Waiting
Login processing...

Trial ends in Request Full Access Tell Your Colleague About Jove
JoVE Journal Engineering
Click here for the English version

Engineering

グラフェン構造によって強化された高度な自己修復アスファルト:原子論的洞察

Published: May 31, 2022 doi: 10.3791/63303
Automatic Translation
*1, *1, 1
1Department of Architecture and Civil Engineering, City University of Hong Kong
* These authors contributed equally

Summary

グラフェン改質アスファルトナノコンポジットは、純粋なアスファルトと比較して高度な自己治癒能力を示している。このプロトコルでは、自己修復プロセスにおけるグラフェンの役割を理解し、アスファルト成分の自己治癒メカニズムを原子レベルから探求するために、分子動力学シミュレーションが適用されています。

Abstract

グラフェンは、高い耐久性でアスファルトの自己治癒特性を向上させることができます。しかしながら、グラフェン修飾アスファルトナノコンポジットの自己修復挙動および組み込まれたグラフェンの役割は、この段階ではまだ不明である。本研究では、純粋なアスファルトとグラフェン改質アスファルトの自己治癒特性を分子動力学シミュレーションにより検討する。グラフェンの亀裂幅と位置が2つのアスファルトバルクを導入し、アスファルト成分とグラフェンシートの分子間相互作用を解析します。結果は、グラフェンの位置がアスファルトの自己治癒挙動に有意に影響することを示している。亀裂表面近くのグラフェンは、π πの積層を介して芳香分子と相互作用することによって自己修復プロセスを大幅に加速することができるが、亀裂先端の上部領域のグラフェンはプロセスに軽微な影響を与える。アスファルトの自己修復プロセスは、アスファルテン、極性芳香族、およびナフテン芳香族分子の再配向、および亀裂表面間の飽和分子の架橋を経る。この自己治癒メカニズムの深い理解は、自己治癒特性の強化の知識に貢献し、耐久性のあるアスファルト舗装の開発に役立ちます。

Introduction

毎日の車両負荷および変動する環境条件下での劣化、およびサービス中のアスファルトの老化は、劣化または構造的破壊、すなわち亀裂および破壊をもたらし、アスファルト舗装の耐久性をさらに弱める可能性がある。微小な亀裂や空隙を修復するためのアスファルトの固有の応答は、自動的に損傷から回復し、強度1を回復するのに役立ちます。この自己修復能力は、アスファルトの耐用年数を大幅に延ばし、メンテナンスコストを節約し、温室効果ガスの排出を削減することができます2,3。アスファルトの自己治癒挙動は、一般に、その化学組成、損傷の程度、および環境条件を含むいくつかの影響因子に依存する4。短期間で損傷を完全に治癒できるアスファルトの自己治癒能力の向上が望まれている。これは、土木工学内のアスファルト舗装のより良い機械的性能と耐久性に対する広範な研究関心を集めています。

アスファルトの自己修復能力を改善するための新規な方法は、主に、加熱を誘導する、カプセル化治癒する、およびナノ材料を組み込むという3つのアプローチを含み、これらは個別にまたは同時に適用することができる。5,6.加熱を誘発すると、アスファルトの可動性が大幅に向上し、回復のための自己治癒を活性化することができます7.加熱を誘導することによるアスファルトの自己治癒技術は、アスファルトの自己治癒特性が外部刺激によって改善されることを示す補助自己治癒技術に起因することができる。スチールウール繊維を添加する目的は、アスファルトバインダーの治癒能力を高めるために導電性を高めることです8.熱を誘導するアプローチは、これらの導電性繊維を渦電流を誘発する可能性のある高周波交流電磁界にさらすことであり、熱エネルギーは導電性繊維によってアスファルトバインダーに拡散することができる。9.スチールウール繊維は、電気伝導率だけでなく熱伝導率も高め、どちらもアスファルトの自己治癒特性にプラスの影響を与える可能性があります。しかし、繊維の適切な混合時間を選択することは困難です10.繊維の長さは混合時間の増加とともに減少し、熱伝導率に影響を与え、混合時間の減少は繊維のクラスターをもたらし、アスファルトの機械的特性を妨げる9.カプセル化方法は、芳香剤や飽和物などの老化アスファルトの軽成分を供給し、アスファルトの自己治癒能力をリフレッシュすることができる11,12.ただし、これは1回限りの治療であり、放出後に治癒材料を補充することはできません。ナノテクノロジーの発展に伴い、ナノ材料はアスファルトベースの材料を強化するための有望な改質剤となっている。ナノ材料に組み込まれたアスファルトバインダーは、より良い熱伝導率と機械的特性を示す13.優れた機械的性能と高い熱性能を有するグラフェンは、アスファルトの自己修復能力を向上させる優れた候補とみなされている14,15,16,17.グラフェン改質アスファルトの治癒特性の増加は、グラフェンが加熱されるアスファルト結合剤の能力を増加させ、アスファルト結合剤内部に熱伝達を生じさせるという事実に起因することができ、これは、グラフェン改質アスファルトがより迅速に加熱され、純粋なアスファルトよりも高い温度に達することができることを意味する。18.発生した熱は、純粋なアスファルトを介してそれよりも速い速度でグラフェン改質アスファルト全体に伝達することができる。アスファルトバインダーの亀裂領域は、より高い温度およびより高い加熱能力を有する熱流によって容易に影響を受け、より速く治癒することができる。自己治癒反応は、治癒活性化エネルギーと同等またはそれより大きいエネルギーがアスファルトの亀裂表面に存在する場合に開始される19.グラフェンは、熱活性化治癒性能を改善し、アスファルトの治癒速度を加速することができます19,20.その上、グラフェンは癒しのプロセスの間に50%まで加熱エネルギーを節約することができ、エネルギー効率に利益をもたらし、維持費を削減することができます21.マイクロ波吸収材料として、グラフェンはマイクロ波加熱の休息期間中のアスファルトの治癒能力を向上させることが報告されている。22.アスファルトにグラフェンを添加することで、機械的性能だけでなく、自己修復機構の深い知識を必要とする自己修復能力や省エネ能力も向上することが期待されます。

ナノスケールでの自己治癒は、主に、破断面23におけるアスファルト分子の濡れおよび拡散によるものである。アスファルトは様々な極性分子と非極性分子からなるため、その自己修復能力は、異なる成分1のアスファルト分子の分子相互作用および運動に強く関係している。しかし、現在の研究は、主に巨視的な機械的性質を定量化する実験技術に依存しており、治癒メカニズムを理解しようとすると、微細構造の変化やアスファルト分子間の相互作用に関する情報が欠落しています。アスファルトの自己修復能力におけるグラフェンの補強機構も現段階では不明である。分子動力学(MD)シミュレーションは、ナノコンポジットシステムの分子相互作用と運動の調査に重要な役割を果たし、微細構造変形を分子相互作用および運動と結びつける24,25,26,27,28,29,30,31 .MDシミュレーションは、実験32,33では容易にアクセスできない物質挙動を分析するためにますます一般的になっています。既存の研究は、アスファルトシステムにおけるMDシミュレーションの実現可能性と利用可能性を示しています。アスファルトおよびアスファルト複合材料の凝集力、接着性、経年劣化、および熱機械的特性は、MDシミュレーション34、35、36、37によって探索することができる。アスファルトの自己治癒挙動は、MDシミュレーション38、39、40によっても予測することができる。したがって、MDシミュレーションを用いた調査は、自己修復と強化の両方のメカニズムを理解するための効果的な方法であると考えられる。

