Waiting
Login processing...

Trial ends in Request Full Access Tell Your Colleague About Jove
JoVE Journal Environment
Click here for the English version

Environment

طريقة كاملة لتقييم أداء المحفزات الضوئية لتدهور المضادات الحيوية في المعالجة البيئية

Published: October 6, 2022 doi: 10.3791/64478
Automatic Translation
1, 1, 1, 1, 1, 1, 1, 1
1School of Chemical Engineering, Northwest University

Summary

يظهر هنا بروتوكول لاستكشاف مجموعة عالمية من الإجراءات التجريبية للتقييم المختبري الشامل للمحفزات الضوئية في مجال تنقية البيئة ، باستخدام مثال الإزالة التحفيزية الضوئية لجزيئات الملوثات العضوية المضادة للمضادات الحيوية من الماء بواسطة مركبات فوسفات الفضة الحساسة للفثالوسيانين.

Abstract

تم العثور على المضادات الحيوية المختلفة مثل التتراسيكلين ، وأوريوميسين ، وأموكسيسيلين ، والليفوفلوكساسين بكميات كبيرة في أنظمة المياه الجوفية والتربة ، مما قد يؤدي إلى تطوير بكتيريا مقاومة ومقاومة للأدوية المتعددة ، مما يشكل تهديدا للإنسان والحيوان والأنظمة البيئية. جذبت تقنية التحفيز الضوئي اهتماما كبيرا بسبب معالجتها السريعة والمستقرة واستخدامها المباشر للطاقة الشمسية. ومع ذلك ، فإن معظم الدراسات التي تقيم أداء محفزات أشباه الموصلات للتحلل التحفيزي الضوئي للملوثات العضوية في الماء غير مكتملة حاليا. في هذا البحث ، تم تصميم بروتوكول تجريبي كامل لإجراء تقييم شامل لأداء التحفيز الضوئي لمحفزات أشباه الموصلات. هنا ، تم تحضير فوسفات الفضة ثنائي السطوح المعيني بطريقة تخليق طور المذيب البسيط في درجة حرارة الغرفة والضغط الجوي. تم تحضير مواد BrSubphthalocyanine / Ag3PO4 غير المتجانسة بطريقة الذوبان الحراري. تم تقييم الأداء التحفيزي للمواد المحضرة لتحلل التتراسيكلين من خلال دراسة العوامل المؤثرة المختلفة مثل جرعة المحفز ودرجة الحرارة ودرجة الحموضة والأنيونات عند الضغط الجوي باستخدام مصباح زينون 300 واط كمصدر ضوء شمسي محاكاة وشدة ضوء 350 ميغاواط / سم2. بالمقارنة مع الدورة الأولى ، حافظ BrSubphthalocyanine / Ag 3 PO 4 على82.0٪ من نشاط التحفيز الضوئي الأصلي بعد خمس دورات تحفيز ضوئي ، بينما حافظ Ag3PO4 البكر على 28.6٪ فقط. تم اختبار استقرار عينات فوسفات الفضة بشكل أكبر من خلال تجربة من خمس دورات. توفر هذه الورقة عملية كاملة لتقييم الأداء التحفيزي لمحفزات أشباه الموصلات في المختبر لتطوير محفزات أشباه الموصلات مع إمكانية التطبيقات العملية.

Introduction

التتراسيكلين (TCs) هي مضادات حيوية شائعة توفر حماية فعالة ضد الالتهابات البكتيرية وتستخدم على نطاق واسع في تربية الحيوانات وتربية الأحياء المائية والوقاية من الأمراض1،2. يتم توزيعها على نطاق واسع في المياه بسبب الإفراط في استخدامها وتطبيقها غير السليم في العقود الماضية ، وكذلك تصريف مياه الصرف الصناعي3. وقد تسبب ذلك في تلوث بيئي شديد ومخاطر جسيمة على صحة الإنسان؛ على سبيل المثال ، يمكن أن يؤثر الوجود المفرط لل TCs في البيئة المائية سلبا على توزيع المجتمع الميكروبي والمقاومة البكتيرية ، مما يؤدي إلى اختلالات بيئية ، ويرجع ذلك أساسا إلى الطبيعة شديدة المحبة للماء والتراكم الحيوي للمضادات الحيوية ، فضلا عن مستوى معين من النشاط الحيوي والاستقرار4،5،6 . بسبب الاستقرار المفرط ل TC في البيئة ، من الصعب الانهيار بشكل طبيعي ؛ لذلك ، تم تطوير العديد من الطرق ، بما في ذلك العلاجات البيولوجية والفيزيائية والكيميائية7،8،9. العلاجات البيولوجية عالية الكفاءة ومنخفضةالتكلفة 10,11. ومع ذلك ، نظرا لأنها سامة للكائنات الحية الدقيقة ، فإنها لا تتحلل وتمعدن جزيئات المضادات الحيوية في الماء بشكل فعال12. على الرغم من أن الطرق الفيزيائية والكيميائية يمكن أن تزيل المضادات الحيوية من مياه الصرف الصحي بشكل مباشر وسريع ، إلا أن هذه الطريقة تحول جزيئات المضادات الحيوية فقط من المرحلة السائلة إلى المرحلة الصلبة ، ولا تحللها تماما ، وهي مكلفة للغاية13.

على عكس الطرق التقليدية ، تم استخدام التحفيز الضوئي لأشباه الموصلات على نطاق واسع لتدهور الملوثات في العقود الماضية بسبب خصائص التحلل التحفيزي الفعالة14. على سبيل المثال ، حقق المحفز المغناطيسي النبيل الخالي من المعادن FexMny ل Li et al. أكسدة محفزة ضوئية فعالة لمجموعة متنوعة من جزيئات المضادات الحيوية في الماء دون استخدام أي مؤكسد15. أبلغ يان وآخرون عن التوليف في الموقع للصفائح النانوية NiCo2O4 الشبيهة بالزنبق على نفايات الكربون المشتق من الكتلة الحيوية لتحقيق إزالة محفزة ضوئية فعالة للملوثات الفينولية من الماء16. تعتمد هذه التقنية على محفز أشباه الموصلات الذي يثيره الضوء لتوليد إلكترونات مولدة ضوئيا (e-) وثقوب (h +)17. سيتم تحويل e- و h + المولدة ضوئيا إلى جذور أنيون فائقة الأكسيد (O 2-) أو جذور الهيدروكسيل (OH-) عن طريق التفاعل مع O2 و H 2 O الممتصة ، وهذه الأنواع النشطة مؤكسدة وتحلل جزيئات الملوثات العضوية في الماء إلى CO 2 و H 2O وجزيئات عضوية أصغر أخرى18،19،20 . ومع ذلك ، لا يوجد معيار ميداني موحد لتقييم أداء المحفز الضوئي. يجب التحقيق في تقييم أداء التحفيز الضوئي للمادة من حيث عملية تحضير المحفز ، والظروف البيئية للأداء الحفاز الأمثل ، وأداء إعادة تدوير المحفز ، وما إلى ذلك. Ag3PO 4 ، بقدرته التحفيزية الضوئية البارزة، أثار قلقا كبيرا في المعالجة البيئية. يحقق هذا المحفز الضوئي الجديد كفاءات كمية تصل إلى 90٪ عند أطوال موجية أكبر من 420 نانومتر ، وهو أعلى بكثير من القيم المبلغ عنها سابقا21. ومع ذلك ، فإن التآكل الشديد للصور ومعدل فصل ثقب الإلكترون غير المرضي ل Ag3PO4 يحد من تطبيقه الواسع22. لذلك ، بذلت محاولات مختلفة للتغلب على هذه العيوب ، مثل تحسين الشكل 23 ، المنشطات الأيونية24 ، وبناء البنية غير المتجانسة25،26،27. في هذا البحث ، تم تعديل Ag3PO4 باستخدام التحكم في التشكل وكذلك هندسة الوصلات غير المتجانسة. أولا ، تم تحضير بلورات الاثني عشر السطوح المعينية Ag3PO4 ذات الطاقة السطحية العالية عن طريق تخليق طور المذيب في درجة حرارة الغرفة تحت الضغط المحيط. بعد ذلك ، تم تجميع BrSubphthalocyanine العضوي فوق الجزيئي (BrSubPc) ، والذي يمكن أن يعمل كمستقبل للإلكترون ومتبرع للإلكترون ، ذاتيا على سطح فوسفات الفضة بطريقة الذوبانالحراري 28،29،30،31،32،33،34،35 . تم تقييم أداء التحفيز الضوئي للمواد المحضرة من خلال التحقيق في تأثير العوامل البيئية المختلفة على أداء التحفيز الضوئي للعينات المحضرة لتحلل كميات ضئيلة من التتراسيكلين في الماء. توفر هذه الورقة مرجعا للتقييم المنهجي لأداء التحفيز الضوئي للمواد ، وهو أمر مهم للتطوير المستقبلي للمواد المحفزة ضوئيا للتطبيقات العملية في المعالجة البيئية.

