Waiting
Login processing...

Trial ends in Request Full Access Tell Your Colleague About Jove
JoVE Journal Environment
Click here for the English version

Environment

Çevresel İyileştirmede Antibiyotiklerin Parçalanması için Fotokatalizörlerin Performansını Değerlendirmek İçin Eksiksiz Bir Yöntem

Published: October 6, 2022 doi: 10.3791/64478
Automatic Translation
1, 1, 1, 1, 1, 1, 1, 1
1School of Chemical Engineering, Northwest University

Summary

Burada, ftalosiyanine duyarlı gümüş fosfat kompozitleri ile antibiyotik organik kirletici moleküllerin sudan fotokatalitik olarak uzaklaştırılması örneğini kullanarak, çevresel saflaştırma alanında fotokatalizörlerin kapsamlı laboratuvar değerlendirmesi için evrensel bir dizi deneysel prosedürü araştırmak için bir protokol sunulmaktadır.

Abstract

Tetrasiklin, aureomisin, amoksisilin ve levofloksasin gibi çeşitli antibiyotikler, yeraltı suyu ve toprak sistemlerinde büyük miktarlarda bulunur ve potansiyel olarak insanlara, hayvanlara ve çevresel sistemlere tehdit oluşturan dirençli ve çoklu ilaca dirençli bakterilerin gelişmesine yol açar. Fotokatalitik teknoloji, hızlı ve istikrarlı arıtımı ve güneş enerjisinin doğrudan kullanımı nedeniyle yoğun ilgi görmüştür. Bununla birlikte, sudaki organik kirleticilerin fotokatalitik bozunması için yarı iletken katalizörlerin performansını değerlendiren çoğu çalışma şu anda tamamlanmamıştır. Bu yazıda, yarı iletken katalizörlerin fotokatalitik performansını kapsamlı bir şekilde değerlendirmek için eksiksiz bir deneysel protokol tasarlanmıştır. Burada eşkenar dörtgen dodekahedral gümüş fosfat, oda sıcaklığında ve atmosfer basıncında basit bir çözücü faz sentezi yöntemi ile hazırlanmıştır. BrSubftalosiyanin/Ag3PO4 heterojunction materyalleri solvotermal yöntemle hazırlandı. Tetrasiklinin parçalanması için hazırlanan malzemelerin katalitik performansı, simüle edilmiş bir güneş ışık kaynağı olarak 300 W ksenon lamba ve 350 mW /cm2'lik bir ışık yoğunluğu kullanılarak atmosferik basınçta katalizör dozajı, sıcaklık, pH ve anyonlar gibi farklı etkileyici faktörler incelenerek değerlendirildi. İlk döngü ile karşılaştırıldığında, inşa edilen BrSubftalosiyanin / Ag 3 PO 4, beş fotokatalitik döngüden sonra orijinal fotokatalitik aktivitenin% 82.0'ini korurken, bozulmamış Ag3PO4 sadece% 28.6'sını korudu. Gümüş fosfat numunelerinin stabilitesi beş döngülü bir deneyle daha da test edildi. Bu makale, pratik uygulamalar için potansiyele sahip yarı iletken katalizörlerin geliştirilmesi için laboratuvarda yarı iletken katalizörlerin katalitik performansını değerlendirmek için eksiksiz bir süreç sunmaktadır.

Introduction

Tetrasiklinler (TC'ler), bakteriyel enfeksiyonlara karşı etkili koruma sağlayan ve hayvancılık, su ürünleri yetiştiriciliği ve hastalıkların önlenmesinde yaygın olarak kullanılan yaygın antibiyotiklerdir 1,2. Son yıllarda aşırı kullanımları ve yanlış uygulamaları nedeniyle suda yaygın olarak dağılmışlar, ayrıca endüstriyel atık suyun deşarjı3. Bu durum ciddi çevre kirliliğine ve insan sağlığı açısından ciddi risklere neden olmuş; Örneğin, sulu ortamda TC'lerin aşırı varlığı, mikrobiyal topluluk dağılımını ve bakteri direncini olumsuz yönde etkileyebilir ve esas olarak antibiyotiklerin yüksek hidrofilik ve biyobirikimli doğasının yanı sıra belirli bir biyoaktivite ve stabilite seviyesi nedeniyle ekolojik dengesizliklere yol açabilir 4,5,6 . TC'nin ortamdaki aşırı kararlılığı nedeniyle, doğal olarak parçalanması zordur; Bu nedenle, biyolojik, fizikokimyasal ve kimyasal işlemler dahil olmak üzere birçok yöntem geliştirilmiştir 7,8,9. Biyolojik arıtmalar oldukça verimli ve düşük maliyetlidir10,11. Bununla birlikte, mikroorganizmalar için toksik oldukları için, sudaki antibiyotik moleküllerini etkili bir şekilde bozmaz ve mineralize etmezler12. Fizikokimyasal yöntemler antibiyotikleri atık sudan doğrudan ve hızlı bir şekilde uzaklaştırabilse de, bu yöntem antibiyotik moleküllerini sadece sıvı fazdan katı faza dönüştürür, tamamen bozmaz ve çok maliyetlidir13.

Geleneksel yöntemlerin aksine, yarı iletken fotokataliz, etkili katalitik bozunma özellikleri nedeniyle son on yıllarda kirleticilerin parçalanması için yaygın olarak kullanılmaktadır14. Örneğin, Li ve ark.'nın asil metalsiz manyetik FexMny katalizörü, herhangi bir oksidan15 kullanılmadan sudaki çeşitli antibiyotik moleküllerinin etkili fotokatalitik oksidasyonunu sağlamıştır. Yan ve ark., fenolik kirleticilerin sudan etkili bir şekilde fotokatalitik olarak uzaklaştırılmasını sağlamak için atık biyokütleden türetilmiş karbon üzerinde zambak benzeri NiCo2O4 nanotabakalarının in situ sentezini bildirmiştir16. Teknoloji, fotojenere elektronlar (e-) ve delikler (h +) üretmek için ışıkla uyarılan yarı iletken bir katalizöre dayanır17. Fotojenere e ve h +, emilenO2 ve H2 O ile reaksiyona girerek süperoksit anyon radikallerine (O2-) veya hidroksil radikallerine (OH-) dönüştürülecek ve bu oksidatif olarak aktif türler, sudaki organik kirletici molekülleri CO 2 ve H2 O ve diğer daha küçük organik moleküllere oksitler veayrıştırır18,19,20 . Bununla birlikte, fotokatalizör performans değerlendirmesi için birleşik bir alan standardı yoktur. Bir malzemenin fotokatalitik performansının değerlendirilmesi, katalizör hazırlama süreci, optimum katalitik performans için çevresel koşullar, katalizör geri dönüşüm performansı vb. Açısından araştırılmalıdır. Ag3PO 4, belirgin fotokatalitik yeteneği ile, çevresel iyileştirmede önemli endişeleri tetiklemiştir. Bu yeni fotokatalizör, 420 nm'den daha büyük dalga boylarında% 90'a varan kuantum verimliliklerine ulaşır, bu da daha önce bildirilen değerlerden önemli ölçüde daha yüksektir21. Bununla birlikte, Ag3PO4'ün şiddetli foto korozyonu ve tatmin edici olmayan elektron deliği ayırma oranı, geniş uygulamaalanını 22 sınırlar. Bu nedenle, şekil optimizasyonu 23, iyon dopingi24 ve heteroyapı inşası25,26,27 gibi bu dezavantajların üstesinden gelmek için çeşitli girişimlerde bulunulmuştur. Bu yazıda Ag3PO4, morfoloji kontrolü ve heterojonksiyon mühendisliği kullanılarak modifiye edilmiştir. İlk olarak ortam basıncı altında oda sıcaklığında solvent faz sentezi ile yüksek yüzey enerjisine sahip eşkenar dörtgen dodekahedral Ag3PO4 kristalleri hazırlandı. Daha sonra, hem elektron alıcısı hem de elektron donörü olarak hareket edebilen organik supramoleküler BrSubftalosiyanin (BrSubPc), 28,29,30,31,32,33,34,35 solvotermal yöntemle gümüş fosfat yüzeyinde kendiliğinden monte edildi . Hazırlanan malzemelerin fotokatalitik performansı, sudaki eser miktarda tetrasiklin parçalamak için hazırlanan numunelerin fotokatalitik performansı üzerinde farklı çevresel faktörlerin etkisi araştırılarak değerlendirilmiştir. Bu makale, çevresel iyileştirmede pratik uygulamalar için fotokatalitik malzemelerin gelecekteki gelişimi için önem taşıyan malzemelerin fotokatalitik performansının sistematik olarak değerlendirilmesi için bir referans sunmaktadır.

