Summary
산화물 물질은 산소 함량을 조정하여 제어할 수 있는 많은 이국적인 특성을 보여줍니다. 여기에서는 펄스 레이저 증착 매개변수를 변경하고 사후 어닐링을 수행하여 산화물의 산소 함량 조정을 보여줍니다. 예를 들어, SrTiO3 기반 헤테로 구조의 전자적 특성은 성장 변형 및 어닐링에 의해 조정됩니다.
Abstract
산화물 재료의 전기적, 광학적, 자기적 특성은 종종 산소 함량을 변화시킴으로써 제어될 수 있다. 여기에서는 산소 함량을 변화시키기 위한 두 가지 접근 방식을 간략하게 설명하고 SrTiO3 기반 헤테로 구조의 전기적 특성을 조정하기 위한 구체적인 예를 제공합니다. 첫 번째 접근법에서, 산소 함량은 펄스 레이저 증착 동안 증착 파라미터를 변화시킴으로써 제어된다. 두 번째 접근법에서, 산소 함량은 필름 성장 후 상승된 온도에서 샘플을 산소 중 어닐링함으로써 조정된다. 이 접근법은 특성이 산화 상태의 변화에 민감한 광범위한 산화물 및 비산화물 재료에 사용할 수 있습니다.
이 접근법은 SrTiO3 기반 헤테로 구조에서 관찰되는 것과 같은 제한된 전자 시스템의 전자적 특성을 변경하는 데 자주 사용되는 정전기 게이팅과 크게 다릅니다. 산소 공극 농도를 제어함으로써 우리는 제한되지 않은 전자 시스템에서도 여러 자릿수에 걸쳐 캐리어 밀도를 제어할 수 있습니다. 또한, 순회 전자의 밀도에 민감하지 않은 특성을 제어 할 수 있습니다.
Introduction
산소 함량은 산화물 물질의 특성에 중요한 역할을 합니다. 산소는 높은 전기 음성도를 가지며 완전 이온 한계에서 인접한 양이온에서 두 개의 전자를 끌어당깁니다. 이 전자는 산소 공극이 형성 될 때 격자에 기증됩니다. 전자는 갇혀 국부적 인 상태를 형성하거나 비편재화되어 전하 전류를 전도 할 수 있습니다. 국소화된 상태는 일반적으로 원자가와 전도대 사이의 밴드 갭에 위치하며 총 각운동량은 0이 아닌 1,2,3이 될 수 있습니다. 따라서, 국부적인 상태들은 국부적인 자기 모멘트를 형성할 수 있고, 예를 들어, 광학적 및 자기적 특성들(1,2,3)에 큰 영향을 미칠 수 있다. 전자가 비편재화되면 순회 전하 운반체의 밀도에 기여합니다. 또한, 산소 공석 또는 다른 결함이 형성되면, 격자는 결함에 적응한다. 따라서 결함의 존재는 자연적으로 국소 변형장, 대칭 파괴, 산화물의 변형된 전자 및 이온 수송으로 이어질 수 있습니다.