Subscription Required. Please recommend JoVE to your librarian.

Protocol

1. إعداد BrSubPc

ملاحظة: تم تحضير عينة BrSubPc وفقا للعمل المنشورمسبقا 36. يتم إجراء التفاعل في نظام خط فراغ أنبوب مزدوج الصف ، ويتم التحكم في عملية التفاعل بشكل صارم في ظل ظروف خالية من الماء والأكسجين.

  1. المعالجة المسبقة للمواد الخام
    1. قم بوزن 2 غرام من o-dicyanobenzene ، وجففه في فرن مفرغ لمدة 24 ساعة ، ثم أخرجه ثم طحنه بعناية في ملاط العقيق.
    2. ضعه مرة أخرى في فرن مفرغ لمدة 1 أسبوع ؛ ثم أخرجها وضعها في مجفف.
    3. قم بقياس 50 مل من o-dichlorobenzene ، وأضف 1 جم من كبريتات المغنيسيوم اللامائية ، وحرك الخليط في درجة حرارة الغرفة (RT) لمدة 24 ساعة بسرعة متوسطة.
  2. بعد ذلك ، قم بتصفية المحلول تحت ضغط منخفض (-0.1-0.09 ميجا باسكال) ، واجمع المرشح وضعه جانبا.
  3. أضف o-dicyanobenzene المعالج مسبقا (10 مليمول ، 1.28 جم) إلى زجاجة Schlenk سعة 100 مل ، وقم بإخلاء النظام بجهاز خط تفريغ أنبوب مزدوج الصف ، واملأ النظام بالنيتروجين. بعد ذلك ، قم بحقن 50 مل من o-dichlorobenzene المعالج مسبقا تحت التحريك المغناطيسي عند 1000 دورة في الدقيقة لمدة 1 ساعة لتفريق o-dicyanobenzene بشكل موحد.
  4. ضع زجاجة Schlenk في حمام ماء مثلج ، ثم أضف 1.3 مل من ثلاثي بروميد البورون (BBr3) تحت التحريك المغناطيسي عند 1000 دورة في الدقيقة لمدة 120 دقيقة ، ولاحظ تغير لون نظام التفاعل إلى اللون البني الداكن.
  5. بعد ذلك ، قم بالتبديل بسرعة إلى حمام زيت ، وارفع درجة الحرارة إلى ارتداد 120 درجة مئوية لمدة 10 ساعات ، ولاحظ تغير لون نظام التفاعل من البني الداكن إلى الأرجواني الفاتح.
  6. توقف عن التسخين وتبرد إلى RT. قم بتصفية المحلول تحت ضغط منخفض (-0.1-0.09 ميجا باسكال) واجمع كعكة المرشح ، مع كون المادة الصلبة الأرجوانية على الكعكة هي المنتج الخام.
  7. ضع المنتج الخام BrSubPc الذي تم الحصول عليه في فرن مفرغ لمدة 20 ساعة. إزالة وطحن المنتج ناعما. بعد ذلك ، استخرج مع 200 مل من محلول الميثانول في مستخرج Soxhlet حتى يصبح المحلول عديم اللون.

2. تحضير الاثني عشر السطوح المعينية Ag3PO4

ملاحظة: تم تحضير المعينية ثنائية السطوح Ag3PO4 وفقا للأدبيات المبلغ عنهاسابقا 35.

  1. تحضير محلول التفاعل
    1. بالنسبة لمحلولNH 4 NO 3 (0.05 M) المسمى المحلول 1 ، قم بإذابة 6 جم من نترات الأمونيوم (NH4NO3 ، 99٪) في 200 مل من الماء منزوع الأيونات ، وعالجها بالموجات فوق الصوتية بتردد 40 كيلو هرتز ، وطاقة 300 واط لمدة 5 دقائق في دورة واحدة لإذابتها تماما. ثم ضعه في دورق حجمي سعة 500 مل لإصلاح الحجم.
    2. بالنسبة لمحلول NaOH (0.2 M) المسمى المحلول 2 ، قم بإذابة 4 جم من هيدروكسيد الصوديوم (NaOH ، 99٪) في 200 مل من الماء منزوع الأيونات في دورق زجاجي ، وصوتنة لمدة 5 دقائق بتردد 40 كيلو هرتز ، وطاقة 300 واط في دورة واحدة لإذابته بالكامل. ثم ضعه في دورق حجمي سعة 500 مل لإصلاح الحجم.
    3. بالنسبة لمحلول AgNO 3 (0.05 M) المسمى المحلول 3 ، قم بإذابة 4.25 جم من نترات الفضة (AgNO3 ، 99.8٪) في 200 مل من الماء منزوع الأيونات في دورق زجاجي ، وصوتنة لمدة 5 دقائق بتردد 40 كيلو هرتز ، وطاقة 300 واط في دورة واحدة لإذابتها بالكامل. ثم ضعه في دورق حجمي سعة 500 مل لإصلاح الحجم.
    4. بالنسبة لمحلولK 2 HPO 4 (0.1 M) المسمى المحلول 4 ، قم بإذابة 11.41 جم من فوسفات هيدروجين البوتاسيوم (K2HPO4 ، 99.5٪) في 400 مل من الماء منزوع الأيونات في دورق زجاجي ، وقم بصوتنة لمدة 5 دقائق لإذابته بالكامل. ثم ضعه في دورق حجمي سعة 500 مل لإصلاح الحجم.
  2. أضف 2526 mL من الماء منزوع الأيونات إلى كأس زجاجية، ثم أضف 180 mL من محلول NH 4 NO 3 (0.4M)، و54 mL من محلول NaOH (0.2 M)، و120 mL من محلول AgNO3 (0.05 M) بالتتابع إلى الكأس الزجاجية.
  3. حرك المحلول بقوة لمدة 10 دقائق لتحضير مركب [Ag(NH3)2]+. أخيرا ، أضف 120 مل من محلول K2HPO4 (0.1 M) إلى المركب وحركه لمدة 5 دقائق. بعد أن يتغير لون المحلول من عديم اللون إلى الأصفر الفاتح ، فإن الراسب الذي تم الحصول عليه هو Ag3PO4 dodecahedral المعيني.
  4. افصل الراسب الناتج عن طريق الطرد المركزي عند 7155.5 × جم لمدة 10 دقائق في RT ثم قم بطرده ثلاث مرات باستخدام 50 مل من الماء منزوع الأيونات في نفس الظروف. قم بتخزين عشاري السطوح المعيني Ag3PO4 في RT في بيئة جافة بعيدا عن الضوء.

