利用二维棋盘式相位光栅沿多个方向测量X射线束相干性

摘要

采用单个二维棋盘式相位光栅，沿四个方向同时测量同步辐射X射线源的横向相干性的测量方案及数据分析方法。该简单技术可用于X射线源和X射线光学器件横向相干性的完整表征。

摘要

本文报道了一种利用单相位光栅干涉仪测量同步辐射X射线源横向相干性的技术方法。该测量在阿贡国家实验室（ANL）先进光子源（APS）的1-BM弯铁光束线处完成。通过使用二维棋盘式π/2相移光栅，获得了沿垂直和水平方向以及相对于水平方向呈45°和135°方向的横向相干长度。根据本文所述的技术细节，在相位光栅下游沿光束传播方向的不同位置处测量了干涉图样。通过分析其傅里叶变换图像中的谐波峰，提取出每幅干涉图样的可见度值。进而，可通过可见度随光栅到探测器距离变化的关系，提取出各个方向上的相干长度。在四个方向上同时测量相干长度有助于识别高斯型X射线源相干区域的椭圆形状。这种多方向相干性表征技术对于在相干散射实验中选择合适的样品尺寸与取向，以及校正部分相干效应具有重要意义。该技术还可用于评估X射线光学元件保持相干性的能力。

引言

第三代硬X射线同步辐射光源，例如位于美国伊利诺伊州莱蒙特的阿贡国家实验室（ANL）先进光子源（APS）（http://www.aps.anl.gov），对X射线科学的发展产生了巨大影响。当带电粒子（如电子）以接近光速在环形轨道中运动时，同步辐射光源会发射出从红外到X射线波长范围的电磁辐射谱。这些光源具有非常独特的性质，如高亮度、脉冲式且具备皮秒量级的时间结构，以及高度的空间和时间相干性。X射线束的空间相干性是第三代和第四代同步辐射光源的重要参数，过去二十年中利用这一特性的实验数量显著增加¹。这些光源未来的升级项目，例如APS储存环计划中的多弯消色差（Multi-bend achromat, MBA）晶格结构，将极大提升光束的相干通量（http://www.aps.anl.gov/Upgrade/）。通过使用晶体单色器可调节X射线束，以实现更高的时间相干性。由于电子束发射度低且从光源到实验站的传播距离长，同步辐射光源的横向相干性显著高于实验室X射线光源。

通常，通过检测干涉条纹的可见度来测量光束的空间相干性时，会采用杨氏双针孔或双缝实验²。为了获得完整的复相干函数（CCF），需要系统地进行多次测量，将两个狭缝置于不同位置并改变其间距，这对硬X射线而言尤为繁琐且不切实际。均匀冗余阵列（URA）也可用作相位移掩模，用于测量光束相干性³。尽管该技术能够提供完整的CCF，但其依赖于特定模型。近年来，基于泰伯效应（Talbot效应）的干涉技术被发展起来，利用周期性物体的自成像特性。这类干涉仪通过测量光栅下游若干自成像距离处的干涉图样可见度，来获取光束的横向相干性^4-9。也有报道采用双光栅系统测量横向相干性的方法⁷。

首次同时在垂直和水平方向上测量横向光束相干性的方法由 J. P. Guigay 等人et al.⁵ 报道。最近，先进光子源（APS）X射线科学部（XSD）光学组的科学家报道了两种新技术，可通过两种方法同时测量两个以上方向的光束横向相干性：一种采用棋盘相位光栅⁸，另一种采用圆形相位光栅⁹。

本文描述了同时获取相对于水平方向0°、45°、90°和135°四个方向上光束横向相干性的测量与数据分析方法。实验在APS的1-BM光束线上使用棋盘式π/2相位光栅完成。本方案中列出的技术细节包括：1）实验规划；2）二维棋盘式相位光栅的制备；3）在同步辐射装置中的实验装置搭建与对准；4）相干性测量的实施；5）数据分析。此外，还展示了代表性结果以说明该技术的应用。这些步骤可在多个同步辐射光束线上实施，仅需对光栅设计做最小程度的调整。