따라서 산소 화학량론을 제어하는 것은 예를 들어 산화물 물질의 광학, 자기 및 수송 특성을 조정하는 데 종종 중요합니다. 두드러진 예는 SrTiO 3 및 SrTiO3 기반 헤테로 구조로, 재료 시스템의 바닥 상태는 산소 함량에 매우 민감합니다. 도핑되지 않은 SrTiO 3 는 밴드 갭이 3.2eV 인 비자 성 절연체입니다. 그러나 산소 공극을 도입함으로써 SrTiO3는 2K4에서 10,000cm2/Vs를 초과하는 전자 이동도를 갖는 절연에서 금속 전도로 상태를 변경합니다. 저온 (T < 450 mK)에서, 초전도는 선호되는 바닥 상태 일 수도 있습니다 5,6. SrTiO3 의 산소 공석은 또한 강자성7을 렌더링하고 가시 스펙트럼에서 투명2로 광학 전이를 초래하는 것으로 밝혀졌습니다. 10년 이상 동안 LaAlO3, CaZrO3 및 γ-Al2O3와 같은 다양한 산화물을 SrTiO3에 증착하고계면8,9,10,11,12,13에서 발생하는 특성을 조사하는 데 큰 관심이 있었습니다 . 어떤 경우에는 인터페이스의 속성이 상위 자료에서 관찰 된 속성과 현저하게 다른 것으로 나타났습니다. SrTiO3 기반 헤테로 구조의 중요한 결과는 전자가 계면에 국한될 수 있다는 것인데, 이는 정전기 게이팅을 사용하여 순회 전자의 밀도와 관련된 특성을 제어할 수 있게 합니다. 이러한 방식으로, 예를 들어, 계면의 전자 이동도(14, 15), 초전도(11), 전자 쌍(16) 및 자기 상태(17)를 전기장을 이용하여 튜닝하는 것이 가능해진다.
계면의 형성은 또한 SrTiO3 화학의 제어를 가능하게 하며, 여기서 SrTiO3 상의 상부 필름의 증착은 계면(18, 19)을 가로질러 산화환원 반응을 유도하는 데 사용될 수 있다. 산소 친화도가 높은 산화막이 SrTiO3 에 증착되면 산소가 SrTiO3 의 표면 근처부에서 상부 막으로 전달되어 SrTiO3 를 감소시키고 상부 막을 산화시킬 수 있습니다 (그림 1 참조).
그림 1: SrTiO3의 산소 공극 형성. 산소 결합도가 높은 박막을 증착하는 동안 SrTiO3의 계면 근처 영역에서 산소 공극과 전자가 어떻게 형성되는지에 대한 개략도. Chen et al.18의 연구 허가를 받아 그림을 재인쇄했습니다. 미국 화학 학회 (American Chemical Society)의 저작권 2011. 이 그림의 더 큰 버전을 보려면 여기를 클릭하십시오.
이 경우 계면 근처에 산소 공석과 전자가 형성됩니다. 이 공정은 SrTiO3와 비정질LaAlO3 18,20 또는 γ-Al2O3 10,21,22,23과 같은 상온 성장 금속 필름 또는 산화물 사이의 계면에서 증착 동안 형성되는 전도성의 기원이 될 것으로 예상됩니다. 따라서 이러한 SrTiO3 기반 계면의 특성은 계면의 산소 함량에 매우 민감합니다.
여기에서 우리는 산소 함량을 조정하여 산화물 재료의 특성을 제어하기 위해 증착 후 어닐링의 사용과 펄스 레이저 증착 매개변수의 변화를 보고합니다. 우리는 실온에서 SrTiO3에 증착된γ-Al2O3또는 비정질 LaAlO3를 산소 공극 수를 제어하여 캐리어 밀도, 전자 이동도 및 면저항을 몇 배나 변경할 수 있는 방법에 대한 예로 사용합니다. 이 방법은 일반적으로 전기 9,11,14 및 경우에 따라 자기 15,17 특성을 조정하는 데 사용되는 정전기 게이팅으로 얻은 것 이상의 이점을 제공합니다. 이러한 이점에는 (준)안정적인 최종 상태를 형성하고 샘플에 전기적 접촉이 필요하고 부작용을 일으킬 수 있는 전기장의 사용을 피하는 것이 포함됩니다.
다음에서는 산소 함량을 제어하여 산화물의 특성을 조정하기 위한 일반적인 접근 방식을 검토합니다. 이것은 두 가지 방법, 즉 1) 산화물 물질을 합성 할 때 성장 조건을 변화시킴으로써 2) 산화물 물질을 산소로 어닐링함으로써 이루어진다. 이 접근법은 많은 산화물 및 일부 일산화물 재료의 다양한 특성을 조정하는 데 적용될 수 있습니다. 우리는 SrTiO3 기반 헤테로 구조의 계면에서 캐리어 밀도를 조정하는 방법에 대한 구체적인 예를 제공합니다. s의 오염을 방지하기 위해 높은 수준의 청결도를 유지해야 합니다.amples(예: 장갑, SrTiO3 전용 튜브 용광로 및 비자성/내산성 핀셋 사용).
