Waiting
Login processing...

Trial ends in Request Full Access Tell Your Colleague About Jove
JoVE Journal Engineering
Click here for the English version

Engineering

الأسفلت المتقدم ذاتي الشفاء المعزز بهياكل الجرافين: رؤية ذرية

Published: May 31, 2022 doi: 10.3791/63303
Automatic Translation
*1, *1, 1
1Department of Architecture and Civil Engineering, City University of Hong Kong
* These authors contributed equally

Summary

أظهر مركب الأسفلت النانوي المعدل بالجرافين قدرة متقدمة على الشفاء الذاتي مقارنة بالأسفلت النقي. في هذا البروتوكول ، تم تطبيق محاكاة الديناميكا الجزيئية من أجل فهم دور الجرافين في عملية الشفاء الذاتي واستكشاف آلية الشفاء الذاتي لمكونات الأسفلت من المستوى الذري.

Abstract

يمكن للجرافين تحسين خصائص الشفاء الذاتي للأسفلت مع متانة عالية. ومع ذلك ، فإن سلوكيات الشفاء الذاتي للمركب النانوي الأسفلتي المعدل بالجرافين ودور الجرافين المدمجين لا تزال غير واضحة في هذه المرحلة. في هذه الدراسة ، يتم التحقيق في خصائص الشفاء الذاتي للأسفلت النقي والأسفلت المعدل بالجرافين من خلال محاكاة الديناميكا الجزيئية. يتم إدخال كتل الأسفلت مع اثنين من عرض الشقوق ومواقع الجرافين ، ويتم تحليل التفاعلات الجزيئية بين مكونات الأسفلت وورقة الجرافين. أظهرت النتائج أن موقع الجرافين يؤثر بشكل كبير على سلوكيات الشفاء الذاتي للأسفلت. يمكن للجرافين بالقرب من سطح الكراك تسريع عملية الشفاء الذاتي بشكل كبير من خلال التفاعل مع الجزيئات العطرية من خلال التراص π π ، في حين أن الجرافين في المنطقة العليا من طرف الكراك له تأثير طفيف على العملية. تمر عملية الشفاء الذاتي للأسفلت من خلال إعادة توجيه جزيئات الأسفلتين والعطرية القطبية والنفثين العطرية ، وجسر جزيئات التشبع بين أسطح الشقوق. يساهم هذا الفهم المتعمق لآلية الشفاء الذاتي في معرفة تعزيز خصائص الشفاء الذاتي ، مما سيساعد على تطوير أرصفة أسفلتية دائمة.

Introduction

يؤدي التدهور تحت أحمال المركبات اليومية والظروف البيئية المتغيرة ، وتقادم الأسفلت أثناء الخدمة إلى تدهور أو حتى فشل هيكلي ، أي التكسير والتخريب ، مما قد يزيد من إضعاف متانة الأرصفة الأسفلتية. الاستجابة المتأصلة للأسفلت لإصلاح الشقوق والفراغات الدقيقة تساعده تلقائيا على التعافي من الأضرار واستعادة القوة1. يمكن لهذه القدرة على الشفاء الذاتي أن تطيل بشكل كبير من عمر خدمة الأسفلت ، وتوفر تكاليف الصيانة ، وتقلل من انبعاثات غازات الدفيئة 2,3. يعتمد سلوك الشفاء الذاتي للأسفلت بشكل عام على العديد من العوامل المؤثرة ، بما في ذلك تركيبته الكيميائية ، ودرجة الضرر ، والظروف البيئية4. ومن المرغوب فيه تحسين قدرة الأسفلت على الشفاء الذاتي التي يمكنها أن تشفي الضرر بالكامل في غضون فترة قصيرة؛ وقد اجتذب ذلك اهتماما بحثيا واسعا بأداء ميكانيكي أفضل ومتانة للأرصفة الأسفلتية في الهندسة المدنية.

تتضمن الطرق الجديدة لتحسين قدرة الشفاء الذاتي للأسفلت بشكل أساسي ثلاثة نهج - تحفيز التسخين ، وشفاء التغليف ، ودمج المواد النانوية - والتي يمكن تطبيقها بشكل فردي أو في وقت واحد5,6. يمكن للتدفئة المحفزة أن تحسن بشكل كبير من حركة الأسفلت وتنشط الشفاء الذاتي للتعافي7. يمكن أن تعزى تقنية الشفاء الذاتي للأسفلت عن طريق تحفيز التسخين إلى تقنية الشفاء الذاتي المساعدة ، مما يشير إلى أن خصائص الشفاء الذاتي للأسفلت يتم تحسينها بواسطة المحفزات الخارجية. الهدف من إضافة ألياف الصوف الصلب هو تعزيز الموصلية الكهربائية من أجل زيادة قدرة الشفاء من الموثق الأسفلتي8. يتمثل نهج تحفيز الحرارة في تعريض هذه الألياف الموصلة كهربائيا للمجال الكهرومغناطيسي المتناوب عالي التردد ، والذي يمكن أن يحفز تيارات الدوامة ، ويمكن أن تنتشر الطاقة الحرارية في الموثق الأسفلتي بواسطة الألياف الموصلة.9. لا تعزز ألياف الصوف الفولاذي الموصلية الكهربائية فحسب ، بل تعزز أيضا الموصلية الحرارية ، وكلاهما يمكن أن يؤثر بشكل إيجابي على خصائص الشفاء الذاتي للأسفلت. ومع ذلك ، من الصعب تحديد وقت الخلط المناسب للألياف10. يتناقص طول الألياف مع زيادة وقت الخلط ويؤثر على الموصلية الحرارية ، في حين أن انخفاض وقت الخلط يؤدي إلى مجموعات من الألياف ويعيق الخواص الميكانيكية للأسفلت9. يمكن لطريقة التغليف توفير المكونات الخفيفة للأسفلت القديم مثل العطريات والتشبع وتحديث قدرة الشفاء الذاتي للأسفلت11,12. ومع ذلك ، هذا علاج لمرة واحدة فقط ، ولا يمكن تجديد مواد الشفاء بعد الإفراج. مع تطور تكنولوجيا النانو ، أصبحت المواد النانوية معدلات واعدة لتعزيز المواد القائمة على الأسفلت. توفر روابط الأسفلت المدمجة مع المواد النانوية توصيلية حرارية وخصائص ميكانيكية أفضل13. يعتبر الجرافين ذو الأداء الميكانيكي الممتاز والأداء الحراري العالي مرشحا ممتازا لتحسين قدرة الشفاء الذاتي للأسفلت14,15,16,17. يمكن أن تعزى الخصائص العلاجية المتزايدة للأسفلت المعدل بالجرافين إلى حقيقة أن الجرافين يزيد من قدرة الموثق الأسفلتي على التسخين وينتج نقل الحرارة داخل الموثق الأسفلتي ، مما يعني أنه يمكن تسخين الأسفلت المعدل بالجرافين بسرعة أكبر والوصول إلى درجة حرارة أعلى من الأسفلت النقي18. يمكن نقل الحرارة المتولدة في جميع أنحاء الأسفلت المعدل بالجرافين بسرعة أكبر من تلك التي من خلال الأسفلت النقي. يمكن أن تتأثر منطقة الكراك في الموثق الأسفلتي بسهولة وتلتئم بشكل أسرع من خلال تدفق الحرارة مع درجة حرارة أعلى وقدرة تسخين أعلى. سيبدأ تفاعل الشفاء الذاتي إذا كانت الطاقة التي تساوي أو أكبر من طاقة تنشيط الشفاء موجودة على سطح التصدع في الأسفلت19. الجرافين يمكن أن يحسن أداء الشفاء بالتنشيط الحراري ويسرع معدل الشفاء من الأسفلت19,20. إلى جانب ذلك ، يمكن للجرافين توفير طاقة التدفئة بنسبة تصل إلى 50٪ أثناء عملية الشفاء ، مما قد يفيد كفاءة الطاقة ويقلل من تكاليف الصيانة.21. كمادة ماصة للميكروويف ، يقال إن الجرافين يحسن قدرة الشفاء للأسفلت خلال فترة الراحة من تسخين الميكروويف22. من المتوقع أن تؤدي إضافة الجرافين إلى الأسفلت إلى تحسين الأداء الميكانيكي فحسب ، بل أيضا القدرة على الشفاء الذاتي وتوفير الطاقة ، الأمر الذي يتطلب معرفة متعمقة بآلية الشفاء الذاتي.

