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方法文章

静态与扫描模式下基于中子-伽马分析的土壤碳含量测量

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DOI：

10.3791/56270

⸱

2017年8月24日

 ,  ,  , 
1National Soil Dynamics Laboratory, Agricultural Research Service, United States Department of Agriculture

本文内容

摘要

此处，我们介绍以下实验方案： 原位 使用中子-伽马技术测量土壤碳含量，适用于单点测量（静态模式）或田间平均值测量（扫描模式）。我们还介绍了系统的构建以及详细的数据处理流程。

摘要

本文所述的非弹性中子散射（INS）方法用于土壤碳分析，其原理基于检测中子与土壤元素相互作用时产生的伽马射线，并对其进行记录与分析。INS系统的主要组成部分包括脉冲中子发生器、NaI(Tl)伽马射线探测器、用于分离由非弹性散射（INS）和热中子俘获（TNC）过程产生的伽马能谱的分路电子学系统，以及用于伽马能谱采集和数据处理的软件。与其他方法相比，该方法具有多项优势，其中最主要的是其非破坏性特点 原位 一种可测量大体积土壤中平均碳含量的方法，受土壤碳局部急剧变化的影响极小，且可用于固定或扫描模式。中子活化分析（INS）方法所得结果为具有约2.5–3米探测范围的样地碳含量2 在稳态模式下，或扫描模式下所经过区域的平均碳含量。当前 INS 系统的测量范围为 >上层10 cm土壤中碳含量为1.5 wt%（标准差±0.3 wt%），测量时长为1 h。

引言

了解土壤碳含量对于优化土壤生产力和经济效益、认识农业土地利用方式对土壤资源的影响，以及评估碳封存策略至关重要1,2,3,4。土壤碳是衡量土壤质量的通用指标5。目前已开发出多种土壤碳含量测定方法。多年来，干燥燃烧法（DC）是最广泛使用的方法6；该方法依赖于田间采样及实验室处理与测定，具有破坏性，且耗时耗力。另外两种较新的方法是激光诱导击穿光谱法以及近红外和中红外光谱法7。这些方法同样具有破坏性，且仅能分析地表极浅层的土壤（0.1 - 1 cm 深度）。此外，这些方法仅能对小体积样品进行点位测量（干燥燃烧法约为 ~60 cm3，红外光谱法为 0.01–10 cm3）。此类点位测量使得将结果外推至田间或景观尺度变得困难。由于这些方法具有破坏性，无法进行重复测量。

美国布鲁克海文国家实验室的先前研究人员建议应用中子技术进行土壤碳分析（瞬发中子法，INS方法）7,8,9。这项初步工作建立了利用中子伽马分析测量土壤碳的理论与实践基础。自2013年起，该研究在美国农业部农业研究局国家土壤动力学实验室（NSDL）得以延续。在过去十年中，该技术应用的拓展主要归因于两个因素：相对廉价的商用中子发生器、伽马探测器及其配套电子设备与软件的可获得性；以及先进的中子-原子核相互作用参考数据库。该方法相较于其他方法具有多项优势。将中子伽马分析系统安装于移动平台后，可对各类需要测量的田地进行无损检测 原位 该方法可分析大体积土壤（约300 kg），仅需少量测量即可推算出整个农田的土壤状况。该中子活化分析系统还可运行于扫描模式，通过扫描田间或景观的预设网格，测定特定区域的平均碳含量。

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方案

1. INS 系统的构建

  1. 使用 图1 所示的惯性导航系统通用结构。

中子活化；用于土壤分析的中子源与伽马探测器示意图；光谱分析方法。
图1. 瞬发中子活化系统几何结构。 请点击此处查看此图的放大版本。

  1. 采用 图2 所示的 INS 系统设计10。

包含伽马射线探测器和中子探测器的辐射检测装置；用于环境分析的现场设备。
图 2. INS 系统概览。
A) 第一个模块包含中子发生器、中子探测器和电源系统；B) 第二个模块包含三个 NaI(Tl) 探测器；C) 第三个模块包含系统运行所需设备；D) 第一个模块的整体视图，显示各个独立组件；以及 E) 伽马射线探测器的特写视图。10 请点击此处查看此图的放大版本。

