该论文描述了一种结合了激光极限分辨率和光致发光（PL）光谱技术的声子辅助准共振荧光光谱方法。该方法利用光学声子，在能量域内为类原子半导体结构提供线宽极限分辨率的光谱。此外，该方法仅需使用单台光谱仪的光学光谱装置即可轻松实现。
需要JoVE订阅才能观看此内容。 请登录或开始免费试用
本文内容
摘要
摘要
高分辨率光学光谱技术在技术、设备、复杂性或时间方面，或其组合上通常要求较高。本文展示了一种光学光谱方法，该方法利用标准且易于使用的光谱仪装置，即可分辨出超越单个量子点（QDs）自旋精细结构和均匀线宽的光谱特征。该方法结合了激光光谱与光致发光光谱，兼具激光线宽限制分辨率与多通道光致发光检测的优势。这种方案可显著提升分辨率，优于常规的单级光谱仪。该方法利用声子辅助，在共振激发单个量子点的基态跃迁后，测量其光致发光。通过声子的能量差，可将激发量子点的激光光分离并滤除。该方法的一个优势在于可直接集成到标准光谱装置中，大多数研究人员均可方便地实现。
引言
高分辨率是解锁新知识的关键。借助这一知识，可以开发出更好的传感器、更精密的制造工具以及更高效的计算设备等新技术。然而，获得这种关键能力往往需要耗费大量资源或时间，或两者兼有。这一问题普遍存在于各个尺度中，从原子物理中分辨电子自旋的解除简并态，到天文学中通过微小的光谱偏移探测遥远恒星旁的行星，皆是如此。1,2,3
本研究的重点是使用标准的光谱仪装置，展示其如何分辨低于仪器分辨率极限的光谱特征，尤其针对半导体光学领域。所展示的实例是InAs/GaAs量子点（QDs）中的各向异性电子-空穴（e-h）交换分裂，其量级为几个µeV。4 通过结合标准的光致发光（PL）和激光光谱技术，可以突破光谱仪的分辨率极限。这种准共振荧光方法的额外优势在于，能够利用常见的单级光谱仪实现接近激光极限的分辨率。
用于单个量子点光致发光（PL）光谱测量的标准光学光谱系统由一个单级0.3-0.75米单色仪、电荷耦合器件（CCD）探测器以及激发激光源和光学元件组成。此类系统在950 nm附近的近红外光谱范围内，最佳分辨率仅为50 µeV。即使采用统计和解卷积技术，这种单级单色仪装置在PL测量中也无法分辨小于20 µeV的光谱特征5。通过使用三联光谱仪并以三联相加模式运行，可进一步提高分辨率，此时光谱依次被三个光栅连续色散。三联光谱仪具有更高分辨率的优势，可实现约10 µeV的分辨能力。在另....
访问受限。请登录或开始试用以查看此内容。
方案
注意：所述方法学针对特定软件，尽管也可使用其他软件包替代。
1. 样品制备与冷却
- 制备样品。
- 采用分子束外延的Stranski-Krastanov生长方法生长样品，制备两个由4 nm隧道势垒分隔的垂直堆叠的自组装InAs/GaAs量子点（QDs），具体方法如前所述16。将量子点嵌入电场效应结构（即，肖特基二极管）中，以便对量子点分子（QDMs）施加电场17
注意：本方法并不必须使用量子点分子（QDMs）。此外，半导体材料InAs/GaAs也非必需，该技术适用于由任意半导体组合构成的量子点分子或量子点。 - 制备样品，使其单个量子点可被光学寻址。可通过在样品顶部添加孔径掩模，或制备低密度样品（量子点密度为108 cm-2或更低，具体取决于聚焦光斑尺寸）来实现18。
- 采用分子束外延的Stranski-Krastanov生长方法生长样品，制备两个由4 nm隧道势垒分隔的垂直堆叠的自组装InAs/GaAs量子点（QDs），具体方法如前所述16。将量子点嵌入电场效应结构（即，肖特基二极管）中，以便对量子点分子（QDMs）施加电场17
- 将样品安装至芯片管座。
- 在陶瓷芯片管座上涂覆一种合金，其成分为50%铋、26.7%铅、13.3%锡和10%镉。使用加热板加热芯片，直至合金熔化。将样品底部置于熔融合金上，使其固定在芯片管座上。
注意：样品底部是肖特基二极管的一个电极，焊点与管座引脚相连。另一种可选的样品固定方式是使用导电银胶。
- 在陶瓷芯片管座上涂覆一种合金，其成分为50%铋、26.7%铅、13.3%锡和10%镉。使用加热板加热芯片，直至合金熔化。将样品底部置于熔融合金上，使其固定在芯片管座上。
访问受限。请登录或开始试用以查看此内容。
结果
图中所示结果表明，利用声子辅助光致发光（PL）测量具有很高的分辨率。示意图（图 2）显示，除了在激发和探测端均使用了边缘截止滤光片外，实验装置仍为标准的光谱测量系统，可选择性地加入偏振控制。与单级和三级光谱仪的对比（图 3）突显了声子辅助方法在分辨率上的显著提升。该方法清晰地展示了各向异性的激子劈裂，从而实现了对劈裂能量的精确测量（图 4）。此外，该方法还可方便地对量子点跃迁进行寿命极限线宽的测量（图 5）。通过洛伦兹函数对峰形进行拟合，可完成数据的完整分析；基于拟合结果外推，能够同时提取出劈裂能量和半高全宽（FWHM）。进一步地，这种准共振技术可与三级光谱仪的三级减法模式结合（图 1），实现对能量间隔低至 0.5 meV 的跃迁过程的监测。