方案

1. 实验设计

1. 确定同步辐射光束线。联系光束线科学家，确认该光束线是否适合开展本实验。
   注：本文报道的实验在APS的XSD下属1-BM-B光束线完成，该光束线专用于光学元件和探测器测试。
2. 提交用户提案及光束时间申请。
3. 与光束线科学家共同商定实验细节，并明确所需仪器设备，包括用于光栅和探测器对准的电动位移台、二维探测器（CCD或CMOS）、长行程平移台，以覆盖探测器与相位光栅之间所需的最近和最远距离。
4. 根据相关网站提供的指引准备光束时间实验，完成安全培训及必要的实验安全评估表单。

二维棋盘格相位光栅的制备

1. 确定光栅的周期， p，这与干涉图样周期相关 p_θ，沿不同的横向方向角度 θ可见度值， V_θ(d干涉图沿不同方向的 θ 角度随光栅到探测器距离的变化而振荡 d.
   对于一个二维棋盘格 π/2 相位光栅 V_θ(d）在特定距离处达到峰值，
   
   与 n = 1, 2, 3… 和 λ 光子波长。干涉图样具有特定的周期， p_θ = p/√2 沿方形块的对角线方向及一个周期 p_θ = p/2 沿方形块的边缘。该选择取决于 p 因此依赖于以下标准。
2. 确保至少几个 V_θ(d）峰位于光栅到探测器的最大距离范围内，或实验站的空间限制范围内 d_最大值. 为了满足 d_nθ < d_最大值，它遵循
   
   对于 n = 5, d_最大值 = 1 米， λ = 0.06888 nm（18 keV），可得到 p_θ < 3.9 µm
3. 在……之内 d_最大值，确保高度的 V_θ(d最大距离处的峰 d_n,θ 小于一个因子 γ 第一个的 V_θ(d峰 d_1,θ 以获得准确的高斯衰减函数拟合。因此， γ = V_θ，n(d) / V_θ,1(d）即 n 的比值^th 峰值可见度至第一个峰值。对于具有相干长度的高斯强度分布X射线源， ξ_θ，一个周期的 π/2 相位光栅需要满足
   
   例如，使用 γ = 10%, ξ_θ = 5 µm 及上述参数，可得出 p_θ > 2.4 µ米
4. 确保干涉图样周期， p_θ，通过选择合适的探测器系统，可使其略大于探测器的空间分辨率数倍。
5. 测定厚度， T光栅产生相位移动所需的， φ在X射线光子波长下 λ，使用
   