يرجع الشفاء الذاتي على مقياس النانو بشكل رئيسي إلى ترطيب وانتشار جزيئات الأسفلت في الوجوه المكسورة23. نظرا لأن الأسفلت يتكون من جزيئات قطبية وغير قطبية مختلفة ، فإن قدرته على الشفاء الذاتي ترتبط ارتباطا وثيقا بالتفاعلات الجزيئية وحركات جزيئات الأسفلت المكونة من مكونات مختلفة1. ومع ذلك ، تعتمد الأبحاث الحالية بشكل أساسي على التقنيات التجريبية لتحديد الخواص الميكانيكية العيانية ، والتي تسبب معلومات مفقودة في تغيير الهياكل المجهرية والتفاعلات بين جزيئات الأسفلت عند محاولة فهم آلية الشفاء. آلية تعزيز الجرافين في قدرة الشفاء الذاتي للأسفلت غير واضحة أيضا في هذه المرحلة. تلعب محاكاة الديناميكا الجزيئية (MD) دورا مؤثرا في التحقيق في التفاعلات الجزيئية وحركات الأنظمة النانوية المركبة ، وتربط التشوه الهيكلي المجهري بالتفاعلات والحركات الجزيئية 24،25،26،27،28،29،30،31 . أصبحت محاكاة MD أكثر وأكثر شعبية لتحليل سلوكيات المواد التي لا يمكن الوصول إليها بسهولة عن طريق التجارب32,33. وقد أظهرت الدراسات القائمة جدوى وتوافر عمليات محاكاة MD في النظم الأسفلتية؛ يمكن استكشاف التماسك والالتصاق والشيخوخة والخواص الميكانيكية الحرارية لمركبات الأسفلت والأسفلت من خلال محاكاة MD34،35،36،37. يمكن أيضا التنبؤ بسلوكيات الشفاء الذاتي للأسفلت من خلال محاكاة MD38,39,40. لذلك ، يعتقد أن التحقيق باستخدام محاكاة MD هو وسيلة فعالة لفهم كل من آليات الشفاء الذاتي والتعزيز.

أهداف هذه الدراسة هي التحقيق في سلوكيات الشفاء الذاتي للأسفلت النقي والمركبات النانوية الأسفلتية المعدلة بالجرافين وفهم دور الجرافين في تحسين قدرة الشفاء للأسفلت من خلال محاكاة MD. يتم إجراء عمليات محاكاة الشفاء الذاتي للأسفلت النقي ومركبات الأسفلت المعدلة بالجرافين عن طريق إدخال الشقوق في الهياكل الأولية. تتميز قدرات الشفاء الذاتي بمحيط أعداد الذرات ، وإعادة توجيه وتشابك الجزيئات في الوجه المكسور ، وتنقل مكونات الأسفلت أثناء عمليات الشفاء الذاتي. من خلال التحقيق في كفاءة الشفاء من الجرافين في مواقع مختلفة ، يتم الكشف عن آلية تعزيز الجرافين التي تساهم في قدرات الشفاء الذاتي للأسفلت ، والتي يمكن أن تساعد في مراقبة الحشوات النانوية بطريقة مثلى وبالتالي تمكين تمديد عمر الأرصفة الأسفلتية. يمكن أن يوفر التحقيق في قدرة الشفاء الذاتي على النطاق الذري طريقة فعالة لتطوير مواد متقدمة قائمة على الأسفلت للبحوث المستقبلية.

وفقا لكيمياء الأسفلت ، يتكون الأسفلت من أنواع مختلفة من الهيدروكربونات وغير الهيدروكربونات ذات القطبية والأشكال المختلفة ، والتي يمكن تقسيمها بشكل أساسي إلى المكونات الأربعة للأسفلتين ، والعطريات القطبية ، وعطرات النفثين ، وتشبع41,42. جزيئات الأسفلتين أكبر وأثقل نسبيا من الجزيئات الأخرى في الأسفلت ، مع متوسط كتلة ذرية يبلغ حوالي 750 جم / مول وقطر جزيئي يتراوح بين 10-20 Å. من المقبول على نطاق واسع أن الأسفلتين يتكون من نوى عطرية كبيرة تحتوي على ذرات غير متجانسة وتحيط بها أطوال مختلفة من مجموعات الألكيل43. يتم بناء جزيء الأسفلتين المعدل ، كما هو موضح في الشكل 1 أ. يتم بناء جزيئات العطريات القطبية وعطريات النفثين على أساس القطبية ونسبة العناصر في جزيئات الأسفلت ، مع اختيار البنزوبيسبنزوثيوفين (C18H10S2) للجزيء العطري القطبي و 1,7-dimethylnaphthalene (C 12 H 12) كجزيء عطري ممثل للنفثين ، كما هو موضح في الشكل 1b-c. تم بناء N-docosane (n-C 22H46) كما هو موضح في الشكل 1d. يتم اختيار المعلمات المدرجة في الجدول 1 لجزيئات الأسفلت واستخدامها لتلبية المعايير المطلوبة ، بما في ذلك جزء الكتلة الأولية ، ونسبة الذرة ، والنسبة العطرية / الأليفاتية ، للأسفلت الحقيقي من التجارب41. تم تعريف نفس نسبة الكتلة في دراساتنا السابقة ، والخواص الحرارية الميكانيكية الأخرى مثل الكثافة ودرجة حرارة التزجج واللزوجة تتفق بشكل جيد مع البيانات التجريبية للأسفلت الحقيقي36. يظهر التركيب الجزيئي للجرافين المطبق في هذه الدراسة في الشكل 1e. ورقة الجرافين المعتمدة في هذه الدراسة ليس لها عيب ولا أضعاف مقارنة بورقة الحالة الحقيقية، في حين أن ورقة الجرافين الحقيقية عادة ما تحتوي على عدة عيوب مثل الشواغر الذرية وعيوب ستون ويلز44، ويمكن طي بعض صفائح الجرافين أثناء عملية الخلط في مصفوفة الأسفلت45. لا يتم النظر في هذه الحالات غير المثالية في هذه الدراسة ، لأننا نركز على تأثير موقع ورقة الجرافين على خصائص الشفاء الذاتي ونختارها كمتغير وحيد. ستكون متغيرات صفائح الجرافين من حيث العيوب والحالات المطوية محور دراساتنا المستقبلية. بلغت نسبة كتلة الجرافين إلى الأسفلت في هذه الدراسة 4.75٪، وهو الوضع الطبيعي (<5٪) للإسفلت المعدل بالجرافين في التجربة46,47.

Figure 1
الشكل 1: التركيب الكيميائي. النماذج الذرية ل (أ) جزيء الأسفلتين (C53 H 55NOS)، (ب) جزيء النفثين العطري (C 12 H 12) ، (ج) الجزيء العطري القطبي (C18 H10 S2) ، (د) جزيء المشبع (C22H46) ، (ه) الجرافين ، و (و) الأسفلت النقي. بالنسبة لنموذج الأسفلت الذري ، تظهر ذرات الكربون والأكسجين والنيتروجين والكبريت والهيدروجين باللون الرمادي والأحمر والأزرق والأصفر والأبيض ، على التوالي. يرجى النقر هنا لعرض نسخة أكبر من هذا الرقم.

نموذج الأسفلت الكتلة (جم/مول) الصيغة الكيميائية عدد الجزيئات الكتلة الكلية (جم/مول) الكسر الكتلي (٪)
الأسفلتين 754.04 C53H55NOS 43 32423.72 26
النفثين العطرية 156.22 ج 12 ح12 65 10154.3 8
العطرية القطبية 290.38 ج18ح10ق2 74 21485.16 17
تشبع 310.59 ج22ح46 205 63670.95 49
الموثق الأسفلتي 387 127734.13 100
الجرافين 6369.28 ج525ح63 1 6369.28

الجدول 1: المكونات الكلية لنموذج الأسفلت النقي ونموذج الأسفلت المعدل بالجرافين.

فيما يتعلق بالبروتوكول الموصوف أدناه ، يتم إدخال نوعين من الشقوق الشبيهة بالإسفين بأحجام مختلفة في منتصف نموذج الأسفلت بطرف صدع حاد وسطحين متوازيين من الشقوق ، بينما تظل المنطقة الوسطى العليا من الجزء الأكبر من الأسفلت سليمة. يتم اختيار عرضين للصدع على أنهما 15 Å و 35 Å ، كما هو موضح في الشكل 2a-b. سبب اختيار 15 Å هو أن عرض الكراك يجب أن يكون أوسع من قطع 12 Å لتجنب الشفاء الذاتي المبكر لجزيئات الأسفلت أثناء عملية التوازن أثناء التحقيق في حالة متطرفة لصدع صغير. سبب اختيار 35 Å هو أن عرض الكراك يجب أن يكون أوسع من طول جزيئات التشبع من 34 Å من أجل منع تأثير الجسر. يبلغ ارتفاع الكراك 35 Å ، وهو نفس عرض الصندوق ، وعمق الكراك هو 70 Å ، وهو نفس طول الصندوق. في الوضع الحقيقي ، يمكن أن تختلف أحجام الشقوق الدقيقة المرصودة في النطاق من عدة ميكرومترات إلى عدة ملليمترات ، وهو أكبر بكثير من مقياس الطول الذي نقوم بنمذجته هنا. عادة ، يقتصر مقياس الطول في محاكاة MD على مقياس 100 نانومتر ، والذي لا يزال أصغر بعدة أوامر من الحجم من حجم الكراك الحقيقي. ومع ذلك ، تبدأ الشقوق على مقياس النانو وتنمو لتصبح شقوقا كبيرة مع تشوه مستمر48. يمكن أن يساعد فهم آلية الشفاء الذاتي على مقياس النانو في منع نمو الكراك وزيادة انتشاره على المستوى الكلي. على الرغم من أن أحجام الشقوق المختارة تقع في نطاق النانومتر ، إلا أن النتائج لا تزال مؤثرة وقابلة للتطبيق لاستكشاف سلوكيات الشفاء الذاتي لجزيئات الأسفلت. هناك موقعان لصفائح الجرافين في مناطق الكراك: أحدهما أعلى طرف الكراك والآخر عمودي على سطح الكراك الأيسر. وقد وجد أن هذه هي المواقف الأكثر شيوعا للجرافين في المركبات النانوية المعدلة بالجرافين مع الشقوق49.

