Waiting
Login processing...

Trial ends in Request Full Access Tell Your Colleague About Jove
JoVE Journal Engineering
Click here for the English version

Engineering

Geavanceerd zelfherstellend asfalt versterkt door grafeenstructuren: een atomistisch inzicht

Published: May 31, 2022 doi: 10.3791/63303
Automatic Translation
*1, *1, 1
1Department of Architecture and Civil Engineering, City University of Hong Kong
* These authors contributed equally

Summary

Grafeen-gemodificeerd asfalt nanocomposiet heeft een geavanceerd zelfherstellend vermogen getoond in vergelijking met zuiver asfalt. In dit protocol zijn moleculaire dynamica simulaties toegepast om de rol van grafeen in het zelfgenezende proces te begrijpen en om het zelfgenezende mechanisme van asfaltcomponenten vanaf atomistisch niveau te verkennen.

Abstract

Grafeen kan de zelfherstellende eigenschappen van asfalt met een hoge duurzaamheid verbeteren. Het zelfherstellende gedrag van grafeen-gemodificeerd asfalt nanocomposiet en de rol van opgenomen grafeen zijn in dit stadium echter nog onduidelijk. In deze studie worden de zelfherstellende eigenschappen van zuiver asfalt en grafeen-gemodificeerd asfalt onderzocht door middel van moleculaire dynamica simulaties. Asfaltbulten met twee scheurbreedtes en locaties voor grafeen worden geïntroduceerd en de moleculaire interacties tussen asfaltcomponenten en de grafeenplaat worden geanalyseerd. De resultaten tonen aan dat de locatie van grafeen het zelfherstellende gedrag van asfalt aanzienlijk beïnvloedt. Grafeen in de buurt van het scheuroppervlak kan het zelfherstellende proces aanzienlijk versnellen door interactie met de aromatische moleculen door π-π stapeling, terwijl grafeen in het bovenste gedeelte van de scheurpunt een kleine invloed heeft op het proces. Het zelfherstellende proces van asfalt gaat door de heroriëntatie van asfalteen, polaire aromatische en nafteen aromatische moleculen, en het overbruggen van verzadigde moleculen tussen scheuroppervlakken. Dit diepgaande begrip van het zelfherstellende mechanisme draagt bij aan de kennis van de verbetering voor zelfherstellende eigenschappen, die zullen helpen bij het ontwikkelen van duurzame asfaltverhardingen.

Introduction

Verslechtering onder dagelijkse voertuigbelastingen en verschillende omgevingsomstandigheden, en de veroudering van asfalt tijdens gebruik resulteren in degradatie of zelfs structurele storingen, d.w.z. scheuren en raveling, die de duurzaamheid van asfaltverhardingen verder kunnen verzwakken. De inherente reactie van asfalt om microscheuren en holtes te repareren, helpt het automatisch te herstellen van schade en de sterkte te herstellen1. Dit zelfherstellende vermogen kan de levensduur van asfalt aanzienlijk verlengen, onderhoudskosten besparen en de uitstoot van broeikasgassen verminderen 2,3. Het zelfherstellende gedrag van asfalt hangt over het algemeen af van verschillende beïnvloedende factoren, waaronder de chemische samenstelling, de mate van schade en omgevingsomstandigheden4. Het verbeterde zelfherstellend vermogen van asfalt dat schade binnen korte tijd volledig kan herstellen is gewenst; dit heeft uitgebreide onderzoeksinteresse getrokken naar betere mechanische prestaties en duurzaamheid voor asfaltverhardingen binnen de civiele techniek.

Nieuwe methoden om het zelfherstellend vermogen van asfalt te verbeteren, omvatten voornamelijk drie benaderingen - het induceren van verwarming, inkapselingsgenezing en het opnemen van nanomaterialen - die afzonderlijk of tegelijkertijd kunnen worden toegepast5,6. Het induceren van verwarming kan de mobiliteit van asfalt aanzienlijk verbeteren en de zelfherstellende werking ervan activeren voor herstel7. De zelfherstellende technologie van asfalt door verhitting op te wekken kan worden toegeschreven aan de geassisteerde zelfgenezende techniek, die aangeeft dat de zelfherstellende eigenschappen van asfalt worden verbeterd door externe stimuli. Het doel van het toevoegen van de staalwolvezels is om de elektrische geleidbaarheid te verbeteren om de genezingscapaciteit van het asfaltbindmiddel te vergroten8. De benadering om warmte te induceren is om deze elektrisch geleidende vezels bloot te stellen aan het hoogfrequente wisselende elektromagnetische veld, dat wervelstromen kan induceren, en de warmte-energie kan door de geleidende vezels in het asfaltbindmiddel diffunderen9. De staalwolvezels verbeteren niet alleen de elektrische geleidbaarheid, maar ook de thermische geleidbaarheid, die beide de zelfherstellende eigenschappen van asfalt positief kunnen beïnvloeden. Het is echter een uitdaging om de juiste mengtijd voor vezels te selecteren10. De lengte van vezels neemt af met een langere mengtijd en beïnvloedt de thermische geleidbaarheid, terwijl de verminderde mengtijd leidt tot clusters van vezels en de mechanische eigenschappen van asfalt belemmert9. De inkapselingsmethode kan lichte componenten van verouderd asfalt leveren, zoals aromaten en verzadigde vetzuren, en het zelfherstellend vermogen van asfalt opfrissen11,12. Dit is echter een eenmalige behandeling en de helende materialen kunnen na de release niet worden aangevuld. Met de ontwikkeling van nanotechnologie zijn nanomaterialen veelbelovende modificatoren geworden voor het verbeteren van op asfalt gebaseerde materialen. Asfaltbinders verwerkt met nanomaterialen bieden een betere thermische geleidbaarheid en mechanische eigenschappen13. Grafeen met uitstekende mechanische prestaties en hoge thermische prestaties wordt beschouwd als een uitstekende kandidaat om het zelfherstellend vermogen van asfalt te verbeteren14,15,16,17. De verhoogde helende eigenschappen van grafeen-gemodificeerd asfalt kunnen worden toegeschreven aan het feit dat grafeen de capaciteit van het asfaltbindmiddel verhoogt om te worden verwarmd en warmteoverdracht in het asfaltbindmiddel produceert, wat betekent dat grafeen-gemodificeerd asfalt sneller kan worden verwarmd en tot een hogere temperatuur kan reiken dan zuiver asfalt18. De gegenereerde warmte kan sneller door het grafeen gemodificeerde asfalt worden overgedragen dan die door zuiver asfalt. Het scheurgebied van het asfaltbindmiddel kan gemakkelijk worden beïnvloed en sneller worden genezen door de warmtestroom met een hogere temperatuur en een hogere verwarmingscapaciteit. De zelfgenezende reactie zal beginnen als de energie die gelijk is aan of groter is dan de helende activeringsenergie aanwezig is op het scheuroppervlak van het asfalt.19. Grafeen kan de thermische activering genezende prestaties verbeteren en de genezingssnelheid van asfalt versnellen19,20. Bovendien kan grafeen tot 50% verwarmingsenergie besparen tijdens het genezingsproces, wat de energie-efficiëntie ten goede kan komen en de onderhoudskosten kan verlagen21. Als een microgolfabsorberend materiaal wordt gemeld dat grafeen het genezend vermogen van asfalt verbetert tijdens de rustperiode van microgolfverwarming22. Verwacht wordt dat de toevoeging van grafeen aan asfalt niet alleen de mechanische prestaties zal verbeteren, maar ook het zelfherstellend en energiebesparend vermogen, wat een grondige kennis van het zelfherstellende mechanisme vereist.

