本文介绍了一种用于研究被动示踪剂在层流压力驱动流动中扩散行为的实验方案。该方法适用于多种毛细管管道几何结构。
本文介绍了一种用于研究被动示踪剂在层流压力驱动流动中扩散行为的实验方案。该方法适用于多种毛细管管道几何结构。
本文描述了一种在层流流体中实验性观测和测量被动示踪剂扩散的简单方法。该方法首先将荧光染料直接注入充满去离子水的管道中,并使其在管道横截面上扩散,以获得均匀分布的初始条件。在此阶段之后,通过可编程注射泵启动层流,以观察示踪剂在管道中对流与扩散之间的竞争过程。研究了示踪剂分布的不对称性,并揭示了管道横截面形状与分布形态之间的相关性:细长通道(长宽比 << 1)产生的示踪剂信号具有陡峭的前沿和逐渐衰减的尾部(前峰型分布),而较宽通道(长宽比 ~1)则表现出相反的行为(后峰型分布)。该实验方法适用于多种几何形状的毛细管,并由于动力学相似性,特别适用于微流控应用。
近年来,人们投入了大量努力来开发微流控和芯片实验室设备,以降低多种应用中化学制备和诊断的成本,并提高其生产效率。微流控设备的一个主要特征是通过微通道以压力驱动的方式输送流体及溶解的溶质。在此背景下,深入理解微尺度下溶质输送的可控性变得愈发重要。特别是色谱分离1,2 和微流控流动注射分析3,4 等应用,要求对溶质输送实现更精确的控制并加深理解。微流控领域的研究人员已对通道横截面形状对溶质扩散的影响5,6,7,8,以及通道宽高比的作用9,10进行了研究和记录。
关于溶质在通道中扩散的解析与数值研究,近期已揭示了管道横截面几何形状与分布形态之间的相关性9,10。在较短的时间尺度下,分布形态强烈依赖于几何形状:矩形管道几乎立即打破对称性,而椭圆形管道则在更长时间内保持初始对称性9。另一方面,随着进入更长的时间尺度,溶质分布中的不对称性不再能区分椭圆与矩形,而仅由横截面的长宽比 λ(短边与长边之比)决定。针对具有椭圆形横截面的"pipes"和具有矩形横截面的"ducts",数值模拟与渐近分析的预测结果已通过实验室实验得到验证。细长通道(长宽比 << 1)产生的溶质到达时具有陡峭的前缘和逐渐衰减的尾部,而粗短通道(长宽比 ~ 1)则表现出相反的行为10。这一显著效应对初始条件相对不敏感,可用于辅助选择特定应用所需的溶质分布轮廓。
上述描述的薄域与厚域分离行为,发生在达到经典的"Taylor弥散" regime之前。Taylor弥散是指在层流(低雷诺数Re下稳定)中被动溶质的增强扩散现象,其有效扩散系数增大,并与溶质的分子扩散系数κ成反比11。这种增强效应仅在较长的扩散时间尺度后才可被观察到,此时溶质已扩散至整个通道截面。该扩散时间尺度由几何特征长度尺度a定义为td = a2/κ。佩克莱特数(Péclet number)是一个无量纲参数,用于衡量流体对流效应相对于扩散效应的重要性。我们基于最短长度尺度将该参数定义为Pe = Ua/κ,其中U为特征流速。(雷诺数Re可通过佩克莱特数表示为Re = Pe κ/ν,其中ν为流体的运动粘度。)对于微流控应用,典型的佩克莱特数范围在10到105之间,分子扩散系数介于10-7 至10-5 cm2/s12 。因此,鉴于所关注的流速和长度尺度,理解溶质在中长期时间尺度(相对于扩散时间尺度)下的行为至关重要,这远超初始由几何结构驱动的行为阶段,进入对一大类几何构型均具有普适性的横截面主导的扩散阶段。
鉴于人们对微流控应用的兴趣,选择大规模实验装置初看似乎不太自然。本文报道的实验是在毫米尺度上进行的,而非真正微流控器件所采用的微米尺度。然而,两类系统具有相同的物理行为特征,只要适当地对控制方程进行尺度放大,仍可对相关现象开展定量研究,这与在飞机设计阶段通过风洞中的缩比模型进行评估类似。特别是,匹配关键的无量纲参数(例如本实验中的佩克莱特数)可确保实验模型的适用性。在保持层流压力驱动流动的前提下,采用这种较大尺度的装置相比传统的微尺度设置具有多项优势。具体而言,开展当前实验所需的制造、操作和可视化设备更易于使用且成本更低。此外,微通道中常见的其他问题,例如频繁堵塞以及制造公差影响加剧等,在较大尺度装置中也得到缓解。该实验装置的另一个潜在应用是用于研究层流中的停留时间分布(RTD)13。