Figure 2
الشكل 2: مخططات الشفاء الذاتي للأسفلت النقي والأسفلت المعدل بالجرافين. نموذج الشفاء الذاتي للأسفلت النقي بعرض صدع يبلغ (أ) 15 Å و (ب) 35 Å. يقع نموذج الشفاء الذاتي للأسفلت المعدل بالجرافين مع ورقة الجرافين (ج) في الجزء العلوي من طرف الكراك و (د) عموديا على سطح الكراك. يرجى النقر هنا لعرض نسخة أكبر من هذا الرقم.

في محاكاة MD ، يتم وصف التفاعلات داخل الجزيئات وبين الجزيئات في المركبات النانوية الأسفلتية بواسطة Consistent Valence Forcefield (CVFF)50 ، والذي يعمل بشكل جيد مع المواد القائمة على الأسفلت والجرافين. يتم التعبير عن الشكل الوظيفي ل CVFF على النحو التالي:

Equation 1 1

هنا ، يتكون إجمالي الطاقة E من شروط الطاقة المستعبدة وشروط الطاقة غير المستعبدة. تتكون التفاعلات المستعبدة من تمدد الرابطة التساهمية ، وطاقة ثني زاوية الرابطة ، ودوران زاوية الالتواء ، والطاقات غير المناسبة كما هو معبر عنه في المصطلحات الأربعة الأولى. تتضمن الطاقة غير المستعبدة دالة LJ-12-6 لمصطلح فان دير فالز (vdW) ودالة كولومبية للتفاعلات الكهروستاتيكية. تم استخدام CVFF على نطاق واسع في محاكاة مواد الأسفلت51,52. تتوافق الخواص الفيزيائية والميكانيكية المحاكية مثل الكثافة واللزوجة ومعامل السائبة بشكل جيد مع البيانات التجريبية ، مما يدل على موثوقية CVFF51. CVFF ليست مناسبة فقط للمواد غير العضوية ، ولكن تم استخدامها بنجاح أيضا في الهياكل التي تتكون من مراحل عضوية وغير عضوية مثل الأسفلت والسيليكا52 ونظام الايبوكسي الجرافين53. بالإضافة إلى ذلك ، يمكن تمييز التفاعلات البينية بين الجرافين والأسفلت بواسطة CVFF36,54. نظرا لأن الجزء الرئيسي في اختيار حقل القوة هو تحديد واجهة الأسفلت والجرافين ، فإن التفاعلات غير المستعبدة التي وصفها CVFF أكثر موثوقية ، والتي تم النظر فيها أيضا في دراستنا السابقة36. بشكل عام ، تم اعتماد CVFF forcefield في هذه الدراسة. يتم حساب الشحنات الجزئية لأنواع مختلفة من الذرات بالطريقة المخصصة لحقل القوة.

Subscription Required. Please recommend JoVE to your librarian.

Protocol

1. بناء النماذج الذرية

  1. افتح برنامج Materials Studio لإنشاء خمس وثائق ذرية 3D وإعادة تسمية هذه المستندات على أنها جرافين ، أسفلتين ، عطريات قطبية ، عطريات النفثين ، وتشبع ، على التوالي.
  2. قم ببناء نموذج الجرافين عن طريق إنشاء خلية وحدة ورقة الجرافين في المستند الذري 3D باستخدام خيار Sketch Atom .
  3. قم بإنشاء البنية النهائية باستخدام خيار Supercell في قائمة إنشاء > التماثل . حدد حجم ورقة الجرافين على أنه 40 Å × 40 Å ، وهو أكبر من سلاسل الأسفلت وعرض الكراك.
  4. بناء وتعبئة الأنواع الأربعة من جزيئات الأسفلت.
    1. استخدم خيار Sketch Atom لرسم الهياكل الجزيئية للأسفلتين والعطريات القطبية وعطريات النفثين والتشبع بشكل منفصل.
    2. قم بتعبئة الأنواع الأربعة من جزيئات الأسفلت في مربع المحاكاة باستخدام خيار الحساب في قائمة الوحدات النمطية > خلية غير متبلورة .
  5. بناء هيكل الأسفلت مع الكراك.
    1. اضبط ارتفاع منطقة الكراك في البعد x بنفس ارتفاع الصندوق 70 Å وعمق منطقة الكراك في البعد y هو نصف ارتفاع الصندوق على أنه 35 Å.
    2. اضبط حالتين من عرض الكراك في البعد z من 15 Å و 35 Å. احذف الجزيئات الزائدة عن الحاجة في مناطق التصدع في المنطقة الوسطى لأسفل من كتلة الأسفلت باستخدام الخيار حذف واحتفظ بمصفوفة الأسفلت في المنطقة الوسطى دون تغيير.
  6. بناء هيكل الأسفلت المعدل بالجرافين مع الكراك. قم بدمج ورقة الجرافين في المنطقة العلوية من طرف الكراك وسطح الكراك الأيسر بشكل منفصل قبل خطوة التعبئة باستخدام الأمر نسخ + لصق .
  7. قم بتعبئة جزيئات الأسفلت في صندوق المحاكاة بناء على التراكيب النهائية المدرجة في الجدول 1 لبناء بنية الأسفلت المعدلة بالجرافين.
  8. تحويل ملف البنية إلى ملف بيانات. احفظ ملفات البنية كملفات جزيء تحتوي على معلومات الهيكل (*.car و*.mdf) من Materials Studio. قم بتحويل ملفات الجزيئات (*.car و *.mdf) إلى ملفات بيانات باستخدام أداة msi2lmp في حزمة محاكاة متوازية ذرية/جزيئية واسعة النطاق (LAMMPS)55 . اقرأ ملف البيانات بواسطة الأمر read_data في LAMMPS.

2. إجراء عمليات المحاكاة

  1. تحديد معلمات المحاكاة.
    1. اضبط الخطوة الزمنية على أنها 1 fs في ملف الإدخال مع مراعاة توازن دقة وكفاءة عمليات المحاكاة المحملة.
    2. اضبط المسافة المقطوعة للتفاعلات غير المستعبدة على أنها 12 Å ، وهي أقل من نصف طول مربع المحاكاة مع مراعاة حالة الحدود الدورية والكفاءة الحسابية.
    3. استخدم خوارزمية شبكة الجسيمات والجسيمات (PPPM) لوصف تفاعلات كولومبيك طويلة المدى وتعيين الخطأ النسبي في قوى الذرة الواحدة المحسوبة بواسطة المحل بعيد المدى على أنه 10-5 للحصول على دقة عالية.
  2. إصلاح ملف تعريف الكراك. حدد جزيئات الأسفلت على ملف التعريف بواسطة أمر تجميع الجزيئات في LAMMPS. قم بتطبيق القيود على جزيئات الأسفلت باستخدام الأمر Fix Spring / Self في LAMMPS لتجنب تحركات جزيئات الأسفلت.
  3. تحقيق التوازن
    1. حافظ على صندوق المحاكاة بأكمله مسترخيا تماما بعد 500 ثانية تحت مجموعة متساوي الحرارة متساوي الضغط (NPT) بدرجة حرارة 300 كلفن وضغط 1 جهاز صراف آلي.
    2. اجعل السائبة الأسفلتية متوازنة مع قيمة الكثافة المطلوبة للقياسات التجريبية41 من 0.95-1.05 جم / سم3 من خلال الفحص المستمر لدرجة الحرارة والضغط والكثافة وقيم الطاقة باستخدام الأمر الحراري .
    3. تحقق من تقارب الطاقة الكامنة والإزاحة المتوسطة التربيعية (MSD) في النظام بأكمله لتحقيق حالة الاسترخاء التام.
  4. إجراء عملية الشفاء الذاتي.
    1. اضبط صندوق المحاكاة بالكامل تحت مجموعة NPT بدرجة حرارة 300 كلفن وضغط 1 جهاز صراف آلي.
    2. إزالة قيد جزيئات الأسفلت على محيط منطقة الكراك.
    3. تتبع وتسجيل حجم مربع المحاكاة وإحداثيات الذرات واستخدام أمر تفريغ للمعالجة اللاحقة.
    4. متوسط نتائج المحاكاة أثناء عملية الشفاء الذاتي على مدى ثلاثة تكوينات مستقلة مع ثلاث بذور سرعة أولية مختلفة من أجل تقليل الأخطاء العشوائية.

