通过介电超表面实现等强度光束生成的演示

摘要

本文介绍了一种介电超表面的制备及其光学表征的实验方案。该方法不仅可用于制备光束分束器，还可广泛应用于其他各类介电超表面的制备，例如透镜、全息器件和光学隐身 cloak 等。

摘要

本文演示了一种用于实现等强度光束生成的超表面分束器的制备与表征方法。采用等离子体增强化学气相沉积（PECVD）在熔融石英基底上沉积氢化非晶硅（a-Si:H）。传统蒸发法沉积的非晶硅在可见光频段会产生严重的光学损耗，从而影响器件性能。非晶硅薄膜中的氢原子能够减少结构缺陷，从而改善光学损耗。在可见光频段工作时，超表面需要尺寸为数百纳米量级的纳米结构。由于衍射极限的限制，传统的光刻或直接激光写入技术难以实现此类微小结构的加工。因此，采用电子束光刻（EBL）在薄膜上定义铬（Cr）掩膜。在此过程中，显影在低温下进行，以减缓化学反应速度，使图形边缘更加清晰。最后，利用电感耦合等离子体–反应离子刻蚀（ICP-RIE）沿掩膜刻蚀a-Si:H。由于EBL通量较低，该方法目前不适用于大规模制备，但可通过与纳米压印光刻技术结合加以改进。所制备的器件通过一套定制的光学系统进行表征，系统包括激光器、偏振片、透镜、功率计和电荷耦合器件（CCD）。通过改变激光波长和偏振态，测量器件的衍射特性。测量结果显示，无论入射光偏振态如何，也不论波长变化，各衍射光束的输出功率始终保持相等。

引言

由二维亚波长天线阵列构成的超构表面已展现出多种有前景的光学功能，例如消色差透镜^1,2、全息图^3,4,5,6以及光学隐身 cloak⁷。传统的体积极大的光学元件可用超薄的超构表面替代，同时保持原有的功能特性。例如，分束器是一种将入射光束分离为两束光的光学器件。典型的分束器由两个三角棱镜组合而成。由于其界面特性决定了分束性能，因此在不导致功能退化的情况下难以进一步缩小物理尺寸。另一方面，利用编码了一维线性相位梯度的超构表面，可实现超薄型分束器^8,9。超构表面的厚度小于其工作波长，且其分束特性可通过相位分布进行调控。

我们设计了一种超表面分束器，能够生成强度相等的光束，且不受入射光偏振态的影响¹⁰。该特性源于一种傅里叶全息图。由于在黑色背景上产生两个白点图像，超表面生成的全息图与编码图像完全相同。傅里叶全息图没有特定的焦距，因此编码图像可在超表面后方整个空间内被观察到¹¹。若在超表面后方生成相同的双点图像，则该器件亦可作为分束器工作。超表面所实现的傅里叶全息图会相对于正交偏振态产生一个倒置的图像，称为孪生像。通常情况下，孪生像被视为噪声。然而，本超表面中编码的双点图像具有原点对称性，使得原始图像与孪生像能够完美重叠。由于任意偏振态均可表示为右旋圆偏振（RCP）和左旋圆偏振（LCP）的线性组合，因此本文所述器件表现出偏振无关的功能特性。

本文介绍了一种用于制备和光学表征可实现等强度光束生成的介质超表面的实验方案。该器件的相位分布由通常用于纯相位全息图的 Gerchberg–Saxton (GS) 算法获得¹²。采用等离子体增强化学气相沉积法（PECVD）在熔融石英基底上沉积300 nm厚的非晶硅（a-Si:H）薄膜。利用电子束光刻技术（EBL）在a-Si:H薄膜上定义Cr掩模，其图案对应于GS算法所得的相位分布。采用电感耦合等离子体反应离子刻蚀（ICP-RIE）技术，以Cr掩模为模板对a-Si:H薄膜进行刻蚀。随后使用Cr刻蚀液去除剩余的Cr掩模，完成样品制备。通过自主搭建的光学系统对所制备的超表面进行光学功能表征。当激光束入射至超表面时，透射光束被分为三部分，即两束衍射光和一束零级透射光。衍射光束偏离入射光路径的延长线方向，而零级光束则沿该延长线传播。为验证该器件的功能，我们分别使用功率计、CCD相机和量角器测量了光束功率、光束轮廓和衍射角。