Subscription Required. Please recommend JoVE to your librarian.

Protocol

1. BrSubPc'nin hazırlanması

NOT: BrSubPc örneği daha önce yayınlanmış bir çalışmaya göre hazırlanmıştır36. Reaksiyon, çift sıralı bir tüp vakum hattı sisteminde gerçekleştirilir ve reaksiyon prosesi susuz ve oksijensiz koşullar altında sıkı bir şekilde kontrol edilir.

  1. Hammaddelerin ön işlemden geçirilmesi
    1. 2 g o-dicyanobenzen tartın, 24 saat boyunca vakumlu bir fırında kurutun, çıkarın ve ardından bir akik harcında dikkatlice öğütün.
    2. 1 hafta boyunca tekrar vakumlu bir fırına koyun; Ardından, çıkarın ve bir kurutucuya koyun.
    3. 50 mL o-diklorobenzen ölçün, 1 g susuz magnezyum sülfat ekleyin ve karışımı oda sıcaklığında (RT) orta hızda 24 saat karıştırın.
  2. Ardından, çözeltiyi düşük basınç altında (-0.1-0.09 MPa) filtreleyin, filtreyi toplayın ve bir kenara koyun.
  3. 100 mL'lik bir Schlenk şişesine önceden işlenmiş o-dicyanobenzen (10 mmol, 1.28 g) ekleyin, sistemi çift sıralı bir tüp vakum hattı cihazı ile boşaltın ve sistemi azotla doldurun. Daha sonra, o-dicyanobenzen'i homojen olarak dağıtmak için 1 saat boyunca 1.000 rpm'de manyetik karıştırma altında 50 mL önceden işlenmiş o-diklorobenzen enjekte edin.
  4. Schlenk şişesini buzlu su banyosuna koyun, ardından 120 dakika boyunca 1.000 rpm'de manyetik karıştırma altında 1.3 mL Bor tribromür (BBr3) ekleyin ve reaksiyon sisteminin renginin koyu kahverengiye dönüştüğünü gözlemleyin.
  5. Ardından, hızlı bir şekilde bir yağ banyosuna geçin, sıcaklığı 10 saat boyunca 120 ° C reflüye yükseltin ve reaksiyon sisteminin renginin koyu kahverengiden parlak mora değiştiğini gözlemleyin.
  6. Çözeltiyi düşük basınç altında (-0.1-0.09 MPa) filtreleyin ve kek üzerindeki mor katı ham ürün olacak şekilde filtre kekini toplayın.
  7. Elde edilen BrSubPc ham ürününü 20 saat boyunca vakumlu bir fırına koyun. Ürünü çıkarın ve ince bir şekilde öğütün. Daha sonra, çözelti renksiz hale gelene kadar bir Soxhlet ekstraktöründe 200 mL metanol çözeltisi ile ekstrakt edin.

2. Eşkenar dörtgen dodecahedral Ag3PO4'ün hazırlanması

NOT: Rhombic dodecahedral Ag3PO4 daha önce bildirilen literatüre göre hazırlanmıştır35.

  1. Reaksiyon çözeltisinin hazırlanması
    1. Çözelti 1 olarakadlandırılan NH 4 NO 3 çözeltisi (0.05 M) için, 6 g amonyum nitratı (NH4NO3,% 99) 200 mL deiyonize su içinde çözün ve tamamen çözmek için bir döngüde 5 dakika boyunca 40 Khz frekansında, 300 W gücünde ultrasonik dalgalarla muamele edin. Ardından, ses seviyesini sabitlemek için 500 mL'lik bir hacimsel şişeye koyun.
    2. Çözelti 2 olarak adlandırılan NaOH çözeltisi (0.2 M) için, 4 g sodyum hidroksiti (NaOH,% 99) 200 mL deiyonize suda bir cam beherde çözün ve tamamen çözmek için bir döngüde 40 Khz frekansında, 300 W güçte 5 dakika sonikleştirin. Ardından, ses seviyesini sabitlemek için 500 mL'lik bir hacimsel şişeye koyun.
    3. Çözelti 3 olarak adlandırılan AgNO 3 çözeltisi (0.05 M) için, bir cam beherde 200 mL deiyonize suda 4.25 g gümüş nitratı (AgNO3,% 99.8) çözün ve tamamen çözmek için bir döngüde 40 Khz frekansında, 300 W güçte 5 dakika sonikleştirin. Ardından, ses seviyesini sabitlemek için 500 mL'lik bir hacimsel şişeye koyun.
    4. Çözelti 4 olarak adlandırılanK2HPO 4 çözeltisi (0.1 M) için, 11.41 g potasyum hidrojen fosfatı (K2HPO4,% 99.5) 400 mL deiyonize suda bir cam beherde çözün ve tamamen çözmek için 5 dakika boyunca sonikleştirin. Ardından, ses seviyesini sabitlemek için 500 mL'lik bir hacimsel şişeye koyun.
  2. Bir behere 2526 mL deiyonize su ekleyin ve daha sonra behere sırayla 180 mL NH 4 NO 3 çözeltisi (0.4M), 54 mL NaOH çözeltisi (0.2 M) ve 120 mL AgNO3 çözeltisi (0.05 M) ekleyin.
  3. [Ag(NH3)2]+ kompleksini hazırlamak için çözeltiyi 10 dakika boyunca kuvvetlice karıştırın. Son olarak, komplekse 120 mL K2HPO4 çözeltisi (0.1 M) ekleyin ve 5 dakika karıştırın. Çözeltinin rengi renksizden açık sarıya değiştikten sonra, elde edilen çökelti Ag3PO4 eşkenar dörtgen dodecahedraldir.
  4. Elde edilen çökeltiyi RT'de 10 dakika boyunca 7155.5 x g'de santrifüjleme ile ayırın ve daha sonra aynı koşullarda 50 mL deiyonize su ile üç kez santrifüj edin. Eşkenar dörtgen dekahedral Ag3PO4'ü RT'de ışıktan uzak kuru bir ortamda saklayın.

3. BrSubPc/Ag 3PO4'ün hazırlanması

NOT: BrSubPc'nin Ag3PO4'e dört farklı bileşik oranı, 1:25, 1:50, 1:75 ve 1:100 kütle oranlarına göre hazırlanmıştır.