3. ما بعد المعالجة

  1. تصور سلوكيات الشفاء الذاتي. افتح أداة التصور المفتوح OVITO56 لتصور تقدم المحاكاة، ثم افتح ملفات المسار بتنسيق lammpstrj الذي تم إنشاؤه بواسطة LAMMPS55. سجل لقطات عملية الشفاء الذاتي وتتبع مسارات جزيئات الأسفلت باستخدام الأمر Render (عرض ).
  2. تحليل محيط عدد الذرة. تصدير إحداثيات الذرات إلى برنامج تحليل البيانات والرسوم البيانية من ملفات المسار الناتجة عن LAMMPS. اسقط إحداثيات الذرات في النظام بأكمله على مستوى yz. سجل أرقام الذرات في مناطق مختلفة من مستوى yz وارسم الكفاف بألوان مختلفة.
  3. تحليل حركة الذرة والموقع النسبي.
    1. قم بتحليل حركة الذرة لمكونات الأسفلت المختلفة بواسطة الإزاحة المتوسطة التربيعية (MSD) باستخدام الأمر Compute msd .
    2. احسب المواضع النسبية بين جزيئات الجرافين والأسفلت بواسطة منحنيات دوال التوزيع الشعاعي (RDF) لنظام أنظمة الأسفلت المعدلة بالجرافين مع عرض الشقوق 15 Å و 35 Å باستخدام أمر Compute rdf في LAMMPS.
    3. ارسم منحنيات RDF للتحقق من كيفية اختلاف كثافة الأسفلت كدالة للمسافة من ورقة الجرافين.

Subscription Required. Please recommend JoVE to your librarian.

Representative Results

محيط عدد الذرات
يوضح الشكل 3 ملامح عدد ذرات نماذج الأسفلت النقي والأسفلت المعدل بالجرافين في مستوى yz ، حيث يعرض شريط اللون من الأزرق إلى الأحمر أرقام ذرات تتراوح من 0 إلى 28. يوضح الشكل 3a-c محيط عدد ذرات الهياكل بعرض صدع 15 Å في الأسفلت النقي والمركبات النانوية الأسفلتية المعدلة بواسطة الجرافين عند طرف الكراك وسطح الصدع. بالنسبة للأسفلت النقي ، يحدث الشفاء التام بعد حوالي 300 PS. يبدأ سلوك الشفاء الذاتي من منطقة طرف الكراك ، حيث تصبح المنطقة المحيطة بطرف الكراك شكلا حادا مذابا بلون أزرق بعد 50 ثانية ، وتقوم العديد من جزيئات الأسفلت بجسر سطحي الكراك في منتصف طرف الكراك. يقدم اللون الأخضر في الكفاف الأسفلت السائب ، وهو مرحلة منطقة الكراك التي تحصل على الشفاء الذاتي الكامل. عند حوالي 100 ps، تكون منطقة الكراك مغلقة تقريبا مع وجود فراغ صغير متبقي، وتتغير ألوان أسطح الشقوق الأولية إلى اللون الأخضر، مما يشير إلى أن عملية الشفاء الذاتي قد انتهت في هذه المناطق. ومع ذلك ، لا تزال هناك بعض المناطق الزرقاء والبيضاء المتبقية للشفاء الذاتي. بعد حوالي 300 PS ، تغير معظم لون منطقة الكراك إلى اللون الأخضر ، وهو نفس لون الجزء الأكبر من الأسفلت ، مما يشير إلى اكتمال عملية الشفاء الذاتي. كما هو موضح في الشكل 3 ب ، لا تتغير عملية الشفاء الذاتي بشكل كبير بعد إضافة ورقة الجرافين في الجزء العلوي من الكراك. تستغرق عملية الشفاء الذاتي حوالي 500 حصان لإكمالها ، ويتم تقليل منطقة الكراك بشكل حاد عند 50 ثانية وتختفي تقريبا عند 200 ثانية. يبدو أن ورقة الجرافين الموجودة أعلى طرف الكراك لها تأثير ضئيل على عملية الشفاء الذاتي لسطح الكراك. ومع ذلك ، فإن إدخال الجرافين على يسار سطح الكراك يمكن أن يسرع بشكل كبير عملية الشفاء الذاتي ، كما هو موضح في الشكل 3 ج ، حيث الخط الأحمر في الكفاف هو ورقة الجرافين. يتم تقصير فترة الشفاء الذاتي إلى حوالي 200 PS ، وهو نصف فترة الأسفلت النقي. ينخفض عرض الكراك بشكل كبير عند 20 ثانية ، وتميل جزيئات الأسفلت من الجزء الأكبر إلى الانتقال إلى منطقة الجرافين وملء منطقة الكراك. تختفي منطقة الكراك تقريبا عند حوالي 150 ps، على الرغم من أن بعض المناطق في الأسفل لا تزال زرقاء. بعد 50 PS أخرى من عملية الشفاء الذاتي ، تكون منطقة الكراك مليئة باللون الأزرق ، مما يشير إلى نهاية العملية.

تستغرق عملية الشفاء الذاتي للنماذج ذات عرض الكراك 35 Å ما يقرب من ضعف طول النماذج ذات عرض الكراك 15 Å ، في حين تستمر عملية الشفاء الذاتي للأسفلت النقي حوالي 1000 ps. يبدأ سلوك الشفاء الذاتي في منطقة طرف الكراك ، ويصبح شكل الكراك منكمشا وغير منتظم عند 100 ps. يتم شفاء معظم منطقة الكراك بواسطة 500 ps، مع ترك فراغ صغير في منتصف منطقة الكراك. بعد إجراء عملية الشفاء الذاتي ل 500 PS أخرى ، تمتلئ منطقة الكراك بجزيئات الأسفلت حتى تكتمل عملية الشفاء الذاتي. تقع ورقة الجرافين في الجزء العلوي من طرف الكراك ، كما هو موضح في الخط الأحمر للشكل 3e. تبلغ فترة الشفاء الذاتي حوالي 1100 PS ، وهي قريبة من فترة الأسفلت النقي. ومع ذلك ، يتغير شكل الكراك بشكل مختلف. هناك بعض جزيئات الأسفلت التي تربط منطقة الكراك عند حوالي 400 PS ، والتي يمكن أن تعزز عملية الشفاء الذاتي. كما هو موضح في الشكل 3 و ، يمكن تحسين سلوكيات الشفاء الذاتي بشكل كبير عندما تكون ورقة الجرافين موجودة على سطح الكراك الأيسر. يمكن ملاحظة ظاهرة مشابهة للنموذج الذي يبلغ عرض الكراك 15 Å: تميل بعض جزيئات الأسفلت في الجزء الأكبر من الأسفلت إلى الانتقال إلى منطقة الجرافين والالتفاف حول ورقة الجرافين ، مما قد يقلل من مساحة الكراك بشكل كبير ويساعد في عملية الشفاء الذاتي. يتم تقليل عرض الكراك إلى حوالي نصف عرض الكراك الأولي بمقدار 50 ثانية فقط ، ويتم شفاء معظم منطقة الكراك عند حوالي 300 حصان. تستمر عملية الشفاء الذاتي بأكملها حوالي 600 حصان وتختفي معظم منطقة الكراك ؛ هذا يستغرق فقط نصف طول الوقت الذي يستغرقه الأسفلت النقي.

Figure 3
الشكل 3: محيط عدد الذرة أثناء عملية الشفاء الذاتي. محيط رقم الذرة أثناء عملية الشفاء الذاتي للنماذج ذات عرض الكراك 15 Å ل (أ) الأسفلت النقي ، (ب) الجرافين على طرف الكراك ، و (ج) الجرافين على السطح الأيسر لطرف الكراك ، والنماذج ذات عرض الكراك 35 Å ل (د) الأسفلت النقي ، (ه) الجرافين على طرف الكراك ، و (و) الجرافين على السطح الأيسر لطرف الكراك. تشير الصناديق السوداء المنقطة إلى مواقع الجرافين. يشير شريط الألوان من الأزرق إلى الأحمر إلى أرقام الذرات التي تتراوح من 0 إلى 28 في المحيط. يرجى النقر هنا لعرض نسخة أكبر من هذا الرقم.