3. إعداد BrSubPc / Ag 3PO4

ملاحظة: تم تحضير أربع نسب مركبة مختلفة من BrSubPc إلى Ag3PO4 وفقا لنسب الكتلة 1:25 و 1:50 و 1:75 و 1:100.

  1. قم بإذابة 5.77 مجم من BrSubPc في 50 مل من الإيثانول في كأس زجاجية. قم بحل BrSubPc تماما عن طريق الصوتنة بتردد 40 كيلو هرتز ، وطاقة 300 واط في دورة واحدة لمدة 30 دقيقة في RT.
  2. ثم أضف 144.25 مجم من Ag3PO4 إلى المحلول أعلاه وصوتنة بتردد 40 كيلو هرتز وطاقة 300 واط في دورة واحدة لمدة 30 دقيقة في RT.
  3. حرك المحلول أعلاه في حمام مائي 80 درجة مئوية للسماح بالتبخر الكامل للإيثانول.
  4. جفف المسحوق الأصفر البني الناتج طوال الليل في فرن على حرارة 60 درجة مئوية. تسمى العينة المحضرة باسم BrSubPc / Ag3PO4 (1:25).
  5. بالنسبة لعينات النسبة المركبة الأخرى (1:50 و1:75 و1:100)، اتبع نفس إجراء التحضير (الخطوات 3.1-3.4) مثل BrSubPc/Ag 3 PO4 (1:25) ولكن قم بتغيير كمية BrSubPc إلى 2.94 مجم و1.97 مجم و1.49 مجم والكمية المقابلة من Ag3PO4 إلى 147.0 مجم و147.75 مجم و149.0 مجم على التوالي.

4. توصيف العينات

  1. إجراء تحليل حيود الأشعة السينية للمواد المسحوقة باستخدام مصدر ضوء Cu-Kα أحادي اللون ، λ = 0.15418 نانومتر ، يعمل عند 30 كيلو فولت و 15 مللي أمبير.
  2. استخدام التحليل الطيفي بالأشعة تحت الحمراء لتحويل فورييه (FT-IR) لتوصيف السمات الهيكلية للمواد المعدة ؛ نطاق الطول الموجي للقياس هو 500-4000 سم -1.
  3. قياس خصائص امتصاص المواد المحضرة بواسطة مطيافية الامتصاص الصلبة المرئية للأشعة فوق البنفسجية (UV-vis) في حدود 200-800 نانومتر.
  4. تحديد حجم الجسيمات والبنية المجهرية والتشكل للعينات المحضرة عن طريق المسح المجهري الإلكتروني عند جهد متسارع 5.00 كيلو فولت ، كاشف InLens ، التكبير 500-13000 ، مسافة العمل 7.4-7.7 مم.
  5. خذ 5 مل من محلول التفاعل بعد 5 دورات ، وقم بتثبيت الحجم إلى 10 مل باستخدام HNO3 المركز. قم بهضم محلول التفاعل باستخدام مطياف انبعاث بلازما بصري مقترن بالحث (ICP-OES) بمعدل مضخة 100 دورة / دقيقة ، وتدفق البخاخات 28.0 رطل / بوصة مربعة ، وغاز إضافي 0.5 مل / دقيقة وزمن تدفق عينة يبلغ 20 ثانية.

5. اختبار النشاط التحفيزي الضوئي

ملاحظة: مصدر الضوء عبارة عن مصباح زينون 300 واط ، ويتم استخدام مرشح 400 نانومتر لإزالة الأشعة فوق البنفسجية من مصدر الضوء. تم تركيب مصباح الزينون على ارتفاع 15 سم فوق المحلول ، وتم تحديد شدة الضوء لتكون 350 ميجاوات / سم2.

  1. بالنسبة لمحلول الاختبار ، تم إذابة 10 ملغ من التتراسيكلين (TC) في 500 مل من الماء المقطر للحصول على محلول 20 جزء في المليون.
  2. بعد ذلك ، انقل 50 مل من محلول اختبار TC إلى مفاعل زجاجي للتحفيز الضوئي. حرك المحلول جيدا باستخدام محرك مغناطيسي عند 1000 دورة في الدقيقة وحافظ على درجة الحرارة عند 25 درجة مئوية. بعد ذلك ، قم بتشغيل مفتاح مضخة الهواء وأضف الهواء إلى المحلول بمعدل 100 مل / دقيقة للحفاظ على تشبع الهواء.
  3. أضف 50 مجم من العامل الحفاز الضوئي المحضر إلى محلول الاختبار للوصول إلى تركيز 1 g/l.
  4. خذ العينة الأولى (3 مل) على الفور باستخدام حقنة زجاجية. بعد التقليب لمدة 30 دقيقة في الظلام ، خذ العينة الثانية وقم بتشغيل مصدر الضوء.
  5. بعد التشعيع لمدة 5 دقائق و 10 دقائق و 15 دقيقة و 20 دقيقة و 30 دقيقة ، خذ عينات سائلة (3 مل). قم بتصفية جميع العينات المستخرجة من خلال غشاء نايلون 0.22 ميكرومتر لإزالة الجسيمات الصلبة قبل التحليل. قم بتخزين العينات المفلترة بعيدا عن الضوء في أنابيب طرد مركزي سعة 5 مل حتى التحليل.
  6. قم بقياس تركيز TC باستخدام مقياس الطيف الضوئي للأشعة المرئية وفوق البنفسجية عند 356 نانومتر. تقييم تأثير التحفيز الضوئي من خلال معدل التحلل ؛ صيغة الحساب المحددة لمعدل التحلل هي كما يلي (مكافئ (1)).
    Equation 1(1)
    حيث ، A0 هو امتصاص العينة قبل الإضاءة ، A هو امتصاص العينة في وقت الإضاءة t دقيقة.
  7. استخدم نفس الإجراءات التجريبية لجرعات مختلفة من المحفزات ، مع كميات محفزة أولية مثل 30 مجم و 40 مجم و 50 مجم و 60 مجم و 70 مجم.
  8. للتجارب ذات الأس الهيدروجيني المختلفة ، اضبط الرقم الهيدروجيني لمحلول التتراسيكلين (50 مل ، 20 مجم / لتر) بين 2.0 و 9.0 مع 0.01 مول / لتر حمض الهيدروكلوريك ومحلول هيدروكسيد الصوديوم. استخدم BrSubPc/Ag3PO4 كمحفز بجرعة محفزة 50 ملغ. بالنسبة للإجراءات التجريبية الأخرى للتحفيز الضوئي ، اتبع الخطوات الموضحة سابقا 5.2-5.6.
  9. دراسة تأثير درجة حرارة التفاعل على التحلل الضوئي للتتراسيكلين باستخدام BrSubPc/Ag3PO4 كعامل حفاز بجرعة محفزة مقدارها 50 ملغ ودرجة حموضة المحلول = 6؛ نطاق درجة الحرارة هو 10-50 °C. الإجراءات التجريبية التحفيزية الضوئية الأخرى هي نفسها الخطوات الموصوفة سابقا 5.2-5.6.
  10. دراسة تأثيرات الأنيونات المختلفة على الأداء المحفز الضوئي للمحفزات بإضافة 5 مليمول/لتر Na 2 SO4، 5 ملليمول/لتر Na2CO 3، 5 ملليمول/لتر كلوريدالصوديوم، و5 ملليمول/لتر NaNO3 إلى 50 mL من محلول التتراسيكلين، على التوالي. استخدم BrSubPc/Ag3PO4 كعامل حفاز بجرعة محفزة 50 مجم ودرجة حموضة المحلول = 7. الإجراءات التجريبية التحفيزية الضوئية الأخرى هي نفسها الخطوات الموصوفة سابقا 5.2-5.6.
  11. بعد كل دورة من تفاعل التحلل التحفيزي الضوئي ، يقوم جهاز الطرد المركزي بالمحلول المتفاعل عند 7155.5 × جم لمدة 10 دقائق في RT ، ثم يطرده ثلاث مرات مع 10 مل من الماء منزوع الأيونات في نفس الظروف (3 × 10 مل). جفف المادة الصلبة عند 120 درجة مئوية لمدة 1 ساعة. قم بإجراء خمس تجارب متتالية للتحلل الضوئي باستخدام محفزات ضوئية تم استردادها بعد كل خطوة دون تغيير في التركيز الكلي للمحفز لتقييم استقرار المحفز الضوئي BrSubPc / Ag3PO4 .