  1. 5.77 mg BrSubPc'yi bir cam beherde 50 mL etanol içinde çözün. BrSubPc'yi tamamen 40 Khz frekansında, RT'de 30 dakika boyunca bir döngüde 300 W güçte sonikasyonla çözün.
  2. Daha sonra, yukarıdaki çözeltiye 144.25 mg Ag3PO4 ekleyin ve RT'de 30 dakika boyunca bir döngüde 40 kHz frekansında, 300 W güçte sonikleştirin.
  3. Etanolün tamamen buharlaşmasını sağlamak için yukarıdaki çözeltiyi 80 ° C'lik bir su banyosunda karıştırın.
  4. Elde edilen kahverengimsi-sarı tozu gece boyunca 60 ° C'de bir fırında kurutun. Hazırlanan örnek BrSubPc/Ag3PO4 (1:25) olarak adlandırılır.
  5. Diğer kompozit oranlı numuneler için (1:50, 1:75 ve 1:100), BrSubPc/Ag 3 PO 4 (1:25) ile aynı hazırlama prosedürünü (adım 3.1-3.4) izleyin, ancak BrSubPc miktarını sırasıyla 2.94 mg, 1.97 mg ve 1.49 mg olarak ve karşılık gelen Ag3PO4 miktarını 147.0 mg, 147.75mg ve 149.0 mg olarak değiştirin.

4. Numunelerin karakterizasyonu

  1. 30 kV ve 15 mA'da çalışan, λ = 0.15418 nm olan tek renkli bir Cu-Kα ışık kaynağı kullanarak toz haline getirilmiş malzemelerin X-ışını kırınım analizini gerçekleştirin.
  2. Hazırlanan malzemelerin yapısal özelliklerini karakterize etmek için Fourier dönüşümü kızılötesi spektroskopisini (FT-IR) kullanın; Ölçüm dalga boyu aralığı 500-4000 cm-1'dir.
  3. Hazırlanan malzemelerin absorpsiyon özelliklerini, 200-800 nm aralığında katı ultraviyole görünür (UV-vis) absorpsiyon spektroskopisi ile ölçün.
  4. 5.00 KV hızlanma geriliminde elektron mikroskobu, InLens dedektörü, büyütme 500-13000, çalışma mesafesi 7.4-7.7 mm ile hazırlanan numunelerin partikül boyutunu, mikroyapısını ve morfolojisini belirleyin.
  5. 5 döngüden sonra 5 mL reaksiyon çözeltisi alın ve konsantre HNO3 kullanarak hacmi 10 mL'ye sabitleyin. Reaksiyon çözeltisini, 100 r/dak pompa hızında endüktif olarak eşleşmiş plazma-optik emisyon spektrometresi (ICP-OES), 28,0 psi nebülizör akışı, 0,5 mL/dak yardımcı gaz ve 20 sn numune yıkama süresi ile sindirin.

5. Fotokatalitik aktivite testi

NOT: Işık kaynağı 300 W ksenon lambadır ve ultraviyole ışığı ışık kaynağından çıkarmak için 400 nm filtre kullanılır. Ksenon lamba çözeltinin 15 cm üzerine monte edildi ve ışık yoğunluğu 350 mW /cm2 olarak belirlendi.

  1. Test çözeltisi için, 20 ppm'lik bir çözelti elde etmek için 10 mg tetrasiklin (TC), 500 mL damıtılmış suda çözüldü.
  2. Daha sonra, test TC çözeltisinin 50 mL'sini bir cam fotokatalitik reaktöre aktarın. Çözeltiyi 1000 rpm'de manyetik bir karıştırıcı ile iyice karıştırın ve sıcaklığı 25 ° C'de tutun. Ardından, hava pompası anahtarını açın ve hava doygunluğunu korumak için havayı çözeltiye 100 mL / dak hızında ekleyin.
  3. 1 g / L'lik bir konsantrasyona ulaşmak için hazırlanan fotokatalizörün 50 mg'ını test çözeltisine ekleyin.
  4. İlk numuneyi (3 mL) hemen bir cam şırınga kullanarak alın. Karanlıkta 30 dakika karıştırdıktan sonra, ikinci numuneyi alın ve ışık kaynağını açın.
  5. 5 dakika, 10 dakika, 15 dakika, 20 dakika ve 30 dakika ışınlamadan sonra sıvı numuneler alın (3 mL). Analizden önce katı parçacıkları gidermek için ekstrakte edilen tüm numuneleri 0,22 μm naylon membrandan filtreleyin. Filtrelenmiş numuneleri analize kadar 5 mL santrifüj tüplerinde ışıktan uzakta saklayın.
  6. TC konsantrasyonunu 356 nm'de bir UV-Vis spektrofotometresi ile ölçün. Fotokatalitik etkiyi bozunma oranı ile değerlendirin; bozunma oranının özel hesaplama formülü aşağıdaki gibidir (Eq. (1)).
    Equation 1(1)
    Burada A0 , numunenin aydınlatmadan önce absorbansıdır, A, numunenin t min'in aydınlatma zamanında absorbansıdır.
  7. Farklı katalizör dozajları için aynı deneysel prosedürleri kullanın, başlangıç katalizör miktarları 30 mg, 40 mg, 50 mg, 60 mg ve 70 mg'dır.
  8. Farklı pH'larla yapılan deneyler için, tetrasiklin çözeltisinin (50 mL, 20 mg / L) pH'ını 0.01 mol / L HCl ve NaOH çözeltisi ile 2.0 ila 9.0 arasında ayarlayın. Katalizör olarak BrSubPC / Ag3PO4'ü 50 mg'lık bir katalizör dozu ile kullanın. Diğer fotokatalitik deneysel prosedürler için, daha önce açıklanan 5.2-5.6 adımlarını izleyin.
  9. Katalizör olarak BrSubPc / Ag3PO4 kullanarak reaksiyon sıcaklığının tetrasiklinin fotodegradasyonu üzerindeki etkisini, 50 mg'lık bir katalizör dozu ve pH = 6 çözeltisi ile araştırın; sıcaklık aralığı 10-50 ° C'dir. Diğer fotokatalitik deneysel prosedürler daha önce tarif edilen adım 5.2-5.6 ile aynıdır.
  10. Farklı anyonların katalizörlerin fotokatalitik performansı üzerindeki etkilerini, sırasıyla 5 mmol / L Na 2 SO4, 5 mmol / L Na2CO 3, 5 mmol / L NaCl ve5 mmol / L NaNO3 ila 50 mL tetrasiklin çözeltisi ekleyerek araştırın. Katalizör olarak BrSubPC / Ag3PO4'ü 50 mg'lık bir katalizör dozu ve pH = 7 çözeltisi ile kullanın. Diğer fotokatalitik deneysel prosedürler daha önce tarif edilen adım 5.2-5.6 ile aynıdır.
  11. Fotokatalitik bozunma reaksiyonunun her döngüsünden sonra, reaksiyona giren çözeltiyi RT'de 10 dakika boyunca 7155.5 x g'de santrifüj edin ve daha sonra aynı koşullarda (3 x 10 mL) 10 mL deiyonize su ile üç kez santrifüj edin. Katı maddeyi 1 saat boyunca 120 ° C'de kurutun. BrSubPc / Ag3PO4 fotokatalizörünün kararlılığını değerlendirmek için katalizörün genel konsantrasyonunda hiçbir değişiklik olmadan her adımdan sonra geri kazanılan fotokatalizörleri kullanarak beş ardışık fotodegradasyon deneyi gerçekleştirin.