التفاعلات الجزيئية
لاستكشاف الفرق في سلوكيات الشفاء الذاتي بين مركبات الأسفلت النقي والأسفلت المعدل بالجرافين ، يتم التقاط التفاعلات الجزيئية والحركة أثناء عملية الشفاء الذاتي وتحليلها ، كما هو موضح في الشكل 4. من الشكل 4 أ ، يمكن ملاحظة أن الجزيئات العطرية مثل الأسفلتين والعطريات القطبية وعطريات النفثين تنجذب إلى ورقة الجرافين من خلال التراص π π عند وضع الجرافين في المنطقة العليا من طرف الكراك. يتم التقاط جزيئات الأسفلت هذه بإحكام بواسطة ورقة الجرافين ولا يمكن أن تنتشر بسهولة في حي منطقة الكراك أو تملأ الكراك ، مما يعوق عملية الشفاء الذاتي إلى حد ما. ومع ذلك ، فإن سلوكيات الشفاء الذاتي تنشأ بشكل رئيسي من جزيئات الأسفلت بالقرب من سطح الكراك ، ويحتاج تأثير هذه الجزيئات في المنطقة العليا إلى مزيد من الاستكشاف. من الشكل 4 ب ، لوحظ أن الجزيء العطري القطبي على سطح الكراك ينجذب إلى ورقة الجرافين على سطح الكراك الآخر ، مما قد يزيد من احتمال انتقال جزيء النفثين العطري القريب إلى منطقة الشقوق. يمكن لجزيئات الأسفلت المجمعة التي تجذبها ورقة الجرافين أن تحزم منطقة الكراك بسرعة أعلى من سرعة الأسفلت النقي ويمكن تحسين قدرة الشفاء الذاتي للمركب النانوي الأسفلتي المعدل بالجرافين. يوضح الشكل 4 ج عملية الشفاء الذاتي للنموذج بعرض صدع 35 Å المعدل بواسطة الجرافين على سطح الكراك الأيسر. تنجذب الجزيئات العطرية القطبية بواسطة ورقة الجرافين من خلال التراص π-π عندما يبدأ الشفاء الذاتي ، ويمكن لهذه الجزيئات الأسفلتية أن تلتف بسرعة حول ورقة الجرافين وتقلل من مساحة منطقة الكراك ، كما هو موضح في الشكل 3 و. هذا يشير إلى أن الجرافين يلعب دورا مهما في المرحلة الأولية من الشفاء الذاتي عندما يكون موجودا حول سطح الكراك. تظهر في الشكل 4d لقطة ذاتية الشفاء من الأسفلت النقي بعرض صدع 15 Å. يمكن ملاحظة بوضوح أن بنية سلسلة التشبع مهمة لعملية الشفاء الذاتي لأن الجزيئات يمكن أن تصبح متشابكة مع بعضها البعض وجسر سطح الكراك. هذا التأثير الجسر بين جزيئات التشبع والسلاسل الجانبية لجزيئات الأسفلتين يمكن أن يزيد بشكل كبير من كفاءة التعبئة ويقلل من فترة الشفاء الذاتي. ويلاحظ أيضا أن جزيئات الأسفلت ذات الحلقات متعددة العطريات ، مثل الأسفلتين والعطريات القطبية وعطريات النفثين ، تعيد توجيه نفسها على سطح الكراك عن طريق التراص π π. تسمح إعادة التوجيه هذه لجزيئات الأسفلت بالتحرك في اتجاه مواز وتساهم في ترطيب الشقوق ، مما يزيد من إغلاق أسطح الشقوق.

Figure 4
الشكل 4: تفاصيل التفاعل غير الترابطي بين الأسفلت النقي والمركبات النانوية الأسفلتية المعدلة بالجرافين أثناء عملية الشفاء الذاتي. بالنسبة للنموذج الذي يحتوي على (أ) عرض صدع 15 Å والجرافين الموجود في الجزء العلوي من طرف الكراك ، تنجذب الجزيئات العطرية في الأسفلت بواسطة ورقة الجرافين من خلال التراص π π. بالنسبة للنموذج الذي يحتوي على (ب) عرض صدع 15 Å والجرافين في الجانب الأيسر من سطح الكراك ، تنتقل الجزيئات العطرية القطبية الموجودة على سطح الكراك الآخر إلى سطح الجرافين بسبب التفاعلات العطرية القوية. بالنسبة للنموذج الذي يحتوي على عرض الكراك (c) 35 Å والجرافين في الجانب الأيسر من سطح الكراك ، تنجذب الجزيئات العطرية القطبية بواسطة ورقة الجرافين وبالتالي تبرز من سطح الكراك. بالنسبة للنموذج الذي يحتوي على (د) عرض صدع 15 Å والأسفلت النقي ، هناك إعادة توجيه للجزيئات العطرية على سطح الكراك وسلسلة من الجسور وتشابك جزيئات التشبع أثناء عملية الشفاء الذاتي. تشير المربعات الزرقاء المنقطة والمربعات المنقطة باللون الأرجواني في الشكل إلى سلوكيات التراص وإعادة التوجيه π π ، على التوالي. يرجى النقر هنا لعرض نسخة أكبر من هذا الرقم.

يوضح الشكل 5 إعادة توجيه الجزيئات العطرية بما في ذلك الأسفلتين والعطريات القطبية وعطريات النفثين حول سطح الكراك أثناء عملية الشفاء الذاتي. ويبين الشكل 5 (أ) أن الجزيئات المتعقبة قبل الشفاء الذاتي تكاد تكون عمودية بين العطريات النفثينية والعطريات القطبية وبين الأسفلتين والعطريات القطبية. المسافة بين الأسفلتين والجزيئين العطريين الآخرين هي 13.3 Å ، وهي أكبر من المسافة بين الجزيئات العطرية. بعد الشفاء الذاتي لمدة 40 PS ، ينتشر جزيء النفثين العطري في الفضاء بين الأسفلتين والعطريات القطبية ويلعب دورا مهما في التفاعل مع الجزيئين الآخرين. في الشكل 5 ب ، يمكن ملاحظة أن المسافة والزاوية بين الجزيء العطري القطبي وجزيء النفثين العطري هي 4.6 Å و 89 درجة ، مما يشير إلى تفاعل التراص π π على شكل حرف T بين الجزيئين العطريين. تنخفض الزاوية والمسافة بين عطرية النفثين والأسفلتين إلى 32 درجة و 4.6 Å ، على التوالي. هذا يشير إلى أن التفاعلات غير الرابطة بين العطريات النفثين والأسفلتين تتسبب في دورانها وضبط الاتجاه تدريجيا ، مما يساهم في ترطيب سطح الكراك. تكون اتجاهات الجزيئات الثلاثة متوازية تقريبا بعد 50 ps، حيث أن الزوايا بينها هي 26 درجة و 35 درجة، كما هو موضح في الشكل 5c. تنخفض المسافة بينهما إلى أقل من 4.0 Å ، مما يشير إلى أن التراص π-π يسهل البنية المتوازية ويقرب الجزيئات العطرية من بعضها البعض. بشكل عام ، تعزز إعادة التوجيه على سطح الكراك تفاعل جزيئات الأسفلت ، مما يقلل من المسافة بين الجزيئات ويزيد من الجذب فيما بينها. تساعد إعادة توجيه وانتشار جزيئات الأسفلت على ملء منطقة الكراك وتسريع عملية الشفاء الذاتي.

Figure 5
الشكل 5: إعادة توجيه جزيئات الأسفلت أثناء عملية الشفاء الذاتي. الزوايا والمسافات بين جزيئات الأسفلت (أ) قبل الشفاء الذاتي ، (ب) بعد 40 ثانية ، و (ج) عند 50 ثانية ، يرجى النقر هنا لعرض نسخة أكبر من هذا الشكل.

تنقل مكونات الأسفلت
لفهم أدوار المكونات المختلفة كميا في سلوكيات الشفاء الذاتي للأسفلت ، يتم حساب MSD للكتلة المركزية لمركب الأسفلت لتمثيل التنقل الانتقالي أثناء عملية الشفاء الذاتي ، والتي يتم التعبير عنها من خلال:

Equation 2

حيث r i(t) هو متجه موضع الجسيم i في الوقت t ، ويشير القوس الزاوي إلى متوسط قيمة مسافة السفر. يتم تتبع قيم MSD للأسفلت النقي والأسفلت المعدل بالجرافين وتظهر في الشكل 6. يوضح الشكل 6a-c MSD لمركب الأسفلت مع صدع بعرض 15 Å ، بينما يظهر في الشكل 6d-f أولئك الذين لديهم صدع بعرض 35 Å. يمكن ملاحظة أن التشبع هو العنصر الأكثر نشاطا في سلوكيات الشفاء الذاتي للأسفلت ، في حين أن الأسفلتين هو الأقل نشاطا. هناك سببان محتملان: أحدهما يتعلق بالكتلة الجزيئية ، حيث أن الأسفلتين لديها أعلى كتلة جزيئية في الأسفلت ، وهي أقل قدرة على التحرك وملء منطقة الصدع. والآخر هو الهيكل الشبيه بالسلسلة من التشبع ، والتي لديها حركة أعلى من المكونات الأخرى ومن المرجح أن تصبح متشابكة وتمتد على سطح الكراك. حركة العطريات القطبية أعلى من حركة العطريات النفثينية. هذا بسبب الكتلة الجزيئية العالية وقطبية العطريات القطبية. يمكن للذرات القطبية على العطريات القطبية ، مثل ذرات الكبريت ، أن تشكل رابطة H مع الأسفلتين ، ويمكن إعاقة الحركة. تظهر أرقام MSD للأسفلت المعدل بالجرافين في المنطقة العليا من طرف الكراك وسطح الكراك الأيسر في الشكل 6b والشكل 6c. يمكن ملاحظة الشكل 6 ب أن MSD للجرافين أقل من تلك الموجودة في مكونات الأسفلت لأن الجرافين يحتل أكبر حجم ولديه أعلى كتلة جزيئية في المركبات النانوية الأسفلتية. قيم MSD لمكونات الأسفلت أقل نسبيا من قيم الأسفلت النقي ؛ وذلك لأن التفاعلات بين هذه الجزيئات والجرافين تعيق حركة جزيئات الأسفلت وتبطئ عملية الشفاء الذاتي. ومع ذلك ، عندما يتم وضع الجرافين على سطح الكراك الأيسر ، فإن تحركات العطريات القطبية ، وعطريات النفثين ، والجرافين تتحسن بشكل كبير مقارنة بالأسفلت النقي. هذا يشير إلى أن الجرافين يلعب دورا مهما في عملية الشفاء الذاتي وأن تفاعلاته مع الجزيئات العطرية في الأسفلت تساهم في عملية الشفاء الذاتي للأسفلت. بالنسبة لحالة التصدع بعرض 35 Å في الشكل 6d ، يتبع MSD للأسفلت النقي اتجاها مشابها لاتجاه الحالة ذات عرض التصدع 15 Å ، حيث يختلف MSD للأسفلتين والعطريات القطبية وعطريات النفثين والتشبع بطريقة متزايدة. عند إدخال الجرافين في المنطقة العليا من طرف الكراك ، ينخفض MSD من التشبع بحوالي 15 Å2. يؤثر وجود صفائح الجرافين في الجزء الأكبر من الأسفلت عموديا على المساحة المتنقلة للجزيئات المشبعة ويمنع طرق الشفاء الذاتي. من الشكل 6 و ، يمكن ملاحظة أن قيم MSD للأسفلتين والعطريات القطبية والعطريات النفثين قد تحسنت جميعها مقارنة بالأسفلت النقي ، في حين أن MSD من التشبع ينخفض قليلا. الجرافين مسؤول للغاية عن تحسين عملية الشفاء الذاتي ، خاصة مع الجزيئات التي تحتوي على العطريات. تعمل تفاعلات التراص π π بين الجرافين والأسفلتين والعطريات القطبية والعطريات النفثين على تحسين حركة جزيئات الأسفلت هذه وتساعد على تكوين بنية تعبئة مستقرة في منطقة الكراك ، مما يسرع عملية الشفاء الذاتي للأسفلت.

