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Engineering

Grafene ossido nanoibrido film sottile elettrodi serigrafati Iridium ossido-riduzione modificato come usa e getta di carta elettrochimica microfluidici pH Sensori

Published: November 22, 2016 doi: 10.3791/53339
* These authors contributed equally

Summary

Lo studio dimostra la crescita di iridio ossido-riduzione di ossido di grafene (IRO 2 -RGO) nanoibrido film sottili su substrato di carbonio serigrafato irregolare e ruvida, attraverso una sintesi elettrochimica verde, e la loro attuazione, come un sensore di pH con una piattaforma di carta-fluidica fantasia .

Abstract

Un facile, controllabile, poco costoso e verde sintesi elettrochimica di IRO 2 film sottili -graphene nanoibridi è stato sviluppato per realizzare un documento integrato microfluidica sensore pH elettrochimico facile da usare per risorse limitate. Prendendo vantaggi da entrambi i misuratori di pH e strisce, la piattaforma di pH di rilevamento è composta da idrofoba MicroPad carta barriera-fantasia (μPAD) utilizzando polidimetilsilossano (PDMS), l'elettrodo serigrafata (SPE) modificato con Iro 2 -graphene film e modellato acrilonitrile-butadiene-stirene (ABS) supporto di plastica. Ripetitivo potenziale ciclismo catodica è stato impiegato per l'ossido di grafene di riduzione (GO) che può rimuovere completamente i gruppi ossigenati elettrochimica instabili e generare un 2D grafene omogeneo a film sottile senza difetti con ottime proprietà elettroniche e stabilità. Un uniforme e liscio pellicola Iro 2 a granulometria nanometrica è anodicamente elettrodeposizione sul film di grafene, senza alcunacrepe osservabili. IRO 2 -RGO elettrodo risultante ha mostrato risposte leggermente super-Nernst da pH 2-12 in Britton-Robinson (BR) buffer con buona linearità, piccola isteresi, basso tempo di risposta e riproducibilità in diversi tamponi, nonché bassa sensibilità alle diverse interfering specie ioniche e ossigeno disciolto. Un semplice pH-metro digitale portatile è fabbricato, il cui segnale viene misurato con un multimetro, utilizzando ad alta impedenza di ingresso-amplificatore operazionale e le batterie di consumo. I valori di pH misurati con i sensori di pH carta-microfluidica elettrochimici portatili sono stati coerenti con quelli misurati utilizzando un misuratore di laboratorio pH commerciale con un elettrodo di vetro.

Introduction

La determinazione del pH è onnipresente nei prodotti alimentari, fisiologici, medicinali e studi ambientali. Due strumenti più comuni per la rilevazione del pH sono strisce di pH e pH-metri. strisce di carta sono impregnati con indicatore di pH molecole di variazione cromatica, ma la lettura è a volte limitata a intervalli di pH, soggettivo e semi-quantitativa con alcune deviazioni. D'altra parte, un pHmetro convenzionalmente dotata di un elettrodo di vetro può misurare con precisione il pH a 0,01 livello e visualizzazione per un'interfaccia digitale-utente. LABORATORIO DI pH-metri non solo hanno bisogno di particolare cura nella manutenzione e taratura, ma anche non funzionano bene nei confronti delle piccole volume di campione e spesso richiedono un contenitore pulito, come un bicchiere di eseguire misurazioni. Nonostante la sua sensibilità, selettività e stabilità, elettrodi di vetro soffrono di errori acidi / alcalini, alta impedenza, instabilità della temperatura e fragilità meccanica 1. Pertanto, è vantaggioso avere un sistema di misura di pH che embodiES la precisione del misuratore di pH e gli aspetti semplicità e costo di strisce di pH.

C'è sempre un bisogno insoddisfatto di tali strumenti in condizioni di risorse limitate in molte regioni in via di sviluppo dove costose apparecchiature di laboratorio-based o laboratori commerciali sono inaccessibili. Inoltre, il ruolo crescente di nuove piattaforme facili da usare in loco sensing è spinto da una tale domanda di rilevamento point-of-care. rilevazione elettrochimica è semplice, facile da miniaturizzare e soddisfacente sensibili, come dimostrato dalle SPE economici commercializzati e vari sistemi di monitoraggio del glucosio sul mercato. Come materiale poroso leggero, flessibile e getta, la carta può anche avere diverse caratteristiche controllabili, come differenti dimensioni dei pori, gruppi funzionali, e tassi di traspirazione.