Subscription Required. Please recommend JoVE to your librarian.

Representative Results

Eşkenar dörtgen dodecahedron Ag3PO4, bu çözücü faz sentez yöntemi kullanılarak başarıyla sentezlendi. Bu, Şekil 1A, B'de gösterilen SEM görüntüleri ile doğrulanmaktadır. SEM analizine göre eşkenar dörtgen dodekahedral yapının ortalama çapı 2-3 μm arasında bulunmuştur. Bozulmamış BrSubPc mikrokristalleri büyük bir düzensiz pul yapısı gösterir (Şekil 1C). Kompozit numunede, titanyum dioksit hala orijinal nanosfer yapısını korudu, ancak ftalosiyanin levha yapısı bulunamadı, bu da ftalosiyanin moleküllerinin titanyum dioksit yüzeyinde düzgün bir şekilde kendi kendine monte edildiği anlamına geliyor (Şekil 1D). Şekil 2A'da gösterildiği gibi, tüm örnekler Ag 3 PO4'ün vücut merkezli kübik yapısının (JCPDS No. 06-0505)21'in vücut merkezli kübik yapısının (110), (200), (210), (210), (210), (210), (210), (211), (220), (310), (310), (222), (320), (320), (321), (400), (330), (420), (420), (421) ve (332) fasetlerine atfedilen 20.9°, 29.7°, 33.3°, 33.3°, 36.6°, 42.6°, 42.8°, 42.8°, 42.8°, 55.0°, 57.3°, 61.6°, 65.8°, 69.9°, 71.9° ve 73.8°'de bulunan karakteristik bir tepe noktasını göstermektedir. Öte yandan, BrSubPc / Ag 3 PO 4 örnekleri,esas olarak Ag 3 PO 4'ün yüzeyine yüklenen BrSubPc miktarının düşük olması ve Ag3PO 4'ün ana kırınım zirvesinin yoğunluğunun BrSubPc miktarı arttıkça azalması nedeniyle, BrSubPc'nin ek karakteristik zirvelerini göstermedi. Hazırlanan numunelerin FT-IR spektrumları Şekil 2B'de gösterildiği gibi analiz edilmiştir. BrSubPc için, FT-IR spektrumundaki daha bol karakteristik zirveler 743 cm-1, 868 cm-1, 943 cm-1 ve 1452 cm-1'deki zirvelerdir; Bu özellik, benzen halkası omurgasının C-C ve C-N bağlarının germe ve bükülme titreşimidir. 624 cm-1'deki zayıf zirve, B-Br bağının gerilmesinin karakteristik zirvesidir. P-O-P'nin simetrik ve asimetrik germe titreşimleri, bozulmamış Ag 3 PO 4 ve BrSubPc / Ag3PO4 için sırasıyla 546 cm-1 ve 931 cm-1'de aynı FT-IR zirvelerine neden oldu. Bozulmamış Ag3PO4, ışığı 530 nm'den daha küçük dalga boylarında emebilir ve BrSubPc, sırasıyla 310 nm ve 570 nm'de iki karakteristik zirveye sahiptir (Şekil 2C). Saf Ag 3 PO 4 ile karşılaştırıldığında, BrSubPc / Ag 3 PO 4 kompozit numunesi, Ag3PO 4 parçacıklarının BrSubPc mikrokristalleri tarafından başarıyla kaplandığını doğrulayarak, görünür bölgede önemli ölçüde artan emilim göstermektedir. Bu, BrSubPc / Ag3PO4 kompozitinin çok umut verici bir görünür ışık kaynaklı fotokatalizör olduğunu kanıtlayabilir.

Hazırlanan malzemelerin fotokatalitik aktivitesi, simüle edilmiş görünür ışık ışınlaması (λ > 400 nm) altında saf sudaki antibiyotik TC'nin parçalanmasını takiben değerlendirildi. Şekil 3A'da gösterildiği gibi, bozulmamış Ag3PO4'ün fotokatalitik performansı, 0.5 saatlik görünür ışık ışınlamasından sonra TC'nin sadece% 72.86 oranında bozulmasını göstermiştir. BrSubPc supramoleküler nanokristaller Ag3PO4'ün yüzeyine yüklendiğinde tüm kompozit fotokatalizörlerin TC'nin gelişmiş bozulmasını gösterdiği gözlemlenebilir. Özellikle, BrSubPc / Ag3PO4 (1:50), 0,5 saatlik görünür ışık aydınlatmasından sonra sırasıyla% 94,54 oranında TC bozulması elde etti. K'nın görünür hız sabiti olduğu bir sahte birinci dereceden reaksiyon modeli (l−ln (C/C0) = kt)28, TC'nin fotodegradasyonunun kinetiğine farklı örnekler tarafından uyması için kullanılmıştır. Şekil 3B'de gösterildiği gibi, BrSubPc/Ag 3 PO 4 (1:50) kompozitleri tarafından TCbozunumunun görünür oran sabiti, bozulmamış Ag3PO4'ünkinden 1,69 kat daha yüksekti. Yukarıdaki sonuçlar, Ag3PO4'ün fotokatalitik performansının, Ag3PO4, BrSubPc supramoleküler nanokristallerle birleştirildiğinde önemli ölçüde arttığını göstermektedir.

Fotokatalizörlerin fotostabilitesi ve yeniden kullanılabilirliği, pratik uygulamalarını etkileyen önemli faktörlerdir ve hazırlanmış bozulmamış Ag 3 PO 4 ve BrSubPc / Ag3PO4 (1:50) kompozitleri üzerinde geri dönüşüm bozunmadeneyleri gerçekleştirilmiştir. Şekil 3C, hazırlanan katalizörlerin beş döngüsünden sonra, kompozitin hala% 77.5'lik yüksek bir TC giderme oranı gösterdiğini göstermektedir. Bununla birlikte, bozulmamış Ag3PO4 ile TC giderimi %72,86'dan %20,84'e düşmüştür. Ek olarak, döngülü kompozit BrSubPc / Ag3PO 4 (1:50) numunelerinin XRD analizi, döngülü numunelerin XRD piklerinin, fotokatalitik reaksiyondaki kompozit numunelerin iyi stabilitesini kanıtlayan orijinal numunelerin XRD'sine kıyasla değişmediğini göstermiştir (Şekil 4). Beş döngüden sonra reaksiyon çözeltisinin ICP-OES test sonuçları, bozulmamış Ag 3 PO 4'ün reaksiyonundan sonra çözeltideki elementel gümüş konsantrasyonunun 1.3mg / L olduğunu, BrSubPc / Ag3PO4 (1: 50) kompozit numunesinin reaksiyonundan sonra çözeltideki elementel gümüş konsantrasyonunun 0.1 mg / L olduğunu göstermiştir (Tablo 1 ). Bu, kompozit numune fotokatalitik reaksiyonunun, bozulmamış Ag3PO 4'ünkine kıyasla daha iyi stabiliteye sahip olduğunu gösterir.