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Protocol
1. 다양한 성장 조건에 의한 특성 제어
- SrTiO3 의 고품질 표면 준비
- (001) 결정면에 대해 일반적인 표면각이 0.05°–0.2°인 혼합 종단 SrTiO3 기판(예: 5mm x 5mm x 0.5mm 크기)을 구입하십시오.
참고: 잘못 절단된 각도는 표면의 평탄도를 결정하며, 이는 기판의 에피택셜 성장과 계면의 결과 특성에 중요합니다. - 표준 초음파 발생기에서 실온에서 5 분 동안 아세톤과 에탄올에서 5 분 동안 초음파로 원하는 수의 기질을 청소하십시오.
- 깨끗한 물에서 70 °C에서 20 분 동안 기판을 초음파 처리하여 SrO24 를 용해 시키거나 SrO25로 종결 된 표면 도메인에서 Sr- 수산화물 복합체를 형성하면서 화학적으로 안정한 TiO2 종결 도메인을 변경하지 않고남겨 둡니다 26.
- 3 : 1 : 16 HCl : HNO 3 : H 2 O 산성 용액 (예 : 9 :3:48 mL)에서 70 °C에서 20 분 동안 흄 후드에서 기질을 초음파 처리하여 SrO 표면 도메인의 기본 특성, TiO2의 산도 및 Sr- 수산화물 복합체의 존재로 인해 SrO를 선택적으로 에칭합니다.
- 흄 후드에서 실온에서 5분 동안 깨끗한 물 100mL에서 초음파로 기판에서 잔류 산을 제거합니다.
참고 : TiO2 종단 SrTiO3 는 상업적으로 구입하거나 표면24,27에서 SrO의 선택적 에칭을 기반으로 다양한 방법으로 제조 할 수 있습니다. HF에서의 종래의 에칭은 또한TiO2-말단 SrTiO3로 이어지지만, 안전성 문제와 SrTiO328의 의도하지 않은 F-도핑의 위험으로 인해 여기서는 이를 피한다. - 세라믹 튜브 퍼니스에서 100°C/h의 가열 및 냉각 속도로 1,000°C에서 1시간 동안 1bar의 산소 분위기에서 기판을 열처리하여 기판 표면을 저에너지 상태로 이완시킵니다.
- (001) 결정면에 대해 일반적인 표면각이 0.05°–0.2°인 혼합 종단 SrTiO3 기판(예: 5mm x 5mm x 0.5mm 크기)을 구입하십시오.
- 기판 상에 박막(들)의 증착
- 기판을 히터 또는 칩 캐리어에 장착하고, 증착 동안 현장 수송 측정이 수행되어야 하는지 여부에 따라 다릅니다.
알림: 실온에서 경화되는 은 페이스트는 기판 장착에 편리하게 사용할 수 있습니다. - 현장 이송 측정이 필요한 경우 예를 들어 20μm 두께의 Al 와이어를 사용한 표준 웨지 와이어 본딩을 사용하여 SrTiO3 표면의 네 모서리를 칩 캐리어에 전기적으로 연결합니다. 칩 캐리어를 칩 캐리어 홀더에 장착하고, 와이어가 진공 호환 커넥터를 통해 샘플을 전기 측정 설정에 연결합니다.
- SrTiO3 상에 Al2O3의 전형적인 증착을 위해 단결정 Al2O3타겟으로부터 4.7 cm 떨어진 곳에 TiO2 종결기판을 배치한다.
- 현장 이송 측정을 수행해야 하는 경우 Van der Pauw 형상29를 사용하여 면저항 측정을 시작합니다.