溶质在下游分布中产生的不对称性可通过其统计矩进行分析;特别是偏度(skewness),它被定义为居中归一化的三阶矩,是衡量分布不对称性的最低阶积分统计量。偏度的符号通常指示分布的形状,即分布是前载型(负偏度)还是后载型(正偏度)。聚焦于通道的长宽比,可以发现几何结构较薄时对应前载型分布,而较厚时对应后载型分布,二者之间存在明显关联10。此外,对于椭圆管道和矩形 ducts,均可计算出区分这两种相反行为的临界长宽比。对于标准几何形状,这种转变点处的长宽比值极为相近,特别是管道的 λ* = 0.49031,ducts 的 λ* = 0.49038,表明该理论具有普适性10。
本文所述的实验装置与方法用于研究压力驱动下的被动溶质在具有不同横截面的玻璃毛细管内层流流体中的扩散行为。该实验具有操作简便、可重复性强的特点,为理解管道几何横截面与注入溶质在向下游输运过程中所形成分布形态之间的关联提供了一种可靠的分析方法。本研究所提出的方法可用于在物理实验环境中对数学模型与数值模拟结果进行便捷的基准验证。
一种简单的实验方法被用于突出流体通道横截面宽高比在决定下游溶质分布形态中的决定性作用。实验装置需要一个可编程的注射泵以产生稳定的层流,多种不同横截面的光滑玻璃管,以及第二个注射泵用于注入扩散性溶质(例如将荧光素染料注入周围的层流中,并利用紫外A光源和相机记录溶质的演化过程。实验装置所有定制部件的CAD文件均已提供,可用于在组装前对实验部件进行3D打印。
1 . 准备用于搭建实验装置的部件
2 . 实验装置的组装
3 . 实验运行
4. 数据处理
组装完成后的实验装置如图1所示。MATLAB生成的图像显示了在三个无量纲时间下,实验数据与浓度曲线演化过程的对比结果(图2)。我们已验证示踪剂的强度与其浓度之间存在线性关系。随着时间推移,染料团随流动向下游移动,其分布形态发生变化。图2展示了在细长矩形管道几何结构下的这种演化过程。初始时染料分布较窄且对称(在纵向方向上呈类高斯分布,在横截面上近乎均匀,图2左侧),但随着背景流场的启动,对称性几乎立即被打破。分布呈现出明显的前沿和长而逐渐衰减的尾部,从而破坏了对称性(图2中、右侧)。
实验结果通过蒙特卡洛模拟得以验证,该模拟与初始分布和流速相匹配(图3)。染料扩散系数 κ 的拟合值由独立实验(方案中的步骤 2.4)测定,并用于本项比较。蒙特卡洛方法常用于模拟涉及复杂几何结构的对流-扩散问题的演化过程,因为边界条件(本例中为齐次诺伊曼条件)可简单地作为类似台球反射规则输入。该方法的核心是对无量纲形式下对流-扩散方程所对应的随机微分方程进行样本实现的抽样:

其中,T(x,y,z,t) 表示示踪剂分布,τ 是以 td 为基准归一化的无量纲时间,x 为纵向空间坐标,y 为短横向坐标,z 为长横向坐标,所有空间坐标均以短边 a 为基准进行归一化。流体流速 u(y,z) 是在无滑移边界条件(壁面处无流动)下由负压梯度驱动的纳维-斯托克斯方程的层流稳态解。通过仅考虑扩散(Pe = 0)并让粒子演化至所需时间,可获得在管道纵向方向上具有指定方差的高斯初始数据,使其与实验中初始数据的宽度相匹配9,10。这些代表性结果是使用本方案中指定的流速值获得的,但我们预期所观察到的加载现象在层流状态下普遍成立10(图 3)。

图 1:实验装置。 (A)实验装置示意图。该图改编自 Aminianet al.10。(B)实际装置展示。请点击此处查看该图的高清版本。

