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方法文章

扫描探针单电子电容谱学

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DOI：

10.3791/50676

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2013年7月30日

 ,  ,  ,  ,  , 
1Department of Physics and Astronomy, Michigan State University, 2Department of Chemistry & Biochemistry/Physics, Mercyhurst University, 3Department of Physics, Saint Louis University, 4Department of Physics, Massachusetts Institute of Technology

本文内容

摘要

扫描探针单电子电容谱技术有助于研究局域亚表面区域中的单电子运动。通过将高灵敏度电荷检测电路集成到低温扫描探针显微镜中，可对半导体样品表面下方的小型掺杂原子体系进行研究。

摘要

低温扫描探针技术与单电子电容谱学的结合，为研究小体系的电子量子结构（包括半导体中的单个原子掺杂剂）提供了一种强有力的工具。本文介绍一种基于电容的方法，称为亚表面电荷累积（Subsurface Charge Accumulation, SCA）成像，该方法能够在实现足够空间分辨率以对单个原子掺杂剂进行成像的同时，分辨单电子充电过程。采用电容技术可实现对半导体材料表面以下数纳米深处埋藏的掺杂剂等亚表面特征的观测1,2,3。原则上，该技术可应用于任何系统，以解析绝缘表面下方的电子运动。

与其他对电场敏感的扫描探针技术4类似，测量的横向空间分辨率部分取决于探针尖端的曲率半径。使用曲率半径较小的探针尖端可实现几十纳米的空间分辨率。这种高空间分辨率使得对少量（少至单个）埋藏掺杂原子的研究成为可能1,2。电荷分辨率在很大程度上取决于电荷检测电路的灵敏度；在低温条件下，于检测电路中采用高电子迁移率晶体管（HEMT）可实现约0.01个电子/Hz½的灵敏度（在0.3 K下）5。

引言

亚表面电荷累积（SCA）成像是一种能够在低温下分辨单电子充电事件的方法。当应用于半导体中掺杂原子的研究时，该方法可检测到单个电子进入施主或受主原子的过程，从而实现对这些微小系统量子结构的表征。SCA成像的核心是一种适用于低温运行的局域电容测量6。由于电容基于电场，属于长程效应，因此能够分辨绝缘表面下方的充电现象6。低温运行使得研究在室温下无法分辨的单电子运动和量子能级间距成为可能1,2。该技术可应用于任何涉及绝缘表面下方电子运动的重要体系，包括埋藏界面处二维电子系统的充电动力学7；为简洁起见，本文将重点讨论半导体掺杂剂的研究。

从最简化的层面来看，该技术将扫描探针视为平行板电容器的一个极板，尽管实际分析中需要更详细的描述以考虑探针的曲率8,9。该模型中的另一个极板是下方导电层中一个纳米尺度的区域，如图1所示。本质上，当电荷在周期性激励电压作用下进入掺杂原子时，它会更靠近探针；这一运动在探针上感应出更多的镜像电荷，并通过传感器电路检测到5。类似地，当电荷离开掺杂原子时，探针上的镜像电荷减少。因此，响应激励电压的周期性充电信号即为检测到的信号——本质上是电容；因此该测量通常被称为测定系统的C-V特性。

