我们介绍了利用一种低成本、高灵敏度、全向型伽马射线成像康普顿相机，在周围环境中可视化多种低水平伽马辐射源的实验方案。
本文内容
摘要
摘要
我们介绍了在环境中可视化多种低水平伽马辐射源的实验方案。实验采用一种低成本、高灵敏度、全向型伽马射线成像康普顿相机进行。在实验室中，诸如137Cs等亚兆电子伏特（sub-MeV）伽马辐射源的位置可通过该康普顿相机获取的全向伽马射线图像轻松监测。相比之下，固定式壁挂剂量率监测仪并不总能有效监测此类辐射源。此外，我们成功展示了在环境中可视化放射性物质移动的可能性，例如在核医学设施中注射了18F-氟脱氧葡萄糖（18F-FDG）的患者的移动轨迹。在福岛实地环境中，我们轻松获得了与2011年福岛第一核电站事故释放的放射性铯导致的地表低水平放射性污染分布相关的全向伽马射线图像。我们展示了使用该相机及本实验方案在可视化伽马射线源方面的显著优势。本实验方案可进一步用于替代传统的固定式剂量率监测仪和/或便携式巡测仪，以发现低水平伽马辐射源。
引言
医疗机构中存放着多种低剂量伽马辐射源，其表面和/或空气吸收剂量率仅为几 µSv/h。2011年福岛第一核电站事故导致放射性铯扩散，日本东部广大地区也因此存在低水平放射性污染，同样存在此类辐射源。在这些环境中，工作人员有时会达到国际放射防护委员会（ICRP）建议的公众人员全身外照射年剂量限值：1 mSv/年（例如，每天暴露4小时，每年250天，暴露剂量率为1 μSv/h）1。若能在数米以外提前并在短时间内识别出辐射源位置，则可有效减少辐射暴露量。可视化此类伽马辐射源的最佳解决方案之一是采用伽马射线成像的康普顿相机技术2。该技术通过探测器对每个事件中来自辐射源的入射伽马射线的能量和锥形方向进行测量，再通过反向投影重建伽马射线源的方向3。以往研究已开发出多种康普顿相机系统，旨在应用于核医学中的新型诊断设备和/或天体物理学中的新型伽马射线望远镜4,5,6,7,8,9,10,11,12,13,14，并发展了基于解析法15,16和统计学方法17的康普顿锥数据图像重建技术。为了实现几度标准偏差内的高角分辨率，通常采用成本更高、技术先进且电子系统复杂的设备，但这种高精度往往难以同时实现高探测效率。
最近，我们提出并开发了一种低成本、高灵敏度、全向伽马射线成像康普顿相机18，其基于多个独立闪烁体之间的双重符合，这些闪烁体可作为散射体或吸收体19。该技术的目标是轻松实现角分辨率约为10度或更优的高探测效率，这足以满足环境监测的需求。这一目标通过应用一种基于滤波反投影算法的图像锐化技术来实现18,20，该技术将计算机断层扫描图像重建中使用的卷积滤波器应用于康普顿重建过程。此外，通过根据特定应用目的（例如在放射性较高的环境中使用）协调闪烁体的类型、尺寸和排列方式，可方便地优化探测器的探测效率、角分辨率和动态范围21,22。
本研究中，我们展示了在放射性同位素（RI）设施、正电子发射断层扫描（PET）设施以及福岛现场，利用全向康普顿相机技术对低水平伽马射线辐射源进行成像的多种实验方案。我们制备并使用了此前由我们团队自主研发的全向伽马射线成像康普顿相机18，并在其基础上进行了若干改进，以实现更高的探测效率。图1展示了本研究中所用的11个CsI(Tl)闪烁体元件的布局示意图。这11个探测器分为两层：中心位置布置2个，半圆形阵列布置9个，以兼顾前向和后向散射构型。每个尺寸为3.5 cm的CsI(Tl)闪烁体立方体均与超双碱光电倍增管（PMT）耦合。信号通过基于SiTCP技术的高速ADC板23进行采集，前端通过以太网连接至计算机。在Windows系统上运行使用Visual C++结合ROOT库开发的在线程序24。