图 2:不同时间点处理后数据的快照。上排:在逐渐增加的无量纲时间下,沿管截面方向扩散的染料浓度照片,观测方向垂直于截面的长轴方向。为清晰起见,纵轴已放大5倍。下排:沿截面长轴方向积分计算得到的染料浓度强度分布,峰值已归一化。请点击此处查看该图的高清版本。

图 3:蒙特卡罗模拟与实验之间浓度分布的比较。显示了在两个时间点(τ = 0.15 和 τ = 0.30)沿管道纵向长度的横截面平均染料浓度的演化情况。虚线为模拟结果,实线代表实验数据。上图:厚(方形)通道中的比较;下图:薄(矩形)通道中的比较。每条曲线下的面积归一化为1,x = 0 对应于初始染料塞的中心位置。本图改编自 Aminianet al.10。请点击此处查看此图的放大版本。
补充文件 1。包含 3D 六边形连接器的 CAD 图纸(hex_connector_3D.STL)
补充文件 2.包含 3D 注射器支架的 CAD 图纸(injector_post_3D.STL)
补充文件 3。包含三维储液池的 CAD 图纸(reservoir_3D.STL)
补充文件 4.3D 厚壁管板的 CAD 图纸(plate_thick_3D.STL)
补充文件 5:包含 3D 薄壁管板的 CAD 图纸 (plate_thin_3D.STL)
将染料注入管道后,利用稳定流动使染料团从注射针头处被输送出去。随后,需等待足够长的时间,使染料在通道横截面上充分扩散。通过这种方式,可获得均匀的类高斯分布,作为实验的初始条件。因此,使用可编程注射泵建立层流背景流。实验运行持续5分钟,每隔一秒拍摄一张照片。
安装过程中最常见的问题源于部件和管道的连接。各种3D打印部件在连接时需要正确密封,以防止泄漏。玻璃管道非常脆弱,必须小心操作和安装。
从细长方形管道转换为粗方形管道时,我们遇到的一个问题是管道体积减小了10倍。为了在安装12 mL注射器的情况下保持相同的横截面平均流速,注射泵A的推杆速度需要设置得极低。在此程序设定的速度下,推杆的运动速度不再均匀,无法在整个实验过程中保证稳定的流动。因此,在步骤2.5.1中使用粗方形管道时,我们改用了一个更小的1 mL注射器。
此外,应验证初始条件下管道垂直方向上的平均强度是否大致均匀。若不均匀,则需要对所有帧应用滤波掩模以校正此差异。
实验中可重复性最低的部分是染料注射(从而导致初始分布的宽度不一致)。如前所述,这并不影响与蒙特卡罗模拟结果的匹配,因为可以通过分析初始照片来重建实验的初始条件。染料注射以及随后的手动回抽操作并不总能产生宽度完全相同的染料段塞。在设置初始染料团时需格外小心。随着研究人员在此步骤中积累经验,实验的可重复性会逐步提高,但未来仍有改进空间。
当与微流控装置的设置进行比较时,若示踪剂为被动示踪剂,在适当无量纲化后的控制方程中出现的唯一参数是佩克莱特数 Pe。 即 示踪剂的演化与流动相互解耦。低雷诺数(Re)假设中隐含了动力学相似性。 << 1)这确保了层流流场 u(y,z) 的稳定性。这两个参数设定了微流控装置与我们实验尺度之间的完全相似性。在实际操作中,管道的物理长度仅限制了我们装置能够安全达到的无量纲时间。对于非常晚的无量纲时间,在此大尺度装置中,若保持固定的佩克莱特数,所需管道长度可能变得过长而不切实际。
该实验方案的一个明显局限性在于,所采集的数据是三维几何结构的二维投影表示,因为图像是从管道上方垂直拍摄的。目前的流程仅能获得横截面平均染料分布的演化情况。获取沿管道各位置而非其横截面平均值的分布,并将其与理论和数值预测结果进行比较,是当前正在开展的研究课题。
所有实验装置部件均提供可下载的技术图纸,使得任何感兴趣的科研人员均可方便地搭建并定制该装置。在现有成果的基础上,同一装置将被用于研究更为复杂且尚未探索的管道几何结构以及不同的流动状态。