在电容测量过程中，唯一的净隧穿发生在底层导电层与掺杂层之间——电荷从不直接隧穿到探针尖端。在测量期间，探针尖端与样品之间不存在直接的隧穿，这是该技术与更常见的扫描隧道显微镜之间的一个重要区别，尽管该系统的大部分硬件本质上与扫描隧道显微镜基本相同。还需要注意的是，扫描电容成像（SCA）对静态电荷不具有直接敏感性。若要研究静态电荷分布，应采用扫描开尔文探针显微镜或静电显微镜。此外，还存在其他一些低温方法可用于研究局域电子行为，这些方法同样具有良好的电子和空间分辨率；例如，扫描单电子晶体管显微镜是另一种能够检测微弱充电效应的扫描探针方法4,10。扫描电容成像最初由麻省理工学院的Tessmer、Glicofridis、Ashoori及其合作者开发7；此外，本文所述方法可视为Ashoori及其合作者所发展的单电子电容谱方法的一种扫描探针版本11。该测量的关键部分是一个极为灵敏的电荷检测电路5,12，其采用高电子迁移率晶体管（HEMT）；在参考文献5中所述低温恒温器的基温0.3 K下，该电路可实现低至0.01 电子/Hz½的噪声水平。如此高的灵敏度使得观测亚表面系统中的单电子充电成为可能。该方法适用于研究半导体中单个或少量掺杂原子的电子或空穴动力学，典型的掺杂原子面密度约为1015 m-2（平面几何结构）2。此类实验的典型样品结构示例如图1所示。掺杂层通常位于表面以下几纳米至几十纳米深处；明确知道底层导电层与掺杂层之间、以及掺杂层与样品表面之间的精确距离至关重要。与隧穿效应不同，电容并不呈指数衰减，而是基本上与距离成反比下降。因此，原则上掺杂层的深度甚至可以超过表面以下几十纳米，只要仍有合理比例的电场作用于探针尖端即可。对于包括本文所述技术在内的所有上述低温局域电子行为探测方法，其空间分辨率受限于探针尖端的几何尺寸，以及被测亚表面特征与扫描探针尖端之间的距离。