Zelfgenezing op nanoschaal is vooral te danken aan de bevochtiging en diffusie van asfaltmoleculen bij de gebroken vlakken23. Omdat asfalt bestaat uit verschillende polaire en apolaire moleculen, is het zelfherstellend vermogen sterk gerelateerd aan moleculaire interacties en bewegingen van asfaltmoleculen van verschillende componenten1. Het huidige onderzoek is echter voornamelijk gebaseerd op experimentele technieken om macroscopische mechanische eigenschappen te kwantificeren, waardoor ontbrekende informatie ontstaat in de verandering van microstructuren en de interacties tussen asfaltmoleculen bij het proberen het genezingsmechanisme te begrijpen. Het versterkende mechanisme van grafeen in het zelfherstellend vermogen van asfalt is in dit stadium ook onduidelijk. Moleculaire dynamica (MD) simulaties spelen een invloedrijke rol bij het onderzoeken van moleculaire interacties en bewegingen van nanocomposietsystemen, en koppelen microstructurele vervorming aan moleculaire interacties en bewegingen 24,25,26,27,28,29,30,31 . MD-simulaties zijn steeds populairder geworden voor het analyseren van materiaalgedrag dat niet gemakkelijk toegankelijk is voor experimenten32,33. Bestaande studies hebben de haalbaarheid en beschikbaarheid van MD-simulaties in asfaltsystemen aangetoond; de cohesie, hechting, veroudering en thermomechanische eigenschappen van asfalt en asfaltcomposieten kunnen worden onderzocht door MD-simulaties 34,35,36,37. Het zelfherstellende gedrag van asfalt kan ook worden voorspeld door MD-simulaties 38,39,40. Daarom wordt aangenomen dat het onderzoek met behulp van MD-simulaties een effectieve manier is om zowel de zelfgenezende als de versterkende mechanismen te begrijpen.

De doelstellingen van deze studie zijn om het zelfherstellende gedrag van zuiver asfalt en grafeen-gemodificeerde asfaltnanocomposieten te onderzoeken en de rol van grafeen bij het verbeteren van het genezend vermogen van asfalt te begrijpen door middel van MD-simulaties. De zelfherstellende simulaties van zuiver asfalt en grafeen-gemodificeerde asfaltcomposieten worden uitgevoerd door scheuren in de oorspronkelijke structuren te introduceren. De zelfherstellende mogelijkheden worden gekenmerkt door de contouren van atoomnummers, de heroriëntatie en verstrengeling van moleculen aan het gebroken gezicht en de mobiliteit van asfaltcomponenten tijdens de zelfherstellende processen. Door de helende efficiëntie van grafeen op verschillende locaties te onderzoeken, wordt het versterkende mechanisme van grafeen onthuld dat bijdraagt aan het zelfherstellend vermogen van asfalt, dat kan helpen bij het optimaal monitoren van nanofillers en zo de levensduur van asfaltverhardingen mogelijk maakt. Een onderzoek naar het zelfherstellend vermogen op atomistische schaal kan een efficiënte manier zijn om geavanceerde op asfalt gebaseerde materialen te ontwikkelen voor toekomstig onderzoek.

Volgens de asfaltchemie bestaat asfalt uit verschillende soorten koolwaterstoffen en niet-koolwaterstoffen met verschillende polariteit en vormen, die voornamelijk kunnen worden onderverdeeld in de vier componenten asfalteen, polaire aromaten, nafteenaromaten en verzadigde stoffen41,42. Asfalteenmoleculen zijn relatief groter en zwaarder dan andere moleculen in asfalt, met een gemiddelde atoommassa van ongeveer 750 g/mol en een moleculaire diameter in het bereik van 10-20 Å. Het is algemeen aanvaard dat asfalteen is samengesteld uit grote aromatische kernen die heteroatomen bevatten en omgeven zijn door verschillende lengtes van alkylgroepen43. Er wordt een gemodificeerd asfalteenmolecuul geconstrueerd, zoals weergegeven in figuur 1a. De moleculen van polaire aromaten en nafteenaromaten zijn geconstrueerd op basis van de polariteit en de elementverhouding van asfaltmoleculen, waarbij benzobisbenzothiofeen (C18H10S2) het polaire aromatische molecuul vertegenwoordigt en 1,7-dimethylnaftaleen (C12H12) gekozen als het representatieve aromatische molecuul van nafteen, zoals weergegeven in figuur 1b-c. N-docosaan (n-C 22H46) is geconstrueerd zoals weergegeven in figuur 1d. De in tabel 1 vermelde parameters voor asfaltmoleculen worden geselecteerd en gebruikt om te voldoen aan de gewenste criteria, waaronder de elementaire massafractie, de atoomverhouding en de aromatische/alifatische verhouding van echt asfalt uit experimenten41. Dezelfde massaverhouding is gedefinieerd in onze eerdere studies en de andere thermomechanische eigenschappen zoals dichtheid, glasovergangstemperatuur en viscositeit komen goed overeen met experimentele gegevens van echt asfalt36. De moleculaire structuur van grafeen toegepast in deze studie is weergegeven in figuur 1e. De aangenomen grafeenplaat in deze studie heeft geen defect en geen vouw in vergelijking met die van het echte geval, terwijl de echte grafeenplaat meestal verschillende defecten heeft, zoals atomaire vacatures en Stone-Wales-defecten44, en sommige grafeenplaten kunnen tijdens het mengproces in de asfaltmatrix worden gevouwen45. Deze onvolmaakte situaties worden in deze studie niet overwogen, omdat we ons concentreren op het effect van de plaats van het grafeenblad op de zelfherstellende eigenschappen en deze als enige variabele kiezen. De variabelen van grafeenvellen in termen van de defecten en gevouwen gevallen zullen de focus zijn van onze toekomstige studies. De massaverhouding van grafeen tot asfalt in deze studie is 4,75%, wat de normale situatie (<5%) is voor grafeen gemodificeerd asfalt in het experiment46,47.

Figure 1
Figuur 1: Chemische structuur. De atomistische modellen van (a) asfalteenmolecuul (C53H55NOS), (b) aromatisch nafteen molecuul (C12H12), (c) polair aromatisch molecuul (C18H10S2), (d) verzadigd molecuul (C22H46), (e) grafeen en (f) zuiver asfalt. Voor het atomistische asfaltmodel worden de koolstof-, zuurstof-, stikstof-, zwavel- en waterstofatomen weergegeven in respectievelijk grijs, rood, blauw, geel en wit. Klik hier om een grotere versie van deze figuur te bekijken.

Asfalt model Massa (g/mol) Chemische formule Aantal moleculen Totale massa (g/mol) Massafractie (%)
Asfalteen 754.04 C53H55NOS 43 32423.72 26
Nafteen aromatisch 156.22 C12H12 65 10154.3 8
Polair aromatisch 290.38 C18H10S2 74 21485.16 17
Verzadigen 310.59 C22H46 205 63670.95 49
Asfalt bindmiddel 387 127734.13 100
Grafeen 6369.28 C525H63 1 6369.28

Tabel 1: Algemene componenten van het zuivere asfaltmodel en het grafeen-gemodificeerde asfaltmodel.

Met betrekking tot het hieronder beschreven protocol worden twee soorten wigachtige scheuren met verschillende afmetingen in het midden van het asfaltmodel gestoken met een stompe scheurpunt en twee parallelle scheuroppervlakken, terwijl het middelste bovenste gedeelte van de asfaltmassa intact blijft. Twee scheurbreedtes zijn gekozen als 15 Å en 35 Å, zoals weergegeven in figuur 2a-b. De reden voor het selecteren van 15 Å is dat de scheurbreedte breder moet zijn dan de afsnijding van 12 Å om de vroege zelfgenezing van asfaltmoleculen tijdens het evenwichtsproces te voorkomen tijdens het onderzoeken van een extreem geval voor een kleine scheur. De reden voor de keuze voor 35 Å is dat de scheurbreedte breder moet zijn dan de lengte van de verzadigde moleculen van 34 Å om het overbruggingseffect te voorkomen. De hoogte van de scheur is 35 Å, hetzelfde als de doosbreedte, en de diepte van de scheur is 70 Å, hetzelfde als de dooslengte. In de echte situatie kunnen de waargenomen microscheurgroottes worden gevarieerd in het bereik van enkele micrometers tot enkele millimeters, wat veel groter is dan de lengteschaal die we hier modelleren. Normaal gesproken is de lengteschaal in MD-simulatie beperkt tot de schaal van 100 nm, wat nog steeds enkele ordes van grootte kleiner is dan de echte scheurgrootte. De scheuren ontstaan echter op nanoschaal en groeien uit tot scheuren op macroschaal met continue vervorming48. Het begrip van het zelfherstellende mechanisme op nanoschaal kan helpen om de groei en verdere voortplanting van de scheur op macroschaal te voorkomen. Hoewel de geselecteerde scheurgroottes binnen het bereik van nanometer liggen, kunnen de resultaten nog steeds invloedrijk en toepasbaar zijn om het zelfherstellende gedrag van asfaltmoleculen te onderzoeken. Er zijn twee locaties voor de grafeenplaten in de scheurgebieden: de ene bevindt zich bovenop de scheurpunt en de andere staat loodrecht op het linker scheuroppervlak. Het is gebleken dat dit de meest voorkomende posities zijn voor grafeen in grafeen-gemodificeerde nanocomposieten met scheuren49.