伽马射线图像基于康普顿运动学对每一个双重符合事件计算出的散射角θ，在半径为θ的累积环基础上，在球面上重建并锐化18,20。通过将重建图像叠加于先前由数码相机拍摄的全向光学图像之上，可实现伽马射线图像的在线和离线显示。在测量过程中，在线计算机屏幕上可实时显示触发率、总能谱（每个双重符合事件的能量沉积总和）以及预设伽马射线能量的重建图像。这些信息可按预设时间间隔（例如每10秒）更新。本实验中，我们设置屏幕同时显示两种类型的重建图像：一种是从测量开始时持续累积的图像，另一种是每隔预设时间间隔（例如每1分钟）重新累积的图像。此外，由于每次事件的原始数据均被存储，因此可在测量结束后对数据进行再分析，并在任意时间间隔内重新生成任意伽马射线能量的重建图像。表1列出了本研究中所用康普顿相机系统的性能，并与此前的六探头系统18进行了对比。结果表明，在保持约11度角分辨率的同时，新系统对亚兆电子伏特（sub-MeV）伽马射线源的探测效率达到此前系统的两倍。我们还确认，系统的接收率角依赖性被控制在最小范围内，差异约为4%。该系统基本技术细节详见Watanabe等（2018）18。本文将介绍使用上述康普顿相机对多种低水平伽马射线辐射源进行成像的三项实验方案。
方案
本方案遵循日本国家癌症中心东医院研究伦理委员会的指导方针进行。
1. 放射性同位素设施实验室内密封放射源的监测
- 将康普顿相机放置在剂量率监测仪旁边，如图2a所示。将探测器离地面的高度设置为2.5 m。在放射性同位素设施实验房间入口的上部安装由平行板电离室组成的剂量率监测仪，以每分钟间隔监测该位置的空气吸收剂量率。
- 打开康普顿相机和在线计算机的电源。
- 开始使用康普顿相机与剂量率监测仪进行同步测量。
- 将一个137Cs密封源（3.85 MBq）放置在图2a中标记为“A”的位置，静置30分钟。将探测器与密封源之间的距离设为3.6 m。
- 将密封源移至标记为“B”的位置，静置30分钟。将探测器与密封源之间的距离设为6.7 m。
- 将密封源移至标记为“C”的位置，静置30分钟。将探测器与密封源之间的距离设为6.7 m。
- 将密封源移至标记为“D”的位置，静置30分钟。将探测器与密封源之间的距离设为1 m。
- 将密封源移出房间外。30分钟后，停止所有测量。
2. 正电子发射断层扫描设施中的环境监测
- 如图2b所示，将康普顿相机设置在正电子发射断层成像（PET）设施接待台前方。将探测器离地高度设置为1 m。
- 将在线计算机设置在工作人员房间内。
- 打开康普顿相机和在线计算机的电源。
- 在患者到达设施之前，于清晨尽早开始康普顿相机测量。
- 当天所有患者离开后，停止所有测量。
3. 日本福岛县川俣町户外测量
- 将康普顿相机放置在某私人住宅附近，如图2c所示，该区域疑似存在一些放射性铯热点，其地表剂量率在1 µSv/h或以下。将探测器离地高度设置为1.5 m。
- 开启康普顿相机及在线计算机的电源。
- 启动康普顿相机进行测量。
- 30分钟后，停止所有测量。
结果
放射性同位素设施实验室内密封放射源的监测
图3a展示了康普顿相机测量的触发率随时间的变化（黑色实线），该数据已应用双击探测器时间延迟小于1 μs的选择条件。触发率每30分钟变化一次，与密封源的位置（即源与相机之间的距离）相关。该变化趋势与固定剂量率监测仪测得的数据（蓝色虚线）一致；除5750 s至7800 s之间外，其余时间行为保持恒定（即本底水平）。在此，我们暂定标记五个时间段（i）、（ii）、（iii）、（iv）和（v），分别对应密封源的五个不同位置（图3a）。图3b展示了各时间段（每个30分钟）的总能量谱，横轴表示每次双符合事件的能量沉积总和。我们注意到，时间段（i）、（ii）、（iii）和（iv）中均出现来自137Cs密封源的662 keV光电吸收峰，而（v）仅显示本底水平。