Fotokatalitik proseste, fotokatalizör dozajının miktarı da fotokatalitik etki üzerinde önemli bir etkiye sahiptir, çok az dozaj daha düşük ışık kullanım verimliliğine ve zayıf fotokatalitik etkiye yol açabilir ve çok fazla fotokatalizör dozu daha yüksek maliyete ve ekonomik olmayan bir etkiye yol açabilir. Çok az miktarda fotokatalizör, daha düşük ışık kullanım verimliliğine ve zayıf fotokatalitik etkiye yol açabilirken, çok fazla miktarda fotokatalizör daha yüksek maliyete ve atık suyun ekonomik olmayan bir şekilde arıtılmasına neden olabilir. Bu nedenle, optimal fotokatalizör dozajını belirlemek önemlidir. Şekil 5A'dan görülebileceği gibi, 30 dakikalık karanlık reaksiyondan sonra, reaksiyon çözeltisindeki fotokatalizörün konsantrasyonu arttıkça (dozaj arttıkça) tetrasiklin adsorpsiyonu ve uzaklaştırılması artmıştır, çünkü çözeltideki adsorban olarak tetrasiklin konsantrasyonu aynı kalırken, fotokatalizörün adsorban olarak konsantrasyonu artarken, Bu, çözeltideki adsorbanın yüzeyindeki aktif noktanın da arttığı ve adsorban ile çarpışma adsorpsiyonu olasılığının arttığı anlamına gelir. Bu, adsorbat ile çarpışma adsorpsiyonu olasılığının arttığı ve çözeltideki adsorbat konsantrasyonunda bir azalmaya neden olduğu anlamına gelir. TC'nin fotokatalizörler tarafından 0.6 g / L, 0.8 g / L, 1 g / L, 1.2 g / L ve 1.4 g / L'de bozunma oranı, 30 dakikalık ışık reaksiyonundan sonra sırasıyla% 71.6,% 75.0,% 94.5,% 95.7 ve% 95.7 idi. Katalizörün konsantrasyonu 1.0 g / L'yi aştığında, TC'nin bozunma oranı 30 dakikalık fotoreaksiyonda% 90'dan fazla olabilir. Yukarıdaki analizden, fotokatalizör konsantrasyonu 1.4 g / L olduğunda, tetrasiklinin en iyi uzaklaştırma etkisinin elde edildiği ve fotokatalitik etkinin 1.0 g / L'lik katalizör konsantrasyonuna kıyasla büyük ölçüde iyileştirilmediği, katalizör dozajının% 40 daha yüksek olduğu görülebilir. Şekil 5B'deki bozunma kinetik verilerinin analizi ayrıca 1.4 g / L ve 1.2 g / L'nin 1.0 g / L'ye kıyasla anlamlı olarak farklı olmadığını göstermektedir. Ekonomik açıdan bakıldığında, kompozit malzemenin optimal dozu 1.0 g / L'dir.

Şekil 5C'de görülebileceği gibi, pH'ın TC'nin uzaklaştırılması için kompozit malzemenin fotokatalitik bozunması üzerindeki etkisi nispeten büyüktür. TC sulu çözelti pH'ının 6 olduğu tespit edildi ve en iyi bozunma verimliliğini gösterdi. Kompozitlerin fotokatalitik performansı asidik çözeltilerde biraz azalırken, TC bozunma verimliliği nötr ve alkali çözeltilerde daha zayıflamıştır. TC bozunması için maksimum kinetik veri, pH = 6 çözeltisinde Şekil 5D'de de görülebilir. Yüksek pH'lı alkali çözeltilerde, tetrasiklin çözeltide, katalizör ile elektrostatik itmeye sahip olacak ve tetrasiklinin zayıf bozulmasına neden olacak TC- formunda bulunacaktır. Düşük pH'lı asidik çözeltilerde, tetrasiklin esas olarak çözeltide TC + olarak bulunur ve H +, fotokatalizör tarafından emilecek çözeltide TC + ile rekabet eder, TC + 'nın fotokatalizör ile temasını inhibe eder, böylece sistemdeki fotokatalitik aktiviteyi azaltır.

Gerçekte, antibiyotik atık su genellikle bazı anyonlar da içerir (Cl-, SO4 2-, NO3-, CO32-, vb.) ve bu yaygın anyonlar da fotokatalitik süreci etkileyebilir. Şekil 5E'de görülebileceği gibi, SO42- ilavesi, karanlık reaksiyon fazı sırasında katalizör yüzeyindeki TC moleküllerinin adsorpsiyonunu inhibe etmiştir. Bunun nedeni, negatif yüklü bir anyon olarak SO42-'nin, fotokatalizör yüzeyindeki aktif bölge için tetrasiklin molekülleri ile rekabet etmesi, katalitik oksidasyona uğrayabilen tetrasiklin moleküllerinin sayısında bir azalmaya veya fotokatalizör yüzeyine yakın oldukça polar bir ortamın oluşmasına neden olması ve tetrasiklinin fotokatalizörün aktif bölgesine genişlemesini önlemesi olabilir37 . Işık reaksiyonu 30 dakika boyunca gerçekleştirildiğinde, anyon içermeyen sistemde TC bozunma oranı% 94.5 iken, Cl-, SO4 2-, NO 3- ve CO3 2- anyon içeren sistemde TC bozunma oranı sırasıyla% 79.2,% 77.3,% 85 ve% 80.3 idi. TC bozunma kinetik verileri ayrıca tüm anyonların eklenmesiyle TC bozunmasının inhibisyonunu yansıtmaktadır (Şekil 5F). Tüm anyonların eklenmesi, TC'nin fotokatalitik bozunması üzerinde inhibitör bir etkiye sahipti, ancak TC bozunma oranı aşırı etkilenmedi.

Sıcaklığın TC'nin fotokatalitik bozunması üzerindeki etkisinin sonuçları Şekil 5G'de gösterilmiştir. Bozunma oranları 10 ° C, 20 ° C, 30 ° C, 40 ° C ve 50 ° C'de 30 dakikalık fotoreaksiyon için sırasıyla% 35.3,% 70.6,% 94.5,% 96.5 ve% 98.0 idi. Tetrasiklinin bozunma oranı, sıcaklıktaki artışla birlikte kademeli olarak artmıştır. TC için Şekil 5H'deki bozunma kinetik verileri, sıcaklığın bozunma verimliliği üzerinde büyük bir etkiye sahip olduğunu da göstermektedir. Tetrasiklin molekülleri, çözeltinin yükselen sıcaklığının bir sonucu olarak daha hızlı göç eder ve katalizör yüzeyiyle temas ettiğinde adsorbe edilmelerini kolaylaştırır. Ek olarak, daha yüksek sıcaklıklarda, fotojenere elektron deliği daha aktif bir şekilde eşleşir, elektronların adsorbe edilmiş oksijene daha hızlı bağlanmasına ve suda -OH ile hidroksil radikalleri üretmek için deliklere daha hızlı bağlanmasına izin verir, bu da tetrasiklin38'in yok edilmesini hızlandırır.

Figure 1
Şekil 1: SEM görüntüleri. (A,B) Ag3PO4. Sol taraf düşük çözünürlüklü bir görüntü gösterir ve sağ taraf büyütülmüş bir görüntü sağlar. (C) BrSubPc ve (D) BrSubPc/Ag3PO4. Tüm numuneler toz halinde ölçüldü. Bu şeklin daha büyük bir versiyonunu görmek için lütfen buraya tıklayın.

Figure 2
Resim 2: Numunelerin XRD, FT-IR ve UV-Vis spektrumları . (A) XRD desenleri. XRD analizi için tarama aralığı 10 ° -80 ° ve tarama hızı 8 ° / dak idi. Altta dikey olarak yerleştirilen sayılar, karşılık gelen kristal düzlemi gösterir. (B) FT-IR spektrumu. Tüm numuneler kurutulmuş toz halinde test edilmiştir. (C) Numunelerin UV-vis spektrumları. Ölçüm için 200-800 nm aralığında katı tozlar kullanıldı. Bu şeklin daha büyük bir versiyonunu görmek için lütfen buraya tıklayın.