   其中 δ 是相位移动材料的折射率减量。例如，金（Au）的折射率减量为9.7×10^-6 18 keV 时的金（Au）厚度为 φ = π/2 相位光栅因此为 1.8 µm
6. 在氮化硅（Si₃N₄）基底上，通过在图案化的聚合物模具中电镀金（Au）来制备相位光栅。₃N₄窗口
   注意：氮化硅（Si₃N₄）的制备步骤₃N₄) 窗口基底的制备及光栅结构的加工方法如下所述。
   1. 通过先释放Si来制备基底₃N₄ 膜以形成X射线透明窗口。
   2. 获取低应力硅（Si）晶圆<250 MPa）Si₃N₄ 由供应商在晶圆两侧沉积
   3. 将晶圆装入磁控溅射沉积系统，沉积铬（Cr）和金（Au）作为电镀基底。
   4. 在晶圆的一侧按照制造商说明沉积5 nm的Cr，然后沉积30 nm的Au。
      注意：系统制造商提供的沉积工艺将包含沉积速率等信息。
   5. 从沉积设备中取出晶圆。使用已沉积铬（Cr）和金（Au）的一侧进行光栅制备。
   6. 确定光栅的总体尺寸，然后设计一块光刻掩模，用于制备略大的膜图案。根据该设计，通过向供应商购买或自行制备的方式获取光刻掩模。
   7. 离心3-µ在晶圆背面无Cr和Au镀层的区域涂覆一层光刻胶。使用设计好的光刻掩模，通过紫外光刻设备曝光20秒。随后在碱性水溶液显影剂中显影30秒，去离子水冲洗，并用流动的N₂吹干。₂.
   8. 将带有光刻胶图形的晶圆装入反应离子刻蚀（RIE）设备中，光刻胶面朝向腔室。使用CF₄ 等离子体刻蚀暴露的硅₃N₄ 遵循工具说明。
   9. 抽空刻蚀腔室并将刻蚀程序输入RIE设备。运行该程序直至硅₃N₄ 层被完全刻蚀，图案中暴露出Si层。
   10. 将晶圆背面暴露的硅浸入加热至80℃的30% KOH溶液中进行刻蚀 °C 下约 8 小时。蚀刻速率约为 75 µm/hr，使用所述配方。
   11. 二氧化硅刻蚀完成后，用去离子水冲洗，并用流动的氮气吹干₂样品已准备好用于光栅制作。
7. 使用以下步骤制备相位光栅的电铸模具。
   1. 设计方形棋盘格光栅图案，并通过将曝光的方形图案尺寸减小100–250 nm来补偿图案偏置。包括一个 >50-µ用于后续工艺中确认光栅图案厚度的 m 宽边框。
   2. 将样品装入抗蚀剂旋涂仪中，并在样品的光栅面滴加聚甲基丙烯酸甲酯（PMMA）正性抗蚀剂溶液。运行抗蚀剂旋涂仪，形成厚度为2至3.5的抗蚀剂薄膜。µm 厚的光刻胶膜，具体厚度取决于所需的最终光栅厚度。
      注意：PMMA 溶液供应商会提供关于转速与薄膜厚度关系的旋涂曲线，或可通过实验测定。
   3. 将晶圆装入100 keV电子束光刻系统中。
   4. 使用大于10 nA的大曝光电流校准曝光工具。
   5. 使用100 keV电子束光刻设备曝光PMMA抗蚀剂，以形成光栅图案，其中曝光区域将在显影步骤中被去除。曝光剂量范围为1,100–1,250 µC/cm² 取决于光刻胶厚度。
   6. 从工具中卸下样品。
   7. 将曝光后的光刻胶浸入体积比为7:3的异丙醇（IPA）与去离子水混合溶液中，轻轻摇晃30–40秒进行显影。用异丙醇冲洗，然后用流动的N₂吹干₂使用光学显微镜观察曝光区域，确保PMMA完全显影。
   8. 将样品装入反应离子刻蚀仪中，使PMMA图案面朝向腔室。
   9. 抽空刻蚀腔室，并将去残胶刻蚀程序输入至RIE设备。去残胶过程是一个短暂的（<30 秒）O₂ 等离子体刻蚀以去除暴露光栅区域中残留的PMMA。
8. 通过以下步骤，使用电镀法在制备好的模具中完成金光栅的制备。
   1. 使用轮廓仪的探针扫描用于确认厚度的框架，以确保电镀模具的厚度。
   2. 将样品浸入加热至40℃的亚硫酸金电镀液中 °C. 电镀装置由一个盛有电镀液的烧杯、一个恒流直流电源和一个铂网阳极组成。
   3. 通过计算暴露图案中暴露的金（Au）面积来确定样品的电镀面积，然后根据所需的电流密度计算电流，电流密度是设定沉积速率的主要变量。
   4. 根据所施加电流密度确定的电镀速率，计算达到目标光栅厚度所需的电镀时间。
   5. 打开直流电源，对作为阴极的样品施加已确定的电流，电镀约总电镀时间的一半。
   6. 使用与步骤2.8.1相同的方法测量镀层厚度。
   7. 打开直流电源，将金电镀到PMMA模具中，并根据步骤2.8.6中测得的镀层高度，电镀至所需的光栅厚度。
9. 将样品浸入加热的溶剂中以去除聚合物模具，随后使用光学显微镜和扫描电子显微镜（SEM）进行观察，以确认光栅周期、占空比和光栅厚度。
   注意：在实验开始前数天，准备好两个二维棋盘格相位光栅（一个用于实验，另一个作为备用）。

