Name: 写作和氧化物纳米结构的低温特性 (视频) | JoVE Journal
Uploaded: 2014-07-18T15:00:00.000+00:00
Duration: 6 min 43 s
Description: 学习使用导电原子力显微镜在LaAlO₃/SrTiO₃界面创建和测量导电纳米结构的方法。该方案可精确控制界面电导率，为氧化物纳米结构研究提供可靠技术基础。

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我们衷心感谢与威斯康星大学麦迪逊分校的 Chang-Beom Eom 长期合作，他提供了 LAO/STO 样品。非常感谢 Christopher Solis 在视频编辑方面提供的帮助。本工作由美国国家科学基金会（NSF，项目号：DMR-1104191、DMR-1124131）、美国陆军研究办公室（ARO，项目号：W911NF-08-1-0317）以及美国空军科学研究办公室（AFOSR，项目号：FA9550-10-1-0524、FA9550-12-1-0268、FA9550-12-1-0057）资助支持。

1. 获取 LAO/STO 异质结构
<ol>
	<li>通过脉冲激光沉积法，在以 TiO2 终止的 STO 衬底上生长包含 3.4 个晶胞厚度的 LAO 氧化物异质结构。样品生长的详细步骤见参考文献&#160;22。</li>
</ol>
2. 样品的光刻加工
在LAO/STO界面制备电接触，并设置键合焊盘以将布线引至芯片载体。各个加工步骤将在下文详细描述。
<ol>
	<li>旋涂光刻胶
	<ol>
		<li>以 600 转/分钟的速度在样品上旋涂光刻胶，持续 5 秒&#160;秒，然后在 4,000&#160;rpm，持续30分钟&#160;秒。光刻胶层的厚度约为 2 µm。将样品在 95 °C 下烘烤 1 分钟。</li>
	</ol>
	</li>
	<li>使用掩模对准仪，以320 nm 光源照射光刻胶，曝光时间为100秒，剂量为5&#160;mW/cm2.</li>
	<li>将光刻胶在光刻胶显影液中显影1分钟。</li>
	<li>离子铣削
	<ol>
		<li>使用 Ar+ 使用离子铣机去除未被光刻胶覆盖区域的15 nm材料（LAO和STO）。将样品放置于与入射Ar+离子束垂直方向成22.5°角的位置。若Ar+刻蚀速率尚未校准，需先进行校准实验，以确保去除正确厚度的材料。使用原子力显微镜（AFM）或等效的轮廓测量方法确定刻蚀深度。</li>
	</ol>
	</li>
	<li>Ti和Au的直流溅射
	<ol>
		<li>加入4&#160;纳米 Ti，然后 25&#160;nm 的 Au 沉积到样品上，使 Au 与暴露的 STO 层形成电接触。溅射压力范围为 2–6 × 10-7 托，溅射过程中样品处于室温。先在快门关闭状态下以100 W功率预溅射Ti 10分钟，然后打开快门，以100 W功率溅射20秒。完成后立即以100 W功率预溅射Au 1分钟&#160;在50&#160;然后在50条件下对样品溅射金30秒&#160;校准时间以获得所需的 Ti 和 Au 厚度。</li>
	</ol>
	</li>
	<li>剥离
	<ol>
		<li>使用丙酮/异丙醇超声清洗以去除样品表面的光刻胶。</li>
	</ol>
	</li>
	<li>第二层
	<ol>
		<li>第二次光刻工艺，不包括第4步（即（不包括离子铣削）用于在单个焊盘之间创建金线连接。两种图案必须精确对齐，以确保不会产生电气短路。</li>
	</ol>
	</li>
	<li>等离子清洗。
	<ol>
		<li>使用IPC Barrel蚀刻机去除图案沟槽中的光刻胶残留物。该仪器在100 W功率和1 Torr氩气条件下运行1分钟。</li>
	</ol>
	</li>
</ol>
3. 用导线键合样品以准备写入
<ol>
	<li>将 LAO/STO 样品安装在具有 28 个可用引脚的芯片载具中（图 2A）。</li>
	<li>引线键合结构</li>
</ol>
注意：使用引线键合机在样品的键合焊盘与芯片载体之间建立电气连接。在电气触点与芯片载体之间连接直径为1密耳（25微米）的金线。书写纳米结构
4. 写入纳米结构
<ol>
	<li>绘制导电纳米结构的示意图（图3A）。</li>
	<li>打开可缩放矢量图形（SVG）编辑器（图3B）。
	<ol>
		<li>使用模板或设置窗口尺寸，使其与原子力显微镜（AFM）图像的尺寸一致。</li>
		<li>将样品的AFM图像载入SVG编辑器中。</li>
		<li>在AFM图像上叠加绘制纳米结构元素。</li>
	</ol>
	</li>
	<li>将SVG文件载入纳米光刻程序中。</li>
	<li>运行光刻软件以创建导电纳米结构。
	<ol>
		<li>使用 Vtip=+10 V 创建纳米结构，使用 Vtip=-10 V 擦除纳米结构。</li>
		<li>以200 nm/sec至2 µm/sec的速度移动导电原子力显微镜（c-AFM）探针。</li>
	</ol>
	</li>
</ol>
5. 冷却设备并进行测量
<ol>
	<li>关闭所有白光灯，使用红色滤光片或红色光源。</li>
	<li>从原子力显微镜（AFM）系统中取出样品。</li>
	<li>将样品装入稀释制冷机（A）中。</li>
	<li>在样品降温过程中测量电阻随温度的变化（B）。</li>
	<li>在低温下测量样品的输运特性（C）。</li>
</ol>