Figure 3
Resim 3: TC fotokatalitik bozunma. (A) TC fotokatalitik bozunma, dikey koordinat C 0, bir UV-vis spektrofotometresi kullanılarak ölçülen TC'nin (0.664) başlangıç emilimini gösterir ve C, her örnekleme noktasında TC'nin emilimini gösterir. (B) Ag 3 PO 4 ve BrSubPc/Ag3PO4'ün TC fotodegradasyonu için görünür oran sabitleri k, sahte birinci dereceden reaksiyon modelinden hesaplanmıştır (l-ln(C/C0) = kt). (C) TC fotokatalitik bozunma reaksiyonu için BrSubPc/Ag3PO4 (1:50) döngü deneyi, ikinci reaksiyonların tümü bir önceki adımdan sonra toplanan örneklere dayanmaktadır. Bu şeklin daha büyük bir versiyonunu görmek için lütfen buraya tıklayın.

Figure 4
Şekil 4: BrSubPc/Ag3PO4'ün XRD desenleri. BrSubPc/Ag3PO4'ün XRD desenleri (1:50), 10°-80° tarama aralığında ve 8°/dak tarama hızında fotokatalitik reaksiyondan önce ve sonra. Bu şeklin daha büyük bir versiyonunu görmek için lütfen buraya tıklayın.

Figure 5
Şekil 5: Farklı faktörlerin etkisi altında TC fotokatalitik bozunmasının araştırılması . (A) farklı katalizör dozajları, (C) farklı pH, (E) farklı anyonlar ve (G) farklı sıcaklıklar. Görünür oran sabitleri k, (B) farklı katalizör dozajları, (D) farklı pH, (F) farklı anyonlar ve (H) farklı sıcaklıklar kullanarak TC fotodegradasyonu için k'dir. Bu şeklin daha büyük bir versiyonunu görmek için lütfen buraya tıklayın.

Örnek Test elemanları Numune element içeriği (mg/L)
Ag3PO4 Ag 1.3
BrSubPc:Ag3PO4 (1:50) Ag 0.1

Tablo 1: ICP-OES verileri. ICP-OES kullanılarak yapılan beş test döngüsünden sonra reaksiyon çözeltisindeki Ag elementel konsantrasyon verileri.

Subscription Required. Please recommend JoVE to your librarian.

Discussion

Bu yazıda, katalizörlerin hazırlanması, fotokatalizi etkileyen faktörlerin araştırılması ve katalizör geri dönüşümünün performansı da dahil olmak üzere fotokatalitik malzemelerin katalitik performansını değerlendirmek için eksiksiz bir metodoloji sunuyoruz. Bu değerlendirme yöntemi evrenseldir ve tüm fotokatalitik malzeme performans değerlendirmelerine uygulanabilir.

Materyal hazırlama yöntemleri açısından, eşkenar dörtgen dodekahedral Ag3PO4'ün farklı öncüller21,22 kullanılarak hazırlanması için birçok şema bildirilmiştir. Kullandığımız yöntem, sentezlenen Ag3PO4'ün şekli açısından nispeten homojendir, sentez işlemi basittir, büyük miktarlarda sentezlenebilir ve deneysel süreci etkileyen daha az faktör vardır. Ag3PO4'ün sentezi için bir hammadde olan amonyum nitratın oksitleyici bir ajan olduğu ve şiddetli darbe veya ısı ile patlayıcı ayrışmaya maruz kaldığı unutulmamalıdır, bu nedenle şiddetli etkiyi önlemek için depolanmalı ve kullanılmalıdır. Kompozitlerin sentezinde, BrSubPc önce BrSubPc molekülleri arasındaki zayıf kuvvetleri (hidrojen bağlanması, π-π etkileşimi) yok etmek için yeterli miktarda etanol çözeltisi içinde çözüldü, daha sonra Ag 3 PO 4 uygun miktarda eklendi ve etanol ısıtılarak buharlaştırıldı, bu sırada BrSubPc molekülleri moleküller arası hidrojen bağı ve π-π etkileşimi yoluyla Ag3PO4 yüzeyinde kendilerini yeniden birleştirdiler.

Farklı katalizör miktarlarının, çözelti pH'ının, çözeltideki anyonların ve reaksiyon sıcaklığının hazırlanan malzemelerin fotokatalitik performansına etkisi araştırılmıştır. Hava akış hızı, ışık kaynağının yoğunluğu ve ışık kaynağının reaktörden uzaklığı, farklı etkileyen faktörlerle fotokatalitik reaksiyonlar yapılırken kontrol edilmelidir. 0,22 μm naylon membran kullanarak numuneleri filtrelerken, bazı kirleticiler doğal olarak 0,22 μm naylon membran tarafından bloke edildiğinden, tüm bozunma kirleticilerinin 0,22 μm naylon membran ile kullanım için uygun olmadığı unutulmamalıdır, bu durumda katalizörü reaksiyon çözeltisinden ayırmak için santrifüjleme kullanılmalıdır. Bu nedenle, kirleticilerin kendilerinin 0,22 μm naylon membran tarafından bloke edilebilme olasılığını dışlamak için katalizörsüz basit bir kirletici çözeltisini filtrelemek için 0,22 μm'lik bir naylon membran kullanılmalıdır.

Bir katalizör, ancak bu değerlendirme sistemi altında iyi bir katalitik performans gösteriyorsa ve çevresel faktörler dikkate alınmadan yalnızca tek bir etkileyici faktör incelendiğinde değil, umut verici bir fotokatalizör olarak kabul edilebilir. Ek olarak, fotokatalitik çevresel arıtma alanının sağlıklı gelişimini teşvik etmek için, aynı kirletici için aynı değerlendirme kriterlerinin belirlenmesi gerektiğine inanıyoruz, örneğin, 20 mg / L'lik homojen bir TC konsantrasyonu, 1 g / L'lik bir katalizör dozajı, 350 mW /cm2'lik bir ışık yoğunluğu, 100 mL / dak'lık bir hava akış hızı ve 30 ° C'lik bir sıcaklık TC bozunması için kullanılmalıdır, böylece aynı kirleticiyi parçalamak için en iyi katalizör, farklı literatür raporları karşılaştırılarak seçilebilir.

Fotokatalizörün fotokatalitik performansı, bazı makalelerde bildirilenlerden daha kapsamlıdır 39,40,41, özellikle suda stabil bir oksijen içeriği sağlamak ve termal etkiyi dikkate almak için laboratuvar fotokatalitik deneylerinde. Bu şemanın sınırlaması, reaktör optik kalınlığının ve katalizör optik özelliklerinin fotokatalitik performans üzerindeki etkisini dikkate almamasıdır, bunların her ikisi de ölçek büyütme laboratuvarları42,43,44 gerçekleştirirken önemlidir. Bu şema, antibiyotik benzeri moleküllerin laboratuvardaki fotokatalizörler tarafından sudan uzaklaştırılmasını değerlendirmek için bir referans sağlar ve sahadaki fotokatalizörlerin fotokatalitik su arıtma yeteneğini değerlendirmek için tek tip kriterlerin eksikliğini telafi eder. Bu araştırma protokolü, fotokatalitik hidrojen üretimi ve fotokatalitik karbondioksit indirgemesi45,46 gibi diğer fotokatalitik alanlara genişletilebilir. Her alanın, katalizörlerin katalitik performansını değerlendirmek için bir dizi katı araştırma protokolü kriterine sahip olması önerilir; bu, erken deneysel endüstriyel uygulamalar için en iyi fotokatalizörlerin seçilmesine yardımcı olacaktır.