作者无任何利益冲突需要披露。
我们感谢美国海军研究办公室(资助号 DURIP N00014-12-1-0749)和美国国家科学基金会(资助号 RTG DMS-0943851、CMG ARC-1025523、DMS-1009750 和 DMS-1517879)提供的经费支持。此外,我们感谢 Sarah C. Burnett 在实验装置和实验方案早期版本的开发过程中所做出的贡献。
| 姓名 | 公司 | 目录编号 | 评论 |
|---|---|---|---|
| 荧光素染料 | Flinn Scientific | 批号:118362 CAS 编号:518-47-8 | |
| PhD ULTRA Hpsi 注射泵 | Harvard Apparatus | 703111 | 可编程数字注射泵 |
| 紧凑型输注泵 975 型 | Harvard Apparatus | 55-1689 | |
| Form 2 SLA 3D 打印机 | Formlabs | 100-240 | |
| 玻璃管 | VitroCom | 4410 和 8100 | |
| 聚四氟乙烯密封带 | Teflon | 4934A12 | |
| 聚氯乙烯管(1/8" 内径) | McMaster | 5231K144 | 5 英尺长度 |
| 可重复使用不锈钢分配针,22 规,内径 .016",外径 .028",1/8" NPT 螺纹,长度 2" | McMaster | 7590A45 | 需 1 个 |
| RTV 硅橡胶密封剂 | McMaster | 74945A69 | |
| 手动塑料注射器,带鲁尔锁接头,容量 0.34 盎司,每包 10 支 | McMaster | 7510A653 | 需 1 个 |
| 手动塑料注射器,带鲁尔滑动接头,容量 0.034 盎司,每包 10 支 | McMaster | 7510A603 | 需 1 个 |
| 手动塑料注射器,带鲁尔锁接头,容量 0.1 盎司,每包 10 支 | McMaster | 7510A651 | 需 2 个 |
| 塑料分配尖端 | McMaster | 6699A1 | 需 3 个 |
| 6" C 型夹 | McMaster | 5133A18 | 需 2 个 |
| 18-8 型不锈钢平垫圈,6 号螺钉尺寸,内径 0.156",外径 0.312",每包 100 个 | McMaster | 92141A008 | 需 8 个 |
| 18-8 不锈钢盘头十字槽机制螺钉,6-32 螺纹,长度 2-1/4",每包 50 个 | McMaster | 91772A167 | 需 4 个 |
| 耐油丁腈橡胶通用 O 形圈,1/16 英寸宽度,编号 016,每包 100 个 | McMaster | 9452K6 | 需 3 个 |
| 18-8 型不锈钢六角螺母,6-32 螺纹尺寸,宽度 5/16",高度 7/64",每包 100 个 | McMaster | 91841A007 | 需 4 个 |
| 18-8 不锈钢盘头十字槽机制螺钉,6-32 螺纹,长度 1/2",每包 100 个 | McMaster | 91772A148 | 需 4 个 |
| 24" 黑光灯装置(含灯泡) | American DJ | B0002F5544 | 需 2 个 |
| 数码单反相机 | Nikon | D300 | |
| 24-120 mm 镜头 | Nikon | 2193 | |
| 远程可编程触发器 | Nikon | 4917 | 远程可编程触发器 |
| 存储卡 | SanDisk | SDCFX-032G-E61 | |
| 公制直尺 | McMaster | 20345A35 |