Come supporto cartaceo colpisce malapena diffusione analiti e la rilevazione elettrochimica 2-4, combinazione di dispositivi di carta-fluidici e tecniche elettroanalitiche ha recently ricevuto vasti interessi. Un apparente vantaggio di tali combinazioni è la piccola quantità di volume del campione utilizzato nella misurazione che può potenzialmente prevenire interferenze da vibrazioni e convezione durante le misurazioni. Per esempio, i rilievi microfluidica fantasia sono stati applicati per favorire e fornire campioni liquidi per area di rilevamento di SPE per il rilevamento di ioni di metalli pesanti e di glucosio 2,5. Dispositivi simili utilizzando carta ElettroChemiLuminescenza microfluidica sono stati stabiliti per raggiungere il rilevamento NADH 4. Più di recente, semplici dispositivi microfluidici carta elettrochimica può essere costruito su un vetrino con elettrodi matita 6 o utilizzando carta enzima e SPE 3.

Un sottile materiale del film nanoibrido composto da iro 2 e RGO è stato preparato utilizzando un approccio elettrochimico facile ed efficiente. Abbiamo scoperto che sulla superficie di carbonio SPE grafite irregolare e ruvida, anodicamente elettrodepositato IRO 2 film sottile non si puòessere liscia e stabile senza l'ausilio di RGO. La risultante Iro 2 -RGO SPE è stato integrato in un dispositivo microfluidica carta che ha modellato le barriere idrofobiche per il rilevamento del pH. Il dispositivo assemblato mostrato ottime prestazioni analitiche di rilevamento del pH con un comportamento un po 'super-Nernst. I risultati sono paragonabili ad un convenzionale laboratorio basato pHmetro con elettrodi di vetro. Infine, costo-efficacia dei misuratori di pH miniaturizzati sono stati costruiti su un tagliere per misurare il potenziale segnale di uscita a circuito aperto con un multimetro digitale. Le misurazioni del pH-metro portatile correla bene con quelli di un misuratore di laboratorio pH commerciale.

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Protocol

1. μPAD ed apparato Preparation

  1. Incidere una scanalatura 500 micron sul supporto in plastica inferiore per alloggiare SPE con ABS o foglio di plastica compatibile dalla tridimensionale (3D) fresatrice e bit di fresatura, che ha 1,6 mm di diametro. Tenere SPE e μPAD saldamente in posizione durante il test con il supporto (Figura 1A).
  2. Effettuare un timbro e un coperchio vuoto con tavoletta resina sintetica o foglio di plastica compatibile con i modelli convesse e concave, rispettivamente, dalla fresatrice 3D, per modello PDMS idrofobi ostacoli sulla carta pad.
    1. Preparare una miscela di PDMS pre-polimero e reticolante nel rapporto di 10: 1 o come suggerito dal produttore, mescolare con spatola e applicare quantità appropriata sulla superficie convessa del timbro PDMS.
  3. Posizionare il timbro sulla cima di un pad carta filtro pre-tagliare alla misura desiderata e poi il coperchio vuoto sul lato opposto del timbro sulla carta. applicare vacuum fino a 30 sec da una pompa a vuoto ad azionamento manuale. Rimuovere il tampone di carta dal coperchio timbro e vuoto, e cuocere in forno ventilato per 10 min a 80 ° C per indurire il PDMS fantasia (Figura 1B). Il pad di carta risultante ha un circa 0,2 cm regione 2 di rilevamento e 1 cm x 0,4 cm campione idrofilo regione traspirazione.
    Nota: prendere precauzioni speciali sulla quantità di PDMS applicati e tempo di vuoto per evitare ogni possibile contaminazione PDMS nella regione idrofila interna della carta da filtro in cui sono trasferiti i campioni liquidi.