- 기판을 15°C/min의 속도로 650°C로 가열하거나 기판을 실온으로 유지합니다.
- 예를 들어, 파장 248nm, 레이저 플루언스 3.5J/cm2 및 주파수 1Hz의 나노초 펄스 KrF 레이저를 사용하여 1 x 10-5mbar의 산소 압력에서 단결정 Al2O3 타겟에서 절제를 준비합니다. 10-6에서 10-1 mbar 범위의 산소 증착 압력을 사용하거나 다른 것을 변경하여 산소 함량을 사용하여 특성을 조정합니다. 증착 매개변수.
- 원하는 두께의 γ-Al2O3 (일반적으로 0-5 단위 셀)를 증착합니다.
참고: 이는 예를 들어 반사 고에너지 전자 회절(RHEED) 진동 또는 원자력 현미경 측정을 사용하여 측정할 수 있으며, 여기서 후자는 물리적 마스크를 사용하여 기판 부분에 γ-Al2O3가 증착되는 것을 방지함으로써 생성된 높이 차이로 측정됩니다. - 고온 증착이 수행되는 경우 추가 어닐링 단계를 수행하지 않고 증착 압력에서 γ-Al2O3/SrTiO3 헤테로 구조를 15°C/min의 속도로 냉각합니다.
- 증착 챔버에서 샘플을 제거하고 전기 측정을 중지합니다.
- 샘플을 진공, 질소 또는 주변 조건에서 보관하십시오. 샘플 분해는 진공 또는 질소20에 보관할 때 가장 느립니다.
- 기판을 히터 또는 칩 캐리어에 장착하고, 증착 동안 현장 수송 측정이 수행되어야 하는지 여부에 따라 다릅니다.
2. 열 어닐링에 의한 특성 제어
- 칩 캐리어에 은 페이스트로 샘플을 장착합니다.
- 예를 들어, Van der Pauw 지오메트리29에서 Al 와이어의 쐐기 와이어 본딩을 사용하여 샘플을 칩 캐리어에 전기적으로 연결합니다.
- 내열성 절연이 있는 커넥터와 와이어를 사용하여 칩 캐리어를 측정 장비에 전기적으로 연결합니다.
- 면저항 측정을 시작합니다.
- 샘플이 장착된 칩 캐리어를 밀폐된 용광로에 놓습니다.
- 어닐링에 사용된 가스로 완전히 세척하는 동안 샘플 저항이 대기 변화에 민감한지 확인합니다.
- 원하는 어닐링 프로파일을 사용하여 샘플을 어닐링합니다. 일반적인 어닐링 온도는 상부 필름의 두께와 원하는 산소 혼입 속도에 따라 a-LaAlO 3/SrTiO3 및 γ-Al 2O 3/SrTiO 3 헤테로 구조의 경우 각각 50-250°C 및 100-350°C입니다.
알림: 350–400°C 이상의 온도가 필요한 경우 Al 와이어 및 표준 세라믹 칩 캐리어보다 더 많은 열 호환 옵션을 사용하십시오. - 면저항의 원하는 변화가 발생한 경우 어닐링을 중단하십시오.
- 온도를 낮춰 시료를 식히거나 시료를 꺼냅니다.
- 전기 측정을 중지합니다.
알림: 저항은 일반적으로 온도에 따라 달라지며, 특정 온도에서 특정 운송 특성이 목표인 경우 이를 고려해야 합니다.
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Representative Results
다양한 성장 조건에 의한 특성 제어
산화물을 증착하는 동안 증착 파라미터를 변화시키면 특히 그림 2와 같이 SrTiO3 기반 헤테로 구조의 특성에 큰 변화가 발생할 수 있습니다.