本研究の目的は、純粋なアスファルトおよびグラフェン改質アスファルトナノコンポジットの自己治癒挙動を調査し、MDシミュレーションを通じてアスファルトの治癒能力の向上におけるグラフェンの役割を理解することである。純粋なアスファルトおよびグラフェン改質アスファルト複合材料の自己修復シミュレーションは、初期構造に亀裂を導入することによって実行されます。自己治癒能力は、原子番号の輪郭、骨折面における分子の再配向および絡み合い、および自己治癒プロセス中のアスファルト成分の移動性によって特徴付けられる。異なる部位におけるグラフェンの治癒効率を調べることにより、アスファルトの自己治癒能力に寄与するグラフェンの補強機構が明らかになり、ナノフィラーの最適なモニタリングに役立ち、アスファルト舗装の寿命延長が可能になります。原子スケールでの自己修復能力の調査は、将来の研究のために高度なアスファルトベースの材料を開発する効率的な方法を提供することができます。

アスファルト化学によると、アスファルトは極性と形状の異なるさまざまな種類の炭化水素と非炭化水素で構成されており、主にアスファルテン、極性芳香族化合物、ナフテン芳香族化合物、飽和物の4つの成分に分けることができます41,42。アスファルテン分子は、アスファルト中の他の分子よりも比較的大きくて重く、平均原子質量は約750g / molであり、分子直径は10〜20Åの範囲である。アスファルテンは、ヘテロ原子を含み、異なる長さのアルキル基43に囲まれた大きな芳香族コアから構成されていることが広く受け入れられている。図1aに示すように、改質アスファルテン分子が構築される。極性芳香族化合物及びナフテン芳香族化合物の分子は、アスファルト分子の極性及び元素比に基づいて構築され、極性芳香族分子を表すベンゾビスベンゾチオフェン(C18H10S2)及び代表的なナフテン芳香族分子として選択された1,7-ジメチルナフタレン(C12H12)を用いて、図1b-cに示すように構成される。N−ドコサン(n−C22H46)は、図1dに示すように構成されている。アスファルト分子の表1に列挙されたパラメータは、実験41からの実際のアスファルトの元素質量分率、原子比、および芳香族/脂肪族比を含む所望の基準を満たすために選択され、使用される。同じ質量比が我々の以前の研究で定義されており、密度、ガラス転移温度、粘度などの他の熱力学的特性は、実際のアスファルト36の実験データとよく一致している。本研究で適用したグラフェンの分子構造を図1eに示す。本研究で採用したグラフェンシートは、実際の場合と比較して欠陥がなく、折り畳みもないが、実際のグラフェンシートは、通常、原子空孔やストーン・ウェールズ欠陥44などのいくつかの欠陥を有し、一部のグラフェンシートは、アスファルトマトリックス45における混合プロセス中に折り畳まれる可能性がある。これらの不完全な状況は、自己修復特性に対するグラフェンシートの部位の影響に焦点を当て、それを唯一の変数として選択するため、この研究では考慮されません。欠陥と折り畳まれたケースに関するグラフェンシートの変数は、今後の研究の焦点となります。本研究におけるアスファルトに対するグラフェンの質量比は4.75%であり、これは実験46、47におけるグラフェン改質アスファルトの通常の状況(<5%)である。

Figure 1
図1:化学構造(a)アスファルテン分子(C53H55NOS)、(b)ナフテン芳香族分子(C12H12)、(c)極性芳香族分子(C18H10S2)、(d)飽和分子(C22H46)、(e)グラフェン、および(f)純粋なアスファルトの原子論的モデル。原子論的アスファルトモデルでは、炭素、酸素、窒素、硫黄、水素原子がそれぞれ灰色、赤、青、黄、白で示されています。この図の拡大版を表示するには、ここをクリックしてください。

アスファルトモデル 質量(グラム/モル) 化学式 分子数 総質量(グラム/モル) 質量分率(%)
アスファルテン 754.04 C53H55NOS 43 32423.72 26
ナフテン芳香族 156.22 C 12 H12 65 10154.3 8
極性芳香族 290.38 C18H10S2 74 21485.16 17
含ます 310.59 C22H46 205 63670.95 49
アスファルトバインダー 387 127734.13 100
グラフェン 6369.28 C525H63 1 6369.28

表1:純粋なアスファルトモデルとグラフェン改質アスファルトモデルの全体的な成分。

以下に説明するプロトコルに関して、アスファルトバルクの中間上部領域はそのままのままであるが、鈍い亀裂先端および2つの平行な亀裂表面を有するアスファルトモデルの中央に、サイズの異なる2種類のくさび状の亀裂が挿入される。図 2a-b に示すように、2 つの亀裂幅を 15 Å と 35 Å として選択します。15 Å を選択する理由は、小さな亀裂の極端なケースを調査しながら、平衡プロセス中のアスファルト分子の早期自己治癒を避けるために、亀裂幅を 12 Å のカットオフよりも広くする必要があるためです。35 Å を選択する理由は、ブリッジング効果を防ぐために、亀裂幅を飽和分子の長さ 34 Å よりも広くする必要があるためです。亀裂の高さは35 Åで箱の幅と同じで、亀裂の深さは箱の長さと同じ70 Åです。実際の状況では、観測された微小亀裂の大きさは数マイクロメートルから数ミリメートルの範囲で変化させることができ、これはここでモデル化している長さスケールよりもはるかに大きい。通常、MDシミュレーションにおける長さスケールは100nmのスケールに制限されており、実際の亀裂サイズよりも数桁小さい。しかしながら、亀裂はナノスケールで始まり、連続変形48でマクロスケール亀裂に成長する。ナノスケールでの自己修復メカニズムの理解は、マクロスケールでの亀裂の成長とさらなる伝播を防ぐのに役立ちます。選択された亀裂サイズがナノメートルの範囲にあるにもかかわらず、結果は依然として影響力があり、アスファルト分子の自己修復挙動を探索するために適用可能である。亀裂領域におけるグラフェンシートの2つの位置がある:1つは亀裂先端の上にあり、もう1つは左亀裂表面に対して垂直である。これらは、亀裂49を有するグラフェン修飾ナノコンポジットにおけるグラフェンの最も一般的な位置であることが見出されている。

Figure 2
図2:純粋なアスファルトとグラフェン改質アスファルトの自己修復スキーム。 (a)15Åおよび(b)35Åの亀裂幅を有する純粋なアスファルトの自己修復モデル。グラフェンシートを有するグラフェン改質アスファルトの自己修復モデルは、(c)亀裂先端の上部に位置し、(d)亀裂表面に対して垂直に位置する。 この図の拡大版を表示するには、ここをクリックしてください。

MDシミュレーションでは、アスファルトナノ複合材料における分子内および分子間相互作用は、アスファルトおよびグラフェンベースの材料でうまく機能する一貫した価数フォースフィールド(CVFF)50によって記述されています。CVFF の機能形式は、次の式で表されます。