Figure 2
Figuur 2: De zelfherstellende schema's voor zuiver asfalt en grafeen-gemodificeerd asfalt. Het zelfherstellende model van zuiver asfalt met een scheurbreedte van (a) 15 Å en (b) 35 Å. Het zelfherstellende model van grafeen-gemodificeerd asfalt met de grafeenplaat bevindt zich (c) aan de bovenkant van de scheurpunt en (d) loodrecht op het scheuroppervlak. Klik hier om een grotere versie van deze figuur te bekijken.

In MD-simulaties worden de intramoleculaire en intermoleculaire interacties in de asfaltnanocomposieten beschreven door het Consistent Valence Forcefield (CVFF)50, dat goed werkt met op asfalt en grafeen gebaseerde materialen. De functionele vorm van CVFF wordt uitgedrukt als de volgende uitdrukking:

Equation 1 1

Hier is de totale energie Etotaal samengesteld uit de gebonden energie termen en de niet-gebonden energie termen. De gebonden interacties bestaan uit de covalente bindingsrek, de bindingshoekbuigenergie, de torsiehoekrotatie en de onjuiste energieën zoals uitgedrukt in de eerste vier termen. De niet-gebonden energie omvat een LJ-12-6 functie voor de term van der Waals (vdW) en een Coulombic functie voor de elektrostatische interacties. CVFF is op grote schaal gebruikt bij het simuleren van asfaltmaterialen51,52. De gesimuleerde fysische en mechanische eigenschappen zoals dichtheid, viscositeit en bulkmodulus komen goed overeen met de experimentele gegevens, die de betrouwbaarheid van CVFF51 aantonen. CVFF is niet alleen geschikt voor anorganische materialen, maar het is ook met succes toegepast in structuren bestaande uit organische en anorganische fasen zoals asfalt-silica52 en het systeem van epoxy-grafeen53. Daarnaast kunnen de interfaciale interacties tussen grafeen en asfalt worden gekarakteriseerd door CVFF36,54. Aangezien het grootste deel bij het selecteren van krachtveld het bepalen van het asfalt-grafeen-interface is, zijn de niet-gebonden interacties beschreven door CVFF betrouwbaarder, wat ook in onze vorige studie wordt overwogen36. Over het algemeen wordt in deze studie het krachtveld CVFF overgenomen. De partiële ladingen voor verschillende soorten atomen worden berekend volgens de krachtveld-toegewezen methode.

Subscription Required. Please recommend JoVE to your librarian.

Protocol

1. Bouw de atomistische modellen

  1. Open de Materials Studio-software om vijf 3D-atomistische documenten te maken en hernoem deze documenten als respectievelijk grafeen, asfalteen, polaire aromaten, nafteenaromaten en verzadigde stoffen.
  2. Bouw het grafeenmodel door de eenheidscel van het grafeenblad in het atomistische 3D-document te maken met de optie Sketch Atom .
  3. Maak de uiteindelijke structuur met de optie Supercell in het menu Build > Symmetry . Definieer de grootte van de grafeenplaat als 40 Å x 40 Å, wat groter is dan de asfaltkettingen en de scheurbreedte.
  4. Bouw en verpak de vier soorten asfaltmoleculen.
    1. Gebruik de optie Sketch Atom om de moleculaire structuren van asfalteen, polaire aromaten, nafteenaromaten en verzadigde vetzuren afzonderlijk te tekenen.
    2. Verpak de vier soorten asfaltmoleculen in het simulatievak met behulp van de optie Berekening in het menu Modules > Amorfe cel .
  5. Bouw de asfaltstructuur met de scheur.
    1. Stel de hoogte van de scheurzone in de x-dimensie gelijk aan de hoogte van de doos van 70 Å en de diepte van de scheurzone in de y-dimensie is de helft van de hoogte van de doos als 35 Å.
    2. Stel twee kasten van de scheurbreedtes in de z-afmeting van 15 Å en 35 Å in. Verwijder de overtollige moleculen in de scheurzones van het middelste gebied van asfaltmassa met behulp van de optie Verwijderen en houd de asfaltmatrix in het middelste gebied ongewijzigd.
  6. Bouw de grafeen-gemodificeerde asfaltstructuur met de scheur. Neem het grafeenvel op in het bovenste gedeelte van de scheurpunt en het linker scheuroppervlak afzonderlijk vóór de verpakkingsstap met de opdracht Kopiëren en plakken .
  7. Verpak de asfaltmoleculen in de simulatiebox op basis van de uiteindelijke samenstellingen in tabel 1 om de grafeen-gemodificeerde asfaltstructuur te construeren.
  8. Converteer het structuurbestand naar een gegevensbestand. Sla de structuurbestanden op als de molecuulbestanden met structuurinformatie (*.car en *.mdf) van Materials Studio. Converteer de molecuulbestanden (*.car en *.mdf) naar gegevensbestanden met behulp van de msi2lmp-tool in grootschalig atomair / moleculair massaal parallel simulator (LAMMPS)55-pakket . Lees het gegevensbestand met de opdracht read_data in LAMMPS.

2. Voer de simulaties uit

  1. Definieer de parameters van de simulaties.
    1. Stel de tijdstap in op 1 fs in het invoerbestand, rekening houdend met de balans tussen nauwkeurigheid en efficiëntie van de uitgevoerde simulaties.
    2. Stel de afkapafstand van niet-gebonden interacties in op 12 Å, wat minder is dan de helft van de lengte van de simulatiebox, rekening houdend met de periodieke grensconditie en de rekenefficiëntie.
    3. Gebruik het deeltjes-deeltjes-deeltjesgaas (PPPM) -algoritme om de Coulombic-interacties over lange afstand te beschrijven en stel de relatieve fout in krachten per atoom berekend door de langeafstandsoplosser in op 10-5 voor hoge nauwkeurigheid.
  2. Fixeer het profiel van de scheur. Selecteer de asfaltmoleculen op het profiel met de opdracht Group Molecules in LAMMPS. Pas de beperkingen op de asfaltmoleculen toe met behulp van het Fix Spring/Self-commando in LAMMPS om de bewegingen van asfaltmoleculen te voorkomen.
  3. Bereik het evenwicht
    1. Houd de hele simulatiebox volledig ontspannen na 500 pk onder het isothermisch-isobaar (NPT) ensemble met een temperatuur van 300 K en een druk van 1 atm.
    2. Maak het asfaltbulk gebalanceerd naar de gewenste dichtheidswaarde van de experimentele metingen41 van 0,95-1,05 g /cm3 door de temperatuur, druk, dichtheid en energiewaarden continu te onderzoeken met behulp van het thermische commando.
    3. Controleer de convergentie van potentiële energie en de gemiddelde kwadraatverplaatsing (MSD) in het hele systeem om de volledig ontspannen toestand te bereiken.
  4. Voer het zelfgenezende proces uit.
    1. Zet de hele simulatiebox onder het NPT-ensemble met een temperatuur van 300 K en een druk van 1 atm.
    2. Verwijder de beperking van de asfaltmoleculen op de contouren van de scheurzone.
    3. Volg en registreer de grootte van de simulatiebox en de coördinaten van atomen en gebruik de opdracht Dump voor nabewerking.
    4. Gemiddelde van de simulatieresultaten tijdens het zelfherstellende proces over drie onafhankelijke configuraties met drie verschillende initiële snelheidszaden om de willekeurige fouten te verminderen.

3. Nabewerking

  1. Visualiseer het zelfgenezende gedrag. Open de Open Visualization Tool OVITO56 om de voortgang van de simulatie te visualiseren en open vervolgens de trajectbestanden in het lammpstrj-formaat dat is gegenereerd door LAMMPS55. Noteer de momentopnamen van het zelfherstellende proces en volg de paden van asfaltmoleculen met de opdracht Renderen .
  2. Analyseer de contour van het atoomnummer. Exporteer de coördinaten van de atomen naar data-analyse en grafische software van de trajectbestanden die worden uitgevoerd vanuit LAMMPS. Projecteer de coördinaten van atomen in het hele systeem op het yz-vlak. Registreer atoomnummers op verschillende gebieden van het yz-vlak en plot de contour met verschillende kleuren.
  3. Analyseer de atoommobiliteit en relatieve positie.
    1. Analyseer de atoommobiliteit van verschillende asfaltcomponenten door de msd (mean-squared displacement) met de opdracht Compute msd .
    2. Bereken de relatieve posities tussen grafeen en asfaltmoleculen door de radiale distributiefuncties (RDF) curven voor het systeem van grafeen-gemodificeerde asfaltsystemen met de scheurbreedtes van 15 Å en 35 Å met behulp van het opdracht Compute rdf in LAMMPS.
    3. Teken de RDF-curven om te controleren hoe de dichtheid van asfalt varieert als functie van de afstand tot de grafeenplaat.