2. Modifica delle SPE con iro 2 -RGO nanoibrido Film Sottili

  1. Goccia gettato 3 ml di come preparati 1 mg ∙ ml -1 GO soluzione sul grafitica carbonio elettrodo di lavoro di SPE con una micropipetta e lasciare asciugare a temperatura ambiente in una capsula di Petri. Eliminare un tampone PBS pH 5.0 con N 2 per 20 minuti, immergere la SPE nei 10 ml disaerato tampone PBS, mantenendo N <sub> 2 che scorre, e condurre 100 cicli di ripetitivi potenziale ciclismo catodico da 0,0 a -1,5 V per ridurre elettrochimicamente andare in RGO. Risciacquare la SPE con acqua deionizzata in una bottiglia spruzzo e asciugare a temperatura ambiente.
    Nota: fogli vanno bene-espansa, stabilizzate da repulsione elettrostatica, sono da polvere di grafite usando modificato il metodo di Hummer come riportato altrove 7. L'omogeneità della pellicola RGO as-sintesi è importante, perché serve come supporto di carbonio per un'ulteriore crescita di IRO 2 film sottili.
  2. Rendere 100 ml IRO soluzione 2 deposizione composto di 0,15 g di iridio tetracloruro (IrCl 4), 0,6 ml di 50% (w / w) di perossido di idrogeno (H 2 O 2) e acido ossalico 0,5 g disidratare aggiungendoli in acqua deionizzata. Gradualmente aggiungere piccole quantità di carbonato di potassio anidro sotto agitazione fino a quando il pH raggiunge 10,5 certificato un pHmetro lab-based. Poi, soluzione si giallastro. L'invecchiamento la soluzione per 48 ore a camera tempere, poi il suo colore è finalmente diventando blu pallido.
  3. Mettere il RGO-SPE nella soluzione di deposizione sopra e applicare un potenziale costante di +0,6 V per 5 min. Lo spessore di IRO 2 pellicole sottili può essere controllata con precisione dal potenziale e tempo di deposizione.
  4. Confermano la struttura della zona monitorata mediante SEM. Acquisire le immagini SEM seguendo le istruzioni presso il Materials Science Center presso l'Università del Wisconsin-Madison, come abbiamo fatto prima del 7.

3. Costruzione di poco costoso e portatili pH-metri digitali

  1. Costruire un pH-metro poco costoso e miniaturizzato con display digitale inserendo sia in una serie di due amplificatori singolo LF356N operativi (amplificatori operazionali) o un transistor ad effetto di campo ad alta velocità INA111 (FET) -input amplificatore di strumentazione (ad alta impedenza di ingresso> 10 12 Ω) sul tagliere di raggiungere sufficientemente elevata impedenza interna per misurazioni stabili.
    Nota: Tutte le parti sono facilmente accessibili da negozi di elettronica e può essere montato facilmente.
  2. Utilizzare l'iro 2 -RGO-SPE come la sonda pH e amplificatori operazionali come buffer guadagno unitario. Collegare due batterie alcaline di consumo V a terra 9 in serie per alimentare il pH-metro e collegare i cavi nella basetta in base alla disposizione dei pin di amplificatori operazionali.
  3. Collegare il catodo e l'anodo al pin 7 e 4. collegare anche le sonde positivi e negativi di un multimetro digitale al pin 6 e 5 di amplificatori operazionali, rispettivamente per misurare le letture di tensione di uscita e di visualizzazione. Elettrodi di riferimento e di lavoro dei SPE sono collegati ai pin 2 e 3 di conseguenza. Connessioni dettagliate sono illustrati nella Figura 1D.

4. Misure di pH

  1. Preparare 100 ml buffer BR con 0,04 M di acido equimolare fosforico, acido acetico e acido borico e mescolare con diversi volumi (5, 25, 42, 60, 78 e 98) di 0,2 M di idrossido di sodio (NaOH) per ottenere diversi pH da 2- 12 per la calibrazione.
  2. Locate modellato μPAD sopra l'area di rilevamento. Mount 60 ml campioni liquidi direttamente da una micropipetta nella zona idrofila del μPAD per traspirazione. La μPAD può essere tenuto in posizione con o senza coperchio in ABS, quando è bagnata.
  3. Misurare il segnale di tensione tra la IRO 2 -RGO elettrodo di lavoro e l'elettrodo di riferimento Ag / AgCl nel tempo sia con CHI 660D analizzatore elettrochimico lab-based o il pHmetro digitale portatile, quando i potenziali circuito aperto (OCP) diventano costante (potenziale variazioni <5%).
  4. Mantenere la regione sensibile bagnato immergendo il blocco di carta in campioni liquidi da testare, se necessario, per ottenere una migliore contatto elettrico così come letture stabili e riproducibili in funzionamento a lungo termine. I valori OCP steady-state registrate sono in media ad ogni valore di pH per determinare una curva di calibrazione.