Equation 1 1

ここで、総 エネルギーE合計 は、結合エネルギー項と非結合エネルギー項とから構成される。結合相互作用は、共有結合延伸、結合角曲げエネルギー、ねじり角回転、および最初の4項で表される不適切なエネルギーからなる。非結合エネルギーには、ファンデルワールス(vdW)項のLJ-12-6関数と静電相互作用のクーロン関数が含まれます。CVFFは、アスファルト材料51、52のシミュレーションに広く採用されている。密度、粘度、体積弾性率などのシミュレートされた物理的および機械的特性は、CVFF51の信頼性を実証する実験データとよく一致しています。CVFFは無機材料に適しているだけでなく、アスファルトシリカ52 やエポキシグラフェン53系などの有機相と無機相からなる構造にも採用されています。さらに、グラフェンとアスファルトとの間の界面相互作用は、CVFF36、54によって特徴付けることができる。力場を選択する際の主要な部分はアスファルト-グラフェン界面を決定することであるため、CVFFによって記述された非結合相互作用はより信頼性が高く、これは我々の以前の研究36でも考慮されている。全体として、力場CVFFがこの研究で採用されている。異なる種類の原子の部分電荷は、力場割り当て法によって計算される。

Subscription Required. Please recommend JoVE to your librarian.

Protocol

1. 原子論的モデルを構築する

  1. Materials Studio ソフトウェアを開いて 5 つの 3D 原子論的ドキュメントを作成し、これらのドキュメントの名前をそれぞれグラフェン、アスファルテン、極性芳香族化合物、ナフテン芳香族化合物、飽和物に変更します。
  2. グラフェンモデルを構築するには、3D原子論的文書にグラフェンシートの単位セルを作成し 、「Sketch Atom」 オプションを使用します。
  3. [>対称性の構築]メニューの[スーパーセル]オプションを使用して、最終的な構造 を構築し ます。グラフェンシートのサイズを40 Å x 40 Åと定義し、アスファルトチェーンと亀裂幅よりも大きくなります。
  4. 4種類のアスファルト分子を構築してパックします。
    1. 「原子をスケッチ」オプションを使用して、アスファルテン、極性芳香族化合物、ナフテン芳香族化合物、飽和物の分子構造を別々に描画します。
    2. 4種類のアスファルト分子をシミュレーションボックスにパックし、[ モジュール]>[アモルファスセル] メニューの[計算]オプションを使用します。
  5. 亀裂のあるアスファルト構造を構築します。
    1. x 次元の亀裂ゾーンの高さをボックスの高さと同じ 70 Å に設定し、y 次元の亀裂ゾーンの深さをボックスの高さの半分に 35 Å に設定します。
    2. 亀裂幅の 2 つのケースを z 次元の 15 Å と 35 Å に設定します。[削除]オプションを使用してアスファルトバルクのミドルダウン領域の亀裂ゾーンの冗長分子 を削除し 、中間領域のアスファルトマトリックスを変更しないままにします。
  6. 亀裂のあるグラフェン改質アスファルト構造を構築します。パッキングステップの前に、 コピー+ペースト コマンドを使用して、グラフェンシートを亀裂先端の上部領域と左側の亀裂表面に別々に組み込みます。
  7. 表1にリストされている最終組成に基づいてアスファルト分子をシミュレーションボックスに詰め込み、グラフェン改質アスファルト構造を構築した。
  8. ストラクチャーファイルをデータファイルに変換します。構造ファイルを分子ファイルとして保存し、構造情報(*.carおよび*.mdf)をマテリアルズスタジオから入手します。大規模原子/分子超並列シミュレータ(LAMMPS)55 パッケージのmsi2lmpツールを使用して、分子ファイル(*.carおよび*.mdf)をデータファイルに変換します。LAMMPS の read_data コマンドでデータ・ファイルを読み取ります。

2. シミュレーションの実行

  1. シミュレーションのパラメータを定義します。
    1. 実行されたシミュレーションの精度と効率のバランスを考慮して、入力ファイルでタイムステップを 1 fs に設定します。
    2. 非結合交互作用のカットオフ距離を 12 Å に設定します。これは、周期境界条件と計算効率を考慮して、シミュレーション ボックスの長さの半分未満です。
    3. 粒子-粒子-メッシュ(PPPM)アルゴリズムを使用して長距離クーロン相互作用を記述し、長距離ソルバーによって計算された原子単位の力の相対誤差を高精度に設定する。
  2. 亀裂のプロファイルを修正します。LAMMPSの分子グループコマンドでプロファイル上のアスファル ト分子 を選択します。LAMMPSの [スプリング/セルフを修正] コマンドを使用してアスファルト分子に拘束を適用し、アスファルト分子の動きを回避します。
  3. 均衡を達成する
    1. シミュレーションボックス全体を、温度300K、圧力1気圧の等温等圧(NPT)アンサンブルの下で500ps後に完全にリラックスさせてください。
    2. 熱コマンドを使用して温度、圧力、密度、およびエネルギー値を連続的に調べることによって、アスファルトバルクを実験測定値41の所望の密度値0.95〜1.05g/cm3 に平衡化させる。
    3. 完全にリラックスした状態を達成するために、システム全体の位置エネルギーの収束と平均二乗変位(MSD)を確認してください。
  4. 自己修復プロセスを実行します。
    1. シミュレーションボックス全体をNPTアンサンブルの下に温度300K、圧力1気圧に設定します。
    2. 亀裂帯の輪郭上のアスファルト分子の拘束を除去する。
    3. シミュレーション ボックスのサイズと原子の座標を追跡および記録し、後処理に Dump コマンドを使用します。
    4. ランダム誤差を減らすために、3つの異なる初速度シードを持つ3つの独立した構成で自己修復プロセス中のシミュレーション結果を平均化します。

3. 後処理

  1. 自己修復行動を視覚化する。[視覚化ツールを開く] OVITO56 を開いてシミュレーションの進行状況を視覚化し、LAMMPS55 によって生成された lammpstrj 形式の軌跡ファイルを開きます。自己修復プロセスのスナップショットを記録し、 Render コマンドを使用してアスファルト分子の経路を追跡します。
  2. 原子番号の輪郭を解析する。LAMMPSから出力された軌道ファイルから原子の座標をデータ解析・グラフ作成ソフトにエクスポートします。系全体の原子の座標をyz平面に投影します。yz平面のさまざまな領域で原子番号を記録し、さまざまな色で輪郭をプロットします。
  3. 原子の移動度と相対位置を解析する。
    1. 異なるアスファルト成分の原子移動度を平均二乗変位 (MSD) で解析するには、[ msd を計算] コマンドを使用します。
    2. LAMMPSの Compute rdfコマンドを使用して、15 Å および 35 Å の亀裂幅を持つグラフェン改質アスファルトシステムのシステムの放射状分布関数 (RDF) 曲線によって、グラフェンとアスファルト分子の間の相対位置を計算します。
    3. RDF曲線を描画して、アスファルトの密度がグラフェンシートからの距離の関数としてどのように変化するかを確認します。

Subscription Required. Please recommend JoVE to your librarian.