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方案

1. 实验方案

  1. 显微镜与电子设备的初始设置。
    1. 从一台具备低温能力的扫描探针显微镜及其配套控制电子设备开始。本研究所使用的显微镜采用惯性平移方式，通过导电材料（如铜、黄铜或不锈钢）制成的斜坡结构，将样品向探针方向或远离探针方向“行走”移动13 ，这是Besocke设计的扫描隧道显微镜（STM）14的一部分，其示意图见图2。
    2. 除偏压和隧道电流同轴线外，还需提供至少另外两条同轴线和一条接地线，从电子设备机架延伸至显微镜探针区域附近，以运行低温放大器电路实现高灵敏度电荷检测。在电子设备机架上组装放大器电路的各个元件，该电路的详细描述见参考文献5、12和15，即图2中阴影框外的部分。该部分电路在整个实验过程中保持在室温下。
  2. 组装探针与HEMT电路的安装芯片（图2中的阴影框）；HEMT电路将被冷却至低温以获得最佳能量分辨率。
    1. 使用刻划法从GaAs晶圆上切割出约1 cm × 1 cm的方形芯片；传感器电路和探针将安装在此芯片上。通过掩模在GaAs芯片上沉积约100 nm厚的金层，底层为钛粘附层，形成若干尺寸约为1 mm × 1 mm的金焊盘，用于连接HEMT和偏置电阻的导线。焊盘尺寸并非关键。
    2. 通过斜口钳机械剪切80:20 Pt:Ir金属丝制备尖锐的STM探针。也可采用化学蚀刻或其他方法制备探针，或直接购买商用探针。通过扫描电子显微镜测定探针曲率半径；其曲率半径应与实验所需的空間分辨率相当。
    3. 使用可在低温下稳定工作的导电环氧树脂，将金线粘接到各个金焊盘上；这些金线将连接安装芯片上的电路元件与显微镜上的同轴线。由于在下一步操作后若不需要可轻易移除金线，因此可在焊盘上多粘接几根冗余金线。将HEMT、偏置电阻和STM探针用环氧树脂固定在GaAs安装芯片上。根据产品说明书指示固化环氧树脂。（详见下文材料表。）
    4. 使用金线键合机，将HEMT的源极、漏极和栅极分别键合到GaAs芯片上的独立金焊盘。键合临时导线连接栅极与源极或漏极焊盘，以确保栅极相对于源-漏通道不会带电。操作HEMT时使用接地腕带以增加安全性；必须采取预防措施，避免引入可能损坏HEMT的杂散静电荷。
    5. 将制备好的安装芯片妥善保存，使连接至栅极以及源-漏通道的导线彼此电连接，以防止HEMT短路。若前一步骤中提到的临时导线已被移除，则应轻轻将导线拧在一起。最简便的方法是将所有导线相互连接。
  3. 将安装芯片连接至显微镜。
    1. 确保栅极与源-漏通道始终不处于浮置状态；这是为了防止HEMT的栅极与源-漏通道之间发生破坏性短路。将芯片导线将要焊接的显微镜同轴线接地。
    2. 将安装芯片固定在扫描压电管顶部，如图2所示。
    3. 使用铟焊料将从安装芯片引出的金线焊接到相应的同轴线上。
  4. 使用连接至电子设备机架同轴线的曲线追踪仪检查HEMT的完整性。本质上，曲线追踪仪显示源-漏电流-电压特性。最常见的失效模式是HEMT栅极与其源-漏通道之间发生短路，导致源-漏特性对栅极电压不敏感。
  5. 安装样品。以STM模式运行显微镜并“行走”接近，确保样品能成功接近探针。
    1. 将导线T连接至用于STM隧道电流测量的前置放大器，并将直流偏压VDC接入导线B。（所有连接均在电子设备机架处完成。）
    2. 逐步“行走”接近，直至样品与探针进入隧道范围。在范围内时，扫描压电管应略微伸长于其平衡位置，使得接地扫描压电管会导致探针从其接近位置回缩。这验证了样品能够成功接近探针。完成此操作后，再“行走”退出范围，以在后续操作中保护探针。
    3. 将显微镜从实验台转移至杜瓦瓶中，以便进行最终的低温操作。此时，测试阶段已完成，实验阶段可以开始。
  6. 将显微镜抽真空至几微托的真空度。按照低温恒温器说明书中的程序，将显微镜冷却至4.2 K或更低温度，以获得最佳能量分辨率。
    1. 显微镜冷却至基底温度后，给予足够时间使其达到热平衡；由于需要对同一区域进行重复且长时间的扫描，因此必须尽量减少热漂移。（漂移是指探针相对于样品的平衡位置发生偏移。）
    2. 悬挂杜瓦瓶，尽可能隔离显微镜来自建筑物、真空泵及其他连接设备的机械振动。可采用参考文献15中的弹力绳悬挂系统，或使用空气弹簧或其他类似方法。
  7. 在显微镜冷却后、开始数据采集前，再次使用曲线追踪仪验证HEMT的完整性。
  8. 以隧道（STM）模式扫描样品。
    1. “行走”进入范围。选择样品表面无污染、无显著高度或导电性变化的区域，并确保探针稳定。
    2. 校正样品的任何倾斜；这一点尤为重要，因为电容扫描将在反馈回路关闭的情况下进行，若扫描平面不与样品表面平行，探针可能撞击表面。原则上，可使用电容信号配合反馈来维持恒定电容的同时扫描探针；但实际上，信号不够稳定，若使用反馈仍无法防止撞击。
    3. 观察任何热漂移，以便通过调整探针偏移进行补偿。记录探针在隧道模式下处于范围内时的伸长量，本方案中称为“接触点”。
  9. 移动至样品上未受扰动的区域，即未在STM模式下扫描过的区域。
    1. 关闭STM控制器中的反馈回路。请注意，当反馈回路关闭时，手动移动探针可能意外导致撞击。因此移动探针时应格外小心。
    2. 将探针从接触点回缩数十纳米。
    3. 将探针的横向位置偏移至样品上最近未扫描过的邻近区域，以避免STM扫描时为实现半导体样品隧道所需偏压可能引起的扰动（如半导体掺杂位点的充电）。
    4. 谨慎地将探针向表面延伸，直至其偏离平衡伸长量的幅度接近接触点。
  10. 切换接线配置至电容模式。
    1. 将所有同轴线接地以保护HEMT。
    2. 将同轴线连接至相应的电压源、电阻、锁相放大器和函数发生器，如图2所示。
    3. 开启所有电压源。为避免对HEMT造成冲击，初始时将电压源输出设为0 V。
    4. 取消同轴线接地，但需记住尽可能长时间保持HEMT的栅极与源-漏通道相互连接，以保护HEMT。
    5. 设置分压电阻上的电压源（导线D）。
    6. 通过万用表监测导线L上的电压，同时调节Vtune，将HEMT调谐至最灵敏区域。之后重新将导线L连接至锁相放大器。
    7. 逐步增加Vtune，直至锁相放大器的同相信号上升并开始趋于平稳；记录此时的Vtune值，即施加于探针的电压。这可使测量中的所有电荷流向HEMT，而非通过导线L泄漏。
    8. 使用锁相放大器的自动相位功能优化其内部相位，并记录相位值。
    9. 等待HEMT稳定，以确保无显著热效应（通常需要长达两小时）。
  11. 通过调节标准电容器上的信号来平衡HEMT，确保仅有目标信号进入锁相放大器。对标准电容器信号的调节可通过改变Vbalance的幅度或调节Vbalance与Vexcitation之间的相对相位实现。当锁相放大器的同相信号在此步骤中被最小化时，即认为HEMT已达到平衡。
  12. 执行扫描电荷累积成像。
    1. 设置样品上的直流偏压VDC。
    2. 以接触点为参考，将探针延伸至距表面1 nm以内。
    3. 使用数据采集软件记录锁相放大器的输出；此即目标信号。
    4. 扫描样品。为获得良好分辨率，每次扫描可能需要数小时，以便对每个像素进行充分信号平均，并防止信号在相邻像素间模糊。对同一区域进行多次扫描，并将这些扫描结果平均，以提高信噪比。
  13. 在上一步获得的电荷累积图像中，针对感兴趣的亚表面特征上方保持探针静止，进行电容（C-V）谱学测量。
    1. 扫描VDC，并使用数据采集软件记录锁相放大器的输出。
    2. 在同一位置获取多条电容-电压（C-V）曲线，并将这些曲线平均以提高信噪比。通常仅需平均少数几条曲线。虽然平均可改善信噪比，但由于扫描过程中可能存在漂移，应仅对少量连续扫描进行平均。
  14. 返回隧道（STM）模式。
    1. 将探针回缩至其平衡伸长位置，并将电子设备重新配置为STM模式。重新启用反馈回路，并记录当前探针在范围内的伸长量（接触点）。
    2. 以隧道模式扫描该区域，检查形貌中是否存在可能在电容成像和电容谱学中产生伪影的特征。
  15. 根据参考文献9及参考文献1中的补充信息，分析并解释数据。