Subscription Required. Please recommend JoVE to your librarian.

Representative Results

De contour van het atoomnummer
De contouren van het atoomnummer van zuivere asfalt- en grafeen-gemodificeerde asfaltmodellen in het yz-vlak worden weergegeven in figuur 3, waar de kleurenbalk van blauw naar rood atoomnummers vertoont die variëren van 0 tot 28. Figuur 3a-c illustreert de contour van het atoomnummer van de structuren met 15 Å scheurbreedte in zuiver asfalt en asfaltnanocomposieten gemodificeerd door grafeen aan de scheurpunt en het scheuroppervlak. Voor zuiver asfalt vindt volledige genezing plaats na ongeveer 300 ps. Het zelfherstellende gedrag begint vanaf het gebied van de scheurpunt, omdat het gebied rond de scheurpunt na 50 ps een gesmolten stompe vorm met een blauwe kleur wordt en verschillende asfaltmoleculen de twee scheuroppervlakken in het midden van de scheurpunt overbruggen. De groene kleur in de contour presenteert het bulkasfalt, wat het stadium is van de scheurzone die volledig zelfherstellend wordt. Bij ongeveer 100 ps is de scheurzone bijna gesloten met een kleine leegte over en de kleuren van de eerste scheuroppervlakken veranderen in groen, wat aangeeft dat het zelfherstellende proces in deze gebieden is voltooid; er zijn echter nog enkele blauw-witte gebieden die nog steeds zelfgenas. Na ongeveer 300 pk is het grootste deel van de kleur van de scheurzone veranderd in groen, wat hetzelfde is als die van de asfaltmassa, wat aangeeft dat het zelfherstellende proces is voltooid. Zoals te zien is in figuur 3b, wordt het zelfgenezende proces niet significant veranderd na het toevoegen van het grafeenvel op de bovenkant van de scheur. Het zelfherstellende proces duurt ongeveer 500 pk om te voltooien, en de scheurzone is sterk verminderd bij 50 pk en verdwijnt bijna bij 200 pk. De grafeenplaat aan de bovenkant van de scheurpunt lijkt weinig invloed te hebben op het zelfherstellende proces van het scheuroppervlak. Het inbrengen van het grafeen aan de linkerkant van het scheuroppervlak kan het zelfherstellende proces echter aanzienlijk versnellen, zoals weergegeven in figuur 3c, waar de rode lijn in de contour het grafeenblad is. De zelfherstellende periode wordt ingekort tot ongeveer 200 pk, wat de helft minder is dan die van zuiver asfalt. De scheurbreedte is aanzienlijk verminderd met 20 ps en de asfaltmoleculen uit de bulk hebben de neiging om naar het grafeengebied te gaan en het scheurgebied op te vullen. De scheurzone verdwijnt bijna bij ongeveer 150 pk, hoewel sommige gebieden aan de onderkant blauw blijven. Na nog eens 50 ps van het zelfherstellende proces is het scheurgebied vol met blauwe kleur, wat het einde van het proces aangeeft.

Het zelfherstellende proces van de modellen met een scheurbreedte van 35 Å duurt bijna twee keer zo lang als dat van de modellen met een scheurbreedte van 15 Å, terwijl het zelfherstellende proces van zuiver asfalt ongeveer 1.000 pk duurt. Het zelfherstellende gedrag begint in het scheurpuntgebied en de scheurvorm wordt gekrompen en onregelmatig bij 100 ps. Het grootste deel van de scheurzone is genezen met 500 pk, met een kleine leegte in het midden van de scheurzone. Na het uitvoeren van het zelfgenezende proces voor nog eens 500 ps, wordt de scheurzone gevuld met asfaltmoleculen totdat het zelfherstellende proces is voltooid. De grafeenplaat bevindt zich aan de bovenkant van de scheurpunt, zoals blijkt uit de rode lijn van figuur 3e. De zelfherstellende periode is ongeveer 1.100 pk, wat dicht bij die van zuiver asfalt ligt. De scheurvorm verandert echter anders. Er zijn enkele asfaltmoleculen die het scheurgebied overbruggen met ongeveer 400 pk, wat het zelfherstellende proces kan bevorderen. Zoals te zien is in figuur 3f, kan het zelfherstellende gedrag aanzienlijk worden verbeterd wanneer de grafeenplaat zich aan het linker scheuroppervlak bevindt. Een fenomeen kan worden waargenomen vergelijkbaar met het model met een scheurbreedte van 15 Å: sommige asfaltmoleculen in de asfaltbulk hebben de neiging om naar het grafeengebied te gaan en zich rond de grafeenplaat te wikkelen, wat het scheuroppervlak aanzienlijk kan verminderen en het zelfherstellende proces kan helpen. De breedte van de scheur is teruggebracht tot ongeveer de helft van de initiële scheurbreedte met slechts 50 pk en het grootste deel van het scheurgebied is genezen bij ongeveer 300 pk. Het hele zelfgenezende proces duurt ongeveer 600 pk en het grootste deel van de scheurzone verdwijnt; dit duurt slechts de helft van de tijd die puur asfalt in beslag neemt.

Figure 3
Figuur 3: De contour van het atoomgetal tijdens het zelfgenezende proces. De contour van het atoomgetal tijdens het zelfherstellende proces voor de modellen met 15 Å scheurbreedte voor (a) zuiver asfalt, (b) grafeen op de scheurpunt en (c) grafeen aan de linkerkant van de scheurpunt, en de modellen met 35 Å scheurbreedte voor (d) zuiver asfalt, (e) grafeen op de scheurpunt, en (f) grafeen aan de linkerkant van de scheurpunt. De gestippelde zwarte dozen verwijzen naar de locaties van grafeen. De kleurenbalk van blauw naar rood staat voor de atoomnummers variërend van 0 tot 28 in de contour. Klik hier om een grotere versie van deze figuur te bekijken.

Moleculaire interacties
Om het verschil in zelfherstellend gedrag tussen zuiver asfalt en grafeen-gemodificeerde asfaltcomposieten te onderzoeken, worden de moleculaire interacties en beweging tijdens het zelfgenezende proces vastgelegd en geanalyseerd, zoals weergegeven in figuur 4. Uit figuur 4a kan worden waargenomen dat aromatische moleculen zoals asfalteen, polaire aromaten en nafteenaromaten door de grafeenplaat worden aangetrokken door π-π stapeling wanneer grafeen op het bovenste gedeelte van de scheurpunt wordt geplaatst. Deze asfaltmoleculen worden stevig opgevangen door de grafeenplaat en kunnen niet gemakkelijk in de buurt van de scheurzone diffunderen of de scheur opvullen, wat het zelfgenezende proces tot op zekere hoogte belemmert. Het zelfherstellende gedrag komt echter vooral voort uit de asfaltmoleculen in de buurt van het scheuroppervlak en de invloed van deze moleculen in het bovenste gebied moet verder worden onderzocht. Uit figuur 4b wordt waargenomen dat het polaire aromatische molecuul aan het scheuroppervlak wordt aangetrokken door de grafeenplaat aan het andere scheuroppervlak, wat de kans van het nabijgelegen aromatische nafteenmolecuul om zich op het scheurgebied te verplaatsen verder kan vergroten. De verzamelde asfaltmoleculen die door de grafeenplaat worden aangetrokken, kunnen de scheurzone met een hogere snelheid inpakken dan die van zuiver asfalt en het zelfherstellende vermogen van het grafeen-gemodificeerde asfaltnanocomposiet kan worden verbeterd. Het zelfherstellende proces van het model met een scheurbreedte van 35 Å, gewijzigd door grafeen aan het linker scheuroppervlak, is weergegeven in figuur 4c. De polaire aromatische moleculen worden aangetrokken door de grafeenplaat door π-π stapeling wanneer de zelfgenezing begint, en deze asfaltmoleculen kunnen zich snel rond de grafeenplaat wikkelen en de ruimte van de scheurzone verminderen, zoals weergegeven in figuur 3f. Dit geeft aan dat grafeen een belangrijke rol speelt in de beginfase van zelfgenezing wanneer het zich rond het scheuroppervlak bevindt. Een zelfherstellende momentopname van zuiver asfalt met een scheurbreedte van 15 Å is weergegeven in figuur 4d. Er kan duidelijk worden waargenomen dat de ketenstructuur van verzadigd belangrijk is voor het zelfgenezende proces, omdat de moleculen met elkaar verstrikt kunnen raken en het scheuroppervlak kunnen overbruggen. Dit overbruggende effect tussen verzadigde moleculen en de zijketens van asfalteenmoleculen kan de verpakkingsefficiëntie aanzienlijk verhogen en de zelfherstellende periode verkorten. Er wordt ook waargenomen dat asfaltmoleculen met polyaromatische ringen, zoals asfalteen, polaire aromaten en nafteenaromaten, zich heroriënteren aan het scheuroppervlak door π-π stapeling. Deze heroriëntatie zorgt ervoor dat de asfaltmoleculen in een parallelle richting kunnen bewegen en draagt bij aan scheurbevochtiging, waardoor de scheuroppervlakken verder worden gesloten.