Representative Results

原子番号の輪郭
yz平面における純粋なアスファルトおよびグラフェン改質アスファルトモデルの原子番号の輪郭を 図3に示し、青色から赤色までのカラーバーは0〜28の範囲で変化する原子番号を示す。 図3a−c は、亀裂先端および亀裂表面におけるグラフェンによって修飾された純粋なアスファルトおよびアスファルトナノ複合材料における15Å亀裂幅を有する構造の原子番号の輪郭を示す。純粋なアスファルトの場合、完全な治癒は約300ps後に起こる。自己修復作用は、亀裂先端の周囲が50ps後に青色の溶融鈍い形状になり、いくつかのアスファルト分子が亀裂先端の中央にある2つの亀裂表面を架橋するため、亀裂先端の領域から始まる。輪郭の緑色はバルクアスファルトを示しており、これは亀裂ゾーンが完全に自己修復する段階です。約100psでは、亀裂ゾーンは小さな空隙を残してほぼ閉じており、最初の亀裂表面の色は緑色に変化し、これは自己修復プロセスがこれらの領域で終了したことを示す。しかし、自己治癒するために残っている青と白の領域がまだいくつかあります。約300ps後、亀裂帯の色の大部分が緑色に変化し、これはアスファルトバルクの色と同じであり、自己修復プロセスが完了したことを示している。 図3bに示すように、クラックの上部にグラフェンシートを添加した後の自己修復プロセスは大きく変化しない。自己修復プロセスは完了までに約500psかかり、亀裂ゾーンは50psで急激に減少し、200psでほぼ消えます。亀裂先端の上部にあるグラフェンシートは、亀裂表面の自己修復プロセスにほとんど影響を与えないようです。しかし、亀裂表面の左側にグラフェンを挿入すると、 図3cに示すように、輪郭の赤い線がグラフェンシートである自己修復プロセスが大幅に加速する可能性があります。自己治癒期間は、純粋なアスファルトの半分である約200psに短縮されます。亀裂幅は20psで著しく減少し、バルクからのアスファルト分子はグラフェン領域に移動し、亀裂領域を埋める傾向がある。亀裂ゾーンは約150 psでほぼ消えますが、下部の領域の一部は青色のままです。自己修復プロセスのさらに50 psの後、亀裂領域は青色でいっぱいになり、プロセスの終わりを示します。

35 Å の亀裂幅を持つモデルの自己修復プロセスは、15 Å の亀裂幅を持つモデルのほぼ 2 倍の時間がかかりますが、純粋なアスファルトの自己修復プロセスは、約 1,000 ps 続きます。亀裂先端部から自己修復作用が始まり、100psでは亀裂形状が収縮して不規則になります。亀裂ゾーンの大部分は500psで治癒し、亀裂ゾーンの中央に小さな空隙が残っています。さらに500psの自己修復処理を行った後、自己修復プロセスが完了するまで、亀裂ゾーンをアスファルト分子で満たします。グラフェンシートは、 図3eの赤い線で示すように、亀裂先端の上部に位置しています。自己治癒期間は約1,100psで、純粋なアスファルトに近い。ただし、亀裂の形状は異なる方法で変化します。約400psで亀裂領域を橋渡しするアスファルト分子がいくつかあり、自己修復プロセスを進めることができます。 図3fに示すように、グラフェンシートが左側の亀裂表面に位置する場合、自己修復挙動は著しく改善され得る。15Åの亀裂幅を有するモデルと同様の現象が観察され得る:アスファルトバルク中のアスファルト分子の一部は、グラフェン領域に移動し、グラフェンシートを包み込む傾向があり、亀裂領域を大幅に減少させ、自己治癒プロセスを助けることができる。亀裂の幅はわずか50psで初期の亀裂幅の半分程度に減少し、亀裂領域の大部分は300ps前後で治癒します。全体の自己修復プロセスは約600 ps続き、亀裂ゾーンの大部分は消えます。これは純粋なアスファルトがかかる時間の半分の長さしかかかりません。

Figure 3
図3:自己修復プロセス中の原子番号の輪郭。 (a)純粋なアスファルト、(b)亀裂先端のグラフェン、および(c)亀裂先端の左面にグラフェンを有するモデル、および(d)純粋なアスファルト、(e)亀裂先端のグラフェンについて35Åの亀裂幅を有するモデルについての自己修復プロセス中の原子番号の輪郭、 (f)亀裂先端の左表面におけるグラフェン。点線の黒いボックスはグラフェンの位置を示します。青から赤までのカラーバーは、輪郭の0から28まで変化する原子番号を表します。 この図の拡大版を表示するには、ここをクリックしてください。

分子間相互作用
純粋なアスファルトとグラフェン修飾アスファルト複合材料の間の自己治癒挙動の違いを調べるために、 図4に示すように、自己治癒プロセス中の分子相互作用と運動を捕捉して分析します。 図4aから、アスファルテン、極性芳香族化合物、ナフテン芳香族化合物などの芳香族分子は、グラフェンを亀裂先端の上部に配置すると、π πスタッキングを介してグラフェンシートに引き寄せられることが観察できます。これらのアスファルト分子はグラフェンシートによってしっかりと捕捉され、亀裂ゾーンの近傍に容易に拡散したり、亀裂を埋めたりすることができず、自己治癒プロセスをある程度妨げる。しかし、自己修復作用は主に亀裂表面付近のアスファルト分子から生じており、上部領域におけるこれらの分子の影響については、さらなる探索が必要である。 図4bから、クラック表面の極性芳香族分子が他のクラック表面のグラフェンシートに引き寄せられ、近くのナフテン芳香族分子がクラック領域に移動する可能性をさらに高めることが観察される。グラフェンシートに引き寄せられたアスファルト分子が集まれば、純粋なアスファルトよりも高速でクラックゾーンをパックすることができ、グラフェン改質アスファルトナノコンポジットの自己治癒能を向上させることができる。左側の亀裂表面でグラフェンによって修正された35Åの亀裂幅を有するモデルの自己修復プロセスを 図4cに示す。極性芳香族分子は、自己修復が始まるとπ πスタッキングを介してグラフェンシートに引き寄せられ、これらのアスファルト分子はグラフェンシートの周りを急速に包み込み、クラックゾーンの空間を減少させることができる図 3fに示すように。これは、グラフェンが亀裂表面の周囲に位置する場合、自己修復の初期段階において重要な役割を果たしていることを示している。亀裂幅が15Åの純粋なアスファルトの自己修復スナップショットを 図4dに示します。飽和の鎖構造は、分子が互いに絡み合い、亀裂表面を橋渡しすることができるので、自己修復プロセスにとって重要であることが明確に観察され得る。飽和分子とアスファルテン分子の側鎖との間のこの架橋効果は、パッキング効率を有意に増加させ、自己治癒期間を減少させることができる。また、アスファルテン、極性芳香族化合物、ナフテン芳香族化合物などの多芳香環を有するアスファルト分子は、π πスタッキングによって亀裂表面で再配向することも観察される。この再配向は、アスファルト分子が平行方向に移動することを可能にし、亀裂の濡れに寄与し、亀裂表面をさらに閉じる。