<ol><li>Sulpizio, J. A., Ilani, S., Irvin, P., Levy, J. i Annual Review of Materials Research, in press. , (2014).</li>
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<li>Joshua, A., Ruhman, J., Pecker, S., Altman, E., Ilani, S. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Gate-tunable+polarized+phase+of+two-dimensional+electrons+at+the+LaAlO3%2FSrTiO3+interface%5BTitle%5D)+AND+%22PNAS%22%5BJournal%5D)">Gate-tunable polarized phase of two-dimensional electrons at the LaAlO3/SrTiO3 interface.</a> PNAS. 110, 9633(2013).</li>
<li>Irvin, P., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Rewritable+Nanoscale+Oxide+Photodetector%5BTitle%5D)+AND+%22Nature+Photon%22%5BJournal%5D)">Rewritable Nanoscale Oxide Photodetector.</a> Nature Photon. 4, 849-852 (2010).</li>
<li>Ma, Y., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Broadband+Terahertz+Generation+and+Detection+at+10+nm+Scale%5BTitle%5D)+AND+%22Nano+Letters%22%5BJournal%5D)">Broadband Terahertz Generation and Detection at 10 nm Scale.</a> Nano Letters. 13, 2884-2888 (2013).</li>
</ol>

作者无任何利益冲突需要披露。

成功制备纳米结构依赖于若干关键步骤。首先，LAO/STO 样品的生长厚度必须精确控制在绝缘相与导电相边界已知的范围内（样品生长的具体细节不在本文讨论范围内，但对整体成功至关重要）。其次，进行导电原子力显微镜（c-AFM）写入时，环境相对湿度应控制在25–45%范围内；低于25%的湿度难以形成导电纳米结构，而湿度过高则通常导致特征尺寸失控增大。此外，若需c-AFM探针在较长时间内实现精确定位，对原子力显微镜的温度控制也至关重要。一旦纳米结构制备完成，若实验持续时间超过数小时，则必须将其置于真空环境中。在本文所述实验中，结构制备完成后数分钟内即转移至真空环境。