3. 同步辐射设施中的实验装置与对准

1. 请请求线站科学家将X射线束的能量或波长设定为与相位光栅匹配的所需值。在APS 1-BM线站中常规使用的X射线能量范围为6 至28 keV。本实验中，将光子能量调谐至18 keV。
2. 为探测器系统选择所需的物镜。此处使用Coolsnap HQ2 CCD探测器，其成像像素为1,392 × 1,040，单个像素尺寸为6.45 × 6.45 µm²。为分辨最小的干涉图样，采用EC plan Neofluar 10×物镜。因此，包含显微物镜放大效应在内的探测器系统有效像素尺寸为0.64 µm。估计的空间分辨率为约2 µm，主要受限于探测器系统的点扩散函数。
3. 为初步设定探测器系统的聚焦，将闪烁体（镥钇氧 orthosilicate，厚度150 µm）置于距物镜“工作距离”的位置（本系统约为5.2 mm）。首先，在环境光照条件下，通过皮秒电机调节闪烁体位置，同时在“连续模式”下监测所采集的图像，以完成初步对焦。
4. 将二维探测器移入X射线束中，并利用垂直和水平平移台将探测器中心与光束中心对齐。
5. 将一个“相位样品”（例如一块泡沫塑料）放入X射线束中。通过观察来自相位样品的散射图样，并调节闪烁体位置以获得最高图像清晰度，从而完成探测器系统的精细聚焦。

4. 执行相干性测量

1. 将二维棋盘格光栅放置在需要测量X射线束相干性的X射线束路径中。在本例中，该位置距离弯铁光源34米。
2. 调整二维棋盘格相位光栅的平面，使其垂直于X射线束的传播方向。
3. 通过使用电动平移台并观察探测器连续模式下采集的图像，将光栅中心对准X射线束。
4. 围绕X射线束传播方向（y）旋转光栅，使棋盘格图案的对角线方向与期望的横向束流方向一致。在本例中，将棋盘格的对角线方向（优选测量方向）对准束流的水平和垂直方向。微调光栅绕另外两个轴（x 和 z）的旋转，以确保其与X射线束垂直，这可通过在水平和垂直方向上最大化干涉图样周期来实现。
5. 沿X射线传播方向，将探测器系统尽可能地靠近相位光栅放置。在本研究中，使用43 mm的距离。
6. 计算干涉图样中的最小周期。周期为 p = 4.8 µm 的π/2棋盘格光栅将在棋盘格图案的对角线和非对角线方向分别产生周期为 p_θ = 3.4 µm 和 p_θ = 2.4 µm（最小周期）的干涉图样。根据公式(1)给出的V_θ(d)峰值位置，估算其间所需的数据点数量，以获得平滑曲线。
7. 为每幅干涉图选择合适的曝光时间，本例中为4秒。
8. 在不同光栅-探测器距离下，以相同的曝光时间（例如，4秒）记录干涉图。曝光时间应根据X射线束强度水平选择。从最小光栅-探测器距离（43 mm）开始，以较小的间隔（根据步骤4.6确定为10 mm）沿X射线下游方向移动探测器，并在每个探测器位置记录一幅干涉图，直至达到最大可能的光栅-探测器距离（750 mm）。
9. 以相同的曝光时间（4秒）采集暗场图像，但关闭X射线束，其余实验条件保持不变。

5. 数据分析

注意：目前尚无用于数据分析的标准软件。

1. 使用选定的图像处理程序，读取暗场图像和数据图像。通过从数据图像中减去（平均后的）暗场图像，对数据图像进行校正。
2. 对经过暗场校正的图像进行傅里叶变换，可在水平方向（θ = 0º）、垂直方向（θ = 90º）以及 θ = 45° 和 θ = 135° 方向上观察到明显的谐波峰。
3. 裁剪以 0^th 阶谐波峰为中心的 0^th 阶谐波图像，其长度和宽度分别等于沿水平和垂直方向上 0^th 阶与 1^st 阶谐波峰之间的距离。类似地，沿感兴趣的横向方向获取相同尺寸的 1^st 阶谐波图像。
4. 对裁剪后的谐波图像进行逆傅里叶变换（IFT）。任一横向方向上，由 1^st 阶谐波图像得到的 IFT 图像振幅均值与由 0^th 阶谐波图像得到的 IFT 图像振幅均值之比，即为该方向上的可见度。
   注意：此方法仅在测量的干涉图中高频成分较少时有效。否则，可改用步骤 5.4 中傅里叶变换图像对应谐波峰的强度。由于光束发散，在不同光栅-探测器距离处，谐波峰的位置会逐渐变化，因此需要对每个距离下的 p'_θ 进行修正，或执行峰位查找过程。
5. 对所有在不同光栅-探测器距离下测得的图像重复步骤 5.1–5.4，并保存每幅图像的可见度值。
6. 绘制可见度 V_θ(d) 随光栅-探测器距离的变化曲线。识别 V_θ(d) 峰值处的数据点。注意：测量完整曲线是为了更准确地确定由公式（1）给出的峰值位置。手动选择每个峰值及其两侧相邻的数据点。
7. 对选定的数据点拟合高斯函数，并提取高斯拟合函数的标准差 σ_θ。
8. 利用以下公式计算横向相干长度 ξ_θ：
   