Figure 4
Figuur 4: Details van niet-bindingsinteractie van zuiver asfalt en grafeen-gemodificeerde asfaltnanocomposieten tijdens het zelfherstellende proces. Voor het model met (a) 15 Å scheurbreedte en grafeen op de bovenkant van de scheurpunt worden aromatische moleculen in asfalt aangetrokken door de grafeenplaat door π-π stapeling. Voor het model met (b) 15 Å scheurbreedte en grafeen aan de linkerkant van het scheuroppervlak, verplaatsen de polaire aromatische moleculen aan het andere scheuroppervlak zich naar het grafeenoppervlak als gevolg van sterke aromatische interacties. Voor het model met (c) 35 Å scheurbreedte en grafeen aan de linkerkant van het scheuroppervlak, worden de polaire aromatische moleculen aangetrokken door de grafeenplaat en steken zo uit het scheuroppervlak. Voor het model met (d) 15 Å scheurbreedte en zuiver asfalt is er een heroriëntatie van aromatische moleculen aan het scheuroppervlak en een kettingoverbrugging en verstrengeling van verzadigde moleculen tijdens het zelfgenezende proces. De blauwe stippelvakken en paarse gestippelde vakken in de afbeelding geven respectievelijk het π-π stapel- en heroriëntatiegedrag aan. Klik hier om een grotere versie van deze figuur te bekijken.

De heroriëntatie van aromatische moleculen, waaronder asfalteen, polaire aromaten en nafteenaromaten rond het scheuroppervlak tijdens het zelfgenezende proces, is weergegeven in figuur 5. Figuur 5a laat zien dat de gevolgde moleculen vóór zelfgenezing bijna loodrecht staan tussen nafteenaromaten en polaire aromaten en tussen asfalteen en polaire aromaten. De afstand tussen asfalteen en de andere twee aromatische moleculen is 13,3 Å, wat groter is dan de afstand tussen de aromatische moleculen. Na zelfgenezing gedurende 40 ps diffundeert het aromatische molecuul nafteen naar de ruimte tussen asfalteen en polaire aromaten en speelt het een belangrijke rol in de interactie met de andere twee moleculen. In figuur 5b kan worden waargenomen dat de afstand en hoek tussen het polaire aromatische molecuul en het aromatische molecuul van nafteen 4,6 Å en 89° zijn, wat duidt op een T-vormige π-π stapelingsinteractie tussen de twee aromatische moleculen. De hoek en afstand tussen het nafteen aroma en asfalteen nemen af tot respectievelijk 32° en 4,6 Å. Dit geeft aan dat de niet-bindingsinteracties tussen nafteenaromaten en asfalteen ervoor zorgen dat ze roteren en de oriëntatie geleidelijk aanpassen, wat bijdraagt aan de bevochtiging van het scheuroppervlak. De oriëntaties van de drie moleculen zijn bijna evenwijdig na 50 ps, omdat de hoeken ertussen 26° en 35° zijn, zoals weergegeven in figuur 5c. De afstand tussen hen daalt tot onder 4,0 Å, wat aangeeft dat de π-π stapeling de parallelle structuur vergemakkelijkt en de aromatische moleculen dichter bij elkaar brengt. Over het algemeen bevordert de heroriëntatie aan het scheuroppervlak de interactie van asfaltmoleculen, wat de intermoleculaire afstand verkort en de aantrekkingskracht tussen hen verhoogt. De heroriëntatie en diffusie van asfaltmoleculen helpt verder bij het opvullen van de scheurzone en versnelt het zelfherstellende proces.

Figure 5
Figuur 5: De heroriëntatie van asfaltmoleculen tijdens het zelfgenezende proces. Hoeken en afstanden tussen asfaltmoleculen (a) vóór zelfgenezing, (b) na 40 ps en (c) bij 50 ps. Klik hier om een grotere versie van deze figuur te bekijken.

Mobiliteit van asfaltcomponenten
Om de rollen van verschillende componenten kwantitatief te begrijpen in het zelfherstellende gedrag van asfalt, wordt de MSD van de middenmassa voor asfaltcomposiet berekend om de overgangsmobiliteit tijdens het zelfgenezende proces weer te geven, die wordt uitgedrukt door:

Equation 2

waarbij ri(t) de positievector is van deeltje i op tijdstip t, en de hoekige haak de gemiddelde waarde van de reisafstand aangeeft. De MSD-waarden van zuiver asfalt en met grafeen gemodificeerd asfalt worden bijgehouden en weergegeven in figuur 6. Figuur 6a-c toont de MSD van asfaltcomposiet met een scheur van 15 Å breedte, terwijl die met een scheur van 35 Å breedte worden weergegeven in figuur 6d-f. Er kan worden waargenomen dat verzadigde vetzuren de meest actieve component zijn in het zelfherstellende gedrag van asfalt, terwijl asfalteen het minst actief is. Er zijn twee mogelijke redenen: een heeft betrekking op de molecuulmassa, omdat asfaltenen de hoogste molecuulmassa in asfalt hebben en ze minder goed in staat zijn om de scheurzone te verplaatsen en te vullen. De andere is de ketenachtige structuur van verzadigde stoffen, die een hogere mobiliteit hebben dan andere componenten en eerder verstrikt raken en zich uitstrekken aan het scheuroppervlak. De mobiliteit van polaire aromaten is hoger dan die van nafteenaromaten; dit komt door de hogere moleculaire massa en polariteit van polaire aromaten. De polaire atomen op polaire aromaten, zoals zwavelatomen, kunnen een H-binding vormen met asfaltenen en de mobiliteit kan worden belemmerd. De MSD-cijfers voor met grafeen gemodificeerd asfalt op het bovenste gedeelte van de scheurpunt en het linker scheuroppervlak zijn weergegeven in figuur 6b en figuur 6c. In figuur 6b is te zien dat de MSD van grafeen lager is dan die van asfaltcomponenten, aangezien grafeen het grootste volume inneemt en de hoogste molecuulmassa heeft in de asfaltnanocomposieten. De MSD-waarden van asfaltcomponenten zijn relatief lager dan die van zuiver asfalt; dit komt omdat de interacties tussen deze moleculen en grafeen de mobiliteit van de asfaltmoleculen belemmeren en het zelfherstellende proces vertragen. Wanneer grafeen echter aan het linker scheuroppervlak wordt geplaatst, verbeteren de beweeglijkheden van polaire aromaten, nafteenaromaten en grafeen aanzienlijk in vergelijking met die van zuiver asfalt. Dit geeft aan dat grafeen een belangrijke rol speelt in het zelfgenezende proces en dat de interacties met aromatische moleculen in asfalt bijdragen aan het zelfgenezende proces van asfalt. Voor het geval van een scheur met een breedte van 35 Å in figuur 6d volgt het MSD van zuiver asfalt een vergelijkbare trend als die van het geval met een scheurbreedte van 15 Å, aangezien de MSD van asfalteen, polaire aromaten, nafteenaromaten en verzadigde vetzuren in toenemende mate variëren. Bij het inbrengen van grafeen in het bovenste gedeelte van de scheurpunt neemt de MSD van verzadigde vetzuren af met ongeveer 15 Å2. Het bestaan van grafeenplaten in asfaltmassa beïnvloedt verticaal de mobiele ruimte van de verzadigde moleculen en voorkomt de routes van zelfgenezing. Uit figuur 6f kan worden vastgesteld dat de MSD-waarden van asfalteen, polaire aromaten en nafteenaromaten allemaal verbeterd zijn ten opzichte van zuiver asfalt, terwijl de MSD van verzadigde vetzuren licht afneemt. Grafeen is in hoge mate verantwoordelijk voor de verbetering van het zelfgenezende proces, vooral met moleculen die aromaten bevatten. De π-π stapelingsinteracties tussen grafeen en asfalteen, polaire aromaten en nafteenaromaten de mobiliteit van deze asfaltmoleculen verbeteren en helpen een stabiele pakkingsstructuur in de scheurzone te vormen, wat het zelfherstellende proces van asfalt versnelt.