Subscription Required. Please recommend JoVE to your librarian.

Representative Results

تم تصنيع الاثنا عشري الوجوه المعيني Ag3PO4 بنجاح باستخدام طريقة تخليق طور المذيب هذه. هذا ما تؤكده صور SEM الموضحة في الشكل 1 أ ، ب. وفقا لتحليل SEM ، تم العثور على متوسط قطر الهيكل ثنائي السطوح المعيني بين 2-3 ميكرومتر. تظهر بلورات BrSubPc الدقيقة البكر بنية تقشر كبيرة غير منتظمة (الشكل 1C). في العينة المركبة ، لا يزال ثاني أكسيد التيتانيوم يحتفظ بهيكل الغلاف النانوي الأصلي ، ولكن لم يتم العثور على بنية صفيحة الفثالوسيانين ، مما يعني أن جزيئات الفثالوسيانين تم تجميعها ذاتيا بشكل موحد على سطح ثاني أكسيد التيتانيوم (الشكل 1 د). كما هو موضح في الشكل 2 أ ، تظهر جميع العينات ذروة مميزة تقع عند 20.9 درجة ، 29.7 درجة ، 33.3 درجة ، 36.6 درجة ، 42.5 درجة ، 47.8 درجة ، 52.7 درجة ، 55.0 درجة ، 57.3 درجة ، 61.6 درجة ، 65.8 درجة ، 69.9 درجة ، 71.9 درجة ، و 73.8 درجة والتي نسبت إلى (110) و (200) و (210) و (211) و (220) و (310) و (222) و (320) و (321) و (400) و (330) و (420) و (421) و (332) من جوانب الهيكل المكعب المتمركز حول الجسم ل Ag3PO4 (JCPDS No. 06-0505) 21. من ناحية أخرى ، لم تظهر عينات BrSubPc / Ag 3 PO 4 قمم مميزة إضافية ل BrSubPc ، ويرجع ذلك أساسا إلى أن كمية BrSubPc المحملة على سطح Ag 3 PO 4 كانت منخفضة وانخفضت شدة ذروة الحيود الرئيسية لAg3PO 4 مع زيادة كمية BrSubPc. يتم تحليل أطياف FT-IR للعينات المعدة كما هو موضح في الشكل 2B. بالنسبة ل BrSubPc ، فإن القمم المميزة الأكثر وفرة في طيف FT-IR هي قمم عند 743 سم -1 و 868 سم -1 و 943 سم -1 و 1452 سم -1 ؛ هذه الميزة هي اهتزاز التمدد والانحناء لروابط C-C و C-N للعمود الفقري لحلقة البنزين. القمة الضعيفة عند 624 سم -1 هي الذروة المميزة لتمدد رابطة B-Br. تسببت اهتزازات التمدد المتماثلة وغير المتماثلة ل P-O-P في نفس قمم FT-IR عند 546 سم -1 و 931 سم -1 للبكر Ag 3 PO 4 و BrSubPc / Ag3PO4 ، على التوالي. يمكن ل Ag3PO4 البكر امتصاص الضوء بأطوال موجية أقل من 530 نانومتر ، ويحتوي BrSubPc على قمتين مميزتين عند 310 نانومتر و 570 نانومتر ، على التوالي (الشكل 2ج). بالمقارنة مع Ag 3 PO 4 النقي ، تظهر العينة المركبة BrSubPc / Ag 3 PO4 زيادة كبيرة في الامتصاص في المنطقة المرئية ، مما يؤكد أن جزيئات Ag3PO 4 مغطاة بنجاح بواسطة بلورات BrSubPc الدقيقة. يمكن أن يثبت هذا أن مركب BrSubPc / Ag3PO4 هو محفز ضوئي واعد للغاية يسببه الضوء المرئي.

تم تقييم نشاط التحفيز الضوئي للمواد المحضرة بعد تحلل المضاد الحيوي TC في الماء النقي تحت محاكاة تشعيع الضوء المرئي (λ > 400 نانومتر). كما هو موضح في الشكل 3 أ ، أظهر الأداء التحفيزي الضوئي للبكر Ag3PO4 تدهور 72.86٪ فقط من TC بعد 0.5 ساعة من تشعيع الضوء المرئي. يمكن ملاحظة أن جميع المحفزات الضوئية المركبة أظهرت تدهورا معززا ل TC عندما تم تحميل بلورات النانو فوق الجزيئية BrSubPc على سطح Ag3PO4. على وجه الخصوص ، حقق BrSubPc / Ag3PO4 (1:50) تدهورا بنسبة 94.54٪ من TC بعد 0.5 ساعة من إضاءة الضوء المرئي ، على التوالي. تم استخدام نموذج تفاعل شبه من الدرجة الأولى (l−ln (C / C 0) = kt) 28 ، حيث k هو ثابت المعدل الظاهر ، لتناسب حركية التحلل الضوئي ل TC بواسطة عينات مختلفة. كما هو موضح في الشكل 3B ، كان ثابت المعدل الظاهري لتدهور TC بواسطة مركبات BrSubPc / Ag 3 PO 4 (1:50) أعلى بمقدار 1.69 مرة من ثابت Ag3PO4 البكر. تشير النتائج المذكورة أعلاه إلى أن أداء التحفيز الضوئي ل Ag 3 PO 4قد تحسن بشكل كبير عندما يتم دمج Ag3PO4 مع بلورات النانو فوق الجزيئية BrSubPc.

يعد الاستقرار الضوئي وإعادة استخدام المحفزات الضوئية من العوامل المهمة التي تؤثر على تطبيقاتها العملية ، وقد أجريت تجارب تحلل إعادة التدوير على المركبات البكر Ag 3 PO4 و BrSubPc / Ag3PO4 (1:50). يوضح الشكل 3C أنه بعد خمس دورات من المحفزات المحضرة ، لا يزال المركب يظهر معدل إزالة TC مرتفعا بنسبة 77.5٪. ومع ذلك ، انخفضت إزالة TC بواسطة Ag3PO4 البكر من 72.86٪ إلى 20.84٪. بالإضافة إلى ذلك ، أظهر تحليل XRD لعينات BrSubPc / Ag3PO 4 المركبة المدورة (1:50) أن قمم XRD للعينات المدورة لم تتغير مقارنة ب XRD للعينات الأصلية (الشكل 4) ، مما أثبت الاستقرار الجيد للعينات المركبة في تفاعل التحفيز الضوئي. أظهرت نتائج اختبار ICP-OES لمحلول التفاعل بعد خمس دورات أن تركيز الفضة الأولية في المحلول بعد تفاعل Ag 3 PO 4 البكر كان 1.3 ملغم /لتر ، في حين أن تركيز الفضة الأولية في المحلول بعد تفاعل العينة المركبة من BrSubPc / Ag3PO4 (1:50) كان 0.1 ملغم / لتر (الجدول 1 ). يشير هذا إلى أن تفاعل التحفيز الضوئي للعينة المركبة يتمتع باستقرار أفضل مقارنة بتفاعل Ag3PO4 البكر.