所有采用的制备工艺和材料均针对目标功能进行了优化。对于可见光工作频率，单个天线的尺寸应为几百纳米，且材料本身在可见光波长范围内应具有较低的光学损耗。当定义如此微小的结构时，仅有少数几种制备方法适用。典型的光刻技术以及直接激光写入技术由于受到衍射极限的限制，无法实现此类结构的制备。聚焦离子束刻蚀虽可使用，但存在镓污染、图案设计依赖性以及加工速度慢等关键问题。实际上，电子束光刻（EBL）是实现可见光频段超构表面制备的唯一可行方法¹³。

由于金属不可避免地存在欧姆损耗，通常更倾向于使用电介质。非晶硅（a-Si:H）的光学损耗足够低，能够满足我们的需求。尽管a-Si:H的光学损耗不如低损耗电介质（如二氧化钛^1,4和单晶硅¹⁴）那样低，但其制备工艺要简单得多。典型的蒸发和溅射工艺无法沉积a-Si:H薄膜，通常需要采用等离子体增强化学气相沉积（PECVD）。在PECVD过程中，来自SiH₄和H₂气体的部分氢原子会被捕获在硅原子之间，从而形成a-Si:H薄膜。定义a-Si:H图形有两种方法：一种是在已图形化的光刻胶上沉积a-Si:H，随后进行剥离工艺；另一种是在a-Si:H薄膜上定义刻蚀掩模，然后进行刻蚀工艺。前者适用于蒸发工艺，但a-Si:H薄膜难以通过蒸发法沉积，因此后者是制备a-Si:H图形的最佳方法。铬（Cr）被用作刻蚀掩模材料，因其与硅具有很高的刻蚀选择性。

