用于纳米检测的参考干涉仪实现

摘要

一种参考干涉仪技术被用于探测超高品质因子微腔，该技术旨在消除纳米探测中的不良激光抖动噪声。本文提供了装置的组装、调试和数据采集说明，以及用于确定腔体品质因子的测量过程。

摘要

一种适用于研究超高品质因数微腔的热学与机械稳定性良好的光纤干涉仪被构建。在测定其自由光谱范围（FSR）后，将该模块与光纤锥形微腔系统并联，并通过隔离和消除激光频率的随机漂移进行校准即 激光抖动噪声）。为了实现锥形光纤-微腔的连接，并最大化耦合至谐振腔的光功率，需拉制单模光纤波导。随后制备含有聚苯乙烯纳米微球的溶液并将其引入微腔，以验证该系统对微腔表面结合事件的检测能力。数据通过自适应曲线拟合进行后处理，从而实现对品质因数的高分辨率测量，并绘制谐振波长和分裂频率偏移等随时间变化的参数。通过仔细分析时域响应中的阶跃变化以及频域响应中的频率偏移，该仪器可对离散的结合事件进行定量分析。

引言

近年来，回音壁模式（WGM）微腔在纳米检测和生物传感领域的应用引起了广泛关注^1-8。该技术依赖于具有超高品质因数（Q值）的光学微腔，能够高效识别微小的生物颗粒，灵敏度可达单个蛋白质水平²。通过将光能高度局域于极小的模式体积内，微腔可实现对透射光中共振波长偏移和频率分裂的极高灵敏度监测^9-11。这些光学信号的变化源于离散分子或纳米颗粒与微腔表面的结合，进而引起谐振器光学特性的改变。在三维WGM结构中，一种较为简单的实例是二氧化硅微球，其可通过CO₂激光烧蚀拉制的光纤末端简便制备，获得接近原子级光滑的表面。已知此类微球可实现高达10⁹量级的Q值¹。

传统上，通过扫描可调谐激光光源的光频率，同时利用光电探测器检测在示波器上捕获的光透射信号，来监测微腔的共振频率。该技术的一个固有缺陷是，由于激光波长波动或激光抖动，导致透射信号下降位置存在不确定性。为克服这一问题，可将干涉仪与微腔结合使用，以产生参考信号，消除激光抖动，从而提高观测灵敏度²。输入光被分为两条光路：一路为参考光束，通过干涉仪（其自由光谱范围（FSR）足够大，以确保在测量期间激光抖动不会超过一个FSR频率间隔）；另一路为检测光束，与回音壁模式（WGM）微谐振器相互作用。与更复杂的配置（例如结合分布式反馈激光器（DFB）与周期性极化铌酸锂（PPLN）倍频器的WGM传感系统）相比，该方法显著简化了实验操作¹²。本文介绍了一种基于超高品质因数微腔的干涉仪技术，用于纳米尺度物质的监测³。文中概述了实现该技术所需的装置搭建与数据采集流程，阐明了如何通过参考干涉测量法确定谐振腔的品质因数。

方案

1. 参考干涉仪的构建与自由光谱范围测量

1. 构建
   1. 制作一个顶部开放的亚克力箱。该结构的尺寸应足够大，以便紧密地放入一个16 in x 16 in x 16 in的泡沫箱中。
   2. 制作一个三级置物架，用于放置光学元件，该置物架将置于敞口亚克力盒内，并由聚苯乙烯泡沫箱完全包围，以实现热隔离。聚苯乙烯泡沫箱上必须预留两个抬高的孔，以便光纤进出整个封闭结构。
   3. 第3天^rd 阶段：3 dB定向耦合器的一根输出光纤应固定到偏振控制器上，然后连接至另一个独立的3 dB定向耦合器的输入端口。
   4. 第2天^nd 步骤：将来自第一个3 dB定向耦合器另一输出端口的约16英尺长的光纤形成一个环路，并将该光纤引导至3^rd 阶段
   5. 将丙烯酸盒中填入50%碎冰与50%液态水的混合物，以制成冰浴，从而将光学元件的温度维持在接近0 °C。
2. FSR 测量
   1. 在所需波长处设置探针激光器。使用函数发生器，将其输出连接至一个3 dB功率分配器。3 dB分配器的一个输出端应连接至示波器用于监测，另一个输出端用于直接调节激光器的频率。
   2. 将激光输出作为输入馈入1^st 3 dB 定向耦合器
   3. 2的两个输出^nd 3 dB定向耦合器用于将光混频信号传输至平衡光电探测器（BPD）。最后，将BPD的输出电缆连接至示波器的通道输入端。
   4. 通过波形发生器输出一个峰峰值为 1 V、扫描频率为 100 Hz 的斜坡信号，施加于激光模块，以线性扫描激光频率。在示波器上，BPD 的输出信号将呈现为正弦波形。
   5. 调节偏振控制器，以最大化正弦波形的峰峰值电压。
   6. 为测量FSR，将波形发生器设置为直流模式，使激光器输出连续波。调节波形发生器的电压，使BPD输出的透射信号在0 V附近波动（即. 正交点）。使用电学频谱分析仪检测输出信号。监测到的信号应呈现为 sinc 平方函数，其中距离全局最大值（位于零频率处）最近的第一个零点位置对应于自由光谱范围（FSR）。为最小化测量噪声，将电学频谱分析仪设置为取平均模式。