Figure 6
الشكل 6: MSD من جزيئات الأسفلت النقي والأسفلت المعدلة بالجرافين أثناء عملية الشفاء الذاتي. بالنسبة للنماذج ذات عرض الكراك 15 Å ، MSD من (أ) الأسفلت النقي والأسفلت المعدل بالجرافين على (ب) الجزء العلوي من طرف الكراك و (ج) يتم تقديم السطح الأيسر. بالنسبة للطرز ذات عرض الكراك 35 Å ، يتم تقديم MSD من (d) الأسفلت النقي والأسفلت المعدل بالجرافين على (e) الجزء العلوي من طرف الكراك و (f) سطح الكراك الأيسر. يمثل المحور X وقت المحاكاة ويمثل المحور Y قيم MSD لمكونات الأسفلت وجزيء الجرافين أثناء عملية الشفاء الذاتي. يرجى النقر هنا لعرض نسخة أكبر من هذا الرقم.

المواقع الجزيئية بعد الشفاء الذاتي
لاستكشاف المواقع النسبية بين جزيئات الجرافين والأسفلت أثناء عملية الشفاء الذاتي ، يتم حساب وظائف التوزيع الشعاعي بين الجرافين والجزيئات العطرية في الأسفلت وتظهر في الشكل 7. يوضح الشكل 7a-c RDF للنموذج بعرض صدع 15 Å قبل وبعد عملية الشفاء الذاتي. يمكن ملاحظة أن الجزيئات العطرية في الأسفلت تقترب من ورقة الجرافين بعد عملية الشفاء الذاتي ، وخاصة الجزيئات العطرية القطبية وجزيئات النفثين العطرية. كما هو مبين في الشكل 4 ، هناك تفاعلات قوية π π التراص بين الجرافين والجزيئات العطرية مثل الأسفلتين والعطريات القطبية وعطريات النفثين ، والتي تسبب ورقة الجرافين لجذب هذه الجزيئات نحو سطح الكراك. ومع ذلك ، فإن الفرق في قيم g (r) للأسفلتين قبل وبعد الشفاء الذاتي ليس بنفس أهمية قيم العطريات القطبية وعطريات النفثين. وذلك لأن جزيئات الأسفلتين تحصل على كتلة وحجم جزيئي أعلى من الجزيئات العطرية القطبية والجزيئات العطرية النفثين ، مما يجعل من الصعب عليها الدوران والانتشار في منطقة الجرافين وملء منطقة الصدع. إن قيم g(r) المتزايدة بين الجرافين والجزيئات العطرية القطبية أو النفثين العطرية داخل 4.0 Å هي ضمن مسافة التفاعل النموذجية للتكديس π-π ، وترجع قيم g(r) المتزايدة إلى ما بعد 4.0 Å إلى مزيج من التفاعلات الجزيئية والقضاء على منطقة الشقوق. يظهر في الشكل 7d-f نموذج بعرض صدع 35 Å قبل وبعد عملية الشفاء الذاتي. قيم g(r) بين الجرافين والأسفلتين بعد 4.0 Å من خلال عملية الشفاء الذاتي أكثر وضوحا من تلك الموجودة في عرض الكراك 15 Å ؛ وذلك لأن الأسفلتين لديه مساحة أكبر للانتشار والتحرك نحو الجرافين في منطقة الكراك الأكبر. قيم g(r) داخل 4.0 Å أكثر أهمية بالنسبة لعطريات النفثين من تلك الخاصة بالعطريات القطبية. ويرجع ذلك إلى الكتلة الجزيئية الأصغر وقدرة الانتشار الأفضل لجزيئات النفثين العطرية.

Figure 7
الشكل 7: قيم RDF بين الجرافين على سطح الكراك الأيسر ومكونات الأسفلت. قيم RDF بين الجرافين على سطح الشق الأيسر والمكونات الأسفلتية ل (أ) الأسفلتين ، (ب) العطريات القطبية ، (ج) العطريات النفثين من النموذج مع عرض الكراك 15 Å ، (د) الأسفلتين ، (ه) العطريات القطبية ، و (و) العطريات النفثين من النماذج مع عرض الكراك 35 Å. يمثل المحور X مسافة الجزيئين ويمثل المحور Y قيم RDF. يرجى النقر هنا لعرض نسخة أكبر من هذا الرقم.

Subscription Required. Please recommend JoVE to your librarian.

Discussion

والخطوات الحاسمة في إطار الجزء المتعلق بالبروتوكول هي كما يلي: الخطوة 1-4 - بناء وتعبئة الأنواع الأربعة من جزيئات الأسفلت؛ والخطوة 1-4 - بناء وتعبئة الأنواع الأربعة من جزيئات الأسفلت؛ والخطوة 1-4 - بناء وتعبئة الأنواع الأربعة من جزيئات الأسفلت؛ والخطوة 1-4 - بناء وتعبئة الأنواع الأربعة من جزيئات الأسفلت؛ والخطوة 1-4 - بناء وتعبئة الأنواع الأربعة من جزيئات الخطوة 1.5 - بناء هيكل الأسفلت مع الكراك ؛ الخطوة 2.3 - تحقيق التوازن ؛ الخطوة 2.4 - إجراء عملية الشفاء الذاتي. وتشير هذه الخطوات إلى المحتويات الأكثر تماسكا وأهمية في البروتوكول. لإنشاء الأشكال المطلوبة للصدع المدرج ، يتم تعديل عملية التعبئة مقارنة بالتعبئة العادية في Materials Studio. يتم إنشاء شكل الكراك وتعبئته داخل صندوق المحاكاة ، ثم يتم تعبئة جزيئات الأسفلت في الجزء الآخر من صندوق المحاكاة. بعد ذلك ، يتم حذف جزيئات الأسفلت الزائدة عن الحاجة حول محيط الكراك الذي تم إنشاؤه. الحد من محاكاة MD هو أن مقياس الوقت ومقياس الطول صغيران نسبيا في ترتيب نانوثانية ونانومتر مقارنة بالطرق التقليدية مثل طريقة العناصر المحدودة ، حيث يمكن تحليل المحاكاة حتى ثوان ومتر57. تكمن أهمية هذه الطريقة في أنها يمكن أن تكشف عن آلية الشفاء الذاتي للأسفلت والأسفلت المعدل بالجرافين على المستوى الذري من خلال التقاط تطور البنية النانوية والتفاعلات الجزيئية والحركات ، والتي يصعب الوصول إليها من خلال النهج التقليدية58. يمكن أن تساعد آلية الشفاء الذاتي الباحثين والمهندسين على تطبيق المواد النانوية في الموقع المناسب وتحسين الأسفلت بطريقة فعالة. التطبيق المستقبلي لهذه التقنية هو أنه يمكن مراقبة البنية الجزيئية بطريقة لائقة والمساعدة في التحقيق في تأثير المتغيرات الأخرى للمواد النانوية مثل العيوب والهياكل المطوية والمجموعات الوظيفية. يمكن أيضا دمج هذه التقنية مع طرق أخرى لمراقبة سلوكيات الشفاء الذاتي للمركبات النانوية الأسفلتية من جانب متعدد النطاقات. يمكن فهم خصائص الشفاء الذاتي للأسفلت بدقة وتحسينها بشكل كبير في المستقبل.