그림 2: 최상층 두께를 조정하여 전송 속성 제어Figure 2: Controlling the transport properties by tuning the top layer thickness. (a) γ-Al2O3 / SrTiO3 헤테로 구조의 개략도. (b) γ-Al2O3 / SrTiO 3 계면의 면저항 (Rs)은 γ-Al2O 3 층의 두께의 함수입니다. (c) 시트 캐리어 밀도 (ns)는 γ-Al2O3 층 두께의 함수이다. (d) 캐리어 이동도 (μ)는 γ-Al2O3 층 두께의 함수입니다. Christensen et al.12의 연구 허가를 받아 그림을 재인쇄했습니다. AIP Publishing의 저작권 2016. 이 그림의 더 큰 버전을 보려면 여기를 클릭하십시오.
여기서, γ-Al2O3의 두께는 변화되며, 생성된 면저항은 증착 챔버로부터γ-Al2O3/SrTiO3 헤테로구조가 제거된 후에 측정된다. 그 결과 γ-Al2O3/SrTiO3 계면의 수송 거동이 크게 달라지며, 이는 고절연성에서 1단위 셀(0.8nm)의 임계 두께 주변의 금속 전도에 이르기까지 다양합니다. 두께가 임계 두께에 가깝게 조심스럽게 제어되면 시트 전도도와 캐리어 밀도를 몇 배로 조정할 수 있습니다. 그러나 실온에서 전자 이동도는 크게 변하지 않습니다. 유사한 튜닝은 기판-대-타겟 거리(30) 및 산소 분압(31)과 같은 다른 증착 파라미터가 변할 때 발견될 수 있다.
전자 이동도는 실온에서 크게 변하지 않는 반면, 시료를 2K로 냉각하고 γ-Al2O3두께 또는 증착 압력이 변할 때 극적으로 변합니다(그림 3 참조).
그림 3: 증착 파라미터를 변화시켜 전자 이동도를 제어합니다. 캐리어 밀도(ns)의 함수로서 γ-Al2O3/SrTiO3의 전자 이동도(μ)는 γ-Al 2O3(파란색 다이아몬드)의 두께를 변화시켜 조정하고, 주로 펄스 레이저 증착 동안 산소 분압을 변화시키거나(회색 원) 약200°C에서 산소 1bar(빨간색 원)에서 어닐링 후 수행을 수행합니다. Christensen et al.31의 연구 허가를 받아 그림을 재인쇄했습니다. 미국 물리학 협회의 저작권 2018. 이 그림의 더 큰 버전을 보려면 여기를 클릭하십시오.
여기서, γ-Al2O3/SrTiO3 헤테로구조의 전자 이동도는 γ-Al2O3가 대략 10-5mbar의 산소 분압에서 3.5 단위 전지의 두께로 증착될 때2K에서 100,000cm2/Vs를 초과하는 값에 도달한다. 분압을 높이거나 γ-Al2O3 두께에서 벗어나면 캐리어 밀도와 전자 이동도가 두 자릿수 감소합니다.
열 어닐링에 의한 특성 제어
산소 함량은 산화 또는 환원 조건에서 현장 열 어닐링을 사용하여 제어할 수도 있습니다. 여기서 어닐링 후의 최종 상태는 어닐링 시간, 온도 및 대기의 세 가지 매개변수에 의해 결정됩니다. 그림 4a,b에 예가 나와 있습니다.
그림 4: 산소 어닐링에 의한 수송 특성 제어. 샘플이 1bar의 산소에서 어닐링되는 시간의 함수로서 (a) γ-Al2O3/SrTiO3 및 (b) 비정질 LaAlO3/SrTiO3 헤테로구조의 정규화된 시트 전도도(Gs). (c) 2개의 γ-Al 2O3/SrTiO3 샘플이 약200°C에서 산소 1bar에 어닐링된 후 실온에서 측정된 시트 전도도(Gs)의 함수로서의 시트 캐리어 밀도(ns). 두 샘플은 10-6mbar 및 10-5mbar의 산소 배경 압력을 사용하여 SrTiO3 상에 γ-Al2O3의 펄스 레이저 증착을 사용하여 합성되었으며, 이는 증착 후 다른 초기 캐리어 밀도를 유도합니다. Christensen et al.23의 연구 허가를 받아 그림을 재인쇄했습니다. 미국 물리학 협회의 저작권 2017. 이 그림의 더 큰 버전을 보려면 여기를 클릭하십시오.