方案

1. 介电超表面的制备

1. 熔融石英基底的预清洗
   1. 准备一片双面抛光的熔融石英基底（长度：2 cm；宽度：2 cm；厚度：500 μm）。
   2. 将熔融石英基底浸入50 mL丙酮中，在40 kHz条件下进行超声处理5分钟。
   3. 将基底浸入50 mL异丙醇（IPA）中，在40 kHz条件下进行超声处理5分钟。
   4. 用IPA冲洗基底，并在IPA挥发前用氮气（N₂）吹干基底。
2. 通过PECVD沉积a-Si:H
   1. 将准备好的基底放置于PECVD系统的负载锁定室内的支架（zig）上。
   2. 在PECVD软件中，将腔室温度设为300 °C，射频功率设为800 W。
   3. 设定SiH₄气体流速为10 sccm，H₂气体流速为75 sccm。
   4. 设定工艺压力为25 mTorr。点击开始按钮以启动沉积过程，持续时间约为300秒。
3. 形成Cr刻蚀掩模
   1. 将步骤1.2.4中获得的样品装载到旋涂仪的样品托上。使用装有滤膜的5 mL注射器将聚甲基丙烯酸甲酯（PMMA）A2滴加到样品表面，并以2,000 rpm的转速旋涂1分钟。
      注意：滴加的PMMA应覆盖整个基底；否则，旋涂薄膜将不均匀。
   2. 将样品从样品托转移至加热板，在180 °C下烘烤5分钟，然后在室温下冷却1分钟。
   3. 将样品重新装载到旋涂仪的样品托上。使用1 mL移液枪将E-spacer滴加到样品表面，并以2,000 rpm的转速旋涂1分钟。
      注意：滴加的E-spacer应覆盖整个基底；否则，旋涂薄膜将不均匀。
   4. 将样品装载并固定在电子束光刻（EBL）用的支架（zig）上。将支架放入EBL腔室，然后将其装入主腔室。
   5. 在EBL控制台上，按下隔离按钮，然后按下FC按钮。使用放大倍数调节旋钮将放大倍数调至最大值。
   6. 打开零点检查按钮。旋转束流旋钮，将束流值设为50 pA。关闭零点检查按钮。
   7. 按下参考按钮，使样品台移动至参考位置。关闭空白按钮。
   8. 使用放大倍数旋钮将放大倍数设为100,000。调节聚焦和像散旋钮，使EBL显示器上的图像最清晰。打开空白按钮。
   9. 在连接EBL控制台的计算机上运行Linux终端。使用cd命令将当前路径切换至包含.gds文件的文件夹。
   10. 输入gds2cel命令，将.gds文件转换为.cel文件，并等待转换完成。输入job命令以运行主软件。
   11. 点击芯片尺寸修改菜单。选择600 μm × 600 μm和240,000个点。点击保存，然后点击退出。
   12. 点击图形数据创建菜单。在命令窗口中输入ps，加载由步骤1.3.10生成的图形.cel文件。在命令窗口中输入i，点击图形以放大图像。
   13. 在命令窗口中输入sd和3，将剂量时间设为3 μs。在命令窗口中输入sp和1,1，将曝光间距设为正常条件。在命令窗口中输入pc和一个文件名，以创建.ccc文件。点击图形中心。
   14. 在命令窗口中输入cp，点击图形以应用步骤1.3.13中的曝光条件。在命令窗口中输入sv和一个文件名，以创建.con文件。在命令窗口中输入q，退出图形数据创建菜单。
   15. 点击曝光菜单。输入i和步骤1.3.14中生成的.con文件名。输入e，然后点击曝光按钮以开始曝光过程。
       注意：曝光时间取决于图形面积和密度。一般300 μm × 300 μm面积的超构表面图形曝光时间约为3小时。
   16. 曝光过程结束后，关闭隔离按钮。按下EX按钮以移动样品台。
   17. 曝光完成后，将样品从腔室中取出。将其浸入50 mL去离子水（DI水）中1分钟，以去除E-spacer。
   18. 在烧杯中配制10 mL甲基异丁基酮（MIBK）:IPA = 1:3的冰浴溶液。将样品浸入该MIBK:IPA = 1:3溶液中12分钟。然后用IPA冲洗样品，并用N₂气体吹干。
   19. 将样品装载并固定在电子束蒸发仪的样品托上。将样品托安装至蒸发腔室内。
   20. 在蒸发腔室内装入含块状铬（Cr）的石墨坩埚。
   21. 在电子束蒸发仪软件中，点击腔室抽气按钮，对腔室内部抽真空，使压力降至3 × 10^-6 mTorr。
   22. 在材料选项中选择铬，点击材料按钮以确认。点击电子束快门按钮以打开源快门。依次点击高压和源按钮。
   23. 点击向上箭头按钮，缓慢增加电子束功率，并重复此操作，直至沉积速率达到0.15 nm/s。
       注意：每5秒点击一次已足够缓慢。
   24. 点击归零按钮以重置厚度计。点击主快门按钮以打开主快门。当厚度计显示达到30 nm时，点击主快门按钮以关闭主快门。
       注意：沉积时间可根据沉积速率轻松计算。在此条件下，30 nm厚度的沉积约需200秒。
   25. 点击电子束快门按钮以关闭源快门。点击向下箭头按钮，缓慢降低电子束功率，并重复此操作，直至功率降至0。
       注意：每5秒点击一次已足够缓慢。
   26. 依次点击源和高压按钮。等待15分钟以冷却腔室。点击通气按钮对腔室通气，并从样品托上取下样品。
   27. 将样品浸入50 mL丙酮中3分钟。在40 kHz条件下超声处理1分钟。用IPA冲洗样品，并用N₂气体吹干。
4. a-Si:H的刻蚀工艺
   1. 在样品背面涂抹导热胶。将样品固定在支架（zig）上，并将支架装入刻蚀系统。
   2. 在软件中设定氯气（Cl₂）流速为80 sccm，溴化氢（HBr）流速为120 sccm。设定源功率为500 W，偏压为100 V。点击开始按钮，进行100秒的刻蚀。
   3. 取出样品，并用防尘擦拭布清除导热胶。
   4. 将样品先后浸入20 mL Cr刻蚀液中2分钟和50 mL去离子水中1分钟。用去离子水冲洗样品，并用N₂气体吹干。
5. 获取所制备超构表面的扫描电子显微镜图像
   1. 将样品装载到旋涂仪的样品托上，使用1 mL移液枪将E-spacer滴加到样品表面，并以2,000 rpm的转速旋涂1分钟。
   2. 使用碳导电胶带将样品固定在扫描电子显微镜（SEM）的样品托上。将样品托放入SEM的负载锁定室，并对负载锁定室抽真空。
   3. 将样品托从负载锁定室转移至主腔室。开启电子束，加速电压设为15 kV。
   4. 将样品台移动至1 cm的工作距离。通过水平移动样品台找到超构表面区域。调节像散和焦距，直至图像清晰。
   5. 采集图像。
   6. 关闭电子束。将样品台移至取出位置。将样品托从主腔室转移至负载锁定室。
   7. 对负载锁定室通气，并取出样品。
   8. 将样品浸入50 mL去离子水中1分钟，以去除E-spacer。用N₂气体吹干样品。