建议在进行书写操作前，对所有相关电极执行“书写测试”。在此类测试中，首先创建两个虚拟电极，随后在实时监测电导的同时书写单根纳米线。类似地，可通过在书写后不久“切断”该纳米线来执行擦除测试。如果纳米结构迅速衰减，问题很可能出在界面接触或基底本身。为区分这两种效应，应进行四端电导测量，并将两端电导与四端电导随时间的变化进行比较。若两端电导的衰减速率明显快于四端电导，则问题与界面电接触有关；若四端电导以相近速率衰减，则很可能基底不合适，应予以更换。
当前制造纳米结构的方法存在一些天然局限性。具体而言，制造最小器件时的写入速度被限制在每秒几百纳米。远高于该值的速度会导致结果不可预测。虽然可以采用并行写入技术27,28，但这些技术尚未高度发展，且自身存在诸多缺点。可制造纳米结构的尺寸自然受限于所用原子力显微镜（AFM）的扫描范围。强烈建议使用在两个扫描方向上具备闭环反馈的高质量AFM。应通过追踪样品表面的点状物体来监测样品的时间漂移。
一旦掌握了在氧化物界面处构建导电纳米结构的技术，便可探索大量实验方向。利用该技术，已有多种纳米结构和器件得到验证，包括纳米线18、隧道势垒29、整流结30、场效应晶体管18、单电子晶体管31、超导纳米线32、纳米级光学探测器33以及纳米级太赫兹发射器和探测器34。

氧化物异质结构1-5 表现出极为丰富的涌现物理现象，这些现象不仅在科学上具有重要意义，而且在应用方面也具有潜在价值4特别是LaAlO₃与SrTiO₃之间的界面3 （LAO）和 SrTiO₃3 （STO）6 可以表现出绝缘、导电、超导特性7，类似铁电的8，以及铁磁性9 行为。2006年，Thiel 等 显示10 当LAO层厚度增加时，会出现明显的绝缘体-金属转变，其临界厚度为4个晶胞（4uc）。随后研究表明，3uc-LAO/STO结构表现出可被导电原子力显微镜（c-AFM）探针局部调控的滞后转变。11.
LaAlO3/SrTiO3等氧化物界面的性质取决于界面处是否存在导电电子。&#160;这些电子可通过顶栅电极12,13、背栅10、表面吸附物14、铁电层15,16以及导电原子力显微镜光刻技术（c-AFM光刻）11进行调控。&#160;c-AFM光刻的一个独特优势在于能够制备出尺寸极小的纳米结构。
电学顶栅与二维限域相结合，常用于在III-V族半导体中创建量子点17。&#160;另一种方法是利用邻近效应，通过电学调控准一维半导体纳米线。&#160;这些结构的制备方法耗时较长，且通常不可逆。相比之下，导电原子力显微镜（c-AFM）光刻技术具有可逆性，即可以为一次实验创建纳米结构，随后将其“擦除”（类似于白板）。通常，c-AFM写入采用在AFM针尖施加正电压实现，而擦除则使用负电压完成。&#160;创建特定结构所需的时间取决于器件的复杂程度，但通常少于30分钟；其中大部分时间用于擦除基底。&#160;典型的空間分辨率为约10纳米，但通过适当调节，可实现小至2纳米的特征结构18。
以下是对纳米级制备工艺的详细描述。此处提供的细节足以使感兴趣的研究人员能够开展类似的实验。与用于在半导体中制造电子纳米结构的传统光刻方法相比，此处所述方法具有诸多优势。&#160;
本文所述的导电原子力显微镜（c-AFM）光刻方法属于更广泛的基于扫描探针的光刻技术范畴，包括扫描阳极氧化19、蘸笔纳米光刻20、压电图案化21等。&#160;本文介绍的c-AFM技术结合新型氧化物界面的使用，能够制备出具有前所未有多样物理特性的最高精度电子结构之一。&#160;