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Representative Results

L'impostazione del elettrochimico iro 2 -RGO-SPE sensore pH incorporando microfluidica carta è mostrato nella Figura 1A. Il pad carta modellata con barriere idrofobiche PDMS è stato posto sulla parte superiore della zona di rilevamento di IRO 2 -RGO-SPE che si trova sul supporto in plastica ABS. La zona di rilevamento del blocco di carta è stato accuratamente allineato con superficie dell'elettrodo. Una soluzione colorante blu di metilene acquoso è stato utilizzato per testare il pad carta modellata e come osservato, campioni stoppino nelle regioni idrofile (Figura 1B) con il percorso fluidico regolata dalle barriere idrofobiche. Immagini SEM mostra una formazione di 2D senza difetti grafene omogenea film sottile dalla tecnica di riduzione elettrochimica, e anche una sintesi di uniforme e liscia pellicola IRO 2 senza incrinature osservabili mediante elettrodeposizione (Figura 2A e C). La Iro 2 elettrodi -RGO risultante ha mostrato un po 'suprisposte er-Nernst da pH 2-12 a Britton-Robinson (BR) buffer con una buona linearità in entrambe soluzione di massa e della carta (figura 3A), piccole larghezze isteresi (Figura 4B) e basse sensibilità a ossigeno disciolto (Figura 3B). I valori di pH misurati con i sensori di pH carta-microfluidica elettrochimici portatili erano coerenti con il tester di laboratorio pH commerciale utilizzando un elettrodo di vetro (Figura 5A).

Figura 1
Figura 1: (A) Schema del setup per la carta elettrochimica microfluidica pH di rilevamento: (1) IRO 2 -RGO-SPE, (2) il rilievo di carta microfluidica di campionamento e rilevazione, (3) alloggiamento supporto in plastica ABS SPE. (B) Fotografia del blocco di carta microfluidica malvagio per una soluzione colorante: (1) Regione di campionamento idrofila per traspirazione (2) PAPer canale microfluidica per la consegna del campione (3) regione sensibile di SPE (4) barriere idrofobiche fantasia da PDMS (5) regione per tenere il dispositivo. (C) Due dispositivi di misurazione del pH portatili con diversi circuiti integrati sul tagliere (circuiti dettagliate sono riportate in informazioni supplementari): (1) elettrodo di lavoro (2) elettrodo di riferimento (3) Sonda positiva (4) Sonda negativa di un multimetro (5) catodo della batteria (6) anodo (7) a massa (8) 10 MW resistenza guadagno (9) 10 MW resistenza di carico della batteria (10) a terra. (D) Schemi di collegamento del sensore di pH portatile elettrochimico carta fluidica costruito con INA111 e iro 2 -RGO-SPE. (E) letture digitali tipici dei potenziali circuito aperto che utilizzano il dispositivo di carta microfluidica pH elettrochimico portatile con circuiti integrati LF365N a diversi valori di pH. Cliccate qui per vedere una versione più grande di questafigura.

figura 2
Figura 2: immagini SEM di (A) RGO (B) IRO 2 e (C) RGO-iro 2 -Modified SPE. Cliccate qui per vedere una versione più grande di questa figura.

Figura 3
Figura 3:.. Risposte pH di RGO-iro 2 SPE a diversi pH (A) in soluzione in massa di tampone BR o utilizzando carta microfluidica (B) nei buffer BR saturi con aria o N 2 (C) in vari sistemi tampone prega cliccare qui per visualizzare ungrande versione di questa figura.

Figura 4
Figura 4: (A) le curve di potenziale in tempo di RGO-iro 2 SPE a pH 4, 8 e 10 in tampone BR. (B) larghezza isteresi di RGO-iro 2 SPE nel buffer BR a diverso pH con cicli di loop di 2-12-2 e 12-2-12. Cliccate qui per vedere una versione più grande di questa figura.