Figure 6
Figuur 6: MSD van zuiver asfalt en grafeen-gemodificeerde asfaltmoleculen tijdens het zelfherstellende proces. Voor de modellen met een scheurbreedte van 15 Å wordt MSD van (a) zuiver asfalt en grafeen-gemodificeerd asfalt op (b) de bovenkant van de scheurpunt en (c) het linkeroppervlak gepresenteerd. Voor de modellen met een scheurbreedte van 35 Å wordt MSD van (d) zuiver asfalt en grafeen-gemodificeerd asfalt op (e) de bovenkant van de scheurpunt en (f) het linker scheuroppervlak gepresenteerd. De X-as vertegenwoordigt de tijd van de simulatie en de Y-as vertegenwoordigt de MSD-waarden van asfaltcomponenten en het grafeenmolecuul tijdens het zelfherstellende proces. Klik hier om een grotere versie van deze figuur te bekijken.

Moleculaire locaties na zelfgenezing
Om de relatieve locaties tussen grafeen en asfaltmoleculen tijdens het zelfherstellende proces te onderzoeken, worden de radiale verdelingsfuncties tussen grafeen en aromatische moleculen in asfalt berekend en weergegeven in figuur 7. Figuur 7a-c toont de RDF van het model met 15 Å scheurbreedte voor en na het zelfherstellend proces. Het is te zien dat de aromatische moleculen in asfalt dichter bij de grafeenplaat komen na het zelfherstellende proces, vooral de polaire aromatische moleculen en nafteen aromatische moleculen. Zoals aangegeven in figuur 4, zijn er sterke π-π stapelingsinteracties tussen grafeen en aromatische moleculen zoals asfalteen, polaire aromaten en nafteenaromaten, die ervoor zorgen dat de grafeenplaat deze moleculen naar het scheuroppervlak trekt. Het verschil in de g(r)-waarden van asfalteen voor en na zelfgenezing is echter niet zo significant als dat van polaire aromaten en nafteenaromaten. Dit komt omdat de asfalteenmoleculen een hogere moleculaire massa en volume verkrijgen dan de polaire aromatische en nafteen aromatische moleculen, waardoor het voor hen moeilijker wordt om te roteren en te diffunderen naar het grafeengebied en de scheurzone te vullen. De verhoogde g(r)-waarden tussen grafeen en polaire aromatische of nafteen aromatische moleculen binnen 4,0 Å liggen binnen de typische interactieafstand voor π-π stapeling, en de verhoogde g(r)-waarden boven 4,0 Å zijn te wijten aan de combinatie van moleculaire interacties en de eliminatie van de scheurzone. Een RDF van het model met 35 Å scheurbreedte voor en na het zelfgenezende proces is weergegeven in figuur 7d-f. De g(r)-waarden tussen grafeen en asfalteen boven 4,0 Å door het zelfgenezende proces zijn duidelijker dan die van de scheurbreedte van 15 Å; dit komt omdat asfalteen meer ruimte heeft om te diffunderen en naar het grafeen te bewegen in de grotere scheurzone. De g(r)-waarden binnen 4,0 Å zijn significanter voor nafteenaromaten dan die voor polaire aromaten; dit komt door de kleinere moleculaire massa en het betere diffusievermogen van aromatische moleculen van nafteen.

Figure 7
Figuur 7: De RDF-waarden tussen grafeen aan het linker scheuroppervlak en de asfaltcomponenten. De RDF-waarden tussen grafeen aan het linker scheuroppervlak en de asfaltcomponenten van (a) asfalteen, (b) polaire aromaten, (c) nafteenaromaten uit het model met 15 Å scheurbreedte, (d) asfalteen, (e) polaire aromaten en (f) nafteenaromaten uit de modellen met 35 Å scheurbreedte. De X-as vertegenwoordigt de afstand van de twee moleculen en de Y-as vertegenwoordigt de RDF-waarden. Klik hier om een grotere versie van deze figuur te bekijken.

Subscription Required. Please recommend JoVE to your librarian.

Discussion

De kritische stappen binnen het protocolgedeelte zijn als volgt: stap 1.4 - Bouw en pak de vier soorten asfaltmoleculen; stap 1.5 - Bouw de asfaltstructuur met de scheur; stap 2.3 - Het evenwicht bereiken; stap 2.4 - Voer het zelfgenezende proces uit. Deze stappen geven de meest samenhangende en belangrijke inhoud van het protocol aan. Om de gewenste vormen van de ingebrachte scheur te creëren, wordt het verpakkingsproces aangepast ten opzichte van de normale verpakking in Materials Studio. De scheurvorm wordt gemaakt en gevuld in de simulatiedoos en vervolgens worden de asfaltmoleculen in het andere deel van de simulatiedoos verpakt. Daarna worden de overtollige asfaltmoleculen rond de gecreëerde scheurcontour verwijderd. De beperking van MD-simulaties is dat de tijdschaal en lengteschaal relatief klein zijn in de orde van nanoseconde en nanometer in vergelijking met traditionele methoden zoals de eindige elementenmethode, waarbij de simulaties tot seconden en meters57 kunnen worden geanalyseerd. Het belang van deze methode is dat het het zelfherstellende mechanisme van asfalt en grafeen-gemodificeerd asfalt op atomistisch niveau kan onthullen door nanostructuurevolutie, moleculaire interacties en bewegingen vast te leggen, die moeilijk toegankelijk zijn voor traditionele benaderingen58. Het zelfherstellende mechanisme kan onderzoekers en ingenieurs helpen om nanomaterialen op de juiste locatie toe te passen en asfalt op een efficiënte manier te verbeteren. De toekomstige toepassing van deze techniek is dat het de moleculaire structuur op een fatsoenlijke manier kan monitoren en kan helpen bij het onderzoeken van het effect van andere variabelen van nanomaterialen zoals defecten, gevouwen structuren en functionele groepen. Deze techniek kan ook worden gecombineerd met andere benaderingen om het zelfherstellende gedrag van asfaltnanocomposieten vanuit een multischaalaspect te observeren. De zelfherstellende eigenschappen van asfalt kunnen grondig worden begrepen en in de toekomst aanzienlijk worden verbeterd.

Grafeen is van cruciaal belang bij de veranderingen en migratie van de interface en componenten tijdens het zelfherstellende proces. Zonder het grafeenvel in te brengen, speelt verzadiging een belangrijke rol in het zelfherstellende proces, omdat de ketenstructuur van verzadigde vetzuren met elkaar kan verstrikken en het scheuroppervlak kan overbruggen. Het overbruggingseffect tussen verzadigde moleculen en de zijketens van asfalteenmoleculen kan de pakkingsdichtheid sterk verhogen en de tijd van het zelfgenezende proces verkorten. Bovendien heroriënteren asfaltmoleculen met polyaromatische ringen, zoals asfalteen, polaire aromaten en nafteenaromaten, zich aan het scheuroppervlak door π-π stapeling, waardoor de asfaltmoleculen in een parallelle richting bewegen en bijdragen aan scheurbevochtiging en de scheuroppervlakken worden gesloten. Met het inbrengen van grafeen worden de polaire aromatische moleculen aan de ene kant van het scheuroppervlak aangetrokken door de grafeenplaat aan de andere kant van het scheuroppervlak, wat de kans op nabijgelegen aromatische moleculen van nafteen in het scheurgebied verder kan vergroten. De verzamelde asfaltmoleculen die door de grafeenplaat worden aangetrokken, kunnen de scheurzone met een hogere snelheid opvullen dan die in zuiver asfalt, en het zelfherstellende vermogen wordt aanzienlijk verbeterd in het grafeen-gemodificeerde asfalt nanocomposiet. Asfalteenmoleculen hebben een hogere molecuulmassa en volume in de asfaltmatrix, waardoor ze moeilijk te diffunderen zijn naar het grafeengedeelte en de scheurzone kunnen opvullen. Nafteen aromaten hebben een snellere beweging dan polaire aromaten, wat te wijten is aan de kleinere moleculaire massa en het betere diffusievermogen van nafteen aromatische moleculen39.