<table><tbody><tr><td>设备</td><td></td><td></td><td></td></tr><tr><td>接触式光刻对准仪</td><td>Karl-Suss</td><td>MA6</td><td></td></tr><tr><td>匀胶机</td><td>Solitec</td><td>5110C</td><td></td></tr><tr><td>离子束刻蚀仪</td><td>Commonwealth Scientific</td><td>8C</td><td></td></tr><tr><td>溅射系统</td><td>Leybold-Heraeus</td><td>Z-650</td><td></td></tr><tr><td>桶形刻蚀机</td><td>Branson/IPC</td><td>3000C</td><td></td></tr><tr><td>引线键合机</td><td>Westbond</td><td>7700E</td><td></td></tr><tr><td>原子力显微镜</td><td>Asylum Research</td><td>MFP-3D</td><td></td></tr><tr><td>稀释制冷机</td><td>Quantum Design</td><td>P850</td><td></td></tr><tr><td>超声波清洗机</td><td>Fisher Scientific</td><td>15-335-6</td><td></td></tr><tr><td>电流放大器</td><td>Femto</td><td>DLPCA-200</td><td></td></tr><tr><td>材料</td><td></td><td></td><td></td></tr><tr><td>LaAlO&lt;sub&gt;3&lt;/sub&gt;/SrTiO&lt;sub&gt;3&lt;/sub&gt;</td><td>Prof. Chang-Beom Eom</td><td></td><td>5 mm × 1 mm，含约 3.4 个晶胞厚度的 LAO（参见参考文献18）</td></tr><tr><td>光刻胶</td><td>AZ Electronic Materials</td><td>P4210</td><td></td></tr><tr><td>显影液</td><td>AZ Electronic Materials</td><td>400K</td><td></td></tr><tr><td>丙酮</td><td>Fisher Scientific</td><td>A929SK-4</td><td></td></tr><tr><td>异丙醇</td><td>Fisher Scientific</td><td>A459-1</td><td></td></tr><tr><td>去离子水</td><td>Fisher Scientific</td><td>23-290-065</td><td></td></tr><tr><td>金线</td><td>DuPont</td><td>5771</td><td>直径 1 mm</td></tr><tr><td>芯片载片</td><td>NTK Technologies</td><td>IRK28F1-5451D</td><td></td></tr></tbody></table>

氧化物纳米结构的制备与低温表征

Writing and Low-Temperature Characterization of Oxide Nanostructures

氧化物纳米电子学是一个快速发展的领域，旨在开发具有纳米尺度多功能行为的新型材料。氧化物界面展现出多种可调控的特性，包括导电性、压电行为、铁磁性、超导性以及非线性光学特性。近年来，研究人员已发现并发展了在极端纳米尺度下调控这些特性的方法。本文详细描述了利用可逆导电原子力显微镜技术制备LaAlO3/SrTiO3纳米结构的具体步骤。首先介绍了在LaAlO3/SrTiO3界面上制备电极接触的工艺流程。通过在导电原子力显微镜探针上施加电压，使LaAlO3/SrTiO3界面局部转变为导电状态，从而形成导电纳米结构。为此专门开发了一套多功能的纳米光刻工具包，用于精确控制原子力显微镜（AFM）探针的运动路径和施加电压。随后，将这些纳米结构置于低温恒温器中进行输运测量。本文所述方法可为希望开展氧化物纳米电子学研究的科研人员提供参考。