Figure 4
図4:自己修復プロセス中の純粋なアスファルトとグラフェン改質アスファルトナノコンポジットの非結合相互作用の詳細。 (a)15オングストロームの亀裂幅とグラフェンが亀裂先端の上部に位置するモデルの場合、アスファルト中の芳香族分子は、π πの積層を介してグラフェンシートによって引き付けられる。(b)クラック幅が15Åで、クラック表面の左側にグラフェンがあるモデルでは、他のクラック表面の極性芳香族分子が強い芳香族相互作用のためにグラフェン表面に移動します。(c)35Åクラック幅とクラック表面の左側にグラフェンを有するモデルの場合、極性芳香族分子はグラフェンシートによって引き付けられ、したがってクラック表面から突出する。(d)15 Å Åの亀裂幅と純粋なアスファルトを有するモデルでは、亀裂表面における芳香族分子の再配向と、自己修復プロセス中の飽和分子の鎖架橋および絡み合いがある。図の青い点線のボックスと紫色の点線のボックスは、それぞれπ πの積み重ねと方向の変更の動作を示します。 この図の拡大版を表示するには、ここをクリックしてください。

自己修復プロセス中の亀裂表面周辺のアスファルテン、極性芳香族化合物、およびナフテン芳香族化合物を含む芳香族分子の再配向を、 図5に示す。 図5a は、自己修復前に追跡された分子が、ナフテン芳香族化合物と極性芳香族化合物との間、およびアスファルテンと極性芳香族化合物との間でほぼ垂直であることを示す。アスファルテンと他の2つの芳香族分子との間の距離は13.3Åであり、これは芳香族分子間の距離よりも大きい。40psの自己修復後、ナフテン芳香族分子はアスファルテンと極性芳香族化合物の間の空間に拡散し、他の2つの分子との相互作用において重要な役割を果たします。 図5bでは、極性芳香族分子とナフテン芳香族分子との距離と角度が4.6Å、89°であり、2つの芳香族分子間のT字型のπ πスタッキング相互作用を示していることがわかります。ナフテン芳香族とアスファルテンの間の角度と距離は、それぞれ32°と4.6Åに減少します。これは、ナフテン芳香族化合物とアスファルテンとの間の非結合相互作用により、それらが回転し、配向を徐々に調整し、亀裂表面の濡れに寄与することを示している。 図5cに示すように、3つの分子間の角度が26°と35°であるため、3つの分子の配向は50ps後にほぼ平行になります。それらの間の距離は4.0 Å未満に減少し、これはπ πの積層が平行構造を容易にし、芳香族分子を互いに近づけることを示している。全体として、亀裂表面における再配向はアスファルト分子の相互作用を促進し、分子間距離を短くし、それらの間の誘引を増加させる。アスファルト分子の再配向および拡散は、亀裂ゾーンの充填をさらに助け、自己修復プロセスをスピードアップする。

Figure 5
図5:自己修復プロセス中のアスファルト分子の再配向。 アスファルト分子間の角度と距離 (a) 自己修復前、(b) 40 ps 後、および (c) 50 ps 後。 この図の拡大版を表示するには、ここをクリックしてください。

アスファルト部品の移動度
アスファルトの自己治癒挙動における異なる成分の役割を定量的に理解するために、アスファルト複合材料の中心質量のMSDは、自己治癒プロセス中の遷移移動度を表すように計算され、次式で表される:

Equation 2

ここで、ri(t)は時刻tにおける粒子iの位置ベクトルであり、角括弧は走行距離の平均値を示す。純粋なアスファルトとグラフェン改質アスファルトのMSD値が追跡され、図6に示されています。図6a-cは、15Å幅の亀裂を有するアスファルト複合材料のMSDを示し、35Å幅の亀裂を有するものを図6d-fに示す。飽和物はアスファルトの自己治癒行動において最も活性な成分であり、アスファルテンは最も活性が低いことが観察され得る。2つの考えられる理由があります:1つはアスファルテンがアスファルトの中で最も高い分子量を有するので、分子質量に関連しており、それらは亀裂ゾーンを移動して充填する能力が低い。もう1つは飽和物の鎖状構造で、他の成分よりも移動度が高く、亀裂表面で絡み合って伸びやすくなります。極性芳香族化合物の移動度は、ナフテン芳香族化合物の移動度よりも高い。これは、極性芳香族化合物のより高い分子量および極性のためです。硫黄原子などの極性芳香族化合物上の極性原子は、アスファルテンとH結合を形成する可能性があり、移動度が妨げられる可能性がある。亀裂先端の上部領域および左側の亀裂表面上のグラフェン改質アスファルトのMSD図を図6bおよび図6cに示す。図6bでは、グラフェンが最大の体積を占め、アスファルトナノ複合材料において最も高い分子量を有するため、グラフェンのMSDがアスファルト成分のMSDよりも低いことがわかる。アスファルト成分のMSD値は、純粋なアスファルトのMSD値よりも比較的低い。これは、これらの分子とグラフェンの間の相互作用がアスファルト分子の移動性を妨げ、自己治癒プロセスを遅らせるためである。しかし、グラフェンを左側の亀裂表面に配置すると、極性芳香族化合物、ナフテン芳香族化合物、およびグラフェンの移動度は、純粋なアスファルトのそれと比較して有意に改善される。これは、グラフェンが自己治癒過程において重要な役割を果たし、アスファルト中の芳香分子との相互作用がアスファルトの自己治癒過程に寄与することを示している。図6dの35 Å幅の亀裂の場合、純粋なアスファルトのMSDは、アスファルテン、極性芳香族化合物、ナフテン芳香族化合物、および飽和物のMSDがますます変化するため、亀裂幅が15Åの場合と同様の傾向に従います。グラフェンを亀裂先端の上部領域に挿入すると、飽和状態のMSDは約15Å2減少する。アスファルトバルク中のグラフェンシートの存在は、飽和分子の移動空間に垂直に影響を与え、自己治癒の経路を妨げる。図6fから、アスファルテン、極性芳香族化合物、ナフテン芳香族化合物のMSD値は、純粋なアスファルトと比較してすべて改善されているのに対し、飽和物のMSDはわずかに減少することが観察できます。グラフェンは、特に芳香族化合物を含む分子において、自己治癒プロセスの改善に大きく関与している。グラフェンとアスファルテン、極性芳香族化合物、およびナフテン芳香族化合物間のπ πスタッキング相互作用は、これらのアスファルト分子の移動度を改善し、亀裂ゾーンで安定した充填構造を形成するのを助け、アスファルトの自己治癒プロセスを加速する。

Figure 6
図6:自己修復プロセス中の純粋なアスファルトおよびグラフェン改質アスファルト分子のMSD。 亀裂幅が15 Åのモデルでは、(a)純粋なアスファルトとグラフェン改質アスファルトのMSDが(b)亀裂先端の上部と(c)左面に表示されます。亀裂幅が35 Åのモデルでは、(d)純粋なアスファルトとグラフェン改質アスファルトのMSDが(e)亀裂先端の上部と(f)左の亀裂表面に提示されます。X軸はシミュレーションの時間を表し、Y軸は自己修復プロセス中のアスファルト成分とグラフェン分子のMSD値を表す。 この図の拡大版を表示するには、ここをクリックしてください。