2. 电介质超表面的光学表征

注意：激光直接照射可能损伤眼睛。应避免眼睛直接暴露于激光，并佩戴合适的激光防护眼镜。

1. 将波长为 635 nm 的激光器安装在光学平台上（图 1a）。打开激光器并等待 10 分钟，以稳定光束功率。
2. 使用激光器近端和远端的准直屏，调整激光器的水平和垂直准直。
3. 在激光器前方放置一个中性密度滤光片。在中性密度滤光片后方安装第一个凸透镜。在凸透镜的后焦平面处放置一个光阑，以去除噪声。
4. 安装第二个凸透镜，其焦距为第一个凸透镜的两倍，并与之保持相应距离。在第二个凸透镜后方放置一个线性偏振片。在线性偏振片后方放置一个右旋圆偏振片。
5. 在圆偏振片后方安装第三个凸透镜。将制备好的超表面固定在样品 holder 上，并将其置于凸透镜的后焦平面处。
   注意：激光束应从基底侧入射至图案化区域。
6. 在超表面后方放置一张厚白纸屏幕，屏幕中心有一个直径为 1 cm 的孔。在光学平台上安装量角器，并使其原点与超表面位置对齐。
7. 使用功率计测量屏幕上三个衍射光斑（即三个亮斑）的光功率。
   注意：若激光束功率无法保持恒定，应计算一段时间内的平均光功率。
8. 将右旋圆偏振片替换为左旋圆偏振片。使用功率计测量三个衍射光束的功率。
9. 移除左旋圆偏振片。使用功率计测量三个衍射光束的功率。
10. 通过中性密度滤光片降低激光束功率，以便进行 CCD 测量。放置右旋圆偏振片。使用 CCD 采集三个衍射光束的光强分布图。
    注意：建议使用较低的激光功率，以避免损坏 CCD。本研究中采用了 300 μW 的光功率。
11. 将右旋圆偏振片替换为左旋圆偏振片。使用 CCD 采集三个衍射光束的光强分布图。
12. 移除左旋圆偏振片。使用 CCD 采集三个衍射光束的光强分布图。
13. 将波长为 635 nm 的激光器更换为波长为 532 nm 的激光器。
14. 重复步骤 2.2 至 2.12。

