Türdeş olmayan su/Metal Catalyst arabirimi yoğunluğu fonksiyonel teorisi ve güç alanı moleküler dinamik kullanarak multiscale örnekleme

Protokol modelleri, sıvı fazlı heterojen katalizde termal ve kuantum fenomenleri. Kuantum mekaniğini açık bir sıvı ortamının tam örneklemesi ile birleştiren ilk şeydir. Bu protokolden üretilen sıvı moleküllerinin konfigürasyonları gerçek reaksiyon koşullarında beklenenleri temsil eder ve moleküllerin mekansal düzenlemelerine bağlı moleküler düzeydeki fenomenleri araştırmak için kullanılabilir.

Bu protokol tarafından oluşturulan sıvı moleküllerinin konfigürasyonları, çözücünün sıvı faz heterojen kataliz üzerinde oynadığı rollere dair içgörü sağlar. Bu protokolü ilk kez deniyorsanız, öncelikle VASP, MCP, VMD ve LAMMPS yazılımlarına erişebileceğinizden ve çalıştırabileceğinizden emin yapmanızı öneririm. Prosedürü gösteren Tianjun Xie, benim laboratuvarımdan bir yüksek lisans öğrencisi olacak.

Adsorbat yapısını oluşturduktan sonra, bir NPT simülasyonu için LAMMPS giriş dosyalarını oluşturun ve FFMD kullanarak hücre hacmini dengeleyin. LAMMPS giriş dosyasını çalışma dizinine kopyalayın. Su oksijenve su hidrojen atomları için atom tipi indeksleri belirtmek için satır 34 üzerinde grup değişkeni düzenleyin.

35. satırdaki grup değişkeninde, platin ve adsorbat atomlarının atom tipi indekslerini belirtmek için. Giriş dosyasının 17. satırında, NPT simülasyonunun süresini bir denge çalışması ve üretim çalışmasını oluşturacak kadar uzun bir süre ayarlamak için çalıştır adım değişkenini düzenle. Kullanılacak CPU çekirdeği sayısı ve çalıştırılabilir LAMMPS adının bilgilerini içeren komut satırı arabirimindeki komutu yazarak LAMMPS yazılımını çalıştırın.

Enerji en aza inme su molekülü yapılandırmasını geliştirir ve suyu simülasyon sıcaklığına getirmek için sabit sayıda su molekülü, hacim ve sıcaklıkta gerçekleştirilen FFMD simülasyonu takip eder. Başka bir FFMD simülasyonu daha sonra simülasyon kutusunun fiziksel olarak doğru yüksekliğini belirlemek için su molekülleri, basınç ve sıcaklık sabit sayıda çalıştırılır. Çıktı dosyaları daha sonra kullanılacaktır.

NPT simülasyonundan sonra, süper hücrenin yüksekliğini zamana göre çizin. Sabit bir durum değerine düştüğü nokta, NPT simülasyonunda üretimin başlayabileceğiniz noktadır. Süper hücre yüksekliğindeki dalgalanmaların minimum olmasını veya sabit bir değere yakınsamasını sağlayarak NPT simülasyonunun equilibasyonuna doğrulayın.

Büyük dalgalanmalar oluşursa, girişi açın. equil dosya ve su molekülü yapılandırmasını yeniden ve daha önce olduğu gibi LAMMPS yazılımı yürütmek için satır 92 üzerinde zaman adımı azaltmak. Başlamak için komut satırı arabirimine yazı yaz.

Bu komut dosyası, NPT simülasyonunun üretim çalıştırma kısmından bir TXT dosyasına ortalama süper hücre yüksekliği çıkar. Komut dosyası, hücrenin z boyutunun uzunluğunu 1,000 femtosecond aralıklarla okur, bu da LAMMPS'de bilgi yazdırmak için varsayılan aralıktır. Farklı bir yazdırma aralığı isteniyorsa, get_npt_lz 20'nin düzenleme satırı ile değiştirilebilir.

py komut dosyası ve LAMMPS girişinin satır 16.'sı. equil dosyası. Komut dosyası, simülasyonun denge kısmını oluşturduğundan, ilk iki nanosaniye değerindeki lz değerlerini algılar ve atar.

Equilibration run süresi dosyanın 19 satırı düzenle değiştirilebilir. Kalan üç nanosaniye üretim kısmını oluşturur ve böylece ortalama z-boyut uzunluğunu hesaplamak için kullanılır. Buna ek olarak, komut dosyası, zaman adımının bir fonksiyonu olarak lz değerlerini sağlayan başka bir TXT dosyasının yanı sıra aynı verileri çizen bir PNG dosyası çıkar.

Çizim NPT simülasyonu equilibration doğrulamak için kullanılabilir. NPT'de belirlenen ortalama yüksekliği kullanarak süper hücreyi yeniden oluşturmak için, daha önce oluşturulan veri dosyasını yeni bir çalışma dizinine kopyalayın ve data.myadsorbate olarak yeniden adlandırın. Ardından, zlo'yu 0.0 ve zhi'yi TXT dosyasındaki ortalama değer çıktısından lz değerine değiştirmek için yeni veri dosyasını edin.