In deze studie worden de zelfherstellende eigenschappen van zuiver asfalt en grafeen-gemodificeerde asfaltnanocomposieten onderzocht met behulp van MD-simulaties met behulp van MD-simulaties, rekening houdend met verschillende scheurbreedtes en grafeenlocaties. Er wordt waargenomen dat het zelfherstellende gedrag begint vanaf het gebied van de scheurpunt, waarbij de scherpe punt bot en wazig wordt. Asfaltmoleculen op de scheurgrens kunnen diffunderen om de breedte van de scheur te verkleinen en de opening te blijven vullen. Het volledige zelfherstellende proces wordt bevestigd wanneer de atoomdichtheid van het scheurgebied hetzelfde is als die van de asfaltmassa. MD-simulaties kunnen helpen om de moleculaire interacties en de kettingbeweging in de asfaltmatrix tijdens het zelfherstellende proces te onthullen. De verstrengeling en heroriëntatie van asfaltmoleculen spelen een belangrijke rol bij zelfhelend gedrag. De zelfherstellende snelheid met de opname van het grafeenblad wordt bepaald door de locatie. Voor de grafeenplaat die zich op het scheurpuntgebied bevindt, wordt de beweging van de asfaltmoleculen belemmerd en kan deze niet gemakkelijk in de scheurzone diffunderen. Voor de grafeenplaat aan de zijkant van de scheurzone worden de asfaltmoleculen aangetrokken door de grafeenplaat als gevolg van π-π stapelinteractie en verzamelen ze zich gemakkelijk in de scheurzone, wat wijst op een toenemende zelfherstellende snelheid. De simulatieresultaten laten zien dat de modificatie van asfalt door nanomaterialen zowel thermomechanische als zelfherstellende eigenschappen kan verbeteren, wat een groot potentieel heeft voor de ontwikkeling van slimme asfaltverhardingen. Het fundamentele begrip van het zelfherstellende mechanisme in asfaltnanocomposieten op basis van MD-simulaties kan efficiënte manipulatie van nanomaterialen op de optimale locatie vergemakkelijken, wat gunstig is voor het geavanceerde ontwerp van asfaltnanocomposieten met de gewenste eigenschappen en functies.

Subscription Required. Please recommend JoVE to your librarian.

Disclosures

De auteurs hebben geen belangenconflicten te melden.

Acknowledgments

De auteurs zijn dankbaar voor de steun van de City University of Hong Kong Strategic Research Grant met het Project No. 7005547, de steun van de Research Grants Council (RGC) van de Hong Kong Special Administrative Region, China, met het Project No. R5007-18, en de steun van Shenzhen Science and Technology Innovation Committee onder de subsidie JCYJ20170818103206501.

Materials

Name Company Catalog Number Comments
Atomistic models of asphalt and graphene/Materials Studio BIOVIA Materials Studio 8.0 The atomistic models are built for molecular dynamics simulations.
Large-scale Atomic/Molecular Massively Parallel Simulator Package Sandia National Laboratories lammps-stable20 The equilibrium is achieved under NPT ensemble, and the atomistic models get self-healed.
OVITO Materials Science Department of Technische Universität Darmstadt, Germany ovito-basic-3.1.0-win64 The self-healing behaviors of the atomistic models are visualized.
Origin OriginLab Origin 2018 64Bit The contours of the atom numbers of the trajectory are drawn and analyzed.