自己修復後の分子位置
自己修復プロセス中のグラフェンとアスファルト分子の間の相対位置を調べるために、アスファルト中のグラフェンと芳香族分子との間の放射状分布関数を計算し、図7に示す。図7a-cは、自己修復プロセスの前後の亀裂幅が15ÅのモデルのRDFを示しています。アスファルト中の芳香族分子は、自己修復プロセス、特に極性芳香族分子およびナフテン芳香族分子に続いてグラフェンシートに近づくことがわかる。図4に示すように、グラフェンとアスファルテン、極性芳香族化合物、ナフテン芳香族化合物などの芳香族分子との間には強いπ πスタッキング相互作用があり、グラフェンシートがこれらの分子を亀裂表面に向かって引き付ける原因となる。しかし、自己治癒前後のアスファルテンのg(r)値の差は、極性芳香族化合物およびナフテン芳香族化合物のそれほど有意ではない。これは、アスファルテン分子が極性芳香族分子およびナフテン芳香族分子よりも高い分子量および体積を得るため、それらが回転してグラフェン領域に拡散し、亀裂領域を埋めることを困難にするからである。グラフェンと極性芳香族またはナフテン芳香族分子との間のg(r)値が4.0Å以内に増加したのは、π-πスタッキングの典型的な相互作用距離内であり、4.0Åを超えるg(r)値の増加は、分子相互作用とクラックゾーンの排除の組み合わせによるものである。自己修復プロセスの前後の亀裂幅が35ÅのモデルのRDFを図7d-fに示します。自己修復プロセスを通じて4.0 Åを超えるグラフェンとアスファルテンの間のg(r)値は、15 Å亀裂幅のものよりも明白です。これは、アスファルテンが拡散し、より大きな亀裂ゾーンのグラフェンに向かって移動するためのより多くのスペースを有するためである。4.0 Å 以内の g(r) 値は、極性芳香族化合物の場合よりもナフテン芳香族化合物に対してより有意です。これは、ナフテン芳香族分子の分子量が小さく、拡散能力が高いためです。

Figure 7
図7:左側の亀裂表面のグラフェンとアスファルト成分との間のRDF値。 左側の亀裂表面のグラフェンと、(a)アスファルテン、(b)極性芳香族化合物、(c)亀裂幅が15オングストロームのモデルからのナフテン芳香族化合物、(d)アスファルテン、(e)極性芳香族化合物、および(f)ナフテン芳香族化合物のアスファルト成分との間のRDF値。X軸は2つの分子の距離を表し、Y軸はRDF値を表す。 この図の拡大版を表示するには、ここをクリックしてください。

Subscription Required. Please recommend JoVE to your librarian.

Discussion

プロトコル部分内の重要なステップは次のとおりです:ステップ1.4 - 4種類のアスファルト分子を構築してパックします。ステップ1.5 - 亀裂のあるアスファルト構造を構築する。ステップ2.3 - 均衡を達成する。ステップ2.4 - 自己修復プロセスを実行します。これらの手順は、プロトコルの最もまとまりのある重要な内容を示します。挿入された亀裂の所望の形状を作成するために、Materials Studio の通常の梱包と比較して、保圧プロセスが変更されます。亀裂形状が作成され、シミュレーションボックス内に充填され、アスファルト分子がシミュレーションボックスの他の部分に充填されます。その後、作成された亀裂輪郭の周りの冗長なアスファルト分子が除去される。MDシミュレーションの限界は、シミュレーションを秒とメートルまで解析できる有限要素法などの従来の方法と比較して、時間スケールと長さスケールがナノ秒とナノメートルのオーダーで比較的小さいことです57。この方法の意義は、従来のアプローチではアクセスしにくいナノ構造の進化、分子相互作用、運動を捉えることで、アスファルトやグラフェン修飾アスファルトの自己治癒機構を原子レベルで明らかにできることである58。自己修復メカニズムは、研究者やエンジニアがナノ材料を適切な場所に塗布し、アスファルトを効率的な方法で改善するのに役立ちます。この技術の将来の応用は、分子構造をまともな方法で監視し、欠陥、折り畳まれた構造、官能基などのナノ材料の他の変数の影響を調査するのに役立つことです。この技術は、アスファルトナノコンポジットの自己修復挙動をマルチスケールの側面から観察するために、他のアプローチと組み合わせることもできる。アスファルトの自己治癒特性は徹底的に理解され、将来大幅に改善される可能性があります。

グラフェンは、自己修復プロセス中の界面および成分の変化および移行において重要である。グラフェンシートを挿入することなく、飽和物の鎖状構造が互いに絡み合い、亀裂表面を架橋することができるので、飽和物は自己修復プロセスにおいて重要な役割を果たす。飽和分子とアスファルテン分子の側鎖との間の架橋効果は、パッキング密度を強く増加させ、自己治癒プロセスの時間を短縮することができる。また、アスファルテン、極性芳香族化合物、ナフテン芳香族化合物などのポリ芳香環を有するアスファルト分子は、π π積層によって亀裂表面で再配向し、アスファルト分子を平行方向に移動し、亀裂の濡れに寄与し、亀裂表面を閉塞する。グラフェンの挿入により、クラック表面の一方の側の極性芳香族分子がクラック表面の他方の側のグラフェンシートに引き寄せられ、近くのナフテン芳香族分子がクラック領域に移動する可能性をさらに高めることができる。グラフェンシートに引き寄せられた集められたアスファルト分子は、純粋なアスファルトよりも高速で亀裂帯を埋めることができ、グラフェン改質アスファルトナノコンポジットにおいて自己治癒能が著しく向上する。アスファルテン分子は、アスファルトマトリックス中の分子量および体積が高いため、グラフェン部分に拡散して亀裂領域を埋めるのが難しくなります。ナフテン芳香族化合物は、極性芳香族化合物よりも速い動きを有し、これは、ナフテン芳香族分子39のより小さい分子量およびより良好な拡散能力によるものである。

本研究では、MDシミュレーションを用いて、異なる亀裂幅とグラフェン位置を考慮して、純粋なアスファルトとグラフェン改質アスファルトナノコンポジットの自己治癒特性を検討する。自己治癒行動は亀裂先端領域から始まり、鋭い先端が鈍くぼやけていることが観察される。亀裂境界のアスファルト分子は拡散して亀裂の幅を狭め、隙間を埋め続けることができます。完全な自己修復プロセスは、亀裂領域の原子密度がアスファルトバルクの原子密度と同じである場合に確認される。MDシミュレーションは、自己修復プロセス中のアスファルトマトリックス中の分子相互作用と鎖運動を明らかにするのに役立ちます。アスファルト分子のもつれと向きを変えることは、自己治癒行動において重要な役割を果たします。グラフェンシートの組み込みに伴う自己治癒率は、その位置によって決定される。亀裂先端部に位置するグラフェンシートでは、アスファルト分子の動きが妨げられ、亀裂部に容易に拡散することができない。クラックゾーンの側面にあるグラフェンシートの場合、アスファルト分子はπ π積層相互作用によりグラフェンシートに引き寄せられ、クラックゾーンに集まりやすく、自己治癒率の上昇を示している。シミュレーション結果は、ナノ材料によるアスファルトの改質が熱機械的特性と自己修復特性の両方を改善することができることを示しており、スマートアスファルト舗装の開発に大きな可能性を秘めています。MDシミュレーションに基づくアスファルトナノ複合材料の自己修復機構の基本的な理解は、最適な部位でのナノ材料の効率的な操作を容易にすることができ、所望の特性および機能を有するアスファルトナノ複合材料の高度な設計に有益である。

Subscription Required. Please recommend JoVE to your librarian.