此处展示的结果代表了此类纳米结构可能表现出的输运行为，相关细节已在其他文献中详细描述23-26。在本示例中，纳米线腔体（图4）由3.3个晶胞厚度的LAO/STO异质结构构建而成。导电通道（以绿色显示）的典型宽度为10 nm，该数值由纳米线“切割”实验确定11。每个区段的针尖速度和电压均可通过光刻前端面板（图4B）独立设置，针尖写入速度亦可单独调节。用于连接界面接触的“虚拟电极”可确保与纳米结构之间形成高导电性的电连接。
纳米结构制备完成后，需将其转移至稀释制冷机中。暴露于波长等于或低于550 nm的光照下将产生不必要的光电导效应，因此必须在黑暗环境中转移器件，或借助红光“暗室灯”进行操作（图5A）。电学连接应在室温下完成；与大多数半导体纳米结构一样，在低温条件下更改电学连接时需格外小心。若器件遭受静电放电，极有可能转变为绝缘状态。值得注意的是，通过将温度升至300 K再重新冷却（即“温度循环”），通常可恢复器件的功能。
在降温过程中，通常需监测二端电阻，甚至四端电阻随温度的变化。进行这些测量时，将一个交流电压（通常约为 1 mV）以低频（<10 Hz）施加到其中一个电极，同时使用跨阻放大器测量交流电流。使用自行研制的锁相放大器进行锁相解调和滤波。交流电流随温度的变化被记录下来（图 5B）。
当器件冷却至稀释制冷机的基底温度（50 mK）后，进行四端输运测量（图5C）。在这些测量中，通过器件的主通道施加电流，同时测量器件两端的电压。与使用锁相放大器测量不同，此处测量完整的电流-电压（I-V）曲线。该方法包含更多信息，且可通过数值微分计算微分电导。对于该特定器件，微分电导作为侧栅电压 Vsg 的函数进行测量。该栅极可用于调节器件的化学势。器件的输运特性表现出强烈的非单调依赖关系，表明在 Vsg 较小时出现库仑阻塞区域，而在较大值时则表现出强超导特性。此类器件的物理机制解释将在其他文献中详细描述。
<img alt="光刻工艺示意图；SrTiO3 衬底，LaAlO3，光刻胶层，逐步图形化。" src="/files/ftp_upload/51886/51886fig1highres.jpg" data-altupdatedat="1787630408000" data-alt="图 1"> 
图 1. 光刻加工步骤。 步骤 1：旋涂光刻胶。步骤 2：使用掩模对准器曝光光刻胶。步骤 3：显影光刻胶。步骤 4：离子束刻蚀。步骤 5：直流溅射沉积 Ti 和 Au。步骤 6：剥离。步骤 7：沉积第二层。步骤 8：等离子体清洗。
<img alt="LAO/STO 芯片示意图；引线键合、芯片载体、界面接触；微电子装置。" src="/files/ftp_upload/51886/51886fig2highres.jpg" data-altupdatedat="1787630408000" data-alt="图 2"> 
图 2. 光刻图案化的 LAO/STO 异质结构图像。 (A) 显示 5 mm × 5 mm 样品通过引线键合连接至芯片载体的图像。 (B) 光学图像，显示键合焊盘和其中一个画布区域。 (C) 单个画布区域的放大图像。 <a href="https://www.jove.com/files/ftp_upload/51886/51886fig2highres.jpg" target="_blank">请点击此处查看该图的高清版本。</a>
<img alt="交互式显示设计流程；屏幕上显示微结构编辑示意图。" src="/files/ftp_upload/51886/51886fig3highres.jpg" data-altupdatedat="1787630408000" data-alt="图 3"> 
图 3. (A) LAO/STO 纳米结构的初步设计。(B) 使用开源可缩放矢量图形（SVG）编辑器精确绘制的纳米结构布局。
<img alt="原子力显微镜装置与界面；形貌及悬臂探针可视化。" src="/files/ftp_upload/51886/51886fig4highres.jpg" data-altupdatedat="1787630408000" data-alt="图 4"> 
图 4. (A) 用于导电原子力显微镜（c-AFM）图案化的光刻前面板。(B) 来自三维模拟器的截图，显示c-AFM针尖的位置和电压。<a href="https://www.jove.com/files/ftp_upload/51886/51886fig4large.jpg" target="_blank">请点击此处查看该图的放大版本。</a>
<img alt="光谱分析的光学实验装置；电流与温度关系图；光谱学结果。" src="/files/ftp_upload/51886/51886fig5highres.jpg" data-altupdatedat="1787630408000" data-alt="图 5"> 
图 5. (A) 将 LAO/STO 纳米结构插入稀释制冷机。 (B) 监测样品电阻随温度从 300 K 降至 50 mK 的变化情况。 (C) 监测器件的四端差分电导随侧栅电压 Vsg 和器件两端电压（V4t）的变化关系。强度图以西门子（S）为单位显示，电压以伏特（V）为单位显示。