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结果

衡量测量成功与否的主要指标是可重复性，这一点与其他扫描探针方法类似。因此，重复测量非常重要。对于点电容谱学，在同一位置连续进行多次测量有助于提高信噪比并识别虚假信号。

在电荷累积图像中确定感兴趣特征并完成电容谱测量后，对C-V数据的解析首先需要确定电压杠杆臂。电压杠杆臂是将施加的VDC与掺杂原子所在位置的实际电势关联起来的比例因子。它本质上反映了探针与掺杂层之间非零距离，以及掺杂原子相对于探针正下方位置可能存在的横向偏移。电压杠杆臂可通过将洛伦兹函数拟合到C-V谱数据中获得1,8。若需要绝对电压标度，应通过开尔文探针测量确定接触电势（即样品中无电场线终止于探针时的电压）1,2,3,7。

图3(a) 展示了一幅电荷累积图像的示例，并在指定位置获取了C-V谱。样品为硅，表面以下15 nm处的δ掺杂层中掺入了硼受主，面密度为1.7 × 1015 m-2。较亮的颜色表示充电程度更高。亮斑被解释...

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讨论

该实验方法的理论基础在参考文献8和9中有详细阐述，并在参考文献2中针对埋藏掺杂原子的情形进行了讨论；因此，此处的概述将简明且侧重概念性说明。探针被视为电容器的一个极板，而样品下方的导电层则构成另一个极板。若施加的直流电压（DC电压）使得电子被吸引至探针方向，且在导电层与探针之间存在一个能够容纳额外电荷的掺杂原子，则该电子将进入掺杂原子，从而更靠近探针。根据静电学原理，此电子的移动必然在探针上感应出相反符号的镜像电荷。叠加在直流电压上的正弦激励电压（Vexcitation）将促使电子在基底层与掺杂原子之间发生共振。相应地，镜像电荷也随之共振，产生一个交流信号，该信号由基于高电子迁移率晶体管（HEMT）的高灵敏度电荷检测电路捕获，并通过锁相放大器进一步放大。此充电信号随后可被转换为电容值。

该实验最常见的失效模式是用于实现高灵敏度电荷检测的HEMT电路受损。由于HEMT的栅极尺寸极小，即使产生微弱的静电积累，也可能导致HEMT失效，通常表现为源极-漏极通道与栅极之间发生短路。一旦HEMT发生短路，在未更换器件的情况下，单电子电容测量将无法继续进行。由于实验准备通常...