Figura 5
Figura 5: le risposte pH di RGO-iro 2 SPE nel buffer di BR a diversi pH (A) correlazione con un metro campione pH commerciale con elettrodo di vetro (B) confronto tra le misure da diversi dev.ghiacci. Clicca qui per vedere una versione più grande di questa figura.

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Discussion

Device Setup

Il sensore pH funziona misurando la OCP tra gli elettrodi di lavoro e di riferimento, poiché varia proporzionalmente al logaritmo negativo della concentrazione di H +. Le misure possono essere raggiunte sia da un potenziostato laboratorio-based come CHI 660D e semplice pH-metro costruito sul tagliere con la lettura dal multimetro. Due diversi pH-metri portatili sono stati costruiti in modo simile a breadboards con due 9 V batterie alcaline, un multimetro digitale, come sintetizzato-iro 2 -RGO-SPE e diversi amplificatori operazionali, che è a due LF356N serial o un INA111. L'intero costo di tali misuratori di pH è in genere meno di $ 25, compresi circa $ 1 a testa di IRO pH usa e getta 2 -RGO-SPE dei costi (costi e tempo per condurre la preparazione chimica e deposizioni elettrochimiche non sono inclusi). La figura 1C mostra gli schemi elettrici e le connessioni con due LF356N o uno INA111. Schematica dell'interoDispositivo secondo le spine di collegamento di INA111 è mostrato nella Figura 1D. Due 9 V batterie sono stati usati per creare una doppia alimentazione di +/- 9 V per alimentare gli amplificatori operazionali collegandosi ai pin di ingresso 2 e 3. Un resistore di guadagno 1/4-W a 4 bande (R G) di 10 MW (tolleranza 5%) è collegato tra i pin 1 e 8, con conseguente guadagno desiderato (G) vicino a 1, calcolata dall'equazione (1). A causa della relativamente bassa resistenza interna del multimetro, sufficientemente grande resistenza di carico è a massa e collegato tra i pin cortocircuitati 5 e 6, che collegano ulteriormente le sonde negativi e positivi di multimetri per le letture OCP stabili. Come risultato, la tensione di uscita che può essere calcolata con l'equazione (2) è esattamente uguale alla differenza di potenziale tra iro 2 -RGO elettrodo di lavoro ed elettrodo di riferimento Ag / AgCl, corrispondente al pH della soluzione.

Equazione 1

Dove G è il gain di INA111, V out è uscita del sensore (V), e V + e V - in sono tensione al non-invertente e ingressi invertente OpAmps rispettivamente.

morfologia superficiale

Immagine Figura 2A microscopia elettronica a scansione (SEM) mostra la morfologia superficiale della pellicola RGO intermittente formata con una tipica trama rugosa composto da fogli di grafene flessibili e ultrasottili diffonde attraverso la superficie dell'elettrodo di carbonio serigrafato ruvida. La riduzione GO avviene a potenziali più negativi di -0.65 V ed è rapido, irreversibile e controllabile senza ridurre reagenti 7. Dopo la deposizione iro 2, il film RGO nero visivamente e in particolare trasformato viola scuro, che mostra la funzione elettrocromica caratteristico della IRO anodicamente elettrodeposizione 2. Iro 2 -RGO nanoibrido film sottile (Figura 2C) in micron-esimo gammaickness è osservato con cristalliti nanoscala omogeneamente disperse su tutta la superficie. Il film sembra essere uniforme e liscio, senza crepe evidenti o strutture di fango. Inoltre, una scoperta interessante in questo studio è che IRO 2 film non possono formarsi sulle substrati di carbonio grafitico serigrafate senza l'assistenza RGO alle stesse condizioni (Figura 2B). Anche il bel film capacità di formazione di grafene è concepito il componente chiave nel processo di deposizione di film sottile. Gli ossalati nella soluzione di deposizione possono innescare la formazione del complesso e impedire la precipitazione di iridio in ambiente alcalino. La deposizione si ottiene per ossidazione anodica di oxalated Ir (IV) composti con CO 2 sblocco e Ir (IV) formazione di ossido concomitante alla superficie dell'anodo, come descritto da Yamanaka 8,9

[Ir (COO) 2 (OH) 4] 2- ⇔ iro 2 + 2CO 2 + 2H 2 O + 2e ̵1;