  1. 在 INS 系统中使用三个模块（参见附录）。
    1. 第一个模块（A）使用中子发生器（NG）和电源系统（图 2A 和 2D）。该发生器的脉冲中子输出为 107 - 108 n/s，中子能量为 14 MeV。电源系统由四块电池（12 V，105 Ah）、一个直流-交流逆变器和一个充电器组成。该模块还包含铁（10 cm × 20 cm × 30 cm）和硼酸（5 cm × 20 cm × 30 cm）屏蔽层，用于保护伽马探测器免受中子辐照。
      注：该模块中还包含一个中子探测器，用于检查中子发生器是否正常工作。
    2. 第二个模块（B）使用伽马射线测量设备（图 2B 和 2E）。该模块包含三个尺寸为 12.7 cm × 12.7 cm × 15.2 cm 的 NaI(Tl) 闪烁探测器及其相应的电子学组件。带电子学组件的探测器外部尺寸为 15.2 cm × 15.2 cm × 46 cm。
    3. 第三个模块（C）使用一台笔记本电脑，用于控制中子发生器（使用 DNC 软件）、探测器和数据采集系统（图 2C）。

2. 注意事项和个人要求

  1. 要求每位使用中子发生器（INS）系统的人员通过放射性安全培训。
  2. 确保每位操作中子发生器（NG）的人员佩戴辐射监测徽章。在测量期间，中子发生器周围受限区域边界（>20 µSv/h）应设置辐射标志，并标注“注意，辐射区域”字样。受限区域的所有边界距离中子发生器不得少于4 m。
  3. 发生紧急情况时，立即按下中子发生器上的“紧急中断”按钮，取出中子发生器的钥匙，并从电源上拔下中子发生器的插头。

3. 测量前胰岛素系统的准备

  1. 检查电源系统。充电器上的电量指示灯应显示为绿色，或至少有三个红灯亮起。若未达到此状态，请将充电器连接至电源插座，并等待电池完全充电（绿灯亮起）或电量达到可接受水平（≥3 个红灯亮起）。
  2. 打开逆变器（绿灯亮起）和笔记本电脑。
  3. 在笔记本电脑上运行数据采集程序，以操作伽马探测器并检查每个探测器所需的参数。这些参数的数值应在 INS 系统测试期间预先设定并记录。
    1. 将一个 Cs-137 控制源（任意类型）放置在距离探测器 5 - 15 cm 的范围内。
    2. 开始采集能谱 1 - 3 分钟；检查所有探测器的 662 keV Cs-137 峰值的质心位置。这些质心必须位于同一通道。若不一致，应通过调整数据采集程序中的能量系数标度值，使 662 keV 峰值的质心对齐。
  4. 使用专用钥匙启动中子发生器（NG）。NG 上的指示灯将显示绿色和黄色。

4. INS 系统的校准

  1. 准备4个尺寸为1.5 m × 1.5 m × 0.6 m的坑，内装均匀的砂-碳混合物（图3）。碳含量分别为0、2.5、5和10 wt%。
    注意：使用混凝土搅拌机将建筑用砂和椰子壳（100%碳含量，平均颗粒直径 < 0.5 mm）混合，制备合成土壤。混合物的均匀性通过目视确定。