2. 纤维拉制¹³

前言：本实验的目的是通过近似匹配在锥形光纤中传播的光子与微腔中光子的相位，从而实现高效的耦合。当光纤被拉伸时，位于两个夹具之间的中心段将经历从常规光纤中支持单模传输，到由原始二氧化硅包层作为纤芯、空气作为包层所形成的波导中支持多模传输，再回到单模传输的转变过程。在中心区域，光纤的二氧化硅纤芯几乎完全消失，此时尽管暂时满足多模传播条件，但由于光纤直径持续减小，该效应将被逐步抵消。

1. 将光纤夹具固定到电动平移台上。
2. 取两段光纤，每段一端连接FC/APC接头。用光纤剥线钳去除未连接端的缓冲涂层，先用丙酮清洁，再用异丙醇清洁，切割端面，并通过熔接将两段光纤连接在一起。
3. 为监测拉锥过程中的损耗，将一台工作在恒定功率模式的探测激光器连接至光纤一端，另一端连接至光电探测器（PD）。PD的输出必须连接至示波器。调节示波器设置，以测量PD的输出电压，该电压与透射激光功率成正比。
4. 记录PD输出电压的初始值，并持续监测直至步骤2.9。
5. 将光纤夹紧在光纤夹具上，并使用光学显微镜对光纤成像。
6. 释放氢气，使其开始在拉锥区域附近流动，等待空气排尽并使通道压力稳定。当氢气流速达到110 ml/min时，使用点火器在出口附近点燃氢气，以加热光纤。
7. 使用自定义的LabVIEW程序线性拉伸光纤。注意在拉伸过程中，光纤纤芯逐渐消失，而多个包层模式逐渐成为引导光通过拉锥光纤段的主要模式。由于多模干涉，光纤中透射光强应出现振荡。
8. 继续拉伸光纤，减小拉锥区域的直径，直至光纤仅支持单一包层模式。当透射光强不再变化时，停止拉伸。
9. 将光纤夹具从平移台上卸下，并将其固定在压电平台附近。

3. 溶液的制备与递送

1. 制备由50 nm半径的单分散聚苯乙烯微球溶于杜氏磷酸盐缓冲液（DPBS）中形成的10 pM、1 pM和100 fM溶液。此外，制备一份纯DPBS溶液。
2. 将上述溶液放入离心机中，为保持平衡，交错放置其位置，并启动30分钟的离心程序。
3. 离心完成后，将溶液稳妥地置于干燥器中，抽真空，并用超声波处理30分钟。
4. 取出溶液，放置于实验装置附近备用。
5. 搭建小型流体输送系统的支架。
   1. 在清洁两个卡套后，将注射器针头分别插入一段微管的两端，并将卡套拧紧固定在注射器针头上。分别将其中一个卡套连接至第三个注射器针头，另一个连接至筒塞组件的鲁尔锁接头。
   2. 将暴露的注射器针头固定在支架上，并支撑于样品后方，确保流体能够流入样品区域而不发生明显泄漏。
6. 根据实验方案第5节，将合适的溶液装入筒内，并在实验过程中通过微流控系统手动注入。

4. 系统配置与互连

1. 将探针激光器连接至一个10 dB定向耦合器。耦合端口连接至参考干涉仪的输入端口，而透射端口则连接至一个偏振控制器，随后连接锥形光纤。
2. 重新聚焦显微镜物镜，以获取光纤锥体的两个清晰图像。
3. 将锥形光纤的输出端连接至一个光电探测器（PD）。该光电探测器的输出应连接至示波器的不同通道输入端。
4. 将样品安装在纳米位移台上，并进行粗调，使其移动至靠近光纤锥体中心的位置。
5. 向样品中注入DPBS。进行粗调，使光纤锥体出现在两个CCD相机的视野中。调节纳米位移台，实现光纤锥体与微腔之间的耦合。
6. 扫描激光波长，以便在示波器上获得适当的共振凹陷信号。