Performance Measurement pH

Un meccanismo generale di ossidi metallici a sensing pH è stato indicato dalla nebbia e Buck ad essere associati con i processi di scambio ionico all'interno superficie gruppo cuscinetto-OH 10. Diverso iro 2 a base di elettrodi esistono in natura a causa delle differenze nei loro meccanismi di sintesi. Un certo numero di possibili meccanismi sono proposti coinvolgendo pH-dipendente dell'equilibrio redox intercalazione fra due stati di ossidazione di ossidi di Ir 11. Come nel caso degli ossidi Ir elettrochimicamente di sintesi, lo stato predominante è la forma idrata 8 che fornisce risposte super-Nernst con una sensibilità superiore rispetto a quello delle forme anidre a 59 mV / pH. Il meccanismo può essere spiegato con la seguente equazione 8,9:

2 [IRO 2 (OH) 2 · 2H 2 O)] 2- + 3H + + 2e - ⇔ 2 [IRO2 (OH) 2 · 2H 2 O)] 2- + 3H 2 O

Come mostrato nella Figura 3A (nero), l'elettrodo -RGO IRO 2 ha mostrato una caratteristica lineare ben definita su un intervallo di pH da 2 a 12, con una leggera pendenza super-Nernst di -61,71 mV / pH che è più vicino al anodicamente elettrodeposizione IRO 2 film con vicino-Nerstian risposte 11,12 piuttosto che quelli con Super Nernst 13,14. Probabilmente ciò avviene a causa delle diverse condizioni di elettrodeposizione e substrati in ciascun caso. E 'possibile che una miscela di anidro e idratata pellicola IRO 2 è formato sul grafene durante l'elettrodeposizione anodica. La differenza trascurabile di pH misurato tra dispositivo microfluidico carta modellata (Figura 3A, rosso) e soluzione bulk indica la matrice carta di cellulosa fibrosa non ostacola la diffusione di ioni idrogeno in misura notevole. Sciogliered ossigeno atmosferico esiste ubiquitariamente in campioni a volte può influenzare notevolmente potenziali letture a causa dei suoi processi redox, specialmente in sistemi biologici 12. Quando l'elettrodo viene posto in N 2 - o soluzione tampone satura d'aria, ci sono solo piccole differenze (Figura 3B). Nel frattempo, poiché la forza ionica e composizioni sono diverse a seconda buffer, una serie di tamponi pH sono stati testati compresi tampone pH commerciale calibrazione, tampone BR, tampone fosfato (PBS) e NaOH / HCl acqua deionizzata regolato (Figura 3C). La sensibilità (mV per unità di pH) sono quasi identici in tutti i buffer. Tuttavia, una deriva potenziale apprezzabile è stato osservato in tampone PBS che ha un intervallo di pH relativamente ristretto. Ciò può essere attribuito a diversi potenziali standard condizionali (termine E 0 'nell'equilibrio Nernst equazione) di IRO 2 -RGO elettrodo pH in PBS.

Tempo di risposta, un f chiaveattore in qualsiasi applicazione di rilevamento, viene solitamente definita come il tempo necessario a raggiungere determinate percentuali di equilibrio OCP. Tipico tempo di risposta è inferiore a 250 sec in tutto il pH, ma potrebbe essere fortemente dipendente dal pH 11. Isteresi, o il cosiddetto effetto memoria, è un fenomeno ben noto con vetro e ossido di metallo elettrodi pH durante usi ripetuti dello stesso elettrodo. Questo fenomeno di idrogeno elettrodi ionoselettivi è considerato come il risultato di risposte in ritardo alla variazione del pH. L'elettrodo pH -RGO IRO 2 è stato testato in tamponi pH da basso ad alto, ed a sua volta, dall'alto verso il basso. Questo ciclo cicli di pH 2-12-2 e 12-2-12 sono stati valutati in successione misurando OCP di diversi tamponi pH nei cicli (Figura 4B). Le larghezze isteresi sono calcolate a circa 13 mV in entrambi i cicli, che sono accettabili e preciso nelle misurazioni del pH di routine, in particolare per quanto riguarda la gamma di pH studiato qui.