في عملية التحفيز الضوئي ، يكون لكمية جرعة المحفز الضوئي أيضا تأثير مهم على تأثير التحفيز الضوئي ، وقد تؤدي الجرعة القليلة جدا إلى انخفاض كفاءة استخدام الضوء وضعف تأثير التحفيز الضوئي ، وقد يؤدي الكثير من جرعة المحفز الضوئي إلى ارتفاع التكلفة وغير اقتصادية. قد تؤدي كمية قليلة جدا من المحفز الضوئي إلى انخفاض كفاءة استخدام الضوء وضعف تأثير التحفيز الضوئي ، في حين أن كمية كبيرة جدا من المحفز الضوئي قد تؤدي إلى ارتفاع التكلفة والمعالجة غير الاقتصادية لمياه الصرف الصحي. لذلك ، من المهم تحديد جرعة المحفز الضوئي المثلى. كما يتضح من الشكل 5 أ ، بعد 30 دقيقة من التفاعل المظلم ، زاد امتزاز وإزالة التتراسيكلين مع زيادة تركيز العامل الحفاز الضوئي في محلول التفاعل (زادت الجرعة) لأن تركيز التتراسيكلين باعتباره المادة الممتزة في المحلول ظل كما هو ، بينما زاد تركيز العامل الحفاز الضوئي كمادة ماصة ، مما يعني أن النقطة النشطة على سطح الممتزات في المحلول زادت أيضا ، وزاد احتمال امتصاص الاصطدام مع الممتز. هذا يعني أن احتمال الامتزاز التصادمي مع الامتزاز يزداد ، مما يؤدي إلى انخفاض في تركيز الامتزاز في المحلول. كان معدل تحلل TC بواسطة المحفزات الضوئية عند 0.6 جم / لتر ، 0.8 جم / لتر ، 1 جم / لتر ، 1.2 جم / لتر ، و 1.4 جم / لتر 71.6٪ ، 75.0٪ ، 94.5٪ ، 95.7٪ ، و 95.7٪ بعد 30 دقيقة من تفاعل الضوء ، على التوالي. عندما يتجاوز تركيز المحفز 1.0 جم / لتر ، يمكن أن يصل معدل تحلل TC إلى أكثر من 90٪ في 30 دقيقة من التفاعل الضوئي. من التحليل أعلاه ، يمكن ملاحظة أنه عندما يكون تركيز المحفز الضوئي 1.4 جم / لتر ، يتم تحقيق أفضل تأثير لإزالة التتراسيكلين ، ولم يتحسن تأثير التحفيز الضوئي بشكل كبير مقارنة بتركيز المحفز البالغ 1.0 جم / لتر ، بينما كانت جرعة المحفز أعلى بنسبة 40٪. يظهر تحليل البيانات الحركية للتحلل في الشكل 5B أيضا أن 1.4 جم / لتر و 1.2 جم / لتر لا يختلفان اختلافا كبيرا مقارنة ب 1.0 جم / لتر. من الناحية الاقتصادية ، الجرعة المثلى للمواد المركبة هي 1.0 جم / لتر.

كما يتضح من الشكل 5C ، فإن تأثير الأس الهيدروجيني على التدهور التحفيزي الضوئي للمادة المركبة لإزالة TC كبير نسبيا. تم الكشف عن الرقم الهيدروجيني للمحلول المائي TC ليكون 6 ، مما يدل على أفضل كفاءة تحلل. تم تقليل أداء التحفيز الضوئي للمركبات بشكل طفيف في المحاليل الحمضية ، في حين كانت كفاءة تحلل TC أكثر ضعفا في المحاليل المحايدة والقلوية. يمكن أيضا رؤية البيانات الحركية القصوى لتدهور TC في الشكل 5D عند المحلول pH = 6. في المحاليل القلوية ذات الأس الهيدروجيني العالي ، سيكون التتراسيكلين موجودا في المحلول على شكل TC- ، والذي سيكون له تنافر كهروستاتيكي مع المحفز ، مما يؤدي إلى تدهور ضعيف للتتراسيكلين. في المحاليل الحمضية ذات الأس الهيدروجيني المنخفض ، يوجد التتراسيكلين بشكل أساسي في المحلول مثل TC + ، وسيتنافس H + مع TC + في المحلول الذي يمتصه المحفز الضوئي ، مما يثبط ملامسة TC + مع المحفز الضوئي ، وبالتالي تقليل نشاط التحفيز الضوئي في النظام.

في الواقع ، غالبا ما تحتوي مياه الصرف الصحي للمضادات الحيوية أيضا على بعض الأنيونات (Cl- ، SO4 2- ، NO3- ، CO32- ، إلخ) ، وقد تؤثر هذه الأنيونات الشائعة أيضا على عملية التحفيز الضوئي. كما يتضح من الشكل 5E ، فإن إضافة SO42- يثبط امتزاز جزيئات TC على سطح المحفز أثناء مرحلة التفاعل المظلم. قد يكون هذا لأن SO42- ، كأنيون سالب الشحنة ، يتنافس مع جزيئات التتراسيكلين على الموقع النشط على سطح المحفز الضوئي ، مما يؤدي إلى انخفاض في عدد جزيئات التتراسيكلين التي يمكن أن تخضع للأكسدة التحفيزية أو تكوين بيئة قطبية للغاية بالقرب من سطح المحفز الضوئي ، مما يمنع تمدد التتراسيكلين إلى الموقع النشط للمحفز الضوئي37 . عندما تم تنفيذ تفاعل الضوء لمدة 30 دقيقة ، كان معدل تدهور TC في النظام بدون الأنيون 94.5٪ ، بينما في النظام مع Cl- و SO4 2- و NO 3- و CO3 2- أنيون ، كان معدل تدهور TC 79.2٪ و 77.3٪ و 85٪ و 80.3٪ على التوالي. تعكس البيانات الحركية لتدهور TC أيضا تثبيط تدهور TC بإضافة جميع الأنيونات (الشكل 5F). كان لإضافة جميع الأنيونات تأثير مثبط على التحلل الضوئي ل TC ، لكن معدل تحلل TC لم يتأثر بشكل مفرط.

تظهر نتائج تأثير درجة الحرارة على التحلل التحفيزي الضوئي ل TC في الشكل 5G. كانت معدلات التحلل 35.3٪ و 70.6٪ و 94.5٪ و 96.5٪ و 98.0٪ لمدة 30 دقيقة من التفاعل الضوئي عند 10 درجات مئوية و 20 درجة مئوية و 30 درجة مئوية و 40 درجة مئوية و 50 درجة مئوية على التوالي. زاد معدل تدهور التتراسيكلين تدريجيا مع زيادة درجة الحرارة. تظهر البيانات الحركية للتدهور ل TC من الشكل 5H أيضا أن درجة الحرارة لها تأثير كبير على كفاءة التدهور. تهاجر جزيئات التتراسيكلين بسرعة أكبر نتيجة لارتفاع درجة حرارة المحلول ، مما يسهل امتصاصها عند ملامستها لسطح المحفز. بالإضافة إلى ذلك ، في درجات الحرارة المرتفعة ، تتضاعف أزواج ثقوب الإلكترون المولدة ضوئيا بشكل أكثر نشاطا ، مما يسمح للإلكترونات بالارتباط بالأكسجين الممتز بسرعة أكبر والثقوب لإنتاج جذور الهيدروكسيل مع -OH في الماء بسرعة أكبر ، مما يسرع من تدمير التتراسيكلين38.

Figure 1
الشكل 1: صور SEM . (أ ، ب) Ag3PO4. يعرض الجانب الأيسر صورة منخفضة الدقة ، ويوفر الجانب الأيمن صورة مكبرة. (ج) BrSubPc و (د) BrSubPc / Ag3PO4. تم قياس جميع العينات في حالة المسحوق. يرجى النقر هنا لعرض نسخة أكبر من هذا الرقم.