5. 纳米颗粒检测

获取数据：配置示波器的触发设置，并使用自制软件采集示波器波形，以供进一步处理。

1. 记录缓冲溶液的数据作为参考。
2. 按浓度从低到高的顺序记录纳米粒子溶液的数据。
3. 观察由于纳米粒子在微腔上的结合所引起的频率偏移。

6. 数据后处理

收集到的数据可由自行编写的 MATLAB 程序进一步处理。该程序应：

1. 读取参考干涉仪的信号，并对正弦曲线进行最小二乘拟合。通过拟合得到的正弦曲线相位，实时估计激光抖动。
2. 读取腔体透射信号，并对双洛伦兹函数进行最小二乘拟合。通过将透射信号与干涉仪信号进行比较，确定对应于共振凹陷的光学频率（ν₁, ν₂）及其半高全宽（FWHM，用 δν₁, δν₂ 表示）。
3. 由公式 Q_i = ν_i / δν_i 计算每个独立凹陷的品质因子，其中 i 可为 1（左侧共振）或 2（右侧共振）。
4. 按照常规方法，通过激光扫描电压计算共振凹陷的光学频率，此时激光抖动会引入较大的测量噪声。
5. 对每次测量，采集平均共振频率 ν_avg = (ν₁ + ν₂) / 2 和分裂频率 Δν = ν₂ - ν₁，并将其随时间变化作图。当纳米颗粒结合到微腔表面时，平均共振频率和分裂频率均应出现突然的偏移。

结果

按照实验方案操作后，可对采集的信号进行整合与拟合。图3a展示了视频中呈现的微球典型共振结构，该结构在DPBS溶液环境中表现出频率分裂现象。对双洛伦兹函数进行最小二乘拟合表明，在水相环境中，左右两个共振谷的质量因子分别为2.1 × 10⁸和3.8 × 10⁸。通过将腔体光谱与干涉仪信号进行比对，可获得FWHM对应的光学频率，如图3b所示，该方法实现了对Q值的高分辨率测量。需要注意的是，共振光谱是在激光波长蓝移条件下获取的，而红移测量所得到的Q值结果相似。图4展示了可生成的共振谱图，其中对透射曲线进行了双洛伦兹拟合。在标定方面，激光抖动噪声从原始参考干涉仪信号中提取，并随后从干涉仪和微球信号中去除。若不进行激光抖动校正，图4a仅显示通过共振谷触发生成的谱图。标定过程中会出现热漂移现象，如图4c所示。与自由空间干涉测量相比，本研究所阐明的测量方法降低了损耗，并有望集成于片上系统平台。从定量角度看，自由空间干涉测量系统的FSR测量可达...

讨论

当前装置能够探测多种回音壁模式微腔，例如微盘、微球和微环，且无需对探测激光源进行任何反馈控制。由于光程长度以及粒子诱导背向散射效应带来的步进式增强作用，该系统在检测时可获得较高的信噪比（SNR）。鉴于参考干涉仪本身结构简单且成本低廉，该方法是一种研究或利用回音壁模式腔特性的高效技术。

或者，可通过采用基于相位调制（PM）的Pound-Drever-Hall（PDH）频率锁定和基于幅度调制（AM）的临界耦合反馈，优化微腔中的循环功率并更有效地维持共振¹⁵。然而，这种方法的代价是引入了显著的复杂性和成本。PDH方法的噪声基底最近约为7 fm ¹⁶，与本方案中详述的设计相比，噪声水平至少提高了整整一个数量级。如实验所示，纳米颗粒的散射截面可通过腔增强幅度调制激光吸收光谱法（CEAMLAS）提供的干涉仪耗散信息进行测量¹⁷。

需要注意的是，脱气不...

材料

本文使用的材料清单

姓名	公司	目录编号	评论
聚苯乙烯  微球	PolyScience
杜尔贝科’磷酸盐缓冲液（DPBS）	Life Technologies	14190
压电纳米定位系统	Physik Instrumente	P-611.3S
平衡光电探测器	Thorlabs	PDB120A
光电探测器	纽波特	1801-FC
3 dB光纤光学定向耦合器	Thorlabs	FC632-50B
10 dB光纤定向耦合器	Thorlabs	FC632-90B
下插式偏振控制器	General Photonics	PLC-003-S-25
函数发生器	惠普	33120A
熔接机	Ericsson	FSU-925
高速示波器	安捷伦	DS09404A
带控制器的电动平移台	Thorlabs	MTS25-Z8E
单模光纤，600-800 nm Ø125 μm 包层	Thorlabs	SM600
实时电学频谱分析仪	Tektronix	RSA3408B
光谱分析仪	安捷伦	70951A
632.5 – 637 nm 可调谐激光器	新焦点	TLB-6304
过滤泵	KNF
超声波清洗机	Crest Ultrasonics	Powersonic 1100D
迷你涡旋振荡器	VWR	VM-3000
离心	Beckman Coulter	Microfuge 22R