氧化物纳米结构为科学与技术提供了新的机遇。利用导电原子力显微镜技术，可近原子精度地调控LaAlO3与SrTiO3之间的界面电导。本文演示了在LaAlO3/SrTiO3界面处创建和测量导电纳米结构的实验方案。

氧化物纳米电子学是一个快速发展的领域，致力于开发在纳米尺度下具有多功能行为的新型材料。氧化物……

在本视频中，我们将演示在长度延伸的钛酸锶或 L-A-O-S-T-O 界面上制备和测量导电纳米结构所需的步骤。第一步是获取样品。每个样品由五毫米长、一毫米厚的钛酸锶构成，其上含有 3.4 个晶胞厚度的氧化镧铝（Lome illuminate）或 LAO。下一步是进行样品的光刻加工，首先以600转/分钟的转速旋涂光刻胶至样品上，持续5秒，然后以4,000转/分钟的转速继续旋涂30秒。放置掩膜以暴露光刻胶中所需区域，用320纳米的光照射样品100秒。使用AZ 400 K显影液显影光刻胶1分钟，随后在500伏特、10毫安条件下用氩离子束刻蚀样品25分钟。为实现15纳米的铣削深度，开始进行直流溅射。在样品上沉积4纳米的钛和25纳米的金，使金与暴露的STO层形成电接触。有关此处使用的具体溅射工艺，请参见原文献。下一步是剥离。使用超声波清洗去除样品表面的光刻胶。经过处理后，第一层现已完成。样品理想情况下应呈现此形态，以制备第二层。重复步骤一至步骤六，但省略步骤四的离子束刻蚀。最后通过等离子清洗完成样品处理。下一步是将画布进行引线键合，以准备纳米书写，用于输运实验。该画布必须通过引线键合连接到芯片载具上。在样品的焊盘与芯片载体之间建立电连接。使用球形键合器在电触点与芯片载体之间连接一根一密尔的金线。样品安装到芯片载体上并完成引线键合后。应呈现如此效果。下一步是制备纳米结构，以便在实验中使用这些样品。纳米结构的设计可先进行粗略绘制。那么今天我们该设计哪种类型的器件呢？好的，让我们先把器件的设计方案写在白板上。不妨先从一些虚拟电极开始，以实现与界面的良好接触？好的，这里有六个虚拟电极。我来画一下，主通道怎么办？好的，我们可以在整个画布上垂直绘制一条主通道，以及几条感知导联。是的，我们还可以通过两次切割形成一个腔体，并可能添加一个侧边栅极，以实现与主通道的电容耦合。是的，这是一个很好的想法。精确的设计是使用 Inkscape 完成的，Inkscape 是一款开源的可缩放矢量图形编辑器。导电原子力显微镜（AFM）探针的路径和电压信息被编码在SVG贝塞尔曲线和实心图形中。随后在LabVIEW中指定样品表面图像的Inkscape文件，该软件用于原子力显微镜光刻。程序执行后，光刻指令被发送至原子林显微镜。使用三维可视化工具跟踪进度，该工具可模拟光刻过程。绿色曲线表示通过正电压写入的导电路径。红线表示绝缘相局部恢复的路径。在此情况下，正在沿纳米线创建一个一微米的腔体。下一步是冷却器件并进行测量。纳米结构制备完成后，将样品从原子力显微镜（AFM）系统中取出。此步骤中应使用红色滤光片和/或红色照明，以避免载流子的光激发。随后将样品安装到稀释制冷单元上，并小心地将该制冷单元插入低温恒温器中，确保不对低温恒温器造成任何损伤。在冷却过程中，需监测电阻以确保样品保持导电状态。当样品达到50毫开尔文的基底温度后，可对其电阻和输运性质进行测量。在该器件中，会经历从库仑阻塞行为到库珀对隧穿，最终到完全超导性的转变。此处的微分电导是通过对完整的电流-电压曲线进行数值微分后获得的。观看本视频后，您应全面了解在L-A-O-S-T-O界面制备导电纳米结构所需的关键步骤。

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