访问受限。请登录或开始试用以查看此内容。
讨论
上述说明展示了声子辅助准共振光谱法。通过激发量子点的离散能态，可以监测声子发射谱线，从而实现高分辨率。在所提供的示例中，利用声子甚至能够分辨出中性激子在实验中可见的寿命极限线宽。该方法易于整合到现有的光致发光（PL）光谱系统中。如前所述，一旦通过非共振光谱确定了目标跃迁谱线的能量，即可将光谱仪的中心波长设定在该跃迁能量以下一个LO声子能量处。通过在激发和探测光路中分别使用短通滤光片和长通滤光片，利用这一能量差进行测量。这些滤光片对于抑制激光光源可能存在的旁模至关重要，因为激发光与探测光的能量较为接近，旁模可能到达光谱仪。正是由于减少了杂散激光光强，才成为最大化检测信号的关键因素。
通过调节激光波长使其穿过跃迁能，当激光与目标跃迁能量完全共振时，-1声子卫星峰将发生发射；这是由于-1纵光学（LO）声子属于高阶过程。这一测量的关键特性使得实验系统能够实现由激光决定的分辨率。扫描激光通过跃迁能的过程可通过两种不同方式完成，第一种是使用可调谐激光光源。采用激光调谐时，分辨率由激光可调节的步长决定，该步长必须小于待分辨能级结构的宽度。另一种方法是保持激光能量固定，而扫描跃迁能量。在大多数系统.......
访问受限。请登录或开始试用以查看此内容。
披露
作者无任何利益冲突需要披露。
致谢
作者谨此感谢美国海军研究实验室的Allan Bracker和Daniel Gammon提供了本研究使用的样品。本工作得到了国防威胁降低局基础研究奖（编号：HDTRA1-15-1-0011）对加州大学默塞德分校的部分资助。
....访问受限。请登录或开始试用以查看此内容。
材料
| 姓名 | 公司 | 目录编号 | 评论 |
|---|---|---|---|
| 可调谐二极管激光器 DL pro | Toptica Photonics | DL Pro | |
| 用于显微镜的闭循环无液氮制冷系统 | Cryo Industries of America Inc. | Cryocool G2 | |
| 源表 | 基思利 | 2611a | |
| 50倍 Mitutoyo Plan Apo NIR 无限远校正物镜 | Mitutoyo America Corporation | 378-825-5 | |
| 涡轮泵 | Pfeiffer Vacuum | HiPace 80 | |
| 近红外镀膜镜 | Thorlabs | BB1-E03 | |
| 偏振片 | Thorlabs | LPNIR050-MP | |
| 200 mm 镀增透膜消色差透镜 | Thorlabs | AC254-200-B-ML | |
| 100 mm 镀增透膜消色差透镜 | Thorlabs | AC254-100-B-ML | |
| 960 长通滤光片 | Thorlabs | 960aelp | |
| 960 短通滤光片 | Thorlabs | 960aesp | |
| 液晶可变延迟器 | Meadowlark Optics | LVR-100 | |
| 0.75 m Spectrometer Acton SpectraPro | 普林斯顿仪器 | Trivista | |
| 液氮冷却相机 | 普林斯顿仪器 | 7508-0002 | |
| 外部相机 | Watec | Wat-902H Ultimate | 可选 |
| Ostoalloy | Lake Shore Cryotronics | Ostalloy 158 | |
| 金线（40 号规格） | Surepure Chemetals | Au-Wire-03-02 | |
| 银环氧树脂 | 人工智能技术 | Prima-Solder EG8020 | |
| 程序软件 | 国家仪器公司 | LabView |
参考文献
- Germanis, S., et al. Piezoelectric InAs/GaAs quantum dots with reduced fine-structure splitting for the generation of entangled photons. Phys. Rev. B. 86, 1-4 (2012).
- Valenti, J. A., Fischer, D. A.
访问受限。请登录或开始试用以查看此内容。
重印与许可