Figure 2
الشكل 2: أطياف XRD و FT-IR و UV-Vis للعينات . (أ) أنماط XRD. بالنسبة لتحليل XRD ، كان نطاق المسح 10 درجة -80 درجة ، وكانت سرعة المسح 8 درجات / دقيقة. تشير الأرقام الموضوعة عموديا في الأسفل إلى المستوى البلوري المقابل. (ب) طيف FT-IR. تم اختبار جميع العينات في حالة المسحوق المجفف. ج: أطياف الأشعة فوق البنفسجية للعينات. تم استخدام مساحيق صلبة للقياس في نطاق 200-800 نانومتر. يرجى النقر هنا لعرض نسخة أكبر من هذا الرقم.

Figure 3
الشكل 3: تدهور التحفيز الضوئي TC. (A) التحلل التحفيزي الضوئي TC ، يشير الإحداثي الرأسي C 0 إلى الامتصاص الأولي ل TC (0.664) المقاس باستخدام مقياس الطيف الضوئي للأشعة فوق البنفسجية ، ويشير C إلى امتصاص TC عند كل نقطة أخذ العينات. (B) ثوابت المعدل الظاهرة k للتحلل الضوئي TC ل Ag 3 PO 4 و BrSubPc / Ag3PO4 ، محسوبة من نموذج التفاعل الزائف من الدرجة الأولى (l-ln (C / C0) = kt). (C) تجربة دورة BrSubPc / Ag3PO4 (1:50) لتفاعل التحلل التحفيزي الضوئي TC ، تعتمد جميع التفاعلات الأخيرة على العينات التي تم جمعها بعد الخطوة السابقة. يرجى النقر هنا لعرض نسخة أكبر من هذا الرقم.

Figure 4
الشكل 4: أنماط XRD ل BrSubPc / Ag3PO4. أنماط XRD ل BrSubPc / Ag3PO4 (1:50) قبل وبعد تفاعل التحفيز الضوئي في نطاق مسح 10 درجة -80 درجة وسرعة مسح 8 درجات / دقيقة. الرجاء الضغط هنا لعرض نسخة أكبر من هذا الشكل.

Figure 5
الشكل 5: استكشاف التحلل التحفيزي الضوئي TC تحت تأثير عوامل مختلفة. أ: جرعات مختلفة من العوامل الحفازة، ج: أس هيدروجيني مختلف، ه: أنيونات مختلفة، (ز) درجات حرارة مختلفة. ثوابت المعدل الظاهري k للتحلل الضوئي TC باستخدام (B) جرعات محفزة مختلفة ، (D) درجة حموضة مختلفة ، (F) أنيونات مختلفة ، و (H) درجات حرارة مختلفة. يرجى النقر هنا لعرض نسخة أكبر من هذا الرقم.

عينة عناصر الاختبار عينة المحتوى الأولي (ملغم / لتر)
Ag3ص.ب 4 Ag 1.3
BrSubPc: Ag3PO4 (1:50) Ag 0.1

الجدول 1: بيانات برنامج المقارنات الدولية - مكتب خدمات المقارنات الدولية. بيانات تركيز العناصر Ag في محلول التفاعل بعد خمس دورات من الاختبار باستخدام ICP-OES.

Subscription Required. Please recommend JoVE to your librarian.

Discussion

في هذه الورقة ، نقدم منهجية كاملة لتقييم الأداء التحفيزي للمواد المحفزة ضوئيا ، بما في ذلك تحضير المحفزات ، والتحقيق في العوامل التي تؤثر على التحفيز الضوئي ، وأداء إعادة تدوير المحفز. طريقة التقييم هذه عالمية وقابلة للتطبيق على جميع تقييمات أداء المواد المحفزة ضوئيا.

فيما يتعلق بطرق تحضير المواد ، تم الإبلاغ عن العديد من المخططات لإعداد الاثني عشر السطوح المعينية Ag3PO4 باستخدام سلائف مختلفة21,22. الطريقة التي استخدمناها متجانسة نسبيا من حيث شكل Ag3PO4 المركب ، وعملية التوليف بسيطة ، ويمكن تصنيع كميات كبيرة ، وهناك عوامل أقل تؤثر على العملية التجريبية. وتجدر الإشارة إلى أن نترات الأمونيوم ، وهي مادة خام لتخليق Ag3PO4 ، هي عامل مؤكسد وتخضع للتحلل المتفجر عن طريق التأثير العنيف أو الحرارة ، لذلك يجب تخزينها واستخدامها لتجنب التأثير العنيف. في تخليق المركبات ، تم إذابة BrSubPc أولا بكمية كافية من محلول الإيثانول لتدمير القوى الضعيفة بين جزيئات BrSubPc (الترابط الهيدروجيني ، تفاعل π−π) ، ثم تمت إضافة Ag 3 PO 4 بكمية مناسبة ، وتم تبخير الإيثانول عن طريق التسخين ، حيث تعيد جزيئات BrSubPc تجميع نفسها على سطح Ag3PO4 من خلال الترابط الهيدروجيني بين الجزيئات وتفاعل π−π.

تم دراسة تأثير كميات المحفزات المختلفة ، ودرجة حموضة المحلول ، والأنيونات في المحلول ، ودرجة حرارة التفاعل على أداء التحفيز الضوئي للمواد المحضرة. يجب التحكم في معدل تدفق الهواء وشدة مصدر الضوء ومسافة مصدر الضوء من المفاعل عند إجراء تفاعلات التحفيز الضوئي مع عوامل مؤثرة مختلفة. عند ترشيح العينات باستخدام غشاء نايلون 0.22 ميكرومتر ، تجدر الإشارة إلى أنه ليست كل ملوثات التحلل مناسبة للاستخدام مع غشاء نايلون 0.22 ميكرومتر حيث يتم حظر بعض الملوثات بطبيعتها بواسطة غشاء نايلون 0.22 ميكرومتر ، وفي هذه الحالة يجب استخدام الطرد المركزي لفصل المحفز عن محلول التفاعل. لذلك ، يجب استخدام غشاء نايلون 0.22 ميكرومتر لتصفية محلول بسيط من الملوثات بدون محفز لاستبعاد احتمال انسداد الملوثات نفسها بواسطة غشاء نايلون 0.22 ميكرومتر.

لا يمكن اعتبار العامل الحفاز محفزا ضوئيا واعدا إلا إذا أظهر أداء تحفيزيا جيدا في ظل نظام التقييم هذا وليس إذا تمت دراسة عامل مؤثر واحد فقط دون مراعاة العوامل البيئية. بالإضافة إلى ذلك ، لتعزيز التنمية الصحية لمجال التنقية البيئية المحفزة ضوئيا ، نعتقد أنه يجب وضع نفس معايير التقييم لنفس الملوث ، على سبيل المثال ، يجب استخدام تركيز TC موحد يبلغ 20 مجم / لتر ، وجرعة محفزة تبلغ 1 جم / لتر ، وشدة خفيفة تبلغ 350 ميغاواط / سم2 ، ومعدل تدفق هواء يبلغ 100 مل / دقيقة ودرجة حرارة 30 درجة مئوية لتدهور TC ، بحيث يمكن اختيار أفضل محفز لتحلل نفس الملوث من خلال مقارنة تقارير الأدبيات المختلفة.