结果

测量结果表明，本文所示器件具有偏振无关的功能性（图1）。无论入射光的偏振态如何（即右旋圆偏振、左旋圆偏振或线偏振），衍射级次 m = ±1 的光束功率均相等。由于任意偏振态均可由右旋和左旋圆偏振态的线性组合分解而成，因此该器件的功能在各种偏振态下均能保持。在波长分别为 532 nm 和 635 nm 时，衍射角分别为 24° 和 28.5°，且可通过改变编码全息图来调控这些角度。

衍射效率定义为衍射光束功率（m = ±1）与入射光束功率之比。本文所展示的器件由尺寸相同但取向不同的纳米棒构成，基于几何相位实现宽带工作（图2）。理论上，两个波长下的效率均应高于20%。然而，实测的衍射效率在λ = 532 nm时为18.3%，在λ = 635 nm时为9.1%。该差异主要源于入射光束尺寸大于超表面本身的尺寸。零级光束的实测轮廓清楚表明，入射光束尺寸大于超表面（即部分入射光束未与超表面相互作用而直接进入功率计，从而降低了衍射效率）（

讨论

某些加工步骤需要谨慎操作，以制备出与原始设计完全一致的超表面结构。在光刻胶显影过程中，通常推荐使用低温溶液。标准条件为室温，但将溶液温度降低至 0 °C 可以减缓反应速度。尽管相应的反应时间会延长，但相比标准条件可以获得更精细的图案。同时，由于反应速度较低，反应时间也更容易控制。另一个影响图案精细度的关键步骤是在光刻胶显影后对异丙醇（IPA）进行干燥。使用氮气（N₂）吹扫可使样品表面残留的 IPA 移动并蒸发。然而，部分 IPA 可能无法被完全移除，从而形成随机分布的液滴岛状结构。如果这些 IPA 液滴岛形成后再蒸发，可能会对样品造成损伤。因此，为最大限度减少 IPA 液滴岛的形成，应采用较强的气流吹扫，除非强气流会导致基底破损。适当的超声功率有助于清晰地剥离薄膜。在剥离（lift-off）步骤完成后，可以使用常规光学显微镜检查薄膜是否已完全剥离。幸运的是，如果在图案区域仍有残留的铬（Cr）薄膜，可通过额外的超声处理去除残留物。这是采用铬掩模的一大优势，因为由其他材料（如金）制成的掩模一旦残留物干燥，将极难去除。

电子束光刻（EBL）是一种制备纳米级结构的有效...

材料

本文使用的材料清单

姓名	公司	目录编号	评论
等离子体增强化学气相沉积	BMR Technology	HiDep-SC
电子束光刻	Elionix	ELS-7800
电子束蒸发系统	Korea Vacuum Tech	KVE-E4000
电感耦合等离子体反应离子刻蚀	DMS	-
超声波清洗机	Honda	W-113
电子束光刻胶	MICROCHEM	495 PMMA A2
光刻胶显影液	MICROCHEM	MIBK:IPA=1:3
导电聚合物	Showa denko	E-spacer
铬刻蚀液	KMG	CR-7
丙酮	J.T. Baker	925402
2-丙醇	J.T. Baker	909502
铬蒸发源	Kurt J. Lesker	EVMCR35D
准直激光二极管模块	Thorlabs	CPS-635	波长: 635 nm
Nd:YAG 激光器	GAM laser	GAM-2000	波长: 532 nm
功率计	Thorlabs	S120VC
CCD 相机	INFINITY	infinity2-2M
中性密度滤光片	Thorlabs	NCD-50C-4-A
线性偏振片	Thorlabs	LPVISA100-MP2
透镜	Thorlabs	LB1676
光圈	Thorlabs	ID25
圆形偏振片	Edmund optics	88-096
样品台	Thorlabs	XYFM1
PECVD 软件	BMR Technology	HIDEP