黑碳封存实验、土壤样地、环境影响研究、示意图
图3. 含沙坑与含10 Cw%沙-碳混合物坑的剖面图。 请点击此处查看本图的放大版本

  1. 使用以下步骤在坑上方进行测量。
    1. 通过手动或使用合适的车辆牵引，将中子源系统（INS）定位在坑的上方。调整中子源系统的位置，使其中子源的投影中心对准坑的中心。
    2. 在操作中子发生器（NG）的笔记本电脑上运行DNC软件。在DNC程序屏幕右侧的“故障”（Faults）列中，所有指示灯应显示为绿色；若非如此，请点击“清除”（Clear）按钮。输入以下参数：脉冲参数——频率5 kHz，占空比25%，延迟0 µs，扩展2 µs；束流参数——高压50 kV，束流50 µA（注意：这些参数可能因具体的INS系统配置和任务而有所不同）。
      1. 激活DNC程序界面上的开关，并等待中子发生器进入工作状态，此时高压和束流值将稳定在所输入的数值，储源电流也将达到稳定值。
    3. 在笔记本电脑上运行数据采集软件以操作伽马探测器。运行数据采集程序，开始采集1小时的能谱。屏幕上将显示两个能谱采集过程（INS & TNC 和 TNC）。
    4. 1小时后，停止能谱采集，并将能谱保存至硬盘（文件 | 保存MCA数据 | 选择文件夹并输入文件名）。
      注意：将保存两个能谱文件（TNC 和 INS），其文件扩展名分别为 .mca 和 _gated.mca。
    5. 选择第二个探测器（点击左上角的箭头），并保存该探测器的能谱。对第三个探测器执行相同操作。
    6. 点击文件 | 退出，关闭软件。
    7. 通过关闭DNC程序界面上的开关，关闭DNC软件。
    8. 对其他坑重复步骤4.2.1至4.2.7。
    9. 使用专用钥匙关闭中子发生器（NG），其指示灯将变暗。
  2. 通过将整个中子源系统（INS）提升至距地面4米以上，并远离任何大型物体，测定INS系统的本底能谱，并重复数据采集步骤4.2.2至4.2.9。
  3. 数据处理
    1. 使用电子表格程序打开步骤4.2.4中保存的数据文件。在第28、27和30行分别查找输出计数率（OCR）、输入计数率（ICR）和实际时间（RT）的数值。
    2. 计算所有测量中INS & TNC 和 TNC 能谱的寿命（LT），公式如下：
      LTi = OCRi/ICRi·RTi （1），
      其中OCRi 和 ICRi 分别为第i次测量的输出和输入计数率，RTi 为第i次测量的实际时间。
    3. 通过将能谱数据（电子表格中第33至2080行）除以相应的LT，计算以每秒计数（cps）为单位的伽马能谱。
    4. 根据每个坑的相应测量结果，计算净INS能谱：
      净INS能谱 = (INS&TNC - TNC)坑 - (INS&TNC - TNC)本底 （2）
    5. 在每个坑的净INS能谱中查找1.78 MeV（28Si）和4.44 MeV（12C）的伽马峰，并使用IGOR软件计算峰面积（4.44 MeV C峰面积，1.78 MeV Si峰面积）。
      1. 双击图标启动软件。将第一个净INS能谱导入表格中。
      2. 点击窗口 | 新建图形 | 来自目标 | “文件名” | 执行。能谱将显示在图形窗口中。点击图形 | 显示信息。图形窗口下方将出现带有A和B标记的窗口。
      3. 将鼠标指针移至标记A，按下鼠标左键，将光标拖动至1.78 MeV峰左侧的能谱位置。再将鼠标指针移至标记B，按下鼠标左键，将光标拖动至1.78 MeV峰右侧的能谱位置。
      4. 点击分析 | 多峰拟合 | 开始新的多峰拟合 | 来自目标 | 继续。在弹出的窗口中选择使用图形光标 | 基线线性 | 立即自动定位峰 | 执行 | 峰结果。峰面积将显示在弹出窗口中。
      5. 对4.44 MeV峰重复相同操作。
      6. 对剩余的净INS能谱重复所有前述操作。
    6. 通过以下公式计算每个坑的净碳峰面积：
      净C峰面积i = 4.44 MeV C峰面积i - 0.058 · 1.78 MeV Si峰面积i （3）
    7. 建立中子源系统（INS）的校准曲线，即净碳峰面积与以重量百分比表示的碳浓度之间的直接正比关系。
      1. 在IGOR软件中新建表格：点击窗口 | 新建表格。在第一列输入各坑的碳浓度值，第二列输入相应的净C峰面积。
      2. 绘制净C峰面积与坑碳浓度的关系图：点击窗口 | 新建图形。选择净C峰面积作为YWave，碳浓度作为XWave。点击执行。数据点将显示在图形上。
      3. 建立校准曲线：点击分析 | 曲线拟合 | 函数 - 直线 | 来自目标 | 执行。校准曲线及校准系数（k）将显示在窗口中。

5. 静态模式下进行野外土壤测量

  1. 根据步骤 3 准备中子散射（INS）系统以进行测量。
  2. 通过人工操作或使用合适的车辆牵引，将该系统放置于需要进行土壤碳含量分析的区域上方。调整 INS 系统的位置，使中子源的投影中心对准待测区域中心。
  3. 执行步骤 4.2.2 - 4.2.9 和 4.4.1 - 4.4.6 中的操作，以确定研究区域的净碳（Net C）峰面积。
  4. 使用校准系数按以下公式计算碳的质量百分比浓度：
    碳浓度公式：净碳峰面积除以色谱分析的常数 k。