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披露

作者声明不存在任何竞争性经济利益。

致谢

本研究得到了密歇根州立大学量子科学研究所和美国国家科学基金会（项目编号：DMR-0305461、DMR-0906939 和 DMR-0605801）的支持。K.W. 感谢美国教育部研究生助教培训项目（GAANN 交叉学科生物电子学培训项目）提供的资助。

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材料

本文使用的材料清单
姓名公司目录编号评论
仪器设备
Besocke设计的扫描隧道显微镜（STM）定制参考文献14和15
STM控制电子设备RHK TechnologySPM 1000 Revision 7
锁相放大器Stanford Research SystemsSR830
曲线追踪仪TektronixType 576
示波器TektronixTDS360
万用表TektronixDMM912
引线键合机WEST·BOND7476D配备K~1200D温度控制器
电烙铁MPJA301-A
低温恒温器Oxford InstrumentsHeliox
材料
Pt/Ir合金丝，80:20nanoScience Instruments201100
GaAs晶圆axtS-I用于制作安装芯片
纯度99.99%的金丝，直径2 milSPM用于制作安装芯片
纯度99.99%的金丝，直径1 milK&S用于引线键合
铟粒Alfa Aesar11026
银环氧树脂Epo-TekEJ2189-LV任何适用于低温环境的导电环氧树脂均可接受
高电子迁移率晶体管（HEMT）Fujitsu低噪声HEMT

参考文献

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  2. Kuljanishvili, I., Kayis, C., Harrison, J. F., Piermarocchi, C., Kaplan, T. A., Tessmer, S. H., Pfeiffer, L. N., West, K. W. Scanning-probe spectroscopy of semiconductor donor molecules. Nat. Phys. 4, 227-233 (2008).
  3. Tessmer, S. H., Kuljanishvili, I., Kayis, C., Harrison, J. F., Piermarocchi, C., Kaplan, T. A. Nanometer-scale capacitance spectroscopy of semiconductor donor molecules. Physica B. 403, 3774-3780 (2008).
  4. Yoo, M. J., Fulton, T. A., Hess, H. F., Willett, R. L., Dunkleberger, L. N., Chichester, R. J., Pfeiffer, L. N., West, K. W. Scanning Single-Electron Transistor Microscopy: Imaging Individual Charges. Science. 276, 579-582 (1997).
  5. Urazhdin, S., Tessmer, S. H., Ashoori, R. C. A simple low-dissipation amplifier for cryogenic scanning tunneling microscopy. Rev. Sci. Instrum. 73 (2), 310-312 (2002).
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  12. Ashoori, R. C., Stormer, H. L., Weiner, J. S., Pfeiffer, L. N., Pearton, S. J., Baldwin, K. W., West, K. W. Single-electron capacitance spectroscopy of a few electron box. Physica B. 189, 117-124 (1993).
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  14. Besocke, K. An easily operable scanning tunneling microscope. Surf. Sci. 181, 145-153 (1987).
  15. Urazhdin, S., Maasilta, I. J., Chakraborty, S., Moraru, I., Tessmer, S. H. High-scan-range cryogenic scanning probe microscope. Rev. Sci. Instrum. 71 (11), 4170-4173 (2000).
  16. Ashoori, R. C., Stormer, H. L., Weiner, J. S., Pfeiffer, L. N., Pearton, S. J., Baldwin, K. W., West, K. W. Single-electron capacitance spectroscopy of discrete quantum levels. Phys. Rev. Lett. 68 (20), 3088-3091 (1992).

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