其中（ii）和（iii）的峰高相同，归因于密封源到相机的距离均为6.7 m。通过选取662 keV附近662±40 keV范围内的事件，我们计算了散射角并重建了全向伽马射线图像。结果分别如图3c-f所示，对应时间段（i）、（ii）、（iii）和（iv）。图中伽马射线图像以红色区域表示，该区域指示观测范围内上半部分的伽马射线强度。我们发现，137Cs密封源的位置可通过伽马射线图像成功识别。图4展示了图像随积分时间变化的情况，其中红色区域对应更窄的范围（观测范围的上30%）。采用该更窄范围是为了优先突出峰值强度。在此情况下，仅需30秒即可识别137Cs源的方向。
正电子发射断层成像（PET）设施中的环境监测
图5a展示了在PET设施接待台前方，康普顿相机（黑线）测量的白天（5.6小时）期间触发率的整体时间变化。我们观察到触发率呈现出多种模式的显著增强，这可能是由于注射了18F-氟代脱氧葡萄糖（18F-FDG）的患者在接待台周围活动所致。作为此类模式的一个示例，我们重点关注6200秒至7000秒的时间段。根据图5b中该时间段的触发率，可明显看到一系列增强信号，并出现两个标记为（i）和（ii）的平台期。图5c展示了对应于图5b中时间段（i）、（ii）和（iii）的总能量谱。我们观察到源于18F-FDG的511 keV光电吸收峰。图5d,e分别展示了在时间段（i）和（ii）内511 keV伽马射线的全向成像，其中我们选择能量在511±40 keV范围内的事件用于图像重建。两幅图中伽马射线峰值的方向分别对应于墙后沙发和卫生间的方位。结合（i）和（ii）两个时间段的触发率，我们认为（i）中的伽马射线是穿过墙壁屏蔽层从卫生间泄漏出来的辐射；我们推测一名患者曾进入卫生间停留约两分钟，随后在PET扫描前几分钟坐在了沙发上。
日本福岛县川俣町的户外测量
图6a 显示了户外测量30分钟内触发率随时间的变化情况。触发率的稳定性表明，即使在户外长时间进行测量，我们的康普顿相机系统仍能稳定运行。为了展示扩展伽马射线源是如何重建的，我们设置了四个不同的积分时间段，分别标记为（i）（1分钟）、（ii）（10分钟）、（iii）（20分钟）和（iv）（30分钟），如图6a所示。图6b 显示了每个时间段的总能量谱，其中可见叠加在放射性核素发射的伽马射线光电吸收峰上的结构，分别为134Cs的605 keV和796 keV，以及137Cs的662 keV。为了重建伽马射线图像，我们分别选取了565–622 keV（对应605 keV）、662±40 keV（对应662 keV）和796±40 keV（对应796 keV）范围内的事件。605 keV、662 keV和796 keV的伽马射线全向图像分别在图6c–f中展示，对应积分时间段（i）、（ii）、（iii）和（iv）。在此情况下，我们发现只要积分时间超过20分钟，重建的伽马射线分布即保持稳定。图像中前方山坡的坡面以及雨水槽的下部区域明显受到污染，而图像右侧被未受污染土壤覆盖的区域则明显无污染。伽马射线强度与闪烁体式巡测仪测得的剂量率数值高度一致，这些数值在图6f中以黄色标示。
图1：全向伽马射线成像康普顿相机系统。 (a) 本研究所用的含十一个元件的闪烁体几何排布。两个闪烁体位于圆心，另外九个沿半圆周垂直交错排布。(b) 未加外壳的探测器实物照片。探测器固定于聚苯乙烯泡沫内部。请点击此处查看该图的放大版本。
图 2：实验装置。 (a) 在放射性同位素设施的实验室内对密封辐射源进行监测，其中 137Cs 密封源依次放置在标记为“A”、“B”、“C”和“D”的位置。 (b) 在正电子发射断层成像（PET）设施接待台前进行环境监测。 (c) 日本福岛野外的户外测量。康普顿相机固定在人字梯上。 请点击此处查看该图的放大版本。