6. 扫描模式下进行野外土壤测量

  1. 根据行进速度（≤ 5 km/h）、田块面积、惯性导航系统（INS）覆盖范围（半径约 1 m）和测量时间（1 h），估算 INS 系统在田间的行进路径，确保移动轨迹最终覆盖整个田块区域。为方便起见，可在田块周边的转弯点处设置标志旗。
  2. 按照步骤 3 的要求，准备 INS 系统以进行测量。
  3. 执行步骤 4.2.2 至 4.2.3 中的操作。
  4. 沿预定行进路径行进 1 小时。
  5. 执行步骤 4.2.4 至 4.2.9 以及步骤 4.4.1 至 4.4.6，以确定所研究田块的净碳（Net C）峰面积。
  6. 利用校准系数，根据公式 4 计算重量百分比（weight %）的碳浓度。

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结果

土壤 INS 与 TNC 以及 TNC 伽马能谱

图4展示了所测土壤伽马能谱的总体情况。图4中的能谱由连续本底上的若干峰构成。在INS与TNC能谱中，主要关注的峰其峰位分别位于4.44 MeV和1.78 MeV。第二个峰可归因于土壤中硅原子核的贡献，而第一个峰则是碳原子核与硅原子核共同作用形成的重叠峰。上述内容已描述了从这些能谱中提取净碳峰面积的步骤。在所有情况下，均应采用该方法确定仅由碳原子核产生的净碳峰面积。11

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讨论

在先前研究人员所奠定的基础上，NSDL工作人员解决了在真实野外环境中实际且成功应用该技术所涉及的关键问题。最初，NSDL研究人员证明了在确定净碳峰面积时，必须考虑惯性导航系统（INS）的背景信号。11 另一项研究显示，净碳峰面积通过直接正比关系表征了表层10 cm土壤中碳的平均质量百分比（不受碳深度分布形态影响）。此外，用于INS系统校准所需的设备（即，建造了不同砂碳混合物的 1.5 m × 1.5 m × 0.6 m 坑，并开发并实施了适用于实际应用的校准程序。所得校准曲线使得能够根据测得的净碳峰面积确定土壤碳含量。尽管国家土壤诊断实验室（NSDL）的研究人员已引入多项中子散射（INS）系统设计改进，但近期增加的伽马探测器磁屏蔽装置使得 INS 系统扫描模式在大尺度土壤碳调查中具备了实际应用可行性。

在应用中子散射法（INS）进行土壤碳分析的过程中，发现若干关键的实验步骤。为获得准确的测量结果，必须使用标准参考源仔细检查并调整探测器参数；这对于系统的稳定性以及测量结果的可重复性至关重要。系统本底和校准测量同样是准确...

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披露

作者无任何利益冲突需要披露。

致谢

作者感谢 Barry G. Dorman、Robert A. Icenogle、Juan Rodriguez、Morris G. Welch 和 Marlin Siegford 在实验测量方面提供的技术支持，感谢 Jim Clark 和 Dexter LaGrand 在计算机模拟方面的协助。我们感谢 XIA LLC 允许在本项目中使用其电子设备和探测器。本研究由美国国家食品与农业研究所（NIFA）阿拉巴马州研究合同编号 ALA061-4-15014“农业生产力与生命周期管理中土壤碳含量的精准地理空间测绘”资助。

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材料

本文使用的材料清单
姓名公司目录编号评论
中子发生器Thermo Fisher Scientific, Colorado Springs, CO
DNC 软件		MP320
伽马探测器：na
- NaI(Tl) 晶体Scionix USA, Orlando, FL
- 电子学组件XIA LLC, Hayward, CA
- 软件ProSpect
电池Fullriver Battery USA, Camarillo, CADC105-12
逆变器Nova Electric, Bergenfield, NJCGL 600W-series
充电器PRO Charging Systems, LLC, LaVergne, TNPS4
铁块任意na
硼酸任意na
笔记本电脑任意na
坡莫合金Magnetic Shield Corp., Bensenville, IL MU010-12
建筑用砂任意na
椰子壳General Carbon Corp., Patterson, NJGC 8 X 30S
参考用铯-137 源任意na

参考文献

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