, katalizör yatağını yerine sabitleyerek katalizör yatağının üzerine ikinci bir küçük kuvars yünü parçasını yavaşça itin. Katalizör-kuvars çip karışımının homojen olmasını sağlamak önemlidir. Homojen olmayan karışımlar, kanallaşmaya, sıcaklık gradyanlarına ve katalizör yatağı boyunca aşırı basınç düşüşüne neden olabilir.

Önce reaktör borusunun düz bölümü olan katalizör yatağının yukarı akış tarafındaki bağlantı parçasını bağlayarak ve sıkarak reaktörü kurun. Ardından, katalizör yatağının aşağı akış tarafındaki bağlantı parçasını bağlayın ve sıkın. Ardından, termokuplun ucu katalizör yatağının üst kenarına oturacak şekilde termokupl'u delikli bir bağlantı parçasından iterek reaktör termokupl konumunu ayarlayın.

Reaktörün üst kısmının etrafına yalıtım yerleştirin ve ardından fırını, fırının üst kenarı reaktöre temas etmeyecek şekilde U-tüp reaktörünün izin verdiği en yüksek seviyeye dikkatlice kaldırın. Kalibre edilmiş kütle akış kontrolörü veya MFC'den 40 sccm'de ultra yüksek saflıkta helyum akıtarak sistemi temizlemeye başlayın. Bunu takiben, gazın MS iyon kaynağına ulaşmasını sağlamak için kütle spektrometresini veya MS orifis valfini açın.

Hidrojen tankı silindirini ve regülatör iğne valflerini açtıktan sonra, ultra yüksek saflıkta hidrojen akıtmaya başlayın, ancak hidrojen MFC'nin hemen aşağısındaki sistem hattı kapatma vanasını açın ve MFC'yi 1.3 sccm'de akacak şekilde ayarlayın. Ardından, helyum akışını, gaz karışımı %3,5 hidrojen olacak şekilde 36 sccm'ye ayarlayın. Hidrojen ve helyum gazı faz konsantrasyonları stabilize olduğunda, sıcaklık programını fırın kontrolörüne girin, ardından sıcaklık programına başlayın.

Sıcaklık programlı reaksiyon için, giriş ve çıkış doyurucu vanalarını açarak ve ardından doyurucu baypas vanasını kapatarak asetik asit buharlarının reaktörden akışına başlayın. Reaktörün aşağı akışındaki üç vanayı mikro GC konumuna getirerek gaz akışını mikrogaz kromatografına veya mikro GC'ye yönlendirin. Asetik asit gaz fazı konsantrasyonunun sistem basıncının stabilize olmasına izin verdikten sonra, fırın sıcaklık kontrol cihazını oda sıcaklığından dakikada on santigrat derecede 600 santigrat dereceye çıkacak şekilde programlayın.

Şimdi mikro GC örneklerini mümkün olduğunca sık toplamaya başlayın. Mikro GC numunelerini toplamaya başladıktan hemen sonra sıcaklık programına başlayın. Sıcaklık programı tamamlandığında mikro GC örneklerini durdurun.

MS ile ilişkili bilgisayar yazılımını kullanarak, MS iyon kaynağını kapatın, ardından bir mikrometre MS orifis valfini kapatın. Son mikro GC numunesi tamamlandıktan sonra, kolon sıcaklıklarını üretici tarafından önerilen şekilde izin verilen maksimum sınıra ayarlayan bir yöntem yükleyin. Hidrojen MFC'yi sıfır sccm'ye ayarlayarak ve hidrojen kesme vanasını kapatarak hidrojen akışını kapatın.

Doyurucu baypas valfini açarak ve giriş ve çıkış doyurucu valflerini kapatarak asetik asit buharlarının reaktöre akışını kapatın. Reaktörün ortam sıcaklığına soğumasına izin verdikten sonra, helyum MFC'yi sıfır sccm'ye ayarlayarak helyum akışını kapatın, ardından helyum MFC'nin hemen aşağısında bulunan kapatma vanasını kapatın. Sistem ortam basıncına ulaştığında, üç vanayı kullanarak gazı yerel egzoz havalandırmasına yönlendirin.

Önce esnek paslanmaz çelik boruya bağlı bağlantı parçası olan reaktörün aşağı akış tarafındaki bağlantı parçasının bağlantısını keserek reaktörü çıkarın. Son olarak, reaktörün yukarı akış tarafındaki bağlantı parçasını ayırın. Burada gösterildiği gibi, asetik asit sıcaklık programlı reaksiyon deneylerinden elde edilen yaygın ürünlerin çoğu, kütle spektrometrisinde sinyalleri şarj etmek için ortak kütle ile karakterize edilir ve bu nedenle sinyal evrişimi gereklidir.

Dekonvolüsyonu takiben, normalleştirilmiş ve düzeltilmiş MS verileri, reaksiyon sıcaklığının bir fonksiyonu olarak reaktif dönüşüm ve nispi ürün konsantrasyonu gibi bilgileri toplamak için yarı kantitatif olarak kullanılabilir. Asetik asit sıcaklığıyla programlanmış bir reaksiyonda birkaç molibden karbür katalizörün oksijensizleştirme performansını karşılaştıran bir çalışmadan elde edilen temsili veriler burada gösterilmektedir. Şablonlu bir nanopartikül molibden karbür katalizörü, 400 santigrat derecenin altındaki toplu molibden karbür katalizörlerine kıyasla benzer asetik asit devir oranlarında şablonsuz muadili ile karşılaştırıldığında daha fazla asetik asit devir hızı gösterdi.

400 santigrat derecenin üzerinde, şablonlu katalizörler, incelenen diğer katalizörlerin herhangi birinden daha büyük bir asetik asit devir hızı gösterdi. Hidrojen devir oranları, nanopartikül katalizörlerde, tüm sıcaklıklarda toplu katalizörlere göre daha düşüktü. Her iki nanopartikül malzeme de, 400 santigrat derecenin üzerindeki ketonizasyon ürünlerine, dökme malzemelere göre güçlü asit bölgelerinin fraksiyonundaki bir artışa atfedilen dökme muadillerine göre daha yüksek seçicilik gösterdi.

Ayrıca, asit bölgelerinin hidrojen aktivasyon bölgelerine oranı, asetik asit deoksijenasyon performansının belirlenmesinde anahtar bir özellik olarak tanımlanmıştır. Bu teknik dört saatten daha kısa bir sürede gerçekleştirilebilir, bu da sıcaklık programlı reaksiyon yöntemini katalitik malzemelerin performansını ve çeşitli reaksiyon koşullarını taramak için etkili bir araç haline getirir. Bu videoyu izledikten sonra, asetik asit buharları kullanarak sıcaklık programlı bir reaksiyonun nasıl güvenli ve etkili bir şekilde çalıştırılacağını iyi anlamış olmalısınız.