أداء التحفيز الضوئي للمحفز الضوئي أكثر شمولا من ذلك المبلغ عنه في بعض الأوراق39،40،41 ، خاصة في تجارب التحفيز الضوئي المختبرية لضمان محتوى أكسجين مستقر في الماء ومراعاة التأثير الحراري. يتمثل الحد من هذا المخطط في أنه لا يأخذ في الاعتبار تأثير السماكة البصرية للمفاعل والخصائص البصرية للمحفز على أداء التحفيز الضوئي ، وكلاهما مهم عند إجراء مختبرات التوسع42،43،44. يوفر هذا المخطط مرجعا لتقييم إزالة الجزيئات الشبيهة بالمضادات الحيوية من الماء بواسطة المحفزات الضوئية في المختبر ويعوض عن عدم وجود معايير موحدة لتقييم قدرة تنقية المياه المحفزة ضوئيا للمحفزات الضوئية في هذا المجال. يمكن توسيع بروتوكول البحث هذا ليشمل مجالات التحفيز الضوئي الأخرى ، مثل إنتاج الهيدروجين المحفز ضوئيا وتقليل ثاني أكسيد الكربون المحفز ضوئيا45,46. يوصى بأن يكون لكل مجال مجموعة من معايير بروتوكول البحث الصارمة لتقييم الأداء التحفيزي للمحفزات ، مما سيساعد على اختيار أفضل المحفزات الضوئية للتطبيقات الصناعية التجريبية المبكرة.

Subscription Required. Please recommend JoVE to your librarian.

Disclosures

ليس لدى المؤلفين ما يكشفون عنه.

Acknowledgments

تم دعم هذا العمل من قبل المؤسسة الوطنية للعلوم الطبيعية في الصين (21606180) ، وبرنامج البحوث الأساسية للعلوم الطبيعية في شنشي (رقم البرنامج 2019JM-589).

Materials

Name Company Catalog Number Comments
300 W xenon lamp CeauLight CEL-HXF300
AgNO3 Aladdin Reagent (Shanghai) Co., Ltd. 7783-99-5
Air Pump Samson Group Co. ACO-001
BBr3 Bailingwei Technology Co., Ltd. 10294-33-4
Constant temperature circulating water bath Beijing Changliu Scientific Instruments Co. HX-105
Dichloromethane Tianjin Kemiou Chemical Reagent Co., Ltd. 75-09-2
Ethanol Tianjin Fuyu Fine Chemical Co., Ltd. 64-17-5
Fourier-transform infrared Bruker Vector002
Hexane Tianjin Kemiou Chemical Reagent Co., Ltd. 110-54-3
HNO3 Aladdin Reagent (Shanghai) Co., Ltd. 7697-37-2
ICP-OES Aglient 5110
K2HPO4 Aladdin Reagent (Shanghai) Co., Ltd. 16788-57-1
Magnesium Sulfate Tianjin Kemiou Chemical Reagent Co., Ltd. 10034-99-8
Methanol Tianjin Kemiou Chemical Reagent Co., Ltd. 67-56-1
NaOH Aladdin Reagent (Shanghai) Co., Ltd. 1310-73-2
NH4NO3 Sinopharm Group Chemical Reagent Co., Ltd. 6484-52-2
o-dichlorobenzene Tianjin Fuyu Fine Chemical Co., Ltd. 95-50-1
o-dicyanobenzene Sinopharm Group Chemical Reagent Co., Ltd. 91-15-6
Scanning electron microscopy JEOL JSM-6390
Trichloromethane Tianjin Kemiou Chemical Reagent Co., Ltd. 67-66-3
Ultraviolet-visible Spectrophotometer Shimadzu UV-3600
X-ray diffractometer Rigaku D/max-IIIA