Disclosures

著者は宣言する利益相反を持っていません。

Acknowledgments

著者らは、香港城市大学戦略研究助成金のプロジェクトNo.7005547、プロジェクトNo.による中国香港特別行政区の研究助成金評議会(RGC)からの支援に感謝する。R5007-18、およびJCYJ20170818103206501の助成金の下で深セン科学技術イノベーション委員会からの支援。

Materials

Name Company Catalog Number Comments
Atomistic models of asphalt and graphene/Materials Studio BIOVIA Materials Studio 8.0 The atomistic models are built for molecular dynamics simulations.
Large-scale Atomic/Molecular Massively Parallel Simulator Package Sandia National Laboratories lammps-stable20 The equilibrium is achieved under NPT ensemble, and the atomistic models get self-healed.
OVITO Materials Science Department of Technische Universität Darmstadt, Germany ovito-basic-3.1.0-win64 The self-healing behaviors of the atomistic models are visualized.
Origin OriginLab Origin 2018 64Bit The contours of the atom numbers of the trajectory are drawn and analyzed.

DOWNLOAD MATERIALS LIST

References

  1. Sun, D., et al. A comprehensive review on self-healing of asphalt materials: Mechanism, model, characterization and enhancement. Advances in Colloid and Interface Science. 256, 65-93 (2018).
  2. Hung, A. M., Mousavi, M., Fini, E. H. Implication of wax on hindering self-healing processes in bitumen. Applied Surface Science. 523, 146449 (2020).
  3. Lv, Q., et al. Investigating the asphalt binder/mastic bonding healing behavior using bitumen bonding strength test and X-ray Computed Tomography scan. Construction and Building Materials. 257, 119504 (2020).
  4. Liang, B., et al. Review on the self-healing of asphalt materials: Mechanism, affecting factors, assessments and improvements. Construction and Building Materials. 266, 120453 (2021).
  5. Xu, S., et al. Self-healing asphalt review: From idea to practice. Advanced Materials Interfaces. 5, 1800536 (2018).
  6. Tabaković, A., Schlangen, E. Self-healing Materials, Advances in Polymer Science. , Chapter 335 285-306 (2015).
  7. García, Á Self-healing of open cracks in asphalt mastic. Fuel. 93, 264-272 (2012).
  8. Karimi, M. M., Amani, S., Jahanbakhsh, H., Jahangiri, B., Alavi, A. H. Induced heating-healing of conductive asphalt concrete as a sustainable repairing technique: A review. Cleaner Engineering and Technology. 4, (2021).
  9. Gulisano, F., Gallego, J. Microwave heating of asphalt paving materials: Principles, current status and next steps. Construction and Building Materials. 278, 121993 (2021).
  10. García, Á, Schlangen, E., Ven, M. vd, Bochove, G. v Optimization of composition and mixing process of a self-healing porous asphalt. Construction and Building Materials. 30, 59-65 (2012).
  11. Aguirre, M. A., Hassan, M. M., Shirzad, S., Daly, W. H., Mohammad, L. N. Micro-encapsulation of asphalt rejuvenators using melamine-formaldehyde. Construction and Building Materials. 114, 29-39 (2016).
  12. Su, J. -F., Qiu, J., Schlangen, E., Wang, Y. -Y. Experimental investigation of self-healing behavior of bitumen/microcapsule composites by a modified beam on elastic foundation method. Materials and Structures. 48 (12), 4067-4076 (2014).
  13. Yoo, D. Y., Kim, S., Kim, M. J., Kim, D., Shin, H. O. Self-healing capability of asphalt concrete with carbon-based materials. Journal of Materials Research and Technology-Jmr&T. 8 (1), 827-839 (2019).
  14. Qin, Z., Jung, G. S., Kang, M. J., Min Jeong, M. J. The mechanics and design of a lightweight three-dimensional graphene assembly. Science Advances. 3 (1), 1601536 (2017).
  15. Jung, G. S., Yeo, J., Tian, Z., Qin, Z., Buehler, M. J. Unusually low and density-insensitive thermal conductivity of three-dimensional gyroid graphene. Nanoscale. 9 (36), 13477-13484 (2017).
  16. Campbell, P. G., Worsley, M. A., Hiszpanski, A. M., Baumann, T. F., Biener, J. Synthesis and functionalization of 3D nano-graphene materials: Graphene aerogels and graphene macro assemblies. Journal of Visualized Experiments: JoVE. (105), e53235 (2015).
  17. Li, H., et al. Induction heating and healing behaviors of asphalt concretes doped with different conductive additives. Advances in Materials Science and Engineering. 2019, 1-10 (2019).
  18. Moreno-Navarro, F., Sol-Sánchez, M., Gámiz, F., Rubio-Gámez, M. C. Mechanical and thermal properties of graphene modified asphalt binders. Construction and Building Materials. 180, 265-274 (2018).
  19. Liu, J., Hao, P., Dou, Z., Wang, J., Ma, L. Rheological, healing and microstructural properties of unmodified and crumb rubber modified asphalt incorporated with graphene/carbon black composite. Construction and Building Materials. 305, 124512 (2021).
  20. Wang, R., Qi, Z., Li, R., Yue, J. Investigation of the effect of aging on the thermodynamic parameters and the intrinsic healing capability of graphene oxide modified asphalt binders. Construction and Building Materials. 230, 116984 (2020).
  21. Gulisano, F., Crucho, J., Gallego, J., Picado-Santos, L. Microwave healing performance of asphalt mixture containing Electric Arc Furnace (EAF) slag and Graphene Nanoplatelets (GNPs). Applied Sciences. 10 (4), 1428 (2020).
  22. Li, C., Wu, S., Chen, Z., Tao, G., Xiao, Y. Improved microwave heating and healing properties of bitumen by using nanometer microwave-absorbers. Construction and Building Materials. 189, 757-767 (2018).
  23. Varma, R., Balieu, R., Kringos, N. A state-of-the-art review on self-healing in asphalt materials: Mechanical testing and analysis approaches. Construction and Building Materials. 310, 125197 (2021).
  24. Lau, D., Jian, W., Yu, Z., Hui, D. Nano-engineering of construction materials using molecular dynamics simulations: Prospects and challenges. Composites Part B: Engineering. 143, 282-291 (2018).
  25. Jian, W., Lau, D. Creep performance of CNT-based nanocomposites: A parametric study. Carbon. 153, 745-756 (2019).
  26. Wang, X. Q., Jian, W., Buyukozturk, O., Leung, C. K. Y., Lau, D. Degradation of epoxy/glass interface in hygrothermal environment: An atomistic investigation. Composites Part B: Engineering. 206, 108534 (2021).
  27. Jian, W., Lau, D. Understanding the effect of functionalization in CNT-epoxy nanocomposite from molecular level. Composites Science and Technology. 191, 108076 (2020).