结果

尽管详细的实验和模拟结果可在其他地方找到⁸，本节仅展示部分结果，以说明上述测量与数据分析流程。图1展示了美国阿贡国家实验室先进光子源（APS）1-BM-B光束线的实验装置。光束尺寸由双晶单色器（DCM）上游的一个1×1 mm²狭缝定义，该狭缝位于弯铁光源下游25 m处。DCM被调谐至输出18 keV的光子能量。X射线光束穿过沿光路不同位置放置的多个铍窗（总厚度为1 mm）。

图2(a)展示了在美国阿贡国家实验室纳米材料中心（CNM）制备的二维棋盘格相位光栅的扫描电子显微镜图像中央区域。光栅周期为 p = 4.8 µm。较亮的方块是形成在Si₃N₄薄膜上的金块。将光栅置于X射线束中，使其垂直于光束传播方向，并且方形金块的对角线分别与水平和垂直方向平行，如图2(b)所示。这种取向具有两个作用：(i) 确保在主要方向（...

讨论

图5 显示了沿四个方向估算的横向相干长度。显然，90°方向的ξ_θ高于0°方向。由于光束线光学元件在光栅相对位置处对光束相干性的影响可忽略不计，测得的相干面积与光源面积成反比。所介绍的X射线光束相干性测量技术能够准确绘制出该关系，可表示为一个长轴沿垂直方向的椭圆（参见图5）。需要注意的是，只要光栅特性明确，仅需在自成像距离处或其附近的少数几幅干涉图即可获得相干长度。该技术的一个局限性在于，在特定能量下进行横向相干性测量时，需要使用针对该能量优化的光栅。

该技术依赖于对光栅与探测器之间距离的精确测量，尤其是在使用周期较小的光栅并在较低能量下进行实验时更为重要，例如在8 keV条件下。在棋盘格光栅方形块的对角线方向上，光栅周期失配对可见度曲线的影响可以忽略不计，且可获得更高的可见度。因此，光栅取向的选择取决于需要进行横向相干性测量的优先方向。

与参考文献3中描述的技术相比，本方法无需假设任何形状模型即可获得CCF曲线。该方法采...

材料

本文使用的材料清单

姓名	公司	目录编号	评论
1-BM-B 弯转磁铁 X 射线源	先进光子源 / 阿贡国家实验室		http://www.aps.anl.gov/Xray_Science_Division/Optics/Beamline/
LYSO 闪烁体	Proteus 公司		http://www.apace-science.com/proteus/lyso.htm#top
Coolsnap HQ2 CCD 探测器	Photometrics		http://www.photometrics.com/products/ccdcams/coolsnap_hq2.php
ATC 2000 UHV 溅射沉积系统	AJA 国际公司		http://www.ajaint.com/systems_atc.htm
MICROPOSIT S1800 光刻胶	Dow
MICROPOSIT 351 显影液	Dow
MA/BA6 光刻系统	SUSS MicroTec		http://www.suss.com/en/products-solutions/products/mask-aligner/maba6/overview.html
旋涂仪 WS-400-6NPPB	Laurell 技术公司		http://www.laurell.com/spin-coater/?model=WS-400-6NPP-LITE
JBX-9300FS 电子束光刻系统	JEOL		http://www.jeolusa.com/PRODUCTS/PhotomaskDirectWriteLithography/ElectronBeamLithography/JBX-9500FS/tabid/245/Default.aspx
CS-1701 反应离子刻蚀系统	Nordson March		http://www.nordson.com/EN-US/DIVISIONS/MARCH/PRODUCTS/LEGACY/Pages/CS-1701-Anisotropic-RIE-Plasma-System.aspx
Techni Gold 25E	Technic		http://www.technic.com/eu/applications/industrial/industrial-chemistry/plating-chemistry
Dektak-8 表面轮廓仪	Bruker		http://brukersupport.com/ProductDetail/1136
MICROPOSIT 1165 去除剂	Dow