여기서,γ-Al2O3/SrTiO3 및 비정질-LaAlO3/SrTiO3 헤테로구조의 시트 전도도는 다양한 온도에서 시료를 1bar의 산소로 어닐링하면서 측정한다. 컨덕턴스의 가장 빠른 감소는 비정질-LaAlO3/SrTiO3 헤테로구조에 대해 관찰되며, SrTiO3의 공석의 소멸은 16nm 두께의 비정질 LaAlO3 층(23)을 통해 발생하는 것으로 밝혀졌다. 그러나,γ-Al2O3막은 산소 확산을 위한 차단층으로서 작용하는 것으로 밝혀지고, SrTiO3 측의 산소 공극은 SrTiO3를 통한 산소 확산을 통해 소멸되어, 보다 열적으로 탄력적인 계면 전도성(23)을 유도한다. 헤테로 구조의 캐리어 밀도는 γ-Al2O3/SrTiO3 헤테로 구조의 경우 그림 4c와 같이 산소에서 어닐링을 중지함으로써 제어할 수 있습니다. 이 경우, 헤테로구조는 대략 200°C에서 여러 단계로 어닐링된다. 각 단계 후, 헤테로구조는 실온으로 냉각되고, 여기서 담체 밀도가 측정된다. 어닐링은 캐리어 밀도의 제어된 감소를 초래할 뿐만 아니라 금속 전도성에서 절연 계면으로의 전환을 초래합니다.
γ-Al2O3/SrTiO3 헤테로구조의 전도 상태의 변화는 상이한 특성(23)을 가능하게 하는데 사용될 수 있다. 그림 5에 그 예가 나와 있습니다.
그림 5: 전도성 폴리머의 쓰기 가능 전도성 나노라인으로서 시간의 함수로서 4개의 프로브 저항은 전도성 원자력 현미경(c-AFM) 팁을 사용하여 작성하려고 시도됩니다. 약 150°C에서 3시간 동안 어닐링한 후 c-AFM 팁에 포지티브 바이어스를 적용하고 γ-Al2O3 표면에서 스캔하여 γ-Al2O3/SrTiO3 계면에 전도선을 작성할 수 있습니다. 전도선이 두 전극과 접촉하면 저항이 급격히 떨어집니다. 음의 바이어스를 적용하고 전도선을 가로질러 스캔하면 폴리머가 삭제됩니다. Christensen et al.23의 연구 허가를 받아 그림을 재인쇄했습니다. 미국 물리학 협회의 저작권 2017. 이 그림의 더 큰 버전을 보려면 여기를 클릭하십시오.
여기서, 전도성 나노라인은 고저항 상태에서만 전도성 원자력 현미경(c-AFM)을 사용하여 그릴 수 있습니다. γ-Al2O3의 증착 후, 헤테로구조는 낮은 저항 상태에 있고, 포지티브 바이어스를 갖는 c-AFM 팁이 한 전극에서 다른 전극으로 γ-Al2O3 표면을 스캔할 때관찰 가능한 변화가 발생하지 않는다. 그러나, 헤테로구조를 공기 중에서 150°C에서 3시간 동안 어닐링한 후, 계면에서 높은 저항 상태를 얻을 수 있다. 포지티브 바이어스 팁이 전극 사이에서 스캔될 때, 대략 50 nm 폭의 전도성 라인이 높은 저항 계면에 형성될 수 있다. 나노 라인이 두 전극을 연결하면 이전에32,33이보고 된 바와 같이 저항의 급격한 감소가 관찰됩니다. 나노라인은 팁에 음의 바이어스를 적용하고 나노라인을 가로질러 스캔하여 이후에 지울 수 있습니다.
