Moleküler Agrega ve Katıların Optik Soğurma Spektrumları ve Optoelektronik Özelliklerini Hesaplamak için Eksitonik Hamiltonians

Bu protokol, hem optik soğurma spektrumlarının hem de dökme moleküler malzemelerin daha karmaşık optoelektronik özelliklerinin verimli hesaplanması için eksitonik Hamiltonianların yapımını kolaylaştırıyor. Tekniğimiz, toplu moleküler malzemeler üzerindeki son derece hesaplamalı yoğun kuantum kimyasal hesaplamalarını, ortak kuantum kimyasal yazılımı kullanılarak yapılan tek moleküllerin çok daha yönetilebilir hesaplamalarına ayırır. Yöntemimiz, fiber optik iletişim için fotovoltaik hücreler veya optik anahtarlar gibi organik maddeler kullanarak optoelektronik cihazların tasarımını hesaplamalı olarak yönlendirmeye yardımcı olabilir.

Yeni kullanıcılar önerilen dosya adlandırma kuralı da dahil olmak üzere açıklandığı yordamı dikkatle izlemeli ve devam etmeden önce her adımın hatasız tamamlanıp tamamlanadığını denetlemelidir. Çok moleküler bir sistemin tek tek moleküllere bölünmesi için Python 2.7 komut dosyası getMonomer'larını kullanın. py sistemi oluşturan tek tek moleküllerdeki atomlar için Kartezyen koordinatları içeren dosyalar oluşturmak için.

Belirtilen komutu kullanarak sistemin geometrisini ve her bir moleküldeki atom sayısını içeren dosyanın adını belirtin. Tek tek moleküllerdeki atomlar için zemin durumu noktası ücretleri oluşturmak için chargeOptions adlı düz bir metin dosyası oluşturun. bir elektriksel nötr molekülün zemin durumunda atomik nokta ücretlerigaussian yoğunluk fonksiyonel teorisi hesaplama seçenekleri ile txt.

Şarj aktarım karakteriile geçişler için makul derecede doğru bir şarj dağılımı elde etmek için, uzun menzilli düzeltilmiş yoğunluk fonksiyonel, hidrojen olmayan atomlar üzerinde en az depolarizasyon fonksiyonları içeren yeterince büyük bir temel kümesi, bir süper ince entegrasyon ızgarası ve çok sıkı bir kendinden tutarlı alan yakınsama kriteri kullanın. Gaussian çıktı dosyasındaki atomik koordinatların giriş yönlendirmesinde yazıldığından emin olmak için giriş dosyasına Nosymm anahtar sözcük ekleyin. Dosya chargeOptions'daki parametreleri kullanarak sistemi oluşturan tüm moleküller için Gaussian giriş dosyalarını ayarlayın.

belirtilen Bash komut dosyasını kullanarak txt. Ardından, çıktı dosya adının girişle aynı olacağını belirten Gaussian hesaplamalarını çalıştırın. com dosya adı ama uzantı günlüğü ile.

Python 2.7 komut dosyası getCHelpG'yi kullanın. py uzantı günlüğü ile Gaussian çıkış dosyalarından CHelpG atomik nokta ücretleri ayıklamak için. Elektrostatik bir ortam varlığında malzemedeki tek tek moleküllerin uyarma enerjilerini ve geçiş yoğunluklarını hesaplamak için monomerOptions adlı düz bir metin dosyası ayarlayın.

atomik nokta ücretlerinin hesaplanması için bir parametre ayarlanmış ve eigenvector bileşenleri ideal bir kez 10 negatif beş sırasına göre baskı için düşük bir eşik ile txt. Uyarma enerjilerinin ve monomer_n_wCh malzemedeki tüm moleküllerin geçiş yoğunluklarının hesaplanması için Gaussian giriş dosyalarını ayarlayın. com nerede n monomer sayısıdır.

Ardından, çıktı dosya adının girişle aynı olacağını belirten Gaussian hesaplamalarını çalıştırın. com dosya adı ama uzantı günlüğü ile. Hesaplama da aynı dosya adı ile ancak uzantısı chk ile bir denetim noktası dosyası kaydeder.