Per ulteriori validate il -RGO nanoibrido sensore pH IRO 2 film sottile, il rendimento è stato testato in parallelo con un elettrodo di vetro standard con un pH / mV / ioni / conducibilità Meter (Figura 5A). I risultati si correlano bene a vicenda, suggerendo l'elevata accuratezza ed affidabilità del sensore pH sviluppato. Per raggiungere veramente in loco misurazioni del pH che caratterizzano il dispositivo elettrochimico carta microfluidica portatile, due metri di pH digitali semplici sono state costruite con configurazioni leggermente diverse. pH misurato utilizzando sia metri era altamente coerente con l'analizzatore elettrochimico laboratorio-based. Riproducibilità stato testato più volte con lo stesso elettrodo in diversi tamponi pH BR, ed anche con diversi elettrodi. I valori relativi deviazione standard (RSD) erano in genere tutti <15%.

In conclusione, un metodo elettrochimico rapida, controllabile e verde è sviluppato per la sintesi di uniforme e liscia IRO 2 -RGO nanoibridi film sottili osuperficie SPE n ruvida, assistito dai buoni filmogeni e sostenere le capacità di RGO. L'elettrodo a stato solido risultante mostrato una risposta leggermente super-Nernst con una sensibilità elevata di -62 mV / pH e con buona linearità in un ampio range di pH da 2 a 12. Gli elettrodi hanno anche piccola isteresi, tempo di risposta rapido, riproducibilità , e buoni accordi con elettrodo di vetro commerciale attrezzata pH-metro lab-based. Un blocco di carta microfluidica miniaturizzata è stato fabbricato da PDMS barriera idrofobica patterning. Un semplice misuratore di pH è stato fabbricato con due 9 V batterie alcaline, un multimetro digitale e amplificatori operazionali. risultati pH misurato dal sensore correlato bene con quelli ottenuti con tecniche di laboratorio-based. Così il sensore che unisce i vantaggi di entrambi i pH-metri e strisce pH è una piattaforma promettente per il futuro in loco o misurazioni del pH point-of-care, specialmente sotto lo stato-risorse limitate.

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Disclosures

Gli autori non hanno interessi finanziari concorrenti.

Acknowledgments

Questo lavoro è stato sostenuto da una sovvenzione della Cisterna e la politica (WEP) NSF Industria / Università Cooperative Research Center (I / UCRC). Gli autori sono anche grati al Hjalmar D. e Janet W. Bruhn Fellowship e Louis e Elsa Thomsen Wisconsin Distinguished Graduate Fellowship fornito JY a UW-Madison

Materials

Name Company Catalog Number Comments
Screen-printed electrodes Zensor TE100 3-electrode integrated
Acrylonitrile butadiene styrene (ABS) 
Polydimethylsiloxane (PDMS) prepolymer and cross linker mixture Dow-Corning Co. Sylgard 184 10:1 mixture w/w
Whatman No. 1 filter paper GE Healthcare Co.
3D milling system Roland DGA Co. iModela IM-01
PDMS stamp and vacuum cover Roland DGA Co. Sanmodur Synthetic resin tablet
Hand-operated vacuum pump Cole-Parmer Co.
Electrochemical workstation CH Instruments CHI 660D
LF356N operational amplifiers Texas Instruments Inc.
INA111 high speed field-effect transistor (FET)-input instrumentation amplifier Burr-Brown Inc.
DMM914 digital multimeter  Tektronix Inc. 70979101
From Fisher or Sigma:
Iridium tetrachloride (IrCl4)
50% (w/w) hydrogen peroxide (H2O2)
Oxalic acid dihydrate
Potassium carbonate (K2CO3)
Phosphoric acid
Acetic acid 
Boric acid
Sodium hydroxide (NaOH)
Na2HPO4
NaH2HPO4

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References

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Grafene ossido nanoibrido film sottile elettrodi serigrafati Iridium ossido-riduzione modificato come usa e getta di carta elettrochimica microfluidici pH Sensori
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Yang, J., Kwak, T. J., Zhang, X.,More

Yang, J., Kwak, T. J., Zhang, X., McClain, R., Chang, W. J., Gunasekaran, S. Iridium Oxide-reduced Graphene Oxide Nanohybrid Thin Film Modified Screen-printed Electrodes as Disposable Electrochemical Paper Microfluidic pH Sensors. J. Vis. Exp. (117), e53339, doi:10.3791/53339 (2016).

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