Subscription Required. Please recommend JoVE to your librarian.

Disclosures

Yazarların açıklayacak hiçbir şeyi yok.

Acknowledgments

Bu çalışma, Çin Ulusal Doğa Bilimleri Vakfı (21606180) ve Shaanxi Doğa Bilimleri Temel Araştırma Programı (Program No. 2019JM-589) tarafından desteklenmiştir.

Materials

Name Company Catalog Number Comments
300 W xenon lamp CeauLight CEL-HXF300
AgNO3 Aladdin Reagent (Shanghai) Co., Ltd. 7783-99-5
Air Pump Samson Group Co. ACO-001
BBr3 Bailingwei Technology Co., Ltd. 10294-33-4
Constant temperature circulating water bath Beijing Changliu Scientific Instruments Co. HX-105
Dichloromethane Tianjin Kemiou Chemical Reagent Co., Ltd. 75-09-2
Ethanol Tianjin Fuyu Fine Chemical Co., Ltd. 64-17-5
Fourier-transform infrared Bruker Vector002
Hexane Tianjin Kemiou Chemical Reagent Co., Ltd. 110-54-3
HNO3 Aladdin Reagent (Shanghai) Co., Ltd. 7697-37-2
ICP-OES Aglient 5110
K2HPO4 Aladdin Reagent (Shanghai) Co., Ltd. 16788-57-1
Magnesium Sulfate Tianjin Kemiou Chemical Reagent Co., Ltd. 10034-99-8
Methanol Tianjin Kemiou Chemical Reagent Co., Ltd. 67-56-1
NaOH Aladdin Reagent (Shanghai) Co., Ltd. 1310-73-2
NH4NO3 Sinopharm Group Chemical Reagent Co., Ltd. 6484-52-2
o-dichlorobenzene Tianjin Fuyu Fine Chemical Co., Ltd. 95-50-1
o-dicyanobenzene Sinopharm Group Chemical Reagent Co., Ltd. 91-15-6
Scanning electron microscopy JEOL JSM-6390
Trichloromethane Tianjin Kemiou Chemical Reagent Co., Ltd. 67-66-3
Ultraviolet-visible Spectrophotometer Shimadzu UV-3600
X-ray diffractometer Rigaku D/max-IIIA