图3：实验室内对密封的137Cs放射源进行监测的代表性结果。 (a) 康普顿相机测得的触发率（黑色实线）和固定式剂量率监测仪测得的空气吸收剂量率（蓝色虚线）随时间的变化。 (b) 总能谱（每次双符合事件中能量沉积的总和），对应于图3a中各时间段：(i)（红线）、(ii)（蓝线）、(iii)（绿线）、(iv)（粉线）和(v)（黑线），其中(iv)的结果已按0.15倍进行缩放。 (c) 在时间段(i)（30分钟）内，662 keV伽马射线的全向图像叠加在光学图像上的结果。红色区域表示观测范围内上半部分的伽马射线强度。 (d) 与(c)相同，但对应时间段(ii)（30分钟）。 (e) 与(c)相同，但对应时间段(iii)（30分钟）。 (f) 与(c)相同，但对应时间段(iv)（30分钟）。 请点击此处查看该图的放大版本。
图4：与图3c相同，但测量时间不同：3 s、5 s、10 s、15 s、30 s 和 60 s。 此处伽马射线图像由红色区域标识，表示观测范围内伽马射线强度处于前30%。 请点击此处查看此图的放大版本。
图5：PET设施接待台前环境监测的代表性结果。 (a) 康普顿相机在白天（5.6 小时）测量的触发率随时间的变化（黑线）。 (b) 6200秒至7000秒期间的触发率详细数据 (a). (c) 总能量谱 图4b's 周期：(i)（红线）、(ii)（蓝线）和 (iii)（黑线）。 (d) 511 keV γ射线全向图像与光学图像在时段（i）（2 分钟）内的叠加结果。 (e) 同上 （d） 但针对时段（ii）（2 分钟）。 请点击此处以查看此图的放大版本。
图6：日本福岛县川俣町户外测量的代表性结果。 (a) 康普顿相机测得的触发率随时间的变化（黑色实线）。(b) 对应于图5a中时间段的总能量谱：(i) 1分钟（蓝色线），(ii) 10分钟（绿色线），(iii) 20分钟（红色线）和(iv) 30分钟（黑色线）。(c) 将605、662和796 keV伽马射线的全向图像叠加在时间段(i)（1分钟）的光学图像上。(d) 与(c)相同，但对应时间段(ii)（10分钟）。(e) 与(c)相同，但对应时间段(iii)（20分钟）。(f) 与(c)相同，但对应时间段(iv)（30分钟）。图中同时显示了闪烁体式巡测仪在距地面1 cm高度处测得的剂量率值，以供比较。请点击此处查看此图的放大版本。
| 本研究 | 先前研究18 | |
| 计数器数量 | 11 | 6 |
| 511 keV γ射线的探测效率（cps/(μSv/h)） | 36 | 18 |
| 角分辨率 σ（度）* | 11 | 11 |
表1：当前与以往康普顿相机系统的性能。 *角分辨率是根据探测器前方1米处放置的22Na密封源（0.8 MBq）在测量过程中获得的511 keV全向伽马射线图像估算得出。
讨论
我们提出了三种利用自主研发的全向康普顿相机对多种低水平伽马辐射源进行成像的实验方案。代表性结果表明，在低辐射水平下进行伽马射线成像能够获取有关周围环境的新颖且有用的信息。在放射性同位素设施中，该方案显示我们的康普顿相机系统能够成功确定伽马射线源的位置，以及相对于源在给定位置处的计数率。这意味着所提出的方法可作为下一代环境辐射监测技术，取代目前几乎在所有放射性同位素设施墙壁上已安装的传统固定式剂量率监测仪。在本文中，我们将伽马射线强度表示为红色场域，覆盖观测值中强度处于上半区间的区域（图3、图5 和 图6），以适应不同应用需求而不引入偏差。若采用更侧重于峰值强度而非伽马射线源分布的方法，则可使用更窄的红色场域范围，例如观测值的上四分之一区间，从而在更短时间内实现定向探测。事实上，在 图3c 中，对于情况（i），仅需30秒的测量时间即可识别出峰值方向，如 图4 所示，此时峰值位置的强度约为20个计数。