LAMMPS giriş dosyasını yeni çalışma dizinine kopyalayın. Su oksijeni ve su hidrojen atomları için atom tipi indekslerini ve 33. Ardından satır 16'da, runStep değişkenini bir denge çalışması ve üretim çalışması oluşturacak kadar uzun olacak şekilde düzenle.

LAMMPS yazılımını çalıştırmak için komut satırı arabirimine LAMMPS yürütmek için komutyazın. Bu, su molekülleri üzerinde sabit bir NVT simülasyonu çalıştıracak ve anahtar çıktı dosyası oluşturulur. NVT simülasyonu bir denge kısmı ve bir üretim kısmını içerir.

Üretim kısmı, sistemin enerjisinin zaman seviyelerine göre çizildiğinde başlar. Başlamak için, hidrojen bağı ömür boyu komut açın. İlk zaman diliminin zaman adımını ayarlamak için satır 22'deki gerçek başlangıç değişkenini değiştirin.

Çerçevelerin LAMMPS yörünge dosyasına ne sıklıkta yazıldığını ayarlamak için satır 23'teki zaman adımı değişkenini değiştirin. İlk ve son zaman adımlarını ayarlamak için satır 24 ve 25'teki N_first ve N-son değişkenlerini değiştirin ve ardışık çerçevelerin dikkate alınıp alınmadığını ayarlamak için 26. 27. satırdaki kare çizgisi değişkenini değiştirerek yörünge dosyasının kare bölümü başına satır sayısını ayarlayın.

Ayrıca, veriler içinde hangi atom türlerini belirtmek için 31 ile 35 arası satırları da düzenlin. miadsorbat dosyası adsorbata aittir ve hangi atom türleri su moleküllerine aittir. Komut dosyası üretim çalışmasındaki su yapılandırmalarını analiz eder ve herhangi bir su molekülününe adsorbata hidrojen bağı olup olmadığını belirler.

Daha sonra her hidrojen bağı bozulmadan kalır simülasyon zamanı sayar ve pikosaniye birimleri hidrojen-bağ ömürleri bir dağıtım olarak bu bilgileri raporlar. LAMMPS, sağlanan LAMMPS giriş dosyasındaki varsayılan değer olan su moleküllerinin yapılandırmasını her 1.000 femtosaniyede bir dosyaya yazar. Simülasyonun denge kısmını oluşturan ve hidrojen-bond ömürlerini hesaplamak için kalan üç nanosaniyeyi kullandığıiçin dosyadaki ilk iki nanosaniye değerindeki yapılandırmaları algılar ve atar.

Komut dosyasını çalıştırmak için komut satırı arabirimine yazın. Daha sonra bir DAT dosyası oluşturur. NVT simülasyonu sırasında oluşan hidrojen-bağ ömürlerinin dağılımını görüntülemek için dosyadaki verileri çizin.

Zaman örnekleme aralığı için kullanılacak zaman artışını belirlemek için, maksimum hidrojen-bağ ömründen daha büyük veya eşit bir zaman artışını kullanın. NVT FFMD yörüngesinin üretim çalışmasındaki konfigürasyon sayısını, yapılandırmalar arasındaki minimum sürenin daha önce tanımlanan zaman örnekleme aralığına eşit veya daha büyük olduğunu örneklemek için belirleyin. Daha önce yazılmış çerçeve ayıklama komut dosyasında, ayıklamak için yapılandırma sayısını belirtmek için satır 21'deki kare değişkeni sayısı için varsayılan değeri düzenle.

Komut dosyasını yürütmek için komut satırı arabirimine komut dosyası adını yazın. Bu, NVT simülasyon dosyasından çıkarılması gereken yapılandırmalara karşılık gelen simülasyon saatlerinin bir listesini çıkarır. Bu yapılandırmalar AIMD veya QM simülasyonlarında başlangıç yapıları olarak kullanılabilir.

Bu işlemde, FFMD su moleküllerinin ilk yapılandırmaoluşturmak için kullanılmıştır. AIMD simülasyonu, platin-111 yüzeyindeki bir şeker alkol adsorbatına hidrojen le bağlı olan bir su molekülünün alkol adsorbatından hidrojeni soyutladığını ve platin-111 yüzeyinde ikinci bir hidrojen birikintisi olduğunu göstermektedir. Sıvı su moleküllerinin yapıları giriş ayarlarına bağlıdır.

Bunları yanlış ayarlamak, su yapıları üzerinde istenmeyen etkilere neden olabilir. Bu şekilde, sol taraf FFMD çalıştırmak için başlangıç yapısıdır. Ve sağ taraf simülasyonu başlatmadan bir pikosaniye içinde.

FFMD simülasyonu fiziksel olmayan büyük kuvvet ayarları nedeniyle patlar ve su moleküllerinin yüzeyden uzaklara hareket etmesini sağlar. Konfigürasyonlar kuantum mekaniğinde veya QMM simülasyonlarında veya moleküllerin mekansal konumları ile ilgili istatistikleri analiz etmek için kullanılabilir. Bu teknik, araştırmacıların katalitik arayüzlerde sıvı moleküllerinin gerçek konfigürasyonlarını oluşturarak sıvı reaksiyon ortamlarının kataliz üzerindeki rollerini keşfetmelerinin önünü açıyor.