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Discussion
여기에 설명된 방법은 산화물 특성을 제어하기 위해 산소 함량을 사용하는 데 의존하므로 산소 분압 및 작동 온도가 중요한 매개변수입니다. 시스템의 총 산화 상태가 시스템이 주변 대기와 열역학적 평형 상태를 유지하는 방식으로 조정되는 경우(즉, 고온에서pO2 변화), 변화는 가역적일 수 있습니다. 그러나, SrTiO3-기반 헤테로구조의 경우, 계면 산소 공극은 전형적으로 펄스 레이저 증착을 사용하여 형성되며, 이는 비평형 상태(34)에서 산화 상태를 포착할 수 있다. 이 경우, 증착 시 및 후의 온도 프로파일과 산소 분압은 결과 특성에 매우 중요합니다. SrTiO3 내의 산소 공공은 전형적으로 주위 조건(22) 하에서 불안정하며, 어닐링에 의해 유도된 산소 함량의 변화는 일반적으로 비가역적일 것이다.
다른 단점은 상승된 온도 또는 변형된 증착으로 인한 부작용입니다. 예를 들어, 고온 동안 양이온 확산이 발생할 수 있습니다. SrTiO3 10,35,36에 다양한 산화물의 펄스 레이저 증착 동안 상당한 양이온 상호확산이 보고되었습니다. 산소 함량 조절은 전형적으로 산소 증착 압력을 변화시킴으로써 이루어진다. 대략 10-3 mbar의 압력 이하에서, 펄스 레이저 증착에서의 플라즈마 기둥은 배경 압력에 의해 거의 영향을 받지 않으며, 상승된 온도37에서 주변 대기와의 상호작용에 의해 SrTiO3의 산화 상태의 변화가 일어난다. 압력이 10-3에서 10-1 mbar로 증가하면, 배경 가스는 플라즈마 기둥과 상호작용하여, 기둥을 산화시키고, 플라즈마 종(37)의 운동 에너지를 저하시킨다. 이것은 SrTiO3 표면의 유효 온도가 낮아지고 플라즈마 종이 더 낮은 속도로 도착함에 따라 양이온 상호 확산 수준에 영향을 미칠 수 있습니다. 아르곤은 플라즈마 종을 산소만큼 효율적으로 정지시키므로, 아르곤/산소 혼합물(37)을 사용하여 총 증착 압력을 고정하되 산소 분압을 변화시킴으로써 운동 에너지를 변화시키는 부작용을 피할 수 있다. 어닐링을 수행할 때, 산소 확산을 허용할 만큼 충분히 높지만 상당한 양이온 확산을 방지할 수 있을 만큼 충분히 낮은 온도에서 어닐링함으로써 양이온 확산을 피할 수 있습니다. 이는 100-350°C에서 어닐링된 SrTiO3계 헤테로구조의 경우이다 여기에서 고려된23,36. 그러나, 일부 경우에, 증착 또는 어닐링에 의해 유도된 결함 구성의 양이온 확산 및 변형이 또한 산화물 특성을 조정하는 바람직한 방법이 될 수 있다는 점에 유의해야 한다.
산소 함량을 변경하는 두 가지 다른 접근 방식은 여러 면에서 서로 다릅니다. 펄스 레이저 증착 파라미터가 변하는 성장 접근법을 사용하면, 비평형 상태(34)에서 열역학적으로 안정하거나 열적으로 급냉되는 상태를 얻을 수 있다. 어닐링 접근법은 주어진 어닐링 조건에서 샘플을 열 평형으로 유도하지만 중간 비평형 상태도 얻을 수 있습니다. 또한 어닐링 접근법은 단일 샘플에서 특성을 조정할 수 있기 때문에 시료 간 변동을 최소화하는 반면, 성장 접근법에 따라 다양한 특성을 가진 다양한 시료가 준비됩니다. 반면에 초기 상태는 어닐링 프로세스 후에 손실될 수 있습니다.