DOWNLOAD MATERIALS LIST

References

  1. Chen, Q. S., Zhou, H. Q., Wang, G. C., Bi, G. H., Dong, F. Activating earth-abundant insulator BaSO4 for visible-light induced degradation of tetracycline. Applied Catalysis B: Environmental. 307, 121182 (2022).
  2. Liu, C. H., et al. Photo-Fenton degradation of tetracycline over Z-scheme Fe-g-C3N4/Bi2WO6 heterojunctions: Mechanism insight, degradation pathways and DFT calculation. Applied Catalysis B: Environmental. 310, 121326 (2022).
  3. Zhou, L. P., et al. Piezoelectric effect synergistically enhances the performance of Ti32-oxo-cluster/BaTiO3/CuS p-n heterojunction photocatalytic degradation of pollutants. Applied Catalysis B: Environmental. 291, 120019 (2021).
  4. Liu, S. Y., et al. Anchoring Fe3O4 nanoparticles on carbon nanotubes for microwave-induced catalytic degradation of antibiotics. ACS Applied Materials & Interfaces. 10 (35), 29467 (2018).
  5. Xue, J. J., Ma, S. S., Zhou, Y. M., Zhang, Z., He, M. Facile photochemical synthesis of Au/Pt/g-C3N4 with plasmon-enhanced photocatalytic activity for antibiotic degradation. ACS Applied Materials & Interfaces. 7 (18), 9630-9637 (2015).
  6. Chen, Y. X., Yin, R. L., Zeng, L. X., Guo, W. Q., Zhu, M. S. Insight into the effects of hydroxyl groups on the rates and pathways of tetracycline antibiotics degradation in the carbon black activated peroxydisulfate oxidation process. Journal of Hazardous Materials. 412 (15), 12525 (2021).
  7. Dong, C., Ji, J., Shen, B., Xing, M., Zhang, J. Enhancement of H2O2 decomposition by the co-catalytic effect of WS2 on the Fenton reaction for the synchronous reduction of Cr(VI) and remediation of phenol. Environmental Science & Technology. 52 (19), 11297-11308 (2018).
  8. Van Doorslaer, X., Demeestere, K., Heynderickx, P. M., Van Langenhove, H., Dewulf, J. UV-A and UV-C induced photolytic and photocatalytic degradation of aqueous ciprofloxacin and moxifloxacin: Reaction kinetics and role of adsorption. Applied Catalysis B: Environmental. 101 (3-4), 540-547 (2011).
  9. Shi, Y. J., et al. Sorption and biodegradation of tetracycline by nitrifying granules and the toxicity of tetracycline on granules. Journal of Hazardous Materials. 191 (1-3), 103-109 (2011).
  10. Guan, R., et al. Efficient degradation of tetracycline by heterogeneous cobalt oxide/cerium oxide composites mediated with persulfate. Separation and Purification Technology. 212, 223-232 (2019).
  11. Shao, S., Wu, X. Microbial degradation of tetracycline in the aquatic environment: a review. Critical Reviews in Biotechnology. 40 (7), 1010-1018 (2020).
  12. Wang, W., et al. High-performance two-dimensional montmorillonite supported-poly(acrylamide-co-acrylic acid) hydrogel for dye removal. Environmental Pollution. 257, 113574 (2020).
  13. Yang, B., et al. Interactions between the antibiotic tetracycline and humic acid: Examination of the binding sites, and effects of complexation on the oxidation of tetracycline. Water Research. 202, 117379 (2021).
  14. Lian, X. Y., et al. Construction of S-scheme Bi2WO6/g-C3N4 heterostructure nanosheets with enhanced visible-light photocatalytic degradation for ammonium dinitramide. Journal of Hazardous Materials. 412, 125217 (2021).
  15. Li, X., et al. Bimetallic FexMny catalysts derived from metal organic frameworks for efficient photocatalytic removal of quinolones without oxidant. Environmental Science-Nano. 8 (9), 2595-2606 (2021).
  16. Li, X., et al. Fabrication of ultrathin lily-like NiCo2O4 nanosheets via mooring NiCo bimetallic oxide on waste biomass-derived carbon for highly efficient removal of phenolic pollutants. Chemical Engineering Journal. 441, 136066 (2022).
  17. Makoto, E., et al. Charge carrier mapping for Z-scheme photocatalytic water-splitting sheet via categorization of microscopic time-resolved image sequences. Nature Communications. 12, 3716 (2021).
  18. Karim, A. F., Krishnan, S., Shriwastav, A. An overview of heterogeneous photocatalysis for the degradation of organic compounds: A special emphasis on photocorrosion and reusability. Journal of the Indian Chemical Society. 99 (6), 100480 (2022).
  19. Abdurahman, M. H., Abdullah, A. Z., Shoparwe, N. F. A comprehensive review on sonocatalytic, photocatalytic, and sonophotocatalytic processes for the degradation of antibiotics in water: Synergistic mechanism and degradation pathway. Chemical Engineering Journal. 413, 127412 (2021).
  20. Gao, Y., Wang, Q., Ji, Z. G., Li, A. M. Degradation of antibiotic pollutants by persulfate activated with various carbon materials. Chemical Engineering Journal. 429, 132387 (2022).
  21. Bi, Y. P., Ouyang, S. X., Umezawa, N., Cao, J. Y., Ye, J. H. Facet effect of single-crystalline Ag3PO4 sub-microcrystals on photocatalytic properties. Journal of the American Chemical Society. 133 (17), 6490-6492 (2011).
  22. Hasija, V., et al. A strategy to develop efficient Ag3PO4-based photocatalytic materials toward water splitting: Perspectives and challenges. ChemCatChem. 13 (13), 2965-2987 (2021).
  23. Zhou, L., et al. New insights into the efficient charge transfer of the modified-TiO2/Ag3PO4 composite for enhanced photocatalytic destruction of algal cells under visible light. Applied Catalysis B: Environmental. 302, 120868 (2022).
  24. He, G. W., et al. Facile controlled synthesis of Ag3PO4 with various morphologies for enhanced photocatalytic oxygen evolution from water splitting. RSC Advances. 9 (32), 18222-18231 (2019).
  25. Lee, Y. J., et al. Photocatalytic degradation of neonicotinoid insecticides using sulfate-doped Ag3PO4 with enhanced visible light activity. Chemical Engineering Journal. 402, 12618 (2020).
  26. Shi, W. L., et al. Three-dimensional Z-Scheme Ag3PO4/Co3(PO4)2@Ag heterojunction for improved visible-light photocatalytic degradation activity of tetracycline. Journal of Alloys and Compounds. 818, 152883 (2020).
  27. Shi, W. L., et al. Fabrication of ternary Ag3PO4/Co3(PO4)2/g-C3N4 heterostructure with following Type II and Z-Scheme dual pathways for enhanced visible-light photocatalytic activity. Journal of Hazardous Materials. 389, 12190 (2020).
  28. Wang, B., et al. A supramolecular H12SubPcB-OPhCOPh/TiO2 Z-scheme hybrid assembled via dimeric concave-ligand π-interaction for visible photocatalytic oxidation of tetracycline. Applied Catalysis B: Environmental. 298, 120550 (2021).
  29. Wang, B., et al. Novel axial substituted subphthalocyanine and its TiO2 photocatalyst for degradation of organic water pollutant under visible light. Optical Materials. 109, 110202 (2020).
  30. Wang, B., et al. Novel axial substituted subphthalocyanines and their TiO2 nanosupermolecular arrayss: Synthesis, structure, theoretical calculation and their photocatalytic properties. Materials Today Communication. 25, 101264 (2020).
  31. Li, Z., et al. Synthesis, characterization and optoelectronic property of axial-substituted subphthalocyanines. ChemistryOpen. 9 (10), 1001-1007 (2020).
  32. Li, Z., et al. Construction of novel trimeric π-interaction subphthalocyanine-sensitized titanium dioxide for highly efficient photocatalytic degradation of organic pollutants. Journal of Alloys and Compounds. 855, 157458 (2021).
  33. Wang, Y. F., et al. Efficient TiO2/SubPc photocatalyst for degradation of organic dyes under visible light. New Journal of Chemistry. 48, 21192-21200 (2020).
  34. Yang, L., et al. Novel axial substituted subphthalocyanine sensitized titanium dioxide H12SubPcB-OPh2OH/TiO2 photocatalyst: Synthesis, density functional theory calculation, and photocatalytic properties. Applied Organometallic Chemistry. 35 (8), 6270 (2021).
  35. Li, Z., et al. Fabrication of SubPc-Br/Ag3PO4 supermolecular arrayss with high-efficiency and stable photocatalytic performance. Journal of Photochemistry and Photobiology, A. Chemistry. 405, 112929 (2021).
  36. Zhang, B. B., et al. SubPc-Br/NiMoO4 supermolecular arrays as a high-performance supercapacitor electrode materials. Journal of Applied Electrochemistry. 50, 1007-1018 (2020).
  37. Yuan, X. X., et al. Preparation, characterization and photodegradation mechanism of 0D/2D Cu2O/BiOCl S-scheme heterojunction for efficient photodegradation of tetracycline. Separation and Purification Technology. 291, 120965 (2022).
  38. Dai, T. T., et al. Performance and mechanism of photocatalytic degradation of tetracycline by Z-scheme heterojunction of CdS@LDHs. Applied Clay Science. 212, 106210 (2021).
  39. Zhou, L. P., et al. Piezoelectric effect synergistically enhances the performance of Ti32-oxo-cluster/BaTiO3/CuS p-n heterojunction photocatalytic degradation of pollutants. Applied Catalysis B: Environmental. 291, 120019 (2021).
  40. Xue, J. J., Ma, S. S., Zhou, Y. M., Zhang, Z. W., He, M. Facile photochemical synthesis of Au/Pt/g-C3N4 with plasmon-enhanced photocatalytic activity for antibiotic degradation. ACS Applied Materials Interfaces. 7, 9630-9637 (2015).
  41. Ding, R., et al. Light-excited photoelectrons coupled with bio-photocatalysis enhanced the degradation efficiency of oxytetracycline. Water Research. 143, 589-598 (2018).
  42. Acosta-Herazoa, R., Ángel Mueses, M., Li Puma, G., Machuca-Martínez, F. Impact of photocatalyst optical properties on the efficiency of solar photocatalytic reactors rationalized by the concepts of initial rate of photon absorption (IRPA) dimensionless boundary layer of photon absorption and apparent optical thickness. Chemical Engineering Journal. 356, 839-884 (2019).
  43. Grčić, I., Li Puma, G. Six-flux absorption-scattering models for photocatalysis under wide-spectrum irradiation sources in annular and flat reactors using catalysts with different optical properties. Applied Catalysis B: Environmental. 211, 222-234 (2017).
  44. Diaz-Anguloa, J., et al. Enhancement of the oxidative removal of diclofenac and of the TiO2 rate of photon absorption in dye-sensitized solar pilot scale CPC photocatalytic reactors. Chemical Engineering Journal. 381, 12252 (2020).
  45. Meng, S. G., et al. Efficient photocatalytic H2 evolution, CO2 reduction and N2 fixation coupled with organic synthesis by cocatalyst and vacancies engineering. Applied Catalysis B: Environmental. 285, 119789 (2021).
  46. Yang, M., et al. Graphene aerogel-based NiAl-LDH/g-C3N4 with ultratight sheet-sheet heterojunction for excellent visible-light photocatalytic activity of CO2 reduction. Applied Catalysis B: Environmental. 306, 121065 (2022).

Tags

العلوم البيئية ، العدد 188 ، التحفيز الضوئي ، تنقية المياه ، المضادات الحيوية ، Ag3PO4 ، الطرق التجريبية
طريقة كاملة لتقييم أداء المحفزات الضوئية لتدهور المضادات الحيوية في المعالجة البيئية
Play Video
PDF DOI DOWNLOAD MATERIALS LIST

Cite this Article

Wang, B., Zhang, X., Li, L., Ji, M., … More

Wang, B., Zhang, X., Li, L., Ji, M., Zheng, Z., Shi, C., Li, Z., Hao, H. A Complete Method for Evaluating the Performance of Photocatalysts for the Degradation of Antibiotics in Environmental Remediation. J. Vis. Exp. (188), e64478, doi:10.3791/64478 (2022).

Less
Copy Citation Download Citation Reprints and Permissions
View Video

Get cutting-edge science videos from JoVE sent straight to your inbox every month.

Waiting X
Simple Hit Counter