  28. Hao, H., Tam, L. -h, Lu, Y., Lau, D. An atomistic study on the mechanical behavior of bamboo cell wall constituents. Composites Part B: Engineering. 151, 222-231 (2018).
  29. Qin, R., Zhou, A., Yu, Z., Wang, Q., Lau, D. Role of carbon nanotube in reinforcing cementitious materials: An experimental and coarse-grained molecular dynamics study. Cement and Concrete Research. 147, 106517 (2021).
  30. Jian, W., Wang, X., Lu, H., Lau, D. Molecular dynamics simulations of thermodynamics and shape memory effect in CNT-epoxy nanocomposites. Composites Science and Technology. 211, 108849 (2021).
  31. Jing, C., et al. Regenerated and rotation-induced cellulose-wrapped oriented CNT fibers for wearable multifunctional sensors. Nanoscale. 12 (30), 16305-16314 (2020).
  32. Yazdandoost, F., Mirzaeifar, R., Qin, Z., Buehler, M. J. Multiscale mechanics of the lateral pressure effect on enhancing the load transfer between polymer coated CNTs. Nanoscale. 9 (17), 5565-5576 (2017).
  33. Doblack, B. N., Allis, T., Davila, L. P. Novel 3D/VR interactive environment for MD simulations, visualization and analysis. Journal of Visualized Experiments: JoVE. (94), (2014).
  34. Xu, M., et al. Improved chemical system for molecular simulations of asphalt. Energy & Fuels. 33 (4), 3187-3198 (2019).
  35. Xu, G., Wang, H. Molecular dynamics study of oxidative aging effect on asphalt binder properties. Fuel. 188, 1-10 (2017).
  36. Nie, F., Jian, W., Lau, D. An atomistic study on the thermomechanical properties of graphene and functionalized graphene sheets modified asphalt. Carbon. 182, 615-627 (2021).
  37. Cui, B., Gu, X., Hu, D., Dong, Q. A multiphysics evaluation of the rejuvenator effects on aged asphalt using molecular dynamics simulations. Journal of Cleaner Production. 259, (2020).
  38. Sun, W., Wang, H. Self-healing of asphalt binder with cohesive failure: Insights from molecular dynamics simulation. Construction and Building Materials. 262, 120538 (2020).
  39. He, L., et al. Self-healing behavior of asphalt system based on molecular dynamics simulation. Construction and Building Materials. 254, 119225 (2020).
  40. Sun, D., Lin, T., Zhu, X., Tian, Y., Liu, F. Indices for self-healing performance assessments based on molecular dynamics simulation of asphalt binders. Computational Materials Science. 114, 86-93 (2016).
  41. Li, D. D., Greenfield, M. L. Chemical compositions of improved model asphalt systems for molecular simulations. Fuel. 115, 347-356 (2014).
  42. Redelius, P., Soenen, H. Relation between bitumen chemistry and performance. Fuel. 140, 34-43 (2015).
  43. Schulze, M., Lechner, M. P., Stryker, J. M., Tykwinski, R. R. Aggregation of asphaltene model compounds using a porphyrin tethered to a carboxylic acid. Organic & Biomolecular Chemistry. 13 (25), 6984-6991 (2015).
  44. Robertson, A. W., Warner, J. H. Atomic resolution imaging of graphene by transmission electron microscopy. Nanoscale. 5 (10), 4079-4093 (2013).
  45. Yang, L., Zhou, D., Kang, Y. Rheological properties of graphene modified asphalt binders. Nanomaterials (Basel). 10 (11), 2197 (2020).
  46. Zeng, W. B., Wu, S. P., Pang, L., Sun, Y. H., Chen, Z. W. The utilization of graphene oxide in traditional construction materials: Asphalt. Materials. 10 (1), 48 (2017).
  47. Li, R., Xiao, F., Amirkhanian, S., You, Z., Huang, J. Developments of nano materials and technologies on asphalt materials - A review. Construction and Building Materials. 143, 633-648 (2017).
  48. Yu, T., Zhang, H., Wang, Y. Multi-gradient analysis of temperature self-healing of asphalt nano-cracks based on molecular simulation. Construction and Building Materials. 250, 118859 (2020).
  49. Gao, C., Liu, T., Shuai, C., Peng, S. Enhancement mechanisms of graphene in nano-58S bioactive glass scaffold: mechanical and biological performance. Scientific Reports. 4, 4712 (2014).
  50. Maple, J. R., Dinur, U., Hagler, A. T. Derivation of force fields for molecular mechanics and dynamics from ab initio energy surfaces. Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America. 85 (15), 5350-5354 (1988).
  51. Xu, M., Yi, J., Feng, D., Huang, Y. Diffusion characteristics of asphalt rejuvenators based on molecular dynamics simulation. International Journal of Pavement Engineering. 20 (5), 615-627 (2019).
  52. Wang, H., Lin, E., Xu, G. Molecular dynamics simulation of asphalt-aggregate interface adhesion strength with moisture effect. International Journal of Pavement Engineering. 18 (5), 414-423 (2017).
  53. Yu, J., et al. Insights on the capillary transport mechanism in the sustainable cement hydrate impregnated with graphene oxide and epoxy composite. Composites Part B: Engineering. 173, (2019).
  54. Zhou, X., et al. Evaluation of thermo-mechanical properties of graphene/carbon-nanotubes modified asphalt with molecular simulation. Molecular Simulation. 43 (4), 312-319 (2017).
  55. Plimpton, S. Fast parallel algorithms for short-range molecular-dynamics. Journal of Computational Physics. 117 (1), 1-19 (1995).
  56. Stukowski, A. Visualization and analysis of atomistic simulation data with OVITO-the Open Visualization Tool. Modelling and Simulation in Materials Science and Engineering. 18 (1), 015012 (2010).
  57. Chen, Z., Pei, J., Li, R., Xiao, F. Performance characteristics of asphalt materials based on molecular dynamics simulation-A review. Construction and Building Materials. 189, 695-710 (2018).
  58. Sun, D., Sun, G., Zhu, X., Ye, F., Xu, J. Intrinsic temperature sensitive self-healing character of asphalt binders based on molecular dynamics simulations. Fuel. 211, 609-620 (2018).

Tags

工学 第183号 アスファルト グラフェン 分子動力学シミュレーション 自己修復
グラフェン構造によって強化された高度な自己修復アスファルト:原子論的洞察
Play Video
PDF DOI DOWNLOAD MATERIALS LIST

Cite this Article

Nie, F., Jian, W., Lau, D. Advanced… More

Nie, F., Jian, W., Lau, D. Advanced Self-Healing Asphalt Reinforced by Graphene Structures: An Atomistic Insight. J. Vis. Exp. (183), e63303, doi:10.3791/63303 (2022).

Less
Copy Citation Download Citation Reprints and Permissions
View Video

Get cutting-edge science videos from JoVE sent straight to your inbox every month.

Waiting X
Simple Hit Counter