두 가지 접근 방식은 특히 제한된 전자 시스템의 캐리어 밀도를 조정하는 데 일반적으로 사용되는 정전기 게이팅과도 다릅니다. 정전기 게이팅은 전기적 특성의 빠르고 다양한 변화의 이점을 제공하며, 이는 종종 다른 특성을 측정하는 동안 현장에서 수행할 수 있습니다. 그러나, 획득 상태는 영구적이지 않고, 상당한 히스테리시스가 관찰될 수 있으며, 캐리어 밀도가 조정될 수 있는 범위가 제한된다(전형적으로 0.5 mm 두께의 SrTiO3를 통해 ~100 V로 백게이팅하는 경우 10-12 /cm2 미만)12,23,38,39 . 산소 공극 함량을 조정하여 특성을 제어하면 캐리어 밀도10, 23의 큰 변화와 순회 전자 밀도의 변화에 반드시 영향을 받지 않는 특성을 변경할 수 있는 (준)영구적 상태가 됩니다. 또한, 게이팅 및 어닐링 공정의 조합은 인터페이스 특성의 정밀한 제어를 위해 각각의 장점을 활용할 수 있습니다.
어닐링 접근법은 여기에 설명된 저항 측정 외에 다양한 추가 측정과 특히 호환됩니다. 이러한 측정에는 홀, 게이트, 광학 및 자기 측정이 포함될 수 있으며, 이는 다양한 특성의 튜닝을 조사하는 데 사용할 수 있습니다. 측정에는 광방출 실험과 같이 전선 액세스 또는 정전기 게이팅이 어려운 측정도 포함됩니다.
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Disclosures
저자는 공개 할 것이 없습니다.
Acknowledgments
저자는 기술 지원에 대해 덴마크 공과 대학의 J. Geyti에게 감사드립니다. F. Trier는 VILLUM FONDEN의 연구 보조금 VKR023371(SPINOX)의 지원을 인정합니다. D. V. Christensen은 Novo Nordisk Foundation NERD Programme: New Exploratory Research and Discovery, Superior Grant NNF21OC0068015의 지원을 인정합니다.
Materials
| Name | Company | Catalog Number | Comments |
| SrTiO3 | Crystec | Single crystalline (001) oriented, 0.05-0.2 degree miscut angle | |
| LaAlO3 | Shanghai Daheng Optics and Fine Mechanics Co.Ltd. | Single crystalline | |
| Al2O3 | Shanghai Daheng Optics and Fine Mechanics Co.Ltd. | Single crystalline | |
| Chemicals and gases | Standard suppliers | ||
| Silver paste | SPI Supplies, Structure Probe Inc | 05001-AB, High purity silver paint | |
| Ultrasonicator | VWR | USC500D HF45kHz/100W | |
| Wedge wire bonder | Shenzhen Baixiangyuan Science & Technology Co.,Ltd. | HS-853A Aluminum wire bonder | |
| Pulsed laser deposition | Twente Solid State Technologies (TSST) | PLD from TSST with software version V3.0.29, equipped with a 248 nm KrF nanosecond laser (Compex Pro 205 F) from Coherent |
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| Resistance measurement setup | Custom made | Based on the following electrical instruments and custom written software: Keithley 6221 DC and AC current source Keithley 2182A nanovoltmeter Keithley 7001 switch system with a matrix card Keithley 6487 picoammeter |
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| Hall measurements | Cryogenics | Based on the following electrical instruments and custom written software: Keithley 2400 DC current source Keithley 2182A nanovoltmeter Keithley 7001 switch system with a matrix card |
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| Furnace | Custom made | Custom written software control of a FTTF 500/70 tube furnace from Scandia Ovnen AS and a eurotherm 2216e temperature controller |
References
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