Gaussçıkış dosyalarından sistemi oluşturan tek tek moleküllerin parlak durumları için uyarma enerjisi çıkarma için, gauss çıkış dosyalarından tek tek monomerlerin parlak heyecanlı durumları için uyarma enerjilerini all_energies.txt adı verilen düz bir metin dosyasına uzantının günlüğüne kopyalayın. Dosyada all_energies. txt, uyarma enerjilerinin sayısal değerlerini içeren sütunu saklayın.

Moleküler sistemi oluşturan tüm molekül çiftleri için eksitonik bağlantılarını hesaplamak için, ilk olarak denetim noktası dosyalarını insan tarafından okunabilir biçime dönüştürmek için belirtilen Bash komut dosyasındaki form kontrol yardımcı programını kullanın. Python 2.7 komut dosyası anahtarıSign'ı kullanın. uzantısı günlüğü ile Gaussian çıkış dosyasının adını alır py ve giriş parametreleri olarak hesaplamaya dahil heyecanlı durumların n sayısı.

Uzantısı fchk ve uzantısı log2 ile işlenmiş Gaussian çıkış dosyası ile Gaussian biçimlendirilmiş kontrol noktası dosyasını temel alan geçiş yoğunluğu küpü dosyasını yazmak için Multiwfn çok fonksiyonlu dalga fonksiyonu çözümleyicisini kullanın. Geçerli dizindeki tüm fchk dosyaları için Multiwfn işleme seçeneklerine sahip kurulum dosyalarını verimli bir şekilde oluşturmak için makeOpt'i kullanın. sh Bash komut dosyası.

Dosyalar uzantısı opt ile fchk dosyaları ile aynı adlarla olacaktır. Ardından, belirtilen Bash komut dosyasını kullanarak geçiş yoğunluğu küpü dosyalarını tek bir toplu halde oluşturun ve küp ünbiçimini kullanarak ızgaradaki tüm küplerin merkezlerinin koordinatlarını ve küp içindeki geçiş yoğunluğudeğerlerini açıkça belirten dosyalara dönüştürün. py Python 2.7 komut dosyası.

Geçiş yoğunluğu küpü yöntemini kullanarak sistemdeki tüm molekül çiftleri arasındaki eksitonik bağlantılarını hesaplamak için fcub dosyalarını kullanmak için belirtilen komutu çalıştırın. Hesaplamalar tamamlandıktan sonra, all_couplings adlı boş bir dosya oluşturun. txt ve tek bir dosyada tüm eksitonik kaplinleri birleştirmek için gösterildiği gibi Bash komut kullanın.

Excitonic Hamiltonian kurmak için, setUpHam kullanın. py Python 2.7 komut u ve belirtilen terminal komutu all_energies heyecanlı devlet enerjileri birleştirmek için. txt dosyası ve all_couplings eksitonik kaplinler.

txt dosyasının tamamı excitonik Hamilton matrisini içeren tek bir dosyaya. Burada, moleküllerin eksitonik Hamiltonian hesaplamak için kullanılan çapraz taneli Monte Carlo simülasyon elde edilen altı YLD 124 moleküllerin bir toplam optik emme spektrumu gösterilir. Bu tabloda, gösterildiği gibi inşa edilen bu sistem için Hamiltonian görülebilir.

Her molekül için sadece tek bir parlak heyecanlı devlete sahip altı molekül olduğu için, altıya altı eksitonik Hamiltonian altı geçişle sonuçlandı. G31G*baz seti ile WB97X yoğunluk fonksiyonu kullanılarak hesaplanan exciton modeli ve TDDFT spektrumları da Pearson'ın ürün-moment korelasyon katsayısı ile karakterize benzer şekillere sahiptir. Protokolümüz kullanılarak inşa edilen eksitonik Hamiltonians belirli yöntemler için yaklaşık çeşitli optoelektronik parametreler için hesaplama doğruluğunu nasıl etkilediğini çalışma sağlayan herhangi bir kuantum kimyasal yöntemi ile parametreli olabilir.

Bu yöntemi, kütleli moleküler katıların özelliklerini doğru bir şekilde modellemek için devam eden çabalarla optik soğurma spektrumlarını ve moleküler agregaların ilk hiperpolarizyeteneklerini modellemek için kullandık.