الجرافين أمر بالغ الأهمية في التغييرات وترحيل الواجهة والمكونات أثناء عملية الشفاء الذاتي. بدون إدخال ورقة الجرافين ، يلعب التشبع دورا مهما في عملية الشفاء الذاتي ، لأن بنية سلسلة التشبع يمكن أن تتشابك مع بعضها البعض وتربط سطح الكراك. يمكن أن يؤدي تأثير الجسر بين جزيئات التشبع والسلاسل الجانبية لجزيئات الأسفلتين إلى زيادة كثافة التعبئة بقوة وتقليل وقت عملية الشفاء الذاتي. إلى جانب ذلك ، فإن جزيئات الأسفلت ذات الحلقات متعددة العطريات ، مثل الأسفلتين والعطريات القطبية وعطريات النفثين ، تعيد توجيه نفسها على سطح الكراك عن طريق التراص π π ، مما يجعل جزيئات الأسفلت تتحرك في اتجاه مواز ويساهم في ترطيب الشقوق ويغلق أسطح الشقوق. مع إدخال الجرافين ، تنجذب الجزيئات العطرية القطبية في جانب واحد من سطح الكراك بواسطة ورقة الجرافين على الجانب الآخر من سطح الكراك ، مما قد يزيد من إمكانية انتقال جزيئات النفثين العطرية القريبة إلى منطقة الكراك. يمكن لجزيئات الأسفلت المجمعة التي تجذبها ورقة الجرافين أن تملأ منطقة الكراك بسرعة أعلى من تلك الموجودة في الأسفلت النقي ، ويتم تحسين قدرة الشفاء الذاتي بشكل كبير في مركب الأسفلت النانوي المعدل بالجرافين. تحتوي جزيئات الأسفلتين على كتلة جزيئية وحجم أعلى في مصفوفة الأسفلت ، مما يجعل من الصعب نشرها في جزء الجرافين وملء منطقة الكراك. تتمتع العطريات النفثينية بحركة أسرع من العطريات القطبية ، ويرجع ذلك إلى الكتلة الجزيئية الأصغر وقدرة الانتشار الأفضل لجزيئات النفثين العطرية39.

في هذه الدراسة ، يتم التحقيق في خصائص الشفاء الذاتي للأسفلت النقي والمركبات النانوية الأسفلتية المعدلة بالجرافين في ضوء عروض الشقوق المختلفة ومواقع الجرافين باستخدام محاكاة MD. يلاحظ أن سلوك الشفاء الذاتي يبدأ من منطقة طرف الكراك ، حيث يصبح الطرف الحاد حادا وغامضا. يمكن أن تنتشر جزيئات الأسفلت عند حدود الكراك لتقليل عرض الكراك والاستمرار في ملء الفجوة. يتم تأكيد عملية الشفاء الذاتي الكاملة عندما تكون كثافة الذرة في منطقة الكراك هي نفسها كثافة السائبة الأسفلتية. يمكن أن تساعد محاكاة MD في الكشف عن التفاعلات الجزيئية وحركة السلسلة في مصفوفة الأسفلت أثناء عملية الشفاء الذاتي. يلعب تشابك وإعادة توجيه جزيئات الأسفلت دورا مهما في سلوكيات الشفاء الذاتي. يتم تحديد معدل الشفاء الذاتي مع دمج ورقة الجرافين من خلال موقعها. بالنسبة لورقة الجرافين الموجودة في منطقة طرف الكراك ، يتم إعاقة حركة جزيئات الأسفلت ولا يمكن نشرها بسهولة في منطقة الكراك. بالنسبة لورقة الجرافين على جانب منطقة الكراك ، تنجذب جزيئات الأسفلت بواسطة ورقة الجرافين بسبب تفاعل التراص π π وتتجمع بسهولة في منطقة الكراك ، مما يشير إلى زيادة معدل الشفاء الذاتي. تظهر نتائج المحاكاة أن تعديل الأسفلت بواسطة المواد النانوية يمكن أن يحسن كل من الخصائص الميكانيكية الحرارية والشفاء الذاتي ، والتي لديها إمكانات كبيرة لتطوير أرصفة الأسفلت الذكية. يمكن أن يسهل الفهم الأساسي لآلية الشفاء الذاتي في المركبات النانوية الأسفلتية القائمة على محاكاة MD التلاعب الفعال بالمواد النانوية في الموقع الأمثل ، وهو أمر مفيد للتصميم المتقدم للمركبات النانوية الأسفلتية ذات الخصائص والوظائف المطلوبة.

Subscription Required. Please recommend JoVE to your librarian.

Disclosures

ليس لدى المؤلفين أي تضارب في المصالح للإعلان.

Acknowledgments

المؤلفون ممتنون للدعم المقدم من منحة البحوث الاستراتيجية من جامعة مدينة هونغ كونغ مع المشروع رقم 7005547 ، والدعم المقدم من مجلس المنح البحثية (RGC) في منطقة هونغ كونغ الإدارية الخاصة ، الصين ، مع المشروع رقم. R5007-18 ، والدعم المقدم من لجنة شنتشن للعلوم والتكنولوجيا للابتكار في إطار المنحة JCYJ20170818103206501.

Materials

Name Company Catalog Number Comments
Atomistic models of asphalt and graphene/Materials Studio BIOVIA Materials Studio 8.0 The atomistic models are built for molecular dynamics simulations.
Large-scale Atomic/Molecular Massively Parallel Simulator Package Sandia National Laboratories lammps-stable20 The equilibrium is achieved under NPT ensemble, and the atomistic models get self-healed.
OVITO Materials Science Department of Technische Universität Darmstadt, Germany ovito-basic-3.1.0-win64 The self-healing behaviors of the atomistic models are visualized.
Origin OriginLab Origin 2018 64Bit The contours of the atom numbers of the trajectory are drawn and analyzed.