DOWNLOAD MATERIALS LIST

References

  1. Chen, Q. S., Zhou, H. Q., Wang, G. C., Bi, G. H., Dong, F. Activating earth-abundant insulator BaSO4 for visible-light induced degradation of tetracycline. Applied Catalysis B: Environmental. 307, 121182 (2022).
  2. Liu, C. H., et al. Photo-Fenton degradation of tetracycline over Z-scheme Fe-g-C3N4/Bi2WO6 heterojunctions: Mechanism insight, degradation pathways and DFT calculation. Applied Catalysis B: Environmental. 310, 121326 (2022).
  3. Zhou, L. P., et al. Piezoelectric effect synergistically enhances the performance of Ti32-oxo-cluster/BaTiO3/CuS p-n heterojunction photocatalytic degradation of pollutants. Applied Catalysis B: Environmental. 291, 120019 (2021).
  4. Liu, S. Y., et al. Anchoring Fe3O4 nanoparticles on carbon nanotubes for microwave-induced catalytic degradation of antibiotics. ACS Applied Materials & Interfaces. 10 (35), 29467 (2018).
  5. Xue, J. J., Ma, S. S., Zhou, Y. M., Zhang, Z., He, M. Facile photochemical synthesis of Au/Pt/g-C3N4 with plasmon-enhanced photocatalytic activity for antibiotic degradation. ACS Applied Materials & Interfaces. 7 (18), 9630-9637 (2015).
  6. Chen, Y. X., Yin, R. L., Zeng, L. X., Guo, W. Q., Zhu, M. S. Insight into the effects of hydroxyl groups on the rates and pathways of tetracycline antibiotics degradation in the carbon black activated peroxydisulfate oxidation process. Journal of Hazardous Materials. 412 (15), 12525 (2021).
  7. Dong, C., Ji, J., Shen, B., Xing, M., Zhang, J. Enhancement of H2O2 decomposition by the co-catalytic effect of WS2 on the Fenton reaction for the synchronous reduction of Cr(VI) and remediation of phenol. Environmental Science & Technology. 52 (19), 11297-11308 (2018).
  8. Van Doorslaer, X., Demeestere, K., Heynderickx, P. M., Van Langenhove, H., Dewulf, J. UV-A and UV-C induced photolytic and photocatalytic degradation of aqueous ciprofloxacin and moxifloxacin: Reaction kinetics and role of adsorption. Applied Catalysis B: Environmental. 101 (3-4), 540-547 (2011).
  9. Shi, Y. J., et al. Sorption and biodegradation of tetracycline by nitrifying granules and the toxicity of tetracycline on granules. Journal of Hazardous Materials. 191 (1-3), 103-109 (2011).
  10. Guan, R., et al. Efficient degradation of tetracycline by heterogeneous cobalt oxide/cerium oxide composites mediated with persulfate. Separation and Purification Technology. 212, 223-232 (2019).
  11. Shao, S., Wu, X. Microbial degradation of tetracycline in the aquatic environment: a review. Critical Reviews in Biotechnology. 40 (7), 1010-1018 (2020).
  12. Wang, W., et al. High-performance two-dimensional montmorillonite supported-poly(acrylamide-co-acrylic acid) hydrogel for dye removal. Environmental Pollution. 257, 113574 (2020).
  13. Yang, B., et al. Interactions between the antibiotic tetracycline and humic acid: Examination of the binding sites, and effects of complexation on the oxidation of tetracycline. Water Research. 202, 117379 (2021).
  14. Lian, X. Y., et al. Construction of S-scheme Bi2WO6/g-C3N4 heterostructure nanosheets with enhanced visible-light photocatalytic degradation for ammonium dinitramide. Journal of Hazardous Materials. 412, 125217 (2021).
  15. Li, X., et al. Bimetallic FexMny catalysts derived from metal organic frameworks for efficient photocatalytic removal of quinolones without oxidant. Environmental Science-Nano. 8 (9), 2595-2606 (2021).
  16. Li, X., et al. Fabrication of ultrathin lily-like NiCo2O4 nanosheets via mooring NiCo bimetallic oxide on waste biomass-derived carbon for highly efficient removal of phenolic pollutants. Chemical Engineering Journal. 441, 136066 (2022).
  17. Makoto, E., et al. Charge carrier mapping for Z-scheme photocatalytic water-splitting sheet via categorization of microscopic time-resolved image sequences. Nature Communications. 12, 3716 (2021).
  18. Karim, A. F., Krishnan, S., Shriwastav, A. An overview of heterogeneous photocatalysis for the degradation of organic compounds: A special emphasis on photocorrosion and reusability. Journal of the Indian Chemical Society. 99 (6), 100480 (2022).
  19. Abdurahman, M. H., Abdullah, A. Z., Shoparwe, N. F. A comprehensive review on sonocatalytic, photocatalytic, and sonophotocatalytic processes for the degradation of antibiotics in water: Synergistic mechanism and degradation pathway. Chemical Engineering Journal. 413, 127412 (2021).
  20. Gao, Y., Wang, Q., Ji, Z. G., Li, A. M. Degradation of antibiotic pollutants by persulfate activated with various carbon materials. Chemical Engineering Journal. 429, 132387 (2022).
  21. Bi, Y. P., Ouyang, S. X., Umezawa, N., Cao, J. Y., Ye, J. H. Facet effect of single-crystalline Ag3PO4 sub-microcrystals on photocatalytic properties. Journal of the American Chemical Society. 133 (17), 6490-6492 (2011).
  22. Hasija, V., et al. A strategy to develop efficient Ag3PO4-based photocatalytic materials toward water splitting: Perspectives and challenges. ChemCatChem. 13 (13), 2965-2987 (2021).
  23. Zhou, L., et al. New insights into the efficient charge transfer of the modified-TiO2/Ag3PO4 composite for enhanced photocatalytic destruction of algal cells under visible light. Applied Catalysis B: Environmental. 302, 120868 (2022).
  24. He, G. W., et al. Facile controlled synthesis of Ag3PO4 with various morphologies for enhanced photocatalytic oxygen evolution from water splitting. RSC Advances. 9 (32), 18222-18231 (2019).
  25. Lee, Y. J., et al. Photocatalytic degradation of neonicotinoid insecticides using sulfate-doped Ag3PO4 with enhanced visible light activity. Chemical Engineering Journal. 402, 12618 (2020).
  26. Shi, W. L., et al. Three-dimensional Z-Scheme Ag3PO4/Co3(PO4)2@Ag heterojunction for improved visible-light photocatalytic degradation activity of tetracycline. Journal of Alloys and Compounds. 818, 152883 (2020).
  27. Shi, W. L., et al. Fabrication of ternary Ag3PO4/Co3(PO4)2/g-C3N4 heterostructure with following Type II and Z-Scheme dual pathways for enhanced visible-light photocatalytic activity. Journal of Hazardous Materials. 389, 12190 (2020).
  28. Wang, B., et al. A supramolecular H12SubPcB-OPhCOPh/TiO2 Z-scheme hybrid assembled via dimeric concave-ligand π-interaction for visible photocatalytic oxidation of tetracycline. Applied Catalysis B: Environmental. 298, 120550 (2021).
  29. Wang, B., et al. Novel axial substituted subphthalocyanine and its TiO2 photocatalyst for degradation of organic water pollutant under visible light. Optical Materials. 109, 110202 (2020).
  30. Wang, B., et al. Novel axial substituted subphthalocyanines and their TiO2 nanosupermolecular arrayss: Synthesis, structure, theoretical calculation and their photocatalytic properties. Materials Today Communication. 25, 101264 (2020).
  31. Li, Z., et al. Synthesis, characterization and optoelectronic property of axial-substituted subphthalocyanines. ChemistryOpen. 9 (10), 1001-1007 (2020).
  32. Li, Z., et al. Construction of novel trimeric π-interaction subphthalocyanine-sensitized titanium dioxide for highly efficient photocatalytic degradation of organic pollutants. Journal of Alloys and Compounds. 855, 157458 (2021).
  33. Wang, Y. F., et al. Efficient TiO2/SubPc photocatalyst for degradation of organic dyes under visible light. New Journal of Chemistry. 48, 21192-21200 (2020).
  34. Yang, L., et al. Novel axial substituted subphthalocyanine sensitized titanium dioxide H12SubPcB-OPh2OH/TiO2 photocatalyst: Synthesis, density functional theory calculation, and photocatalytic properties. Applied Organometallic Chemistry. 35 (8), 6270 (2021).
  35. Li, Z., et al. Fabrication of SubPc-Br/Ag3PO4 supermolecular arrayss with high-efficiency and stable photocatalytic performance. Journal of Photochemistry and Photobiology, A. Chemistry. 405, 112929 (2021).
  36. Zhang, B. B., et al. SubPc-Br/NiMoO4 supermolecular arrays as a high-performance supercapacitor electrode materials. Journal of Applied Electrochemistry. 50, 1007-1018 (2020).
  37. Yuan, X. X., et al. Preparation, characterization and photodegradation mechanism of 0D/2D Cu2O/BiOCl S-scheme heterojunction for efficient photodegradation of tetracycline. Separation and Purification Technology. 291, 120965 (2022).
  38. Dai, T. T., et al. Performance and mechanism of photocatalytic degradation of tetracycline by Z-scheme heterojunction of CdS@LDHs. Applied Clay Science. 212, 106210 (2021).
  39. Zhou, L. P., et al. Piezoelectric effect synergistically enhances the performance of Ti32-oxo-cluster/BaTiO3/CuS p-n heterojunction photocatalytic degradation of pollutants. Applied Catalysis B: Environmental. 291, 120019 (2021).
  40. Xue, J. J., Ma, S. S., Zhou, Y. M., Zhang, Z. W., He, M. Facile photochemical synthesis of Au/Pt/g-C3N4 with plasmon-enhanced photocatalytic activity for antibiotic degradation. ACS Applied Materials Interfaces. 7, 9630-9637 (2015).
  41. Ding, R., et al. Light-excited photoelectrons coupled with bio-photocatalysis enhanced the degradation efficiency of oxytetracycline. Water Research. 143, 589-598 (2018).
  42. Acosta-Herazoa, R., Ángel Mueses, M., Li Puma, G., Machuca-Martínez, F. Impact of photocatalyst optical properties on the efficiency of solar photocatalytic reactors rationalized by the concepts of initial rate of photon absorption (IRPA) dimensionless boundary layer of photon absorption and apparent optical thickness. Chemical Engineering Journal. 356, 839-884 (2019).
  43. Grčić, I., Li Puma, G. Six-flux absorption-scattering models for photocatalysis under wide-spectrum irradiation sources in annular and flat reactors using catalysts with different optical properties. Applied Catalysis B: Environmental. 211, 222-234 (2017).
  44. Diaz-Anguloa, J., et al. Enhancement of the oxidative removal of diclofenac and of the TiO2 rate of photon absorption in dye-sensitized solar pilot scale CPC photocatalytic reactors. Chemical Engineering Journal. 381, 12252 (2020).
  45. Meng, S. G., et al. Efficient photocatalytic H2 evolution, CO2 reduction and N2 fixation coupled with organic synthesis by cocatalyst and vacancies engineering. Applied Catalysis B: Environmental. 285, 119789 (2021).
  46. Yang, M., et al. Graphene aerogel-based NiAl-LDH/g-C3N4 with ultratight sheet-sheet heterojunction for excellent visible-light photocatalytic activity of CO2 reduction. Applied Catalysis B: Environmental. 306, 121065 (2022).

Tags

Çevre Bilimleri Sayı 188 Fotokataliz su depurasyonu antibiyotikler Ag3PO4 deneysel yöntemler
Çevresel İyileştirmede Antibiyotiklerin Parçalanması için Fotokatalizörlerin Performansını Değerlendirmek İçin Eksiksiz Bir Yöntem
Play Video
PDF DOI DOWNLOAD MATERIALS LIST

Cite this Article

Wang, B., Zhang, X., Li, L., Ji, M., … More

Wang, B., Zhang, X., Li, L., Ji, M., Zheng, Z., Shi, C., Li, Z., Hao, H. A Complete Method for Evaluating the Performance of Photocatalysts for the Degradation of Antibiotics in Environmental Remediation. J. Vis. Exp. (188), e64478, doi:10.3791/64478 (2022).

Less
Copy Citation Download Citation Reprints and Permissions
View Video

Get cutting-edge science videos from JoVE sent straight to your inbox every month.

Waiting X
Simple Hit Counter