DOWNLOAD MATERIALS LIST

References

  1. Sun, D., et al. A comprehensive review on self-healing of asphalt materials: Mechanism, model, characterization and enhancement. Advances in Colloid and Interface Science. 256, 65-93 (2018).
  2. Hung, A. M., Mousavi, M., Fini, E. H. Implication of wax on hindering self-healing processes in bitumen. Applied Surface Science. 523, 146449 (2020).
  3. Lv, Q., et al. Investigating the asphalt binder/mastic bonding healing behavior using bitumen bonding strength test and X-ray Computed Tomography scan. Construction and Building Materials. 257, 119504 (2020).
  4. Liang, B., et al. Review on the self-healing of asphalt materials: Mechanism, affecting factors, assessments and improvements. Construction and Building Materials. 266, 120453 (2021).
  5. Xu, S., et al. Self-healing asphalt review: From idea to practice. Advanced Materials Interfaces. 5, 1800536 (2018).
  6. Tabaković, A., Schlangen, E. Self-healing Materials, Advances in Polymer Science. , Chapter 335 285-306 (2015).
  7. García, Á Self-healing of open cracks in asphalt mastic. Fuel. 93, 264-272 (2012).
  8. Karimi, M. M., Amani, S., Jahanbakhsh, H., Jahangiri, B., Alavi, A. H. Induced heating-healing of conductive asphalt concrete as a sustainable repairing technique: A review. Cleaner Engineering and Technology. 4, (2021).
  9. Gulisano, F., Gallego, J. Microwave heating of asphalt paving materials: Principles, current status and next steps. Construction and Building Materials. 278, 121993 (2021).
  10. García, Á, Schlangen, E., Ven, M. vd, Bochove, G. v Optimization of composition and mixing process of a self-healing porous asphalt. Construction and Building Materials. 30, 59-65 (2012).
  11. Aguirre, M. A., Hassan, M. M., Shirzad, S., Daly, W. H., Mohammad, L. N. Micro-encapsulation of asphalt rejuvenators using melamine-formaldehyde. Construction and Building Materials. 114, 29-39 (2016).
  12. Su, J. -F., Qiu, J., Schlangen, E., Wang, Y. -Y. Experimental investigation of self-healing behavior of bitumen/microcapsule composites by a modified beam on elastic foundation method. Materials and Structures. 48 (12), 4067-4076 (2014).
  13. Yoo, D. Y., Kim, S., Kim, M. J., Kim, D., Shin, H. O. Self-healing capability of asphalt concrete with carbon-based materials. Journal of Materials Research and Technology-Jmr&T. 8 (1), 827-839 (2019).
  14. Qin, Z., Jung, G. S., Kang, M. J., Min Jeong, M. J. The mechanics and design of a lightweight three-dimensional graphene assembly. Science Advances. 3 (1), 1601536 (2017).
  15. Jung, G. S., Yeo, J., Tian, Z., Qin, Z., Buehler, M. J. Unusually low and density-insensitive thermal conductivity of three-dimensional gyroid graphene. Nanoscale. 9 (36), 13477-13484 (2017).
  16. Campbell, P. G., Worsley, M. A., Hiszpanski, A. M., Baumann, T. F., Biener, J. Synthesis and functionalization of 3D nano-graphene materials: Graphene aerogels and graphene macro assemblies. Journal of Visualized Experiments: JoVE. (105), e53235 (2015).
  17. Li, H., et al. Induction heating and healing behaviors of asphalt concretes doped with different conductive additives. Advances in Materials Science and Engineering. 2019, 1-10 (2019).
  18. Moreno-Navarro, F., Sol-Sánchez, M., Gámiz, F., Rubio-Gámez, M. C. Mechanical and thermal properties of graphene modified asphalt binders. Construction and Building Materials. 180, 265-274 (2018).
  19. Liu, J., Hao, P., Dou, Z., Wang, J., Ma, L. Rheological, healing and microstructural properties of unmodified and crumb rubber modified asphalt incorporated with graphene/carbon black composite. Construction and Building Materials. 305, 124512 (2021).
  20. Wang, R., Qi, Z., Li, R., Yue, J. Investigation of the effect of aging on the thermodynamic parameters and the intrinsic healing capability of graphene oxide modified asphalt binders. Construction and Building Materials. 230, 116984 (2020).
  21. Gulisano, F., Crucho, J., Gallego, J., Picado-Santos, L. Microwave healing performance of asphalt mixture containing Electric Arc Furnace (EAF) slag and Graphene Nanoplatelets (GNPs). Applied Sciences. 10 (4), 1428 (2020).
  22. Li, C., Wu, S., Chen, Z., Tao, G., Xiao, Y. Improved microwave heating and healing properties of bitumen by using nanometer microwave-absorbers. Construction and Building Materials. 189, 757-767 (2018).
  23. Varma, R., Balieu, R., Kringos, N. A state-of-the-art review on self-healing in asphalt materials: Mechanical testing and analysis approaches. Construction and Building Materials. 310, 125197 (2021).
  24. Lau, D., Jian, W., Yu, Z., Hui, D. Nano-engineering of construction materials using molecular dynamics simulations: Prospects and challenges. Composites Part B: Engineering. 143, 282-291 (2018).
  25. Jian, W., Lau, D. Creep performance of CNT-based nanocomposites: A parametric study. Carbon. 153, 745-756 (2019).
  26. Wang, X. Q., Jian, W., Buyukozturk, O., Leung, C. K. Y., Lau, D. Degradation of epoxy/glass interface in hygrothermal environment: An atomistic investigation. Composites Part B: Engineering. 206, 108534 (2021).
  27. Jian, W., Lau, D. Understanding the effect of functionalization in CNT-epoxy nanocomposite from molecular level. Composites Science and Technology. 191, 108076 (2020).
  28. Hao, H., Tam, L. -h, Lu, Y., Lau, D. An atomistic study on the mechanical behavior of bamboo cell wall constituents. Composites Part B: Engineering. 151, 222-231 (2018).
  29. Qin, R., Zhou, A., Yu, Z., Wang, Q., Lau, D. Role of carbon nanotube in reinforcing cementitious materials: An experimental and coarse-grained molecular dynamics study. Cement and Concrete Research. 147, 106517 (2021).
  30. Jian, W., Wang, X., Lu, H., Lau, D. Molecular dynamics simulations of thermodynamics and shape memory effect in CNT-epoxy nanocomposites. Composites Science and Technology. 211, 108849 (2021).
  31. Jing, C., et al. Regenerated and rotation-induced cellulose-wrapped oriented CNT fibers for wearable multifunctional sensors. Nanoscale. 12 (30), 16305-16314 (2020).
  32. Yazdandoost, F., Mirzaeifar, R., Qin, Z., Buehler, M. J. Multiscale mechanics of the lateral pressure effect on enhancing the load transfer between polymer coated CNTs. Nanoscale. 9 (17), 5565-5576 (2017).
  33. Doblack, B. N., Allis, T., Davila, L. P. Novel 3D/VR interactive environment for MD simulations, visualization and analysis. Journal of Visualized Experiments: JoVE. (94), (2014).
  34. Xu, M., et al. Improved chemical system for molecular simulations of asphalt. Energy & Fuels. 33 (4), 3187-3198 (2019).
  35. Xu, G., Wang, H. Molecular dynamics study of oxidative aging effect on asphalt binder properties. Fuel. 188, 1-10 (2017).
  36. Nie, F., Jian, W., Lau, D. An atomistic study on the thermomechanical properties of graphene and functionalized graphene sheets modified asphalt. Carbon. 182, 615-627 (2021).
  37. Cui, B., Gu, X., Hu, D., Dong, Q. A multiphysics evaluation of the rejuvenator effects on aged asphalt using molecular dynamics simulations. Journal of Cleaner Production. 259, (2020).
  38. Sun, W., Wang, H. Self-healing of asphalt binder with cohesive failure: Insights from molecular dynamics simulation. Construction and Building Materials. 262, 120538 (2020).
  39. He, L., et al. Self-healing behavior of asphalt system based on molecular dynamics simulation. Construction and Building Materials. 254, 119225 (2020).
  40. Sun, D., Lin, T., Zhu, X., Tian, Y., Liu, F. Indices for self-healing performance assessments based on molecular dynamics simulation of asphalt binders. Computational Materials Science. 114, 86-93 (2016).
  41. Li, D. D., Greenfield, M. L. Chemical compositions of improved model asphalt systems for molecular simulations. Fuel. 115, 347-356 (2014).
  42. Redelius, P., Soenen, H. Relation between bitumen chemistry and performance. Fuel. 140, 34-43 (2015).
  43. Schulze, M., Lechner, M. P., Stryker, J. M., Tykwinski, R. R. Aggregation of asphaltene model compounds using a porphyrin tethered to a carboxylic acid. Organic & Biomolecular Chemistry. 13 (25), 6984-6991 (2015).
  44. Robertson, A. W., Warner, J. H. Atomic resolution imaging of graphene by transmission electron microscopy. Nanoscale. 5 (10), 4079-4093 (2013).
  45. Yang, L., Zhou, D., Kang, Y. Rheological properties of graphene modified asphalt binders. Nanomaterials (Basel). 10 (11), 2197 (2020).
  46. Zeng, W. B., Wu, S. P., Pang, L., Sun, Y. H., Chen, Z. W. The utilization of graphene oxide in traditional construction materials: Asphalt. Materials. 10 (1), 48 (2017).
  47. Li, R., Xiao, F., Amirkhanian, S., You, Z., Huang, J. Developments of nano materials and technologies on asphalt materials - A review. Construction and Building Materials. 143, 633-648 (2017).
  48. Yu, T., Zhang, H., Wang, Y. Multi-gradient analysis of temperature self-healing of asphalt nano-cracks based on molecular simulation. Construction and Building Materials. 250, 118859 (2020).
  49. Gao, C., Liu, T., Shuai, C., Peng, S. Enhancement mechanisms of graphene in nano-58S bioactive glass scaffold: mechanical and biological performance. Scientific Reports. 4, 4712 (2014).
  50. Maple, J. R., Dinur, U., Hagler, A. T. Derivation of force fields for molecular mechanics and dynamics from ab initio energy surfaces. Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America. 85 (15), 5350-5354 (1988).
  51. Xu, M., Yi, J., Feng, D., Huang, Y. Diffusion characteristics of asphalt rejuvenators based on molecular dynamics simulation. International Journal of Pavement Engineering. 20 (5), 615-627 (2019).
  52. Wang, H., Lin, E., Xu, G. Molecular dynamics simulation of asphalt-aggregate interface adhesion strength with moisture effect. International Journal of Pavement Engineering. 18 (5), 414-423 (2017).
  53. Yu, J., et al. Insights on the capillary transport mechanism in the sustainable cement hydrate impregnated with graphene oxide and epoxy composite. Composites Part B: Engineering. 173, (2019).
  54. Zhou, X., et al. Evaluation of thermo-mechanical properties of graphene/carbon-nanotubes modified asphalt with molecular simulation. Molecular Simulation. 43 (4), 312-319 (2017).
  55. Plimpton, S. Fast parallel algorithms for short-range molecular-dynamics. Journal of Computational Physics. 117 (1), 1-19 (1995).
  56. Stukowski, A. Visualization and analysis of atomistic simulation data with OVITO-the Open Visualization Tool. Modelling and Simulation in Materials Science and Engineering. 18 (1), 015012 (2010).
  57. Chen, Z., Pei, J., Li, R., Xiao, F. Performance characteristics of asphalt materials based on molecular dynamics simulation-A review. Construction and Building Materials. 189, 695-710 (2018).
  58. Sun, D., Sun, G., Zhu, X., Ye, F., Xu, J. Intrinsic temperature sensitive self-healing character of asphalt binders based on molecular dynamics simulations. Fuel. 211, 609-620 (2018).

Tags

Engineering asfalt grafeen moleculaire dynamica simulaties zelfherstellend
Geavanceerd zelfherstellend asfalt versterkt door grafeenstructuren: een atomistisch inzicht
Play Video
PDF DOI DOWNLOAD MATERIALS LIST

Cite this Article

Nie, F., Jian, W., Lau, D. Advanced… More

Nie, F., Jian, W., Lau, D. Advanced Self-Healing Asphalt Reinforced by Graphene Structures: An Atomistic Insight. J. Vis. Exp. (183), e63303, doi:10.3791/63303 (2022).

Less
Copy Citation Download Citation Reprints and Permissions
View Video

Get cutting-edge science videos from JoVE sent straight to your inbox every month.

Waiting X
Simple Hit Counter