DOWNLOAD MATERIALS LIST

References

  1. Sun, D., et al. A comprehensive review on self-healing of asphalt materials: Mechanism, model, characterization and enhancement. Advances in Colloid and Interface Science. 256, 65-93 (2018).
  2. Hung, A. M., Mousavi, M., Fini, E. H. Implication of wax on hindering self-healing processes in bitumen. Applied Surface Science. 523, 146449 (2020).
  3. Lv, Q., et al. Investigating the asphalt binder/mastic bonding healing behavior using bitumen bonding strength test and X-ray Computed Tomography scan. Construction and Building Materials. 257, 119504 (2020).
  4. Liang, B., et al. Review on the self-healing of asphalt materials: Mechanism, affecting factors, assessments and improvements. Construction and Building Materials. 266, 120453 (2021).
  5. Xu, S., et al. Self-healing asphalt review: From idea to practice. Advanced Materials Interfaces. 5, 1800536 (2018).
  6. Tabaković, A., Schlangen, E. Self-healing Materials, Advances in Polymer Science. , Chapter 335 285-306 (2015).
  7. García, Á Self-healing of open cracks in asphalt mastic. Fuel. 93, 264-272 (2012).
  8. Karimi, M. M., Amani, S., Jahanbakhsh, H., Jahangiri, B., Alavi, A. H. Induced heating-healing of conductive asphalt concrete as a sustainable repairing technique: A review. Cleaner Engineering and Technology. 4, (2021).
  9. Gulisano, F., Gallego, J. Microwave heating of asphalt paving materials: Principles, current status and next steps. Construction and Building Materials. 278, 121993 (2021).
  10. García, Á, Schlangen, E., Ven, M. vd, Bochove, G. v Optimization of composition and mixing process of a self-healing porous asphalt. Construction and Building Materials. 30, 59-65 (2012).
  11. Aguirre, M. A., Hassan, M. M., Shirzad, S., Daly, W. H., Mohammad, L. N. Micro-encapsulation of asphalt rejuvenators using melamine-formaldehyde. Construction and Building Materials. 114, 29-39 (2016).
  12. Su, J. -F., Qiu, J., Schlangen, E., Wang, Y. -Y. Experimental investigation of self-healing behavior of bitumen/microcapsule composites by a modified beam on elastic foundation method. Materials and Structures. 48 (12), 4067-4076 (2014).
  13. Yoo, D. Y., Kim, S., Kim, M. J., Kim, D., Shin, H. O. Self-healing capability of asphalt concrete with carbon-based materials. Journal of Materials Research and Technology-Jmr&T. 8 (1), 827-839 (2019).
  14. Qin, Z., Jung, G. S., Kang, M. J., Min Jeong, M. J. The mechanics and design of a lightweight three-dimensional graphene assembly. Science Advances. 3 (1), 1601536 (2017).
  15. Jung, G. S., Yeo, J., Tian, Z., Qin, Z., Buehler, M. J. Unusually low and density-insensitive thermal conductivity of three-dimensional gyroid graphene. Nanoscale. 9 (36), 13477-13484 (2017).
  16. Campbell, P. G., Worsley, M. A., Hiszpanski, A. M., Baumann, T. F., Biener, J. Synthesis and functionalization of 3D nano-graphene materials: Graphene aerogels and graphene macro assemblies. Journal of Visualized Experiments: JoVE. (105), e53235 (2015).
  17. Li, H., et al. Induction heating and healing behaviors of asphalt concretes doped with different conductive additives. Advances in Materials Science and Engineering. 2019, 1-10 (2019).
  18. Moreno-Navarro, F., Sol-Sánchez, M., Gámiz, F., Rubio-Gámez, M. C. Mechanical and thermal properties of graphene modified asphalt binders. Construction and Building Materials. 180, 265-274 (2018).
  19. Liu, J., Hao, P., Dou, Z., Wang, J., Ma, L. Rheological, healing and microstructural properties of unmodified and crumb rubber modified asphalt incorporated with graphene/carbon black composite. Construction and Building Materials. 305, 124512 (2021).
  20. Wang, R., Qi, Z., Li, R., Yue, J. Investigation of the effect of aging on the thermodynamic parameters and the intrinsic healing capability of graphene oxide modified asphalt binders. Construction and Building Materials. 230, 116984 (2020).
  21. Gulisano, F., Crucho, J., Gallego, J., Picado-Santos, L. Microwave healing performance of asphalt mixture containing Electric Arc Furnace (EAF) slag and Graphene Nanoplatelets (GNPs). Applied Sciences. 10 (4), 1428 (2020).
  22. Li, C., Wu, S., Chen, Z., Tao, G., Xiao, Y. Improved microwave heating and healing properties of bitumen by using nanometer microwave-absorbers. Construction and Building Materials. 189, 757-767 (2018).
  23. Varma, R., Balieu, R., Kringos, N. A state-of-the-art review on self-healing in asphalt materials: Mechanical testing and analysis approaches. Construction and Building Materials. 310, 125197 (2021).
  24. Lau, D., Jian, W., Yu, Z., Hui, D. Nano-engineering of construction materials using molecular dynamics simulations: Prospects and challenges. Composites Part B: Engineering. 143, 282-291 (2018).
  25. Jian, W., Lau, D. Creep performance of CNT-based nanocomposites: A parametric study. Carbon. 153, 745-756 (2019).
  26. Wang, X. Q., Jian, W., Buyukozturk, O., Leung, C. K. Y., Lau, D. Degradation of epoxy/glass interface in hygrothermal environment: An atomistic investigation. Composites Part B: Engineering. 206, 108534 (2021).
  27. Jian, W., Lau, D. Understanding the effect of functionalization in CNT-epoxy nanocomposite from molecular level. Composites Science and Technology. 191, 108076 (2020).
  28. Hao, H., Tam, L. -h, Lu, Y., Lau, D. An atomistic study on the mechanical behavior of bamboo cell wall constituents. Composites Part B: Engineering. 151, 222-231 (2018).
  29. Qin, R., Zhou, A., Yu, Z., Wang, Q., Lau, D. Role of carbon nanotube in reinforcing cementitious materials: An experimental and coarse-grained molecular dynamics study. Cement and Concrete Research. 147, 106517 (2021).
  30. Jian, W., Wang, X., Lu, H., Lau, D. Molecular dynamics simulations of thermodynamics and shape memory effect in CNT-epoxy nanocomposites. Composites Science and Technology. 211, 108849 (2021).
  31. Jing, C., et al. Regenerated and rotation-induced cellulose-wrapped oriented CNT fibers for wearable multifunctional sensors. Nanoscale. 12 (30), 16305-16314 (2020).
  32. Yazdandoost, F., Mirzaeifar, R., Qin, Z., Buehler, M. J. Multiscale mechanics of the lateral pressure effect on enhancing the load transfer between polymer coated CNTs. Nanoscale. 9 (17), 5565-5576 (2017).
  33. Doblack, B. N., Allis, T., Davila, L. P. Novel 3D/VR interactive environment for MD simulations, visualization and analysis. Journal of Visualized Experiments: JoVE. (94), (2014).
  34. Xu, M., et al. Improved chemical system for molecular simulations of asphalt. Energy & Fuels. 33 (4), 3187-3198 (2019).
  35. Xu, G., Wang, H. Molecular dynamics study of oxidative aging effect on asphalt binder properties. Fuel. 188, 1-10 (2017).
  36. Nie, F., Jian, W., Lau, D. An atomistic study on the thermomechanical properties of graphene and functionalized graphene sheets modified asphalt. Carbon. 182, 615-627 (2021).
  37. Cui, B., Gu, X., Hu, D., Dong, Q. A multiphysics evaluation of the rejuvenator effects on aged asphalt using molecular dynamics simulations. Journal of Cleaner Production. 259, (2020).
  38. Sun, W., Wang, H. Self-healing of asphalt binder with cohesive failure: Insights from molecular dynamics simulation. Construction and Building Materials. 262, 120538 (2020).
  39. He, L., et al. Self-healing behavior of asphalt system based on molecular dynamics simulation. Construction and Building Materials. 254, 119225 (2020).
  40. Sun, D., Lin, T., Zhu, X., Tian, Y., Liu, F. Indices for self-healing performance assessments based on molecular dynamics simulation of asphalt binders. Computational Materials Science. 114, 86-93 (2016).
  41. Li, D. D., Greenfield, M. L. Chemical compositions of improved model asphalt systems for molecular simulations. Fuel. 115, 347-356 (2014).
  42. Redelius, P., Soenen, H. Relation between bitumen chemistry and performance. Fuel. 140, 34-43 (2015).
  43. Schulze, M., Lechner, M. P., Stryker, J. M., Tykwinski, R. R. Aggregation of asphaltene model compounds using a porphyrin tethered to a carboxylic acid. Organic & Biomolecular Chemistry. 13 (25), 6984-6991 (2015).
  44. Robertson, A. W., Warner, J. H. Atomic resolution imaging of graphene by transmission electron microscopy. Nanoscale. 5 (10), 4079-4093 (2013).
  45. Yang, L., Zhou, D., Kang, Y. Rheological properties of graphene modified asphalt binders. Nanomaterials (Basel). 10 (11), 2197 (2020).
  46. Zeng, W. B., Wu, S. P., Pang, L., Sun, Y. H., Chen, Z. W. The utilization of graphene oxide in traditional construction materials: Asphalt. Materials. 10 (1), 48 (2017).
  47. Li, R., Xiao, F., Amirkhanian, S., You, Z., Huang, J. Developments of nano materials and technologies on asphalt materials - A review. Construction and Building Materials. 143, 633-648 (2017).
  48. Yu, T., Zhang, H., Wang, Y. Multi-gradient analysis of temperature self-healing of asphalt nano-cracks based on molecular simulation. Construction and Building Materials. 250, 118859 (2020).
  49. Gao, C., Liu, T., Shuai, C., Peng, S. Enhancement mechanisms of graphene in nano-58S bioactive glass scaffold: mechanical and biological performance. Scientific Reports. 4, 4712 (2014).
  50. Maple, J. R., Dinur, U., Hagler, A. T. Derivation of force fields for molecular mechanics and dynamics from ab initio energy surfaces. Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America. 85 (15), 5350-5354 (1988).
  51. Xu, M., Yi, J., Feng, D., Huang, Y. Diffusion characteristics of asphalt rejuvenators based on molecular dynamics simulation. International Journal of Pavement Engineering. 20 (5), 615-627 (2019).
  52. Wang, H., Lin, E., Xu, G. Molecular dynamics simulation of asphalt-aggregate interface adhesion strength with moisture effect. International Journal of Pavement Engineering. 18 (5), 414-423 (2017).
  53. Yu, J., et al. Insights on the capillary transport mechanism in the sustainable cement hydrate impregnated with graphene oxide and epoxy composite. Composites Part B: Engineering. 173, (2019).
  54. Zhou, X., et al. Evaluation of thermo-mechanical properties of graphene/carbon-nanotubes modified asphalt with molecular simulation. Molecular Simulation. 43 (4), 312-319 (2017).
  55. Plimpton, S. Fast parallel algorithms for short-range molecular-dynamics. Journal of Computational Physics. 117 (1), 1-19 (1995).
  56. Stukowski, A. Visualization and analysis of atomistic simulation data with OVITO-the Open Visualization Tool. Modelling and Simulation in Materials Science and Engineering. 18 (1), 015012 (2010).
  57. Chen, Z., Pei, J., Li, R., Xiao, F. Performance characteristics of asphalt materials based on molecular dynamics simulation-A review. Construction and Building Materials. 189, 695-710 (2018).
  58. Sun, D., Sun, G., Zhu, X., Ye, F., Xu, J. Intrinsic temperature sensitive self-healing character of asphalt binders based on molecular dynamics simulations. Fuel. 211, 609-620 (2018).

Tags

الهندسة، العدد 183، الأسفلت، الجرافين، محاكاة الديناميكا الجزيئية، الشفاء الذاتي
الأسفلت المتقدم ذاتي الشفاء المعزز بهياكل الجرافين: رؤية ذرية
Play Video
PDF DOI DOWNLOAD MATERIALS LIST

Cite this Article

Nie, F., Jian, W., Lau, D. Advanced… More

Nie, F., Jian, W., Lau, D. Advanced Self-Healing Asphalt Reinforced by Graphene Structures: An Atomistic Insight. J. Vis. Exp. (183), e63303, doi:10.3791/63303 (2022).

Less
Copy Citation Download Citation Reprints and Permissions
View Video

Get cutting-edge science videos from JoVE sent straight to your inbox every month.

Waiting X
Simple Hit Counter