关于正电子发射断层成像（PET）设施中的环境监测，本方案展示了可视化放射性物质在设施内移动过程的可能性，此处特指注射了18F-FDG的患者在设施内的移动轨迹。在图5d,e中，通过采用上述更窄的红色场范围，可在10秒内识别出患者的行进方向。未来，利用动画形式进行伽马射线源的环境监测将在多种场景中具有应用价值，不仅可用于本研究中的患者移动监测，还可用于机场等场所对核燃料材料运输的监控，以防范恐怖主义风险。这得益于该系统高灵敏度和低成本的优势，尽管使用闪烁体的系统在能量分辨率方面不如更昂贵的半导体探测器，如高纯锗（HPGe）和CdZnTe（CZT）探测器。
在福岛的实地测试中，该方案成功实现了对大面积伽马辐射源的可视化，其表面剂量率远低于1 μSv/h，比近期报道中的水平低一个数量级25,26。我们的康普顿相机系统被证实能够在户外测量中稳定且可靠地运行。我们已确认，该系统可通过WiFi和便携式电池供电，以便在各种场景下更便捷地使用，特别是在户外测量中。日本环境省已将空气剂量率0.23 μSv/h设为需进行除污区域的最低标准。我们认为，本系统及实验方案将对日本东部广大低水平放射性污染区域的除污工作提供重要支持，这些区域的放射性铯来源于2011年福岛第一核电站事故。
本研究中使用的康普顿相机对能量在300 keV至1400 keV之间的伽马射线具有高灵敏度，这归因于采用了3.5 cm的CsI(Tl)闪烁体立方体18。闪烁体的类型和尺寸可针对300 keV以下的低水平伽马辐射源（如在闪烁显像中常用的99mTc（141 keV）和111In（171 keV、245 keV））进行环境监测时进行优化。相关工作将在不久的将来另一篇论文中予以报道。该探测器可低成本制造。事实上，本研究中所用探测器材料的成本不超过20,000美元，其中主要成本来自由CsI(Tl)和光电倍增管（PMT）组成的探测器单元；该配置的成本显著低于其他康普顿相机中使用的GAGG闪烁体和高纯锗（HPGe）半导体探测器。此外，为提高系统的通用性和便利性，本研究中的系统应进一步小型化。本研究构建的系统尺寸为30 cm × 25 cm × 40 cm，大于现有的便携式伽马相机5,27。系统体积较大的主要原因在于附着在CsI(Tl)上的光电倍增管尺寸较大（φ4 cm × 12 cm），以及我们自行制作的电子学系统体积较大。未来将通过采用金属封装的光电倍增管或硅光电倍增管（SiPM）替代现有PMT，并将电子学系统重新设计为小型化封装，从而提升系统的便携性。
披露
作者无任何利益冲突需要披露。
致谢
本研究由日本仪器开放联盟（Open-It）以及日本学术振兴会科学研究费补助金（JSPS KAKENHI Grant，编号：22244019、26610055、15H04769 和 19H04492）资助。
材料
| 姓名 | 公司 | 目录编号 | 评论 |
|---|---|---|---|
| 康普顿相机 | 定制 | ||
| 剂量率监测仪 | 日立有限公司 | DAM-1102 | |
| 闪存ADC板 | Bee Beans Technologies有限公司 | BBT-019 | |
| 个人计算机 | 松下公司 | CF-SZ6 | |
| 光电倍增管 | 滨松光子学株式会社 | H11432-100 | |
| 巡测仪 | 富士电机株